馬雙忱，翁小玉，趙興輝，吳 偉，陳儒佳

(1.華北電力大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，河北 保定 071003；2.華能沁北電廠，河南 濟(jì)源 459012)

高鹽水對(duì)SO2傳質(zhì)特性和脫硫效率的影響研究

馬雙忱1，翁小玉1，趙興輝2，吳 偉2，陳儒佳1

(1.華北電力大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，河北 保定 071003；2.華能沁北電廠，河南 濟(jì)源 459012)

出于廢水零排放的考慮，不少燃煤電廠將反滲透濃水與化學(xué)車間排水等回用于脫硫系統(tǒng)，可高濃度含鹽廢水對(duì)SO2傳質(zhì)特性產(chǎn)生影響，從而影響脫硫效率的研究卻鮮見(jiàn)。分析了高濃度含鹽廢水對(duì)SO2傳質(zhì)特性的影響，探討了各離子單獨(dú)存在于漿液中對(duì)脫硫效率及傳質(zhì)特性可能產(chǎn)生的影響，闡述了高濃度含鹽廢水對(duì)脫硫效率及傳質(zhì)特性不良影響的機(jī)理，為工程實(shí)踐中研判各種離子存在條件下對(duì)WFGD脫硫效率及傳質(zhì)特性的影響提供參考。

含鹽水；煙氣脫硫；脫硫效率；傳質(zhì)特性；離子濃度

0 引言

隨著國(guó)家對(duì)環(huán)保要求的提高，對(duì)火電廠的用、排水量及排水水質(zhì)的限制也越發(fā)嚴(yán)格，從可持續(xù)發(fā)展的角度來(lái)看，實(shí)行深度節(jié)水無(wú)疑是最佳的一條措施。而目前國(guó)內(nèi)電廠含鹽廢水回用脫硫系統(tǒng)的研究還非常少，相關(guān)主要的研究成果及應(yīng)用成果集中在電廠含鹽廢水的處理方面[1-4]。處理技術(shù)都需要另設(shè)單元，占用電廠空間和廠用能耗。從可持續(xù)發(fā)展的角度考慮，要達(dá)到這些目標(biāo)，電廠需要做到廢水零排放，因而對(duì)排污廢水有效回用，含鹽廢水回用于脫硫系統(tǒng)，而后對(duì)脫硫廢水統(tǒng)一處理是比較可行的一種方法，但對(duì)其可能造成的影響卻知之甚少[5-8]。因此研究含鹽水中存在的各個(gè)離子對(duì)脫硫系統(tǒng)造成的具體影響，隨之綜合分析高濃度含鹽廢水對(duì)石灰石-石膏法脫硫效率和傳質(zhì)特性不良影響的機(jī)理，明確關(guān)鍵的作用機(jī)制，具有深遠(yuǎn)意義。

WFGD脫硫漿液中，在溫度、pH值等因素維持恒定的情況下，脫硫效率主要與石灰石在漿液中的溶解程度有關(guān)[9-14]，因此多數(shù)離子影響脫硫效率的直接原因在于影響了石灰石在漿液中的溶解，但是也存在一些離子，它們并不會(huì)對(duì)石灰石在漿液中的溶解率造成多大的影響，但是由于它們自身的性質(zhì)，會(huì)使?jié){液的離子強(qiáng)度、石灰石表面張力、液相硫酸鹽的溶解度、亞硫酸鹽的氧化速率以及化學(xué)平衡發(fā)生變化，從而對(duì)SO2傳質(zhì)阻力產(chǎn)生影響，導(dǎo)致SO2的吸收速率變化，進(jìn)一步影響漿液的脫硫效率。

由于含鹽水中所含的離子種類比較多，來(lái)源各不相同，燃煤煙氣中含有從原煤帶出的Cl-、F-，漿液在溶解粗石灰中帶出Al3+、Ca2+、Mg2+等，漿液在吸收SO2的時(shí)候使?jié){液帶上SO32-、SO42-等。各種離子對(duì)石灰石的溶解、對(duì)脫硫系統(tǒng)脫硫效率的影響不盡相同。表1為脫硫廢水中各種典型離子的濃度范圍[15-16]。

表1 脫硫廢水中各典型離子的濃度范圍

項(xiàng) 目測(cè)定值Cl-/mg·L-15000～20000SO42-/mg·L-1>4000Ca2+/mg·L-11500～5000Mg2+/mg·L-13000～6000

因此了解每種離子對(duì)系統(tǒng)脫硫效率的影響，有助于為研究多種離子所產(chǎn)生的共同作用，找出含鹽水允許的最大濃度奠定基礎(chǔ)。

1 脫硫原理及工藝流程

吸收塔內(nèi)SO2的吸收過(guò)程是溶質(zhì)從氣相向液相的物質(zhì)傳遞過(guò)程，這一過(guò)程可以用雙膜理論來(lái)解釋[17-20]。圖1為煙氣脫硫過(guò)程中發(fā)生的傳質(zhì)及反應(yīng)步驟。

圖1 煙氣脫硫過(guò)程中發(fā)生的傳質(zhì)及反應(yīng)步驟示意

SO2吸收效率存在以下表達(dá)方式：

(1)

式中：NTU為傳質(zhì)單元數(shù)；Yin為入口SO2摩爾分率；Yout為出口SO2摩爾分率；K為氣相平均總傳質(zhì)系數(shù)，kg/(s·m2)；A為傳質(zhì)界面總面積，m2；G為煙氣總質(zhì)量流量，kg/s。

總傳質(zhì)系數(shù)K可以用吸收氣體通過(guò)液膜和氣膜的傳質(zhì)系數(shù)Kg和K1來(lái)表示，即

(2)

(3)

(4)

式中：Dg、D1分別為氣膜和液膜的擴(kuò)散系數(shù)；Φ為液膜增強(qiáng)系數(shù)。

Kg和K1是SO2擴(kuò)散系數(shù)和一些影響膜厚的物理變量，如液滴大小、氣液相對(duì)流速等的函數(shù)。液膜增強(qiáng)系數(shù)受漿液成分或堿度的影響。因此，可通過(guò)提高氣液之間的接觸效果，例如加劇氣液之間的擾動(dòng)來(lái)降低液膜厚度，或通過(guò)提高漿液的堿度提高K值(即SO2的吸收速率)[21-24]。

各種鹽離子可以通過(guò)離子強(qiáng)度的變化，化學(xué)平衡的移動(dòng)，溶液酸堿度的變化，影響石灰石的溶解及影響石膏產(chǎn)物的結(jié)晶速率等，導(dǎo)致SO2傳質(zhì)系數(shù)發(fā)生變化，進(jìn)一步影響脫硫效率。

2 各離子來(lái)源及對(duì)濕法脫硫的影響

2.1 Cl-對(duì)脫硫效率的影響

(1)Cl-對(duì)SO2吸收速度的影響。在吸收塔內(nèi)，由于石灰石漿液吸收SO2的速率與水的吸收速率相當(dāng)，均為氣膜和液膜共同控制。由于離子強(qiáng)度和溶液粘度的增大，液膜中離子擴(kuò)散變慢，致使液膜中有較高濃度的SO32-，這樣就使得平衡蒸汽壓增大，降低了氣相至液膜的SO2傳質(zhì)推動(dòng)力，使得SO2的氣相傳質(zhì)阻力變大，因此抑制SO2進(jìn)入液膜參與吸收反應(yīng)[25-26]。

(2)Cl-對(duì)CaCO3溶解的影響。在WFGD系統(tǒng)的漿液中，氯化物大多以CaCl2的形式存在。Cl-濃度的增大，將影響CaCO3的分解速率。Ukawa[27-28]認(rèn)為當(dāng)溶液中含有Cl-時(shí)，將增大溶液的離子強(qiáng)度，抑制H+的擴(kuò)散，進(jìn)而導(dǎo)致CaCO3顆粒界面層表面H+的濃度不斷減少,即增大了液相傳質(zhì)阻力，從而降低石灰石的溶解速率，導(dǎo)致脫硫效率的降低。

(3)Cl-對(duì)產(chǎn)物結(jié)晶速率的影響。徐崢等[29]研究了Cl-對(duì)二水石膏結(jié)晶的影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn)當(dāng)Cl-濃度達(dá)到330mg/L時(shí)，二水石膏結(jié)晶效率最高，隨著Cl-濃度的升高石膏的結(jié)晶效率變差。

2.2 SO32-對(duì)脫硫效率的影響

研究發(fā)現(xiàn)，在SO32-存在時(shí)，石灰石的溶解過(guò)程受到傳質(zhì)和石灰石顆粒表面反應(yīng)共同控制，石灰石顆粒表面反應(yīng)是石灰石溶解的速率控制步驟[30-31]。

要使SO2的吸收不斷進(jìn)行下去，就必須降低吸收液的堿度。而SO32-的存在能提高循環(huán)漿液的堿度。所以，SO32-濃度的增大，能降低液相傳質(zhì)阻力，使SO2的吸收加快。而當(dāng)SO32-濃度過(guò)大時(shí)，則會(huì)抑制SO2的氣相擴(kuò)散，影響脫硫效率。

SO32-會(huì)抑制CaCO3的溶解。當(dāng)亞硫酸鹽相對(duì)飽和度較高時(shí)，會(huì)發(fā)生亞硫酸鹽嚴(yán)重抑制作用。運(yùn)行pH值下降，SO2脫除效率降低。

當(dāng)SO32-濃度超過(guò)一定值時(shí)，CaSO3在石灰石表面的溶解抑制了CaCO3的溶解，導(dǎo)致石灰石溶解度的下降。另外，SO32-溶度過(guò)大會(huì)抑制SO2的氣相擴(kuò)散，影響脫硫速率。因此，必須確定合適的操作參數(shù)，加強(qiáng)氧化，防止因SO32-濃度過(guò)大而影響石灰石的活性[32]。

2.3 SO42-對(duì)脫硫效率的影響

SO42-的存在可以促進(jìn)石灰石的溶解，因?yàn)镾O42-與H+結(jié)合形成HSO4-，為H+從液相主體向石灰石顆粒表面的擴(kuò)散提供了一條新的通道，此時(shí)傳質(zhì)系數(shù)增大，石灰石溶解速率加快，進(jìn)而提高了脫硫效率[10]。且SO42-與Ca2+反應(yīng)生成的CaSO4沉淀物從溶液中析出會(huì)消耗更多的Ca2+,使反應(yīng)向有利于石灰石溶解的方向進(jìn)行，促進(jìn)石灰石的溶解，溶解速率增加。

2.4 Al3+與F-的影響

當(dāng)向石灰石溶液中單獨(dú)加入Al3+或F-時(shí)，對(duì)石灰石溶解的影響都較為輕微。而將Al3+或F-同時(shí)加入后，石灰石的溶解速率則會(huì)激烈下降。該絡(luò)合物顆粒覆蓋在石灰石的表面，阻礙了液相主體與石灰石顆粒表面的傳質(zhì)因數(shù)，即增大了液相傳質(zhì)阻力，從而嚴(yán)重抑制了石灰石的溶解[33-34]。圖2為Al3+和F-對(duì)石灰石溶解性能的影響曲線。

圖2 Al3+和F-對(duì)石灰石溶解的影響

含鹽水中的Al3+會(huì)與F-反應(yīng)生成形成氟化鋁絡(luò)合物(AlFx)，AlFx會(huì)吸附在石灰石顆粒的表面，嚴(yán)重影響石灰石的溶解。試驗(yàn)表明[35]，當(dāng)吸收液的pH值控制在5以內(nèi)，液相中AlF3是主要成分，其次是AlF2+和AlF4-，游離狀態(tài)存在的F-和Al3+幾乎為零，此時(shí)沒(méi)有固態(tài)CaF2和Al(OH)3產(chǎn)生；當(dāng)pH值高于5時(shí)，液相中AlF3和AlF2+等急劇下降；當(dāng)pH值高于5.5時(shí)，固態(tài)CaF2和Al(OH)3為主要存在形式，此時(shí)AlFx對(duì)脫硫系統(tǒng)的影響很??；當(dāng)pH值大于6時(shí)，幾乎全部為固態(tài)CaF2和Al(OH)3。因此，脫硫系統(tǒng)可通過(guò)提高吸收液pH值(添加氫氧化鈉、氫氧化鈣等)來(lái)分解AlFx，從而消除其對(duì)脫硫系統(tǒng)操作帶來(lái)的不利影響，Ukawa[27]等通過(guò)試驗(yàn)驗(yàn)證了該結(jié)論。但當(dāng)pH值降低后，將重新出現(xiàn)絡(luò)合物“包裹”，從而降低脫硫效率。

另外鐘秦[35]在其試驗(yàn)中通過(guò)控制變量法驗(yàn)證了在pH保持恒定的情況下，Al3+或F-的濃度增加幾乎不會(huì)對(duì)漿液的脫硫效率造成影響。

2.5 Na+對(duì)脫硫系統(tǒng)的影響

孫文壽[36-37]等在相同反應(yīng)時(shí)間下，使用鈉添加劑，發(fā)現(xiàn)可以降低液相傳質(zhì)阻力、石灰石的溶解阻力，使石灰石的溶解加快，從而顯著提高脫硫效率。

李向陽(yáng)[38]在兩份同濃度的石灰石漿液中分別添加50mmol/L和100mmol/L的NaCl和Na2SO4，結(jié)果見(jiàn)圖3～圖5。發(fā)現(xiàn)在pH=6.0、5.5、5.0時(shí)，加Na2SO4的漿液對(duì)石灰石的溶解率分別提高了7%、5%、1%，而NaCl對(duì)石灰石溶解具有微弱的促進(jìn)作用，可提高石灰石的溶解率1%左右。因此，Na+的存在對(duì)脫硫效率有一定的促進(jìn)作用。

2.6 Ca2+對(duì)脫硫系統(tǒng)的影響

含鹽水中的Ca2+的存在必然影響石灰石的溶解，由同離子效應(yīng)知，含鹽水中Ca2+的濃度越大，對(duì)石灰石的溶解抑制作用越強(qiáng)，降低液相的堿度，使傳質(zhì)阻力系數(shù)增大[15，39]。Ca2+濃度的增大促進(jìn)Ca2+與SO42-離子濃度積的增加，使?jié){液中析出CaSO4結(jié)晶垢并不斷堆積，從而影響脫硫效率。李向陽(yáng)[38]指出，當(dāng)pH=6.0、5.5、5.0時(shí)，分別向石灰石漿液中添加100mmol/L CaCl2·2H2O，發(fā)現(xiàn)相對(duì)而言，Ca2+的存在對(duì)脫硫效率有一定的抑制作用，結(jié)果見(jiàn)圖6～圖8。

2.7 Mg2+對(duì)脫硫系統(tǒng)的影響

在達(dá)到最佳Mg2+濃度之前，由于可溶性鎂鹽可提高液相的堿度，使傳質(zhì)阻力系數(shù)降低，可增大脫硫效率。達(dá)到最佳Mg2+濃度之后，生成大量可溶性的MgSO3從而減小SO2擴(kuò)撒的氣相傳質(zhì)推動(dòng)力而不利于SO2的吸收[10]。

圖3 pH=6.0 鈉鹽對(duì)石灰石樣品硫酸溶解速率的影響

圖4 pH=5.5 鈉鹽對(duì)石灰石樣品硫酸溶解速率的影響

圖5 pH=5.0 鈉鹽對(duì)石灰石樣品硫酸溶解速率的影響

圖6 pH=6.0氯化鈣對(duì)石灰石樣品硫酸溶解速率的影響

圖7 pH=5.5 氯化鈣對(duì)石灰石樣品硫酸溶解速率的影響

圖8 pH=5.0 氯化鈣對(duì)石灰石樣品硫酸溶解速率的影響

Mg2+對(duì)FGD系統(tǒng)性能既有正面也有負(fù)面的影響，在多數(shù)情況下，溶解的Mg2+可以提高SO2的脫除率，而且在其他條件不變的情況下，隨著Mg2+濃度的增大，脫硫效率的提高是相當(dāng)大的。但是，過(guò)多的Mg2+會(huì)抑制石灰石的溶解。

含鹽水中Mg2+的存在對(duì)與石灰石漿液脫硫起到一個(gè)協(xié)同、促進(jìn)的作用。由于MgSO4在水中的溶解度大于CaSO4，導(dǎo)致漿液中SO42-的濃度升高，從而使得其更容易與Ca2+形成沉淀。并且Mg2+的水解使得漿液pH下降，加大石灰石在漿液中的溶解率，從而提高漿液的脫硫效率[40-41]。

3 結(jié)語(yǔ)

(1)高濃度含鹽廢水對(duì)SO2傳質(zhì)特性產(chǎn)生影響，各離子單獨(dú)存在于漿液中對(duì)脫硫效率及傳質(zhì)特性產(chǎn)生的影響各異，有正效應(yīng)也有負(fù)效應(yīng)。

(2)當(dāng)高濃度含鹽廢水回用于脫硫系統(tǒng)時(shí)，應(yīng)降低Cl-、F-、SO32-、Al3+和Ca2+的存在，減輕其對(duì)脫硫效率的影響。廢水中的Na+、Mg2+和SO42-，3種離子可以在不同程度上促進(jìn)石灰石的溶解及SO2的吸收，從而提高脫硫效率。

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Research on influences of high salt water on the mass transfer characteristics of SO2and desulfurization efficiency

For the consideration of wastewater zero discharge ,many coal-fired power plants reuse the reverse osmosis concentrated water and chemical drainage in the desulfurization system,but studies of influence to the mass transfer characteristics of SO2,which can affect the desulfurization efficiency by highly concentrated saline wastewater are rare. It analyzes the effects of high concentration of saline wastewater on SO2mass transfer characteristics,discussing the possible negative impact on the desulfurization efficiency and mass transfer characteristics caused by separated ion in the slurry, as well as the mechanism of negative effect producing by high concentration of saline wastewater and mass transfer characteristics on desulfurization efficiency. This study provides the reference for engineer practice when predicting the WFGD desulfurization efficiency and mass transfer characteristics with all kinds of ions in.

saline water; flue gas desulfurization; desulfurization efficiency; mass transfer characteristic; Ion concentration

X701.3

B

1674-8069(2017)03-010-05

2016-11-19；

2017-01-21

馬雙忱(1968-)，男，遼寧大連人，博士，教授，主要從事燃煤電廠煙氣脫硫、脫硝技術(shù)研究。E-mail:msc1225@163.com