赫 斌，李 哲，姚 驍，郭勁松，陳永柏，李 翀

(1：重慶大學(xué)城市建設(shè)與環(huán)境工程學(xué)院，重慶 400044) (2：中國科學(xué)院水庫水環(huán)境重點實驗室，重慶 400714) (3：中國科學(xué)院重慶綠色智能技術(shù)研究院，重慶 400714) (4：中國長江三峽集團公司，北京 100038)

三峽澎溪河水-氣界面溫室氣體模型估算及其敏感性分析*

赫 斌1,2，李 哲2,3,4**，姚 驍1,2，郭勁松2,3，陳永柏4，李 翀4

(1：重慶大學(xué)城市建設(shè)與環(huán)境工程學(xué)院，重慶 400044) (2：中國科學(xué)院水庫水環(huán)境重點實驗室，重慶 400714) (3：中國科學(xué)院重慶綠色智能技術(shù)研究院，重慶 400714) (4：中國長江三峽集團公司，北京 100038)

模型估算法是水-氣界面溫室氣體通量監(jiān)測的主要方法，所得成果也不勝枚舉. 然而監(jiān)測過程中諸多環(huán)境因素會對最終結(jié)果產(chǎn)生不確定的影響. 結(jié)合三峽庫區(qū)澎溪河背景條件，利用模型估算法進行水-氣界面溫室氣體通量(以CO2為例)估算，并且采用修正Morris篩選法嘗試分析模型估算法中各個參數(shù)對溫室氣體擴散通量(以CO2為例)的局部敏感性. 研究結(jié)果表明：利用模型估算法計算三峽澎溪河流域水-氣界面溫室氣體通量具有較高的可行性和可靠性；風(fēng)速、水溫以及pH值會對監(jiān)測結(jié)果產(chǎn)生影響，且風(fēng)速越強、水溫越高、pH值越小，CO2擴散通量就越大；pH值是高靈敏參數(shù)，風(fēng)速和水溫是靈敏參數(shù). 在三峽庫區(qū)澎溪河監(jiān)測過程中更應(yīng)注意pH值的精確性，每次采樣前需校正儀器.

模型估算法；局部敏感性分析；風(fēng)速；水溫；pH值;澎溪河；三峽水庫；溫室氣體擴散通量

目前，水-氣界面溫室氣體通量的監(jiān)測方法通常有：模型估算法、箱法、微氣象法和遙感反演法等[1]. 而模型估算法作為國際水電協(xié)會(IHA)推薦使用的溫室氣體監(jiān)測方法之一，因其簡單、靈活、易操作等特點在野外現(xiàn)場監(jiān)測中最為常用，所得成果也不勝枚舉，比如Demarty等[2]、Atilla等[3]、Roland等[4]、范成新等[5]分別對加拿大Eastmain水庫及湖泊、美國Superior湖、巴西5個水庫和我國太湖的溫室氣體進行監(jiān)測.

模型估算法的原理是根據(jù)空氣和水體內(nèi)氣體成分的濃度梯度并運用Fick定律來估算通量[6]. 想要得到較準(zhǔn)確的監(jiān)測結(jié)果，氣體在這兩種介質(zhì)中的濃度測定和傳質(zhì)系數(shù)的確定就成了最關(guān)鍵的核心. 但是濃度和傳質(zhì)系數(shù)會嚴(yán)重地受到監(jiān)測時環(huán)境因素如pH值、水溫、風(fēng)速的影響. 本文將以三峽庫區(qū)支流澎溪河水-氣界面的溫室氣體通量(以CO2為例)的實際采樣數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，嘗試分析模型估算法的可靠性和3個環(huán)境參數(shù)(pH值、水溫和風(fēng)速)對溫室氣體擴散通量(以CO2為例)的敏感性.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域與樣品采集

澎溪河流域(31°00′～31°42′N，107°56′～108°54′E)位于四川盆地東部邊緣，流域面積5173 km2，干流全長182.4 km，是三峽庫區(qū)北岸中段流域面積最大的支流(圖1). 該水域在夏季低水位階段平均水深不足10 m，冬季高水位階段平均水深將超過40 m，水域物理邊界呈現(xiàn)顯著的季節(jié)性交替特征，澎溪河流域包含了峽谷、消落區(qū)以及湖庫等各種特征的水域，其在三峽水庫中具有代表性. 為開展對水-氣界面溫室氣體通量(以CO2為例)的計算，本研究選擇澎溪河流域內(nèi)的溫泉、開縣、白家溪、養(yǎng)鹿、渠馬、高陽、黃石、雙江8個研究點位. 于2011年1-12月一個完整的豐、枯水期運行階段開展逐月跟蹤觀測. 采集位置選取在澎溪河中心河面，采樣水深為0.5 m，采樣時間控制在每月10日的9:30-16:30之間.

圖1 澎溪河流域水系及采樣點示意圖Fig.1 Sketch of backwater area and sampling sites in the Pengxi River

1.2 數(shù)據(jù)來源與分析方法

所有數(shù)據(jù)均錄入 Excel或Origin軟件進行統(tǒng)計分析，采用變異系數(shù)CV值表征數(shù)據(jù)變化幅度. 采用YSI?ProODO溶解氧儀現(xiàn)場測定水溫(精度0.1℃)；采用SMAR?AR-836風(fēng)速儀現(xiàn)場測量水面上方2 m處的瞬時風(fēng)速(U2)(精確度0.1 m/s)，并通過公式(5)換算成水面上方10 m風(fēng)速(U10，m/s)；采用YSI?63現(xiàn)場測定水體pH值(精度0.01)；采用HACH?微量滴定器(精度為1.25 μl)及標(biāo)準(zhǔn)硫酸溶液現(xiàn)場滴定堿度；水體中的二氧化碳分壓(pCO2)跟據(jù)pH值、堿度及亨利常數(shù)計算而得；采用手持式數(shù)字大氣壓計現(xiàn)場測定氣溫和大氣壓.

2 水-氣界面溫室氣體模型估算法

2.1 模型估算法的通量計算原理

根據(jù)Fick定律，對于淡水水體，水-氣界面CO2交換通量(正為釋放、負(fù)為吸收)可由公式(1)計算得出[7]：

FCO2=kx(Cwater-Cair)

(1)

式中，F(xiàn)CO2為水-氣界面CO2擴散通量(mmol/(m2·h))；kx為CO2傳質(zhì)系數(shù)(cm/h)；Cwater為CO2在水中的濃度(mmol/L)；Cair為現(xiàn)場溫度及壓力下CO2氣體在水中的飽和濃度(mmol/L).

對于傳質(zhì)系數(shù)kx的估算，目前通用的2種模型分別是薄邊界層模型(TBL)和表面更新模型(SRM). TBL模型是假定氣體轉(zhuǎn)移是由水表面的薄邊界層控制的水-氣界面的濃度與大氣中氣體濃度形成溶解平衡；而SRM模型是假定水面漩渦可取代水表面薄層，且取代速度決定于水的被攪動程度. 針對湖泊、水庫生態(tài)系統(tǒng)的研究，目前世界范圍內(nèi)對kx系數(shù)的確定絕大多數(shù)采用的是1989年J?hne等[8]和1998年Cole等建立的經(jīng)驗公式[9-11]：

(2)

(3)

(4)

(5)

式中，k600為六氟化硫(SF6)氣體的交換系數(shù)(cm/h)；Sc為t℃下CO2的Schmidt常數(shù)；U10為水面上方10 m處風(fēng)速(m/s)；t為溫度(℃)；z為測量風(fēng)速時的高度(m)；Uz為高度z時的風(fēng)速大小(m/s)；Cd10為10 m時的阻力系數(shù)，取0.0013；κ為Von Karman常數(shù)，取0.41.

(6)

計算水溶液中CO2濃度：

(7)

(8)

通常K1、K2計算公式[13]為：

pK1=-6320.813/TK-19.569224lnTK+126.34048

(9)

pK2=-5143.692/TK-14.613358lnTK+90.18333

(10)

式中，T為采樣時的水溫(℃).

2.2 技術(shù)路線圖

模型估算法的實施技術(shù)路線如圖2所示.

3 局部敏感性分析方法

3.1 局部敏感性分析原理

Morris篩選法為目前應(yīng)用較廣的一種局部靈敏度分析方法[14]. Morris篩選法選取模型其中一變量xi，其余參數(shù)值固定不變，在變量閾值范圍內(nèi)隨機改變xi，運行模型得到目標(biāo)函數(shù)y(x)=y(x1、x2、x3、…、xn)的值，用影響值ei判斷參數(shù)變化對輸出值的影響程度[15]，公式為：

(11)

式中，y*為參數(shù)變化后的輸出值；y為參數(shù)變化前的輸出值；Δi為參數(shù)i的變幅.

修正的Morris篩選法采用自變量以固定步長變化，靈敏度判別因子取Morris多個平均值[16]，公式為：

(12)

式中，Si為靈敏度判別因子；Yi為模型第i次運行輸出值；Yi+1為模型第i+1次運行輸出值；Y0為參數(shù)率定后計算結(jié)果初始值；Pi為第i次模型運算參數(shù)值相對于率定參數(shù)后參數(shù)值變化的百分率；Pi+1為第i+1次模型運算參數(shù)值相對于率定后初始參數(shù)值的變化百分率；n為模型運行次數(shù).

表1 參數(shù)敏感度分級[17]

Tab.1 Sensitivity classes

等級靈敏度范圍靈敏度Ⅰ0≤|Si|<0．05不靈敏Ⅱ0．05≤|Si|<0．2中等靈敏Ⅲ0．2≤|Si|<1靈敏Ⅳ|Si|≥1高靈敏

3.2 參數(shù)敏感度分級

參照已有文獻[17]對參數(shù)局部靈敏度的分級，進行靈敏度分析說明(表1).

4 結(jié)果與分析

4.1 模型估算結(jié)果

在模型估算法的基礎(chǔ)上，對澎溪河流域從上游到下游8個點位(溫泉、高陽、雙江等)的水-氣界面CO2擴散通量進行計算，結(jié)果見表2.

由于CO2擴散通量、pH、水溫、風(fēng)速的量綱不同，所以用CV來表征全年數(shù)據(jù)組的離散程度. 由表2可知，澎溪河上、中、下游8個監(jiān)測點位3組現(xiàn)場指標(biāo)中pH的CV最小，CV均呈現(xiàn)出pH <水溫<風(fēng)速的趨勢，pH值的變化對CO2擴散通量變化影響最大.

縱向比較各個點位的全年監(jiān)測結(jié)果(表2)發(fā)現(xiàn)，位于上游的溫泉點位CO2擴散通量、pH和水溫的CV值均最??；位于下游的雙江點位CO2擴散通量和pH的CV值均最大. pH值的變化與CO2擴散通量的變化保持一致.在白家溪點位，水溫和風(fēng)速的CV值同時達(dá)到最大，而該點位CO2與pH的CV值處于較大值位置，說明pH值、水溫和風(fēng)速都對CO2擴散通量變化產(chǎn)生了影響，但當(dāng)水溫和風(fēng)速的變化幅度最大時，CO2擴散通量變化未達(dá)到最大值，CO2擴散通量的CV值未達(dá)到最大.

這表明在澎溪河流域內(nèi)，pH、水溫、風(fēng)速均能對CO2擴散通量產(chǎn)生較大影響，并且pH值對CO2擴散通量影響最大. pH值是高靈敏參數(shù)，風(fēng)速和水溫是靈敏參數(shù).

表2 研究期間澎溪河流域的水-氣界面CO2擴散通量

澎溪河上游溫泉-開縣段分別布設(shè)了溫泉和開縣兩個點位. 兩個點位全年的水-氣界面CO2通量釋放量大于吸收量. 溫泉點位全年CO2通量呈現(xiàn)釋放態(tài)，而開縣點位也僅在10月份時呈現(xiàn)吸收態(tài)，吸收值為0.654 mmol/(m2·h). 其余月份均呈現(xiàn)釋放態(tài). 溫泉點位全年CO2釋放通量均值為6.226 mmol/(m2·h)；最大值出現(xiàn)在3月，為11.733 mmol/(m2·h)；最小值出現(xiàn)在2月，為0.837 mmol/(m2·h). 而開縣點位的釋放通量最大值出現(xiàn)在2月，為19.057 mmol/(m2·h). 縱觀全年，上游點位CO2釋放通量枯水期大于豐水期，在冬季高水位時期(枯水期)，CO2釋放維持在一個較高的水平(圖3).

在澎溪河流域中游的白家溪-養(yǎng)鹿區(qū)段分別布設(shè)了白家溪、養(yǎng)鹿、渠馬點位. 冬季高水位時期3個點位的CO2釋放量較大，養(yǎng)鹿和白家溪點位在12月CO2釋放量達(dá)到最大值，分別為21.548和14.954 mmol/(m2·h). 渠馬點位的全年CO2釋放通量范圍為-1.741～7.178 mmol/(m2·h). 這3個點位在3、4、5、8、10月的CO2釋放通量呈現(xiàn)吸收態(tài)，其余月份均為釋放態(tài)，且全年的水-氣界面CO2釋放通量均大于吸收通量. 3-5月時，CO2釋放/吸收通量一直維持在一個較低水平；進入夏季以后，6-10月CO2釋放量起伏較大，由吸收態(tài)逐漸變?yōu)獒尫艖B(tài)，并呈折線上升狀態(tài)；進入冬季以后，CO2釋放量上升較快，一直到達(dá)全年最高釋放量(圖3).

圖3 研究期間澎溪河流域水-氣界面CO2擴散通量的變化趨勢Fig.3 Trend of CO2 diffusion flux of water-air interface in Pengxi River during the study period

在澎溪河下游的高陽-雙江區(qū)段布設(shè)了高陽、黃石、雙江3個監(jiān)測點位. 全年的水-氣界面CO2通量呈現(xiàn)釋放態(tài)，但釋放通量小于中上游監(jiān)測點位. 3個點位的全年變化趨勢較為一致. 在春季，CO2釋放通量逐漸降低，變?yōu)槲諔B(tài)；在3-8月之間，CO2釋放/吸收通量呈現(xiàn)出折線上升的狀態(tài)；進入冬季以后，CO2釋放通量逐漸增大，并保持在一個較高的水平(圖3).

綜上所述，在研究區(qū)域內(nèi)，從上游到下游8個點位的水-氣界面CO2擴散通量全年變化趨勢基本一致，均呈現(xiàn)出3-5月CO2釋放/吸收通量較低，6-10月呈現(xiàn)較大波動，折線上升狀態(tài). 11-12月的CO2釋放通量直線上升，呈現(xiàn)高釋放通量狀態(tài). 全年的CO2的釋放量大于吸收量.

表3 模型估算法(水化學(xué)平衡)主要參數(shù)、取值范圍及其初始值

Tab.3 Major parameters and their initial values

主要參數(shù)取值范圍初始值水溫10～40℃25℃風(fēng)速0～4m/s2m/spH7．5～9．58．0

4.2 模型估算法的敏感性分析

本研究選取水溫、風(fēng)速和pH值作為模型估算法的局部敏感性分析變量. 依據(jù)本次實驗監(jiān)測的計算結(jié)果和多年積累的三峽庫區(qū)支流澎溪河歷年環(huán)境指標(biāo)，確定相關(guān)參數(shù)及其取值范圍(表3).

采用修正的Morris篩選法對三峽庫區(qū)支流澎溪河某次采樣時CO2擴散通量的局部敏感性分析結(jié)果進行定量表達(dá)，以5%為固定步長對水溫值和風(fēng)速值進行擾動. 因為pH<7.5時無法使用此方法計算，因此pH以1%為固定步長進行擾動. 分別取其值的-20%(-4%)、-15%(-3%)、-10%(-2%)、-5%(-1%)、5%(1%)、10%(2%)、15%(3%)和20%(4%)，而其他參數(shù)值固定不變，觀測CO2擴散通量對這些環(huán)境參數(shù)的敏感度. 結(jié)果表明，水溫與CO2擴散通量呈正相關(guān)，且在靠近0點時出現(xiàn)較大的拐點(圖4a)；風(fēng)速與CO2擴散通量呈正相關(guān)(圖4b)；pH值與CO2擴散通量呈負(fù)相關(guān)，該參數(shù)系數(shù)越大，CO2擴散通量越小，且變化量逐漸減小(圖4c).

圖4 水溫(a)、風(fēng)速(b)和pH值(c)對結(jié)果的影響Fig.4 Effect of results: water temperature (a), wind velocity (b) and pH (c)

5 驗證與討論

上述敏感性分析結(jié)果是將模型估算法計算水-氣界面CO2擴散通量的過程認(rèn)作一個整體，但是根據(jù)其計算原理也可以將模型估算法計算水-氣界面CO2擴散通量劃分為兩個相對獨立的計算模型：一個是根據(jù)水中的DIC計算其分壓pCO2，它主要受到pH和水溫這兩個環(huán)境參數(shù)的影響；另一個模型則是根據(jù)前者所計算得到的pCO2來推算CO2擴散通量情況，它主要受到水溫和10 m風(fēng)速的影響. 分別對這兩個模型進行環(huán)境參數(shù)敏感性的分析，以此來驗證兩種方法的結(jié)果是否一致.

假設(shè)水體離子強度為1，參考本次水-氣界面CO2擴散通量監(jiān)測的研究結(jié)果和澎溪河歷年環(huán)境參數(shù)的變化范圍，取pH值的變化范圍為7.5～9.5，水溫的變化范圍為10～40℃，根據(jù)第1部分模型估算通量法的公式(6)～(10)進行計算. 結(jié)果表明，pH值對計算結(jié)果的影響是曲線，而水溫的影響則是直線，pH值變化對pCO2的影響要大于水溫(圖6a). 可見利用模型估算法(水化學(xué)平衡法)來計算水中pCO2時，pH對計算結(jié)果的敏感性最大，其次為水溫. 因此，水體pH的監(jiān)測準(zhǔn)確度是直接導(dǎo)致pCO2計算誤差的主要原因. 為了最大限度避免測量pH產(chǎn)生的誤差，除了需要現(xiàn)場測量外，每次采樣前都應(yīng)該對pH儀器進行校正.

圖5 靈敏度參數(shù)分布Fig.5 Sensitivity analysis of the parameters

在對第2個模型進行敏感性分析時，非環(huán)境參數(shù)水體中pCO2取全年平均值1061 μatm，大氣中pCO2由于常年變化較小，根據(jù)聯(lián)合國政府間氣候變化專門委員會(IPCC)的研究，取IPCC參考值379 μatm；環(huán)境參數(shù)水溫的變化范圍為10～40℃，10 m風(fēng)速的變化范圍為0～4 m/s. 根據(jù)第1部分模型估算通量法的公式(1)～(5)進行計算. 結(jié)果表明，當(dāng)水溫<30℃，表層水體與大氣中CO2的分壓差保持一定時，風(fēng)速對水-氣界面CO2擴散通量的影響要大于水溫，10 m風(fēng)速每提高1 m/s，其CO2的擴散通量便呈指數(shù)增長；而當(dāng)水溫超過30℃時，溫度對擴散通量的影響作用逐漸增大，其拐點大約在35～36℃之間. 當(dāng)達(dá)到40℃時，由于氣體溶解度的急劇下降，水溫代替風(fēng)速成為影響CO2擴散通量的主要因素(圖6b).

在實際監(jiān)測過程中，由于三峽庫區(qū)澎溪河全年水溫的變化幅度不大，且在監(jiān)測過程不易被干擾，因此水溫的精確性容易得到保證. 但是在現(xiàn)場監(jiān)測風(fēng)速時，由于風(fēng)速的易變性和不確定性，就增加了CO2擴散通量監(jiān)測的難度和不確定性. 對于pH值的監(jiān)測，由于其敏感因子比水溫和風(fēng)速高出30～40倍，因此其精確性要求更高. 根據(jù)多年累積資料可得，三峽澎溪河地區(qū)全年pH平均值為8.06±0.36，為了保證CO2擴散通量計算的準(zhǔn)確性，pH值的測量誤差應(yīng)當(dāng)保證在±0.08 以下，這樣才會使得最后的計算結(jié)果誤差不會超過0.1 mmol/(h·m2). 因此，除了現(xiàn)場測量外，每次采樣前都應(yīng)該對pH儀器進行校正. 而當(dāng)水體pH<7.5時，就不適合用模型估算法(水化學(xué)平衡法)來進行CO2擴散通量的計算了.

圖6 不同環(huán)境參數(shù)下水體pCO2(a)和CO2擴散通量(b)的變化情況Fig.6 Changes of pCO2 (a) and CO2 diffusion flux(b) in different environment parameters

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The model estimation and sensitivity analysis of greenhouse gas on water-air interface in Pengxi River, Three Gorges Reservoir

HE Bin1,2, LI Zhe2,3,4**, YAO Xiao1,2, GUO Jinsong2,3, CHEN Yongbo4& LI Chong4

(1:FacultyofUrbanConstructionandEnvironmentalEngineering,ChongqingUniversity,Chongqing400044,P.R.China) (2:KeyLaboratoryofReservoirWaterEnvironment,ChineseAcademyofSciences,Chongqing400714,P.R.China) (3:ChongqingInstituteofGreenandIntelligentTechnology,ChineseAcademyofSciences,Chongqing400714,P.R.China) (4:ChinaThreeGorgesCorporation,Beijing100038,P.R.China)

Model estimation is one of the main method in greenhouse gas flux monitoring of water-air interface, which has made many achievements. However, many environmental factors will be uncertain influence on the final result in the process of monitoring. In Pengxi River of Three Gorges Reservoir, the water-gas interface greenhouse gas flux (CO2, for example) was estimated with the model estimation, and the local sensitivity analysis fixed Morris screening method was carried out for all the parameters in model estimation on greenhouse gas diffusion flux. The research shows that the model estimation is used to calculate greenhouse gas flux on water-air interface in Pengxi River, Three Gorges Reservoir has high feasibility and reliability; wind velocity, water temperature and pH value will affect the monitoring results. And the stronger the wind speed, the higher the water temperature, the smaller the pH value, the greater the CO2diffusion flux; The pH value is a highly sensitive parameter, while wind speed and water temperature are sensitive parameters. In the monitoring process in Pengxi River of Three Gorges Reservoir, the instrument should be corrected in order to ensure the accuracy of pH value before sampling.

Model estimation method; local sensitivity analysis; wind velocity; water temperature; pH value; Pengxi River; Three Gorges Reservoirs; greenhouse gas flux

*國家水體污染控制與治理重大專項(2014ZX07104-006-02)、國家自然科學(xué)基金項目(51679226)和中國長江三峽集團公司科研項目聯(lián)合資助. 2015-11-02收稿；2016-08-15收修改稿. 赫斌(1991～)，男，碩士研究生；E-mail：binhe85@163.com.

；E-mail：Lizhe@cigit.ac.cn.