湯 遷， 武世文， 趙煒康， 夏莉紅， 張福勤

（中南大學輕質高強結構材料重點實驗室，長沙 410083）

銅/不銹鋼接頭不僅具備銅的高導電導熱性能以及不銹鋼的高強度和耐腐蝕性能，還大大減少了銅的使用量，在航空航天、電子行業(yè)、核工業(yè)、汽車行業(yè)、軍工行業(yè)等領域都有廣泛的應用[1]。但是銅和不銹鋼的熔點和導熱系數差異過大，用傳統(tǒng)的熔焊工藝在焊后容易產生熱裂紋，給銅和不銹鋼的連接帶來極大的困難[2]。擴散焊是一種在低于母材熔點以下實現異種材料焊接的固相焊接工藝，由于可焊接物理性質相差極大的異種材料，被廣泛用于銅和不銹鋼的焊接。Yilmaz等[3]用氬氣保護氣氛爐焊接純銅和304不銹鋼，發(fā)現界面處生成的中間相對接頭強度沒有影響，但界面上孔洞缺陷的產生會降低接頭的剪切強度。Yuan等[4]利用改進的脈沖加壓擴散焊實現銅和鋼的焊接，發(fā)現添加鎳中間層可以有效減少界面缺陷數量，提高接頭的力學性能。但焊后的熱處理工藝不僅讓晶粒粗化，也讓工藝變得繁瑣。Singh等[5]焊接CuCrZr合金和316L不銹鋼，在焊接溫度為900℃下，獲得最高的接頭強度128.16 MPa。當焊接溫度升高至1000℃時，接頭的強度反而下降至86.66 MPa。

放電等離子燒結工藝（Spark Plasma Sintering, SPS）是近年出現的可以實現粉末材料快速燒結的新型工藝[6-7]。與傳統(tǒng)燒結方法相比，放電等離子燒結具有燒結時間短、升溫速率快、工藝可靠、低功耗、性能高等優(yōu)點[8-9]?；谏鲜鰞?yōu)點，有些研究者利用SPS實現了諸如鈦-鋼[10]、鈦 - 鎂[11]、鎢 - 鐵[12]等體系之間的焊接，不僅將焊接時間縮短了50%～80%以上，還制備出了性能優(yōu)越的焊接接頭。鎳與銅、鎳與不銹鋼之間不會產生脆性中間相，具有較好的相互固溶度，常被用作銅和不銹鋼連接的中間層材料[13]。在異種材料連接中，用粉末作為焊接中間層時，成分可控、適用面廣。目前沒有用鎳粉作為中間層，通過SPS工藝制備銅/304不銹鋼接頭的文獻報道。因此，本研究以鎳粉為中間層，利用SPS工藝，為銅和不銹鋼的焊接提供一種新方法，探討用鎳粉作為中間層時，焊接溫度對銅/304不銹鋼（Cu/SS304）接頭組織和剪切強度的影響。

圖1 樣品裝配示意圖Fig.1 Schematic diagram of specimen assembly

圖2 剪切試樣Fig.2 Shear test specimens

圖3 不同焊接條件下鎳粉中間層、銅/304不銹鋼接頭組織Fig.3 Microstructure of joint diffusion bonded with Ni interlayer at different welding parameters

表1 母材的元素組成（原子數分數）%

試驗材料與方法

1 試驗原材料與處理

試驗所用母材為T1紫銅棒和304不銹鋼，化學元素組成如表1所示。將原材料加工成40 mm×3 mm的尺寸，焊接前依次使用600#、1000#、1500#、2000#的 SiC 砂紙打磨焊接表面，隨后拋光，以保證平整度并且去除氧化膜，然后在丙酮溶液中超聲清洗20min，干燥待焊。試驗選取鎳粉（粒度為40μ m，純度99.9%）為焊接中間層，在不銹鋼上均勻涂抹一層厚度約為90μ m的鎳粉。

2 焊接工藝及參數

將樣品按照圖1的順序進行裝配，隨后放置放電等離子燒結爐中進行真空擴散焊接。設備型號為HPD25/3，由德國Rauenstein公司生產，系統(tǒng)為FCT系統(tǒng)。焊接的工藝參數如下：焊接溫度為800～900℃，保溫時間15min，焊接壓力為10MPa，真空度為 10-5Pa，升溫速率為100℃/min，降溫速率為20℃/min。

3 焊接接頭檢測方法

將金相試樣經熱鑲和砂紙打磨后拋光處理，放置在酒精溶液中，采用超聲波清洗10min的方式去除樣品上殘留的拋光粉。用附帶有OXFORD型能譜儀（EDAX）的Nava Nano SEM230的場發(fā)射掃描電鏡觀察接頭的微觀組織，并對接頭區(qū)域的元素分布進行測試表征。用線切割將焊接后的試樣加工成圖2所示的接頭尺寸，采用萬能試驗機（Instron3369）檢測樣品的剪切強度，加載速率為2mm/min。

結果與討論

1 焊接接頭組織與元素分布

圖3所示為不同焊接工藝下，添加鎳粉作為中間層的Cu/SS304接頭的金相組織，可看出銅/304不銹鋼焊接接頭組織主要由銅/鎳（Cu/Ni）界面、鎳中間層、鎳/304不銹鋼（Ni/SS304）界面組成。其中，鎳中間層的厚度為50μm左右，接頭處基體與中間層形成的界面平直。當焊接溫度為800℃時，基體銅和鎳中間層緊密相連，形成了Cu/Ni擴散界面。在800℃和850℃下，鎳中間層與304不銹鋼界面存在明顯的界線，界面存在未焊合區(qū)域；當焊接溫度為900℃時，Ni/SS304界面的未焊合區(qū)域消失，說明焊接溫度的升高有利于界面原子之間的擴散。

為了對接頭的顯微組織進一步分析，利用SEM對接頭的界面區(qū)域進行觀察。圖4為不同溫度下，Cu/SS304接頭界面組織。對于Cu/Ni界面擴散層，當焊接溫度為800℃時，Cu/Ni界面擴散層上存在較多的孔洞；當溫度為850℃時，Cu/Ni界面擴散層的孔洞尺寸減?。划敎囟葹?00℃時，Cu/Ni界面擴散層的孔洞數量和尺寸都減小，形成了結合良好的擴散層。對于鎳中間層，當焊接溫度為800℃時，焊接后的鎳中間層組織不致密，存在較多孔洞；隨著溫度的升高，中間層的孔洞數量減少，在900℃時，中間層的致密化度提高，但依然存在一些細小的孔洞。在Ni/SS304界面區(qū)域，當溫度為800℃時，在Ni/SS304界面處存在寬度約為5μm的未焊合區(qū)域；當溫度為850℃時，Ni/SS304界面處的未焊合區(qū)域寬度減?。划敽附訙囟葹?00℃時，在Ni/SS304界面處，未焊合區(qū)域消失，界面存有少量的孔隙。由此可知，當用鎳粉作為中間層時，接頭處的孔洞會影響接頭的連貫性，通過升高焊接溫度雖然可以減少接頭的孔洞數量、改善接頭的界面組織，但不能完全消除中間層和界面擴散層的孔洞。

圖4 不同焊接溫度下Cu /SS304接頭組織形貌Fig.4 Microstructure of Cu/ SS304 joint prepared at different welding temperatures

圖5 不同焊接溫度下Cu/SS304接頭界面區(qū)域的元素分布Fig.5 EDS line scan results for Cu/SS304 joint prepared at different welding temperatures

圖5為不同焊接溫度下，銅/304不銹鋼接頭區(qū)域的元素線掃描分析結果。根據接頭的元素分布結果，可劃分為5個典型區(qū)域。其中，Ⅰ區(qū)表示銅基體，Ⅱ區(qū)表示Cu/Ni擴散層，Ⅲ區(qū)表示鎳中間層，Ⅳ區(qū)表示鎳鐵擴散層，Ⅴ區(qū)表示304不銹鋼。

在Cu/Ni界面結合處，當焊接溫度為800～900℃時，銅元素和鎳元素的濃度分布出現坡度變化，形成了連續(xù)的元素濃度擴散梯度，表明銅、鎳元素之間發(fā)生了相互擴散，形成了Cu/Ni界面擴散層，有利于銅基體與鎳中間層的冶金結合。從圖5元素分布情況可以看出，Cu/Ni界面擴散層的厚度隨著焊接溫度的升高而增加，在焊接溫度為800℃、850℃和900℃時，Cu/Ni擴散層的厚度分別約為15μ m、19μ m和24μ m。另外，銅元素與鎳元素相比，具有較小的原子半徑和較大的擴散系數（銅擴散系數為5×10-14m2/s[14-15]，鎳擴散系數為 3×10-17m2/s[14-15]），使得銅元素擴散到鎳中間層的深度大于鎳元素從鎳中間層擴散到銅基體中的深度。在Ni/SS304界面處，當焊接溫度為800℃時，鎳元素和鐵元素的濃度分布呈現突變的形態(tài)，未形成擴散層；在焊接溫度為850和900℃時，鎳、鐵元素的濃度分布呈連續(xù)坡度變化，形成Ni/SS304界面擴散層，擴散層的厚度分別約為6μ m和13μm，小于Cu/Ni界面擴散層厚度，這主要由于在相同焊接溫度下，鐵的擴散系數小于銅的擴散系數（鐵的擴散系數3×10-17m2/s）。此外，鎳與鐵的擴散系數相近，界面附近鎳、鐵元素的擴散深度較為接近。

以上分析說明焊接溫度對界面擴散層寬度的影響較為明顯。擴散系數與溫度之間的關系式為：

表2 焊接接頭剪切強度隨焊接溫度的變化

圖6 900℃、保溫15min、10MPa條件下Cu/SS304接頭的剪切斷口微觀組織Fig.6 Fracture surface morphologies for Cu/SS304 joint at the condition of 900℃,15min, 10MPa

表3 斷口組織的元素成分EDAX分析

式中，D為擴散系數，m2/s；D0為擴散常數，m2/s；Q為擴散激活能，kJ/mol；R為玻爾茲曼常數；T為焊接溫度，K。當焊接溫度過低時，界面層附近的擴散元素活性較小，難以獲得足夠的能量克服擴散勢壘，發(fā)生擴散遷移，使得擴散距離較短或者擴散不充分，形成較薄的界面擴散層或出現未焊合區(qū)域[16]。當溫度越高時，原子的擴散系數越大，原子在界面處的擴散速率越快，形成的擴散距離越長；隨著焊接溫度的升高，原子的能量增加，在界面處的擴散元素具有足夠的激活能和較大的擴散驅動力，擴散速率增加，促進了界面處銅與鎳原子以及鎳與鐵原子之間的相互擴散，形成較厚的界面擴散層。

在用鎳粉作為中間層焊接銅和304不銹鋼時，焊接接頭的形成主要經歷了3個階段。初始階段，在焊接壓力的作用下，隨著鎳粉中間層的個別顆粒與銅基體和304不銹鋼接觸面積的增大，鎳顆粒中的原子到基體界面的距離減小，當溫度升高至焊接溫度時，原子發(fā)生劇烈的遷移運動，鎳顆粒與基體界面的接觸狀況得以改善。第二階段中，接觸界面微觀上凹凸不平的微區(qū)域發(fā)生塑性變形，此時隨著鎳顆粒與基體界面接觸面積的不斷擴大，界面處的原子互擴散程度得以加強[17]。在第三階段中，隨著界面處，鎳中間層與基體之間的原子擴散以及鎳顆粒與鎳顆粒之間擴散的進行，在粉末與粉末之間、粉末與基體的接觸界面之間，基本上形成了封閉的、孤立的氣孔，如圖4（c）中的Cu/Ni界面所示。而在Ni/SS304界面，由于鐵原子與鎳原子的熔點較高，擴散速率較慢，在界面處仍然存在較大的平直線狀的未焊合區(qū)域[18-19]。

2 焊接接頭的剪切性能與斷口分析

焊接溫度不僅直接影響原子的擴散行為和界面組織，對接頭的結合強度也有一定的影響。為了研究銅/304不銹鋼接頭的力學性能，對不同焊接溫度下的焊接接頭進行剪切強度測試，試驗結果見表2。結果表明，添加鎳中間層的銅/304不銹鋼接頭均在中間層處發(fā)生斷裂。在800℃時，接頭的剪切強度為63 MPa；焊接溫度為850℃時，接頭的剪切強度升高至84MPa；當焊接溫度為900℃時，接頭的剪切強度達到最大值，為98MPa。這是因為溫度的升高促進了原子之間的相互擴散，減少了接頭中孔洞的數量，提高了中間層之間的連接強度，形成的擴散界面具有較高的結合力，從而提高了接頭的剪切強度。

圖6為在900℃下保溫15min時，接頭的剪切斷口形貌，表3為斷口組織中A、B點的元素分析結果。發(fā)現斷口組織主要由灰白色和灰色相間的區(qū)域構成，還有大量的韌窩存在，表明銅/304不銹鋼接頭發(fā)生了韌性斷裂。在斷口組織中還存在大小不一的凹坑和孔洞及一些未結合完全的顆粒，這些缺陷位于韌窩之間，阻斷了韌窩的連續(xù)性，導致接頭的塑性變形能力較差。發(fā)現斷口組織中鎳含量居多，表明接頭在鎳中間層處發(fā)生斷裂。這可能是因為鎳與銅、鎳與不銹鋼之間的界面結合強度較高，鎳中間層的致密度較低導致中間層的連接強度較低。不能起到傳遞載荷和阻止位錯運動的作用，最終導致了銅/304不銹鋼接頭的失效斷裂。表明用鎳粉作為銅/304不銹鋼接頭的中間層時，由于鎳粉之間的結合強度較低，接頭分布有較多的孔洞缺陷，導致銅/304不銹鋼接頭的剪切強度偏低。

銅/304不銹鋼接頭的接頭顯示為韌窩特征，而韌窩的形成機理主要為孔洞聚集，在接頭斷裂過程中，孔洞主要來源于鎳中間層。圖4 （c）表明，在焊接溫度為900℃時，鎳中間層雖已達到冶金結合，但致密度較低，在鎳粉中間層中仍然存在較多微孔洞。當接頭受剪切應力時，中間層內部的大量微孔洞會不斷長大，相鄰顯微孔洞之間的基體橫截面在不斷縮小，直至彼此連接而導致斷裂，宏觀表現為韌窩斷口形貌。在Ni/SS304界面雖然也有孔洞存在，但是表3的EDAX元素分析表明，由于Ni/SS304界面結合強度高于鎳中間層之間的結合強度，導致接頭在鎳中間層處發(fā)生韌性斷裂。

結論

（1）以鎳粉為中間層，采用SPS工藝可以實現銅與304不銹鋼的擴散焊接，在焊接壓力10MPa、焊接溫度900℃下，保溫15min時，添加鎳粉作為中間層的銅/不銹鋼接頭剪切強度最佳，為98MPa。

（2）焊接溫度在 800～900℃時，隨著溫度的升高，焊接界面的元素互擴散程度提高，形成的界面擴散層厚度增加。當焊接溫度為800℃時，Ni/SS304界面存在未焊合區(qū)域，界面擴散不明顯；當焊接溫度達到850℃以上時，Ni/SS304界面鐵、鎳互擴散形成界面擴散層。

（3）銅/304不銹鋼接頭斷裂發(fā)生在鎳中間層處，斷口形貌呈韌窩狀。銅/304不銹鋼接頭剪切強度受鎳中間層致密度的影響，隨著溫度的升高，鎳中間層的致密度和接頭剪切強度提高。

參 考 文 獻

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