郭 楨 劉建生 李景丹 龔 虎

(太原科技大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，山西030024)

核電SA508-3鋼奧氏體晶粒長大規(guī)律的研究

郭 楨 劉建生 李景丹 龔 虎

(太原科技大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，山西030024)

利用箱式電阻爐對SA508-3鋼進(jìn)行了不同條件下的加熱保溫實(shí)驗(yàn)，分別討論了加熱溫度及保溫時(shí)間對奧氏體晶粒長大的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：MC型化合物的溶解溫度大約處于1050～1100℃之間。當(dāng)保溫時(shí)間恒定，溫度低于1050℃時(shí)，晶粒生長緩慢，隨溫度的升高，生長速率增大。保溫溫度恒定時(shí)，在保溫初期晶粒急劇長大，隨保溫時(shí)間的延長，晶粒長大趨勢趨于平緩。在此基礎(chǔ)上，建立了SA508-3鋼奧氏體晶粒長大數(shù)學(xué)模型。

SA508-3鋼；微觀組織；保溫實(shí)驗(yàn)；晶粒長大模型

核反應(yīng)堆壓力容器作為壓水堆核電站中的關(guān)鍵設(shè)備，承擔(dān)著固定和包容堆芯及堆內(nèi)構(gòu)件的作用。SA508-3鋼屬于Mn-Mo-Ni型低碳低合金鋼，因其具有高強(qiáng)度、高韌性以及較低的輻照脆化敏感性，在核反應(yīng)堆壓力容器的殼體材料中得到了廣泛應(yīng)用[1]。晶粒尺寸作為衡量微觀組織與材料性能的重要指標(biāo)，一直受到國內(nèi)外學(xué)者的高度關(guān)注。楊運(yùn)民、石靜[2]等利用高溫?zé)釅嚎s實(shí)驗(yàn)及其后的保溫實(shí)驗(yàn)，對該材料晶粒尺寸隨變形量及加熱時(shí)間的變化情況進(jìn)行了一定程度的探究。李巨峰、李瑞峰[1]等在現(xiàn)有鍛造工藝的基礎(chǔ)上，對SA508-3鋼的化學(xué)成分、金相組織及力學(xué)性能等進(jìn)行了分析，探索出了該鋼合理的熱處理工藝。鐘志平、曹起驤[3]等利用熱塑性變形和定量金相分析法，主要探究了SA508-3鋼經(jīng)高溫?zé)嶙冃魏蟮木Я３叽缱兓闆r，并建立了動(dòng)態(tài)再結(jié)晶晶粒長大數(shù)學(xué)模型。目前對于SA508-3鋼在鍛造前的加熱保溫過程中晶粒長大規(guī)律的研究相對較少，因此對于該鋼種晶粒度的研究及晶粒長大模型的建立變得十分重要。

1 實(shí)驗(yàn)方案

實(shí)驗(yàn)材料為經(jīng)過鍛造的SA508-3鋼，其具體成分如表1所示?？梢钥闯?，該材料含有Mo、V等高熔點(diǎn)合金元素，且C含量及合金元素含量均很低，屬于低碳低合金鋼[4]。

試樣采用10 mm×10 mm×15 mm方形試塊，所用設(shè)備為KBF1400箱式電阻爐。為了得到奧氏體晶粒在不同條件下的變化規(guī)律，共設(shè)計(jì)了6組不同的加熱溫度，分別為950℃、1000℃、1050℃、1100℃、1150℃、1200℃，每組溫度下，分別保溫60 min、180 min、300 min、600 min。

表1 實(shí)驗(yàn)用SA508-3鋼的化學(xué)成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%)Table 1 Chemical composition of SA508-3 steel for experimental purpose (mass faction, %)

冷卻方式采用水淬，以便保留原奧氏體晶粒經(jīng)保溫長大后的形貌。將研磨、拋光后的試樣放入配制好的腐蝕液中，具體配比如表2所示，溫度控制在55℃左右，腐蝕時(shí)間為2 min左右。后續(xù)利用Zaiss Imager顯微鏡拍取金相照片，并按照ASTM標(biāo)準(zhǔn)測得該材料初始狀態(tài)平均晶粒尺寸約為17.24 μm。

表2 SA508-3 奧氏體不銹鋼腐蝕劑配比Table 2 The proportion of corrosive agent for austenite stainless steel SA508-3

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 奧氏體晶粒尺寸隨保溫溫度的變化情況

圖1為試樣在6個(gè)不同溫度下保溫3 h后的微觀組織形貌。觀察圖片可得，當(dāng)保溫時(shí)間恒定時(shí)，隨保溫溫度的升高，晶粒尺寸呈現(xiàn)逐步長大趨勢，且晶界逐漸平直。這是因?yàn)殡S著保溫溫度的升高，熱能轉(zhuǎn)化為晶界能，不斷蓄積，從而促使晶粒長大[5]。

繪制晶粒尺寸隨保溫溫度變化曲線圖，如圖2所示。觀察曲線可得，隨保溫溫度的升高，奧氏體晶粒長大速率逐漸增大，長大規(guī)律整體符合y=ax型指數(shù)函數(shù)，其中a>1[6]。以長大速率劃分，其變化狀態(tài)大體可分為兩個(gè)階段，溫度較低時(shí)即1050℃以下，晶粒長大緩慢，主要是由于材料中所含的Cr、Mo等合金元素與C結(jié)合，形成C的化合物，對晶界產(chǎn)生釘扎作用；當(dāng)溫度升高至1100℃以上，C的各類化合物大量溶解，釘扎作用減弱，使得晶粒迅速長大[7]。

經(jīng)研究表明，晶粒長大為一自發(fā)過程，在奧氏體晶粒長大的同時(shí)，總界面能出現(xiàn)降低的情況。從熱力學(xué)與動(dòng)力學(xué)角度綜合分析，晶粒長大實(shí)質(zhì)上是一種熱激活與晶界處原子不斷擴(kuò)散的過程，通過晶界遷移的方式來體現(xiàn)。實(shí)際上，當(dāng)材料發(fā)生奧氏體轉(zhuǎn)變后，其內(nèi)部晶粒受晶界處凈驅(qū)動(dòng)壓力的作用，發(fā)生遷移，導(dǎo)致晶粒長大。因此，保溫溫度對于晶粒尺寸的影響，實(shí)質(zhì)上是對于鋼中晶界處原子跨越界面進(jìn)行遷移擴(kuò)散的影響[8]。

為了更直觀的描述奧氏體晶粒長大規(guī)律，當(dāng)保溫時(shí)間一定時(shí)，我們建立如式(1)的長大速率公式[9]：

(1)

式中，k為材料常數(shù)；Q為晶界遷移激活能(J/mol)；T為開爾文溫度(K)；R為氣體常數(shù)，一般取8.31 J/(mol·K)；σ為晶界界面能(J/mol)；d為奧氏體平均晶粒尺寸(μm)。由公式(1)可得，奧氏體晶粒長大速率隨保溫溫度的升高呈指數(shù)形式增長，即當(dāng)保溫時(shí)間一定時(shí)，隨著保溫溫度的升高，奧氏體平均晶粒尺寸也呈指數(shù)形式增長，圖2中的曲線正好印證了這個(gè)規(guī)律。

2.2 奧氏體晶粒尺寸隨保溫時(shí)間的變化情況

圖3為SA508-3鋼加熱至1150℃，保溫不同時(shí)間后的顯微組織。與隨保溫溫度變化情況類似，晶粒尺寸整體呈現(xiàn)長大趨勢，只是增大幅度并不明顯，且最終尺寸趨于恒定。這是由于隨著保溫時(shí)間的延長，雖然晶界能不斷增加，但是，相較于保溫溫度對于晶界能的影響，時(shí)間長短影響相對較小[10]。同時(shí)，當(dāng)溫度升至1100℃以上時(shí)，由于晶界處大部分第二相粒子已完全溶解，使得晶界變細(xì)且失去了對于邊界的釘扎作用，隨著時(shí)間的延長，各晶粒間的尺寸差異逐漸減小，有利于獲得均勻的內(nèi)部組織。

(a)950℃(b)1000℃(c)1050℃(d)1100℃(e)1150℃(f)1200℃

圖1 試樣不同溫度下保溫3 h后的顯微組織
Figure 1 The microstructure of samples holding with different temperatures for 3 h

圖2 保溫溫度-晶粒尺寸折線圖Figure 2 The broken line graph of holding temperature and grain size

將各組溫度下的晶粒尺寸進(jìn)行整理統(tǒng)計(jì)，形成保溫時(shí)間-晶粒尺寸折線圖，如圖4所示。觀察曲線可得，在各組溫度下，隨著時(shí)間的延長，奧氏體晶粒的長大方式也分為兩種，即加速長大期和平穩(wěn)長大期。保溫5 h之前，奧氏體晶粒快速長大；5 h之后，長大速度變緩，最終趨于不變，長大規(guī)律整體符合y=xn+b冪函數(shù)模型[11](n屬于0至1之間)。

(a)1h(b)3h(c)5h(d)10h

圖3 試樣1150℃下保溫不同時(shí)間的顯微組織
Figure 3 The microstructure of samples holding temperature at 1150℃ with different times

圖4 保溫時(shí)間-晶粒尺寸折線圖Figure 4 The broken line graph of holding time and grain size

通常情況下，當(dāng)加熱溫度一定時(shí)，晶粒長大情況與保溫時(shí)間t符合Beck方程[12]：

(2)

式中，D為保溫一段時(shí)間后的平均晶粒尺寸(μm)；D0為原始晶粒尺寸；k為與材料相關(guān)的常數(shù)；t為保溫時(shí)間；n為晶粒長大指數(shù)。本文中原始晶粒尺寸約為17.24 μm，相較于保溫一段時(shí)間后的晶粒尺寸較小，故忽略不計(jì)，將上式化簡并取對數(shù)得：

(3)

將不同溫度下的晶粒尺寸進(jìn)行擬合，如圖5所示?？梢钥闯?，在每組溫度下，lnt與lnD之間均符合一次線性關(guān)系。

分析上圖數(shù)據(jù)，我們可以得到每組溫度下的材料常數(shù)k與晶粒長大指數(shù)n，將k與n代入公式(2)中，得到每組溫度下晶粒尺寸D與保溫時(shí)間t之間的關(guān)系式，如表3所示。

圖5 lnD-lnt曲線圖Figure 5 The curve of lnD and lnt

表3 SA508-3鋼在一定保溫溫度下的晶粒長大規(guī)律Table 3 The grain growth behavior of SA508-3 steel at a certain holding temperature

經(jīng)研究表明，當(dāng)金屬中存在阻礙晶界遷移的第二相粒子或雜質(zhì)元素時(shí)，指數(shù)項(xiàng)n通常<1/2。n值表示提供給晶粒長大的所需動(dòng)力，材料中第二相質(zhì)點(diǎn)的形狀大小及體積分?jǐn)?shù)是影響n值的主要因素。當(dāng)溫度較低時(shí)，n值較小，說明在此溫度范圍內(nèi)鋼中存在許多穩(wěn)定的微合金化合物，對晶界起到了有效的釘扎作用，使得晶粒很難長大。升高溫度，n值隨之增大，這是因?yàn)殡S著溫度的升高，碳、氮化合物開始溶解。當(dāng)溫度升高到1100℃時(shí)，n值最大，同時(shí)，晶粒長大速率也達(dá)到最大，說明此時(shí)碳、氮化合物已完全溶解。繼續(xù)升溫，n值略有下降，但仍保持相對穩(wěn)定狀態(tài)，即晶粒以相對穩(wěn)定的速度生長，繼續(xù)升高溫度不會(huì)對生長速率產(chǎn)生較大影響[11]。材料常數(shù)k則隨溫度的升高而不斷增大。

Beck公式直觀的體現(xiàn)了晶粒尺寸與保溫時(shí)間的關(guān)系，對于預(yù)測不同條件下的晶粒尺寸，選定合適的保溫時(shí)間具有重要的指導(dǎo)意義。綜上所述，保溫時(shí)間對晶粒長大的影響明顯小于加熱溫度對奧氏體晶粒的影響。在實(shí)際生產(chǎn)中，應(yīng)合理控制保溫時(shí)間，既要保證獲得均勻的內(nèi)部組織，又要避免材料內(nèi)部產(chǎn)生粗大晶粒。

3 奧氏體晶粒長大模型

3.1 模型的建立

通常情況下，影響奧氏體晶粒長大的因素有：初始晶粒尺寸、保溫溫度及保溫時(shí)間。相比之下，初始晶粒尺寸影響較小，故忽略不計(jì)。根據(jù)相關(guān)文獻(xiàn)介紹[13-14]，建立如下奧氏體晶粒長大經(jīng)驗(yàn)公式：

(4)

式中，D為實(shí)際奧氏體平均晶粒直徑(μm)；t為保溫時(shí)間(s)；T為保溫溫度(K)；R為氣體常數(shù)，一般取8.31 J/(mol·K)；Q為保溫過程中奧氏體晶粒長大激活能(J/mol)；A和n為與材料相關(guān)的常數(shù)。

整理式(4)，并同時(shí)取自然對數(shù)得：

(5)

根據(jù)公式(5)，對不同條件下的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行線性回歸分析，得到各參數(shù)值分別為：

n=0.122

Q=1.766175×105kJ/mol

A=2.369×105

將上述擬合結(jié)果代入式(4)中，得到SA508-3鋼奧氏體晶粒長大尺寸模型：

(6)

3.2 模型的驗(yàn)證

利用公式(6)計(jì)算各溫度條件下的奧氏體晶粒平均直徑，再將實(shí)驗(yàn)值與計(jì)算值進(jìn)行對比分析，最終結(jié)果如表4所示。觀察數(shù)據(jù)可得，根據(jù)數(shù)學(xué)公式預(yù)測得到的晶粒尺寸與實(shí)驗(yàn)值非常接近，兩者之間的誤差均在10%以內(nèi)，其中最大誤差7.11%，最小誤差0.72%，平均誤差約為4.02%。綜上所述，本文得到的晶粒長大模型是可信的，利用此模型可用于預(yù)測SA508-3鋼在1200℃以下保溫一段時(shí)間后的晶粒尺寸，對于實(shí)際生產(chǎn)中始鍛溫度的制定具有一定的指導(dǎo)意義。

表4 晶粒尺寸計(jì)算值Table 4 The calculated value of grain size

4 結(jié)論

(1)SA508-3鋼MC型化合物的溶解溫度大約處于1050～1100℃之間，溫度低于1050℃時(shí)，晶粒生長緩慢，隨溫度的升高，生長速率增大。恒定保溫時(shí)間，奧氏體晶粒平均直徑與保溫溫度之間符合y=ax(a>1)型指數(shù)函數(shù)關(guān)系。

(2)當(dāng)保溫溫度一定時(shí)，在保溫初期晶粒急劇長大，隨時(shí)間的延長，晶粒長大趨勢趨于平緩。奧氏體晶粒長大規(guī)律整體符合y=xn冪函數(shù)模型(n屬于0至1之間)。

(3)通過多元非線性回歸，得到了不同保溫溫度和保溫時(shí)間下的 SA508-3鋼奧氏體晶粒長大數(shù)學(xué)模型。

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編輯 杜青泉

Research on Austenite Grain Growth Behavior of Nuclear Power SA508-3 Steel

Guo Zhen, Liu Jiansheng, Li Jingdan, Gong Hu

By using the chamber type electric resistance furnace, the heating and thermal insulation tests of SA508-3 steel have been performed in different conditions. The influence of heating temperature and holding time on austenite grain growth has been discussed respectively. The results show that the solution temperature of MC type chemical compound is about in the range of 1050～1100 ℃. When the temperature is lower than 1050℃ and the holding temperature is constant, the growth of grain is slow, and the growth rate increases with temperature rising. When the holding temperature is constant, the grain suddenly grows at the beginning of holding stage. The trend of grain growth becomes flat with the holding time. On this basis, the mathematical model of austenite grain growth of SA508-3 steel has been built.

SA508-3 steel; microstructure; thermal insulation test; grain growth model

劉建生(1958—)，男，教授，博士生導(dǎo)師，研究方向?yàn)榇笮湾懺炖碚撆c新技術(shù)。

2016—09—14

山西省自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目(2016011002)

TG142.41

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