劉軍恒， 孫平， 姚肖華， 馮浩杰， 王玉梅

(江蘇大學汽車與交通工程學院， 江蘇 鎮(zhèn)江 212013)

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聚甲氧基二甲醚對輕型柴油機排放特性的影響

劉軍恒， 孫平， 姚肖華， 馮浩杰， 王玉梅

(江蘇大學汽車與交通工程學院， 江蘇 鎮(zhèn)江 212013)

為了降低柴油機的顆粒排放，將聚甲氧基二甲醚(PODE)按照體積分數(shù)10%，20%和30%摻混于柴油中，制備出柴油-PODE混合燃料(記為P10，P20和P30)，在一臺輕型柴油機上對柴油-PODE混合燃料進行了燃燒和排放特性試驗研究，并采用熱重方法分析了混合燃料的揮發(fā)性與氧化特性。結(jié)果表明：P10，P20和P30在常溫下都具有良好的穩(wěn)定性，在0～5 ℃區(qū)間PODE摻混比例高于20%將出現(xiàn)渾濁現(xiàn)象，混合燃料的黏度隨著摻混比例增加與溫度升高而逐漸下降；隨PODE摻混比例的增加，混合燃料的活化能下降，綜合燃燒指數(shù)提高，P10，P20和P30的起始失重溫度相對于柴油分別降低了3.3，4.3，5.3 ℃，起始燃燒溫度分別降低了9.4，17.8，24.2 ℃；柴油機燃用柴油-PODE混合燃料時，隨著PODE摻混比例的增加，滯燃期縮短，放熱率曲線和壓力升高率曲線向前偏移，缸內(nèi)最高壓力提高；在標定工況下，燃用P10，P20和P30的煙度較燃用柴油分別降低了26.1%，31.2%和34.8%，顆粒物較柴油在各粒徑下的質(zhì)量濃度均有不同程度降低，且分布峰值向小粒徑偏移。

柴油機； 聚甲氧基二甲醚； 混合燃料； 燃燒過程； 顆粒； 煙度

柴油機在動力性、經(jīng)濟性和耐久可靠性方面均有很大優(yōu)勢，因而在農(nóng)用動力、工程機械和交通運輸?shù)阮I域得到了廣泛的應用[1-3]。然而，柴油機的氮氧化物(NOx)和顆粒物(PM)排放造成了非常嚴重的環(huán)境污染，因此各國政府制定了越來越嚴格的排放法規(guī)保護環(huán)境[4-5]；此外，內(nèi)燃機每天消耗70%的石化燃料，加重了能源危機[6-7]。替代燃料與燃料改性被認為是有效緩解能源危機與實現(xiàn)高效清潔燃燒的方法。試驗研究表明燃料的含氧量、十六烷值、揮發(fā)性等性質(zhì)對燃燒和排放有重要的影響[8-12]。

當前，以甲醇、乙醇、生物柴油、二甲醚和碳酸二甲酯為代表的含氧燃料，由于燃料分子中的氧在燃燒過程中起到自供氧作用，能夠改善柴油機燃燒和排放性能，從而得到廣泛的研究[13-16]。聚甲氧基二甲醚(PODE)能夠顯著降低柴油機炭煙排放，被認為是一種富有潛力的新興柴油替代燃料[17-19]。PODE的自燃性能優(yōu)于醇類燃料，化學穩(wěn)定性強于生物柴油，揮發(fā)性較二甲醚和二甲氧基甲烷等更適合于柴油機[6]。以往研究表明[20-23]，PODE作為一種替代燃料在柴油機實現(xiàn)高效清潔燃燒方面深具潛力，在實際應用時無須改變發(fā)動機本體結(jié)構(gòu)或僅須微小優(yōu)化。Pellegrini等[18-19]研究了純PODE燃料及其摻混柴油時對發(fā)動機燃燒和排放的影響，結(jié)果表明：10%～12%的PODE作為燃油組分時可以降低40%顆粒質(zhì)量排放；50%PODE作為燃油組分時，顆粒排放與燃用柴油時保持一致，NOx排放能夠滿足歐Ⅵ限值。Liu等[22]也發(fā)現(xiàn)輕型柴油機燃用PODE-柴油混合燃料能夠明顯降低炭煙排放。王志等[23]對比分析了PODE在輕型柴油機和重型柴油機上的顆粒排放特性，試驗結(jié)果表明，摻混20%PODE燃料對輕型柴油機大負荷的炭煙排放改善效果更佳。但目前對于PODE在農(nóng)用單缸柴油機上的報道還相對較少，因此進一步探討PODE的燃燒和排放規(guī)律是必要的。

本研究中PODE是作為一種組分來優(yōu)化柴油的燃料性質(zhì)。首先研究了柴油-PODE以不同體積比例摻混時(0，10%，20%和30%)的燃料黏溫特性，然后通過熱重試驗分析了摻混燃料的蒸發(fā)與氧化特性，最后在單缸發(fā)動機臺架上研究了摻混燃料對柴油機的燃燒與排放特性的影響，并對摻混燃料的顆粒質(zhì)量濃度與SOF中碳原子數(shù)進行了分析。

1 試驗燃料與試驗方法

1.1 試驗燃料制備

試驗所選用基礎柴油為國Ⅳ-10號輕柴油，聚甲氧基二甲醚作為新型煤基含氧燃料，其分子式為CH3O—(CH2O)n—CH3，當n=3～8時PODE可與柴油任意比例互溶。本研究按照PODE體積分數(shù)為10%，20%和30%摻混在柴油中制備柴油-PODE混合燃料，依次標記為P10，P20和P30。表1列出試驗燃料的理化性質(zhì)。由表1可知，隨著燃油中摻混PODE比例的增加，混合燃料的十六烷值和含氧量逐漸增加，而低熱值卻逐漸降低。

溫度是影響摻混燃料穩(wěn)定性的重要因素，隨著溫度的降低，分子布朗運動減弱，液體表面張力增加，互溶性變差。圖1示出4種燃油樣品在不同溫度下穩(wěn)定性對比。由圖1可見，在0～5 ℃時，摻混比例超過20%的柴油-PODE混合燃料產(chǎn)生了密度分層，部分PODE會從柴油中分離出，出現(xiàn)了渾濁現(xiàn)象；當溫度超過10 ℃時，3種混合燃料樣品都可以保持良好的穩(wěn)定性。圖2示出NDJ-1S數(shù)顯黏度計測量的4種燃料的黏溫曲線。從圖2可以看出，燃油黏度受溫度影響很大，隨著溫度的上升黏度下降。這是由于溫度升高導致燃料分子的振動加劇，分子間束縛力減弱，流動性增加。隨著PODE摻混比例的增加，混合燃料的黏度逐漸下降；隨著溫度的升高，混合燃料與柴油的黏度逐漸接近。在20 ℃時，P10，P20和P30的黏度相對于柴油分別降低了14.1%，21.0%和27.5%，在80 ℃時分別降低了7.1%，11.5%和14.8%。這可能是由于PODE的沸點較低，當溫度升高時部分PODE從混合燃料中蒸發(fā)逸出。

圖1 燃油樣品在不同溫度下的穩(wěn)定性

圖2 試驗燃料的黏溫特性

1.2 發(fā)動機試驗臺架

試驗樣機為一臺四沖程單缸直噴柴油機，其排量為0.402 L，壓縮比為18.5。試驗中采用CWF15kW測功機控制發(fā)動機的運轉(zhuǎn)，采用MCS-960瞬時油耗儀測量燃料消耗率；采用Dewetron M0391E燃燒分析儀和Kistler 6052C缸壓傳感器測量缸內(nèi)燃燒壓力；采用AVL 415S濾紙煙度計測量煙度；采用Horiba MEXA-7200D排氣分析系統(tǒng)測量NOx排放；采用MSP多階微孔均勻沉積沖擊器(MOUDI)測量柴油機排氣顆粒物的質(zhì)量濃度粒徑分級；采用Agilent氣相色譜質(zhì)譜(GC-MS)聯(lián)用技術(shù)檢測顆粒中SOF的化學組分。試驗系統(tǒng)示意圖見圖3。

1.3 試驗方法

試驗采用METTLER TOLEDO TGA110同步熱分析儀測量柴油，P10，P20和P30燃油樣品質(zhì)量隨著溫度變化的熱重(TG)曲線，分別稱取4種樣品各2 mg，選用N2(80%) + O2(20%)作為試驗反應氣，保護氣體為高純N2，氣體流量均為50 mL/min，程序升溫設置為40～400 ℃，升溫速率設定為10 ℃/min。對TG曲線進行一次微分所得樣品失重速率隨溫度變化的曲線為熱重微商(DTG)曲線。依據(jù)TG和DTG曲線可以計算燃油的熱重分析參數(shù)，分析燃料的蒸發(fā)氧化特性和熱穩(wěn)定性：起始失重溫度Ts指樣品失重1%時所對應的溫度；終止失重溫度Th指樣品失重99%時所對應的溫度；峰值失重率溫度Tp指DTG曲線上的失重率峰值所對應的溫度；起始燃燒溫度Te指TG曲線上最大失重率點的切線與TG曲線基線延長線的交點所對應的溫度；綜合燃燒指數(shù)S是反應燃料蒸發(fā)、熱解和氧化的綜合指標，S值越大，燃料的蒸發(fā)氧化特性越好[24]，其計算公式如下：

式中：(dM/dt)max為最大失重率；(dM/dt)mean為平均失重速率。

選取柴油機標定功率轉(zhuǎn)速3 000 r/min下負荷率25%，50%，75%和100%作為試驗工況點，發(fā)動機分別燃用柴油、P10，P20和P30，測量并記錄發(fā)動機的NOx和煙度數(shù)據(jù)；在負荷率100%時連續(xù)采集100個循環(huán)的發(fā)動機缸內(nèi)燃燒壓力隨曲軸轉(zhuǎn)角的變化并計算平均值，得到缸內(nèi)壓力升高率曲線和放熱率曲線等數(shù)據(jù)；分析發(fā)動機燃用柴油和P20燃油的顆粒物質(zhì)量濃度隨粒徑分布規(guī)律以及SOF中碳原子數(shù)的變化。為了確保試驗結(jié)果的可靠性，每個工況重復3次，驗證試驗的不確定性小于5%。

2 試驗結(jié)果與分析

2.1 燃料熱重分析

圖4示出4種燃油樣品在N2(80%) + O2(20%)氛圍下的TG曲線和DTG曲線對比。燃油樣品的失重過程包括蒸發(fā)、熱解和氧化過程，依據(jù)試驗結(jié)果得到的熱重分析參數(shù)見表2。從圖4可以看出，隨著PODE摻混比例的增加，Ts，Th和Te溫度向低溫區(qū)域移動，說明燃油樣品的熱穩(wěn)定性逐漸降低。其中，P10，P20和P30燃油Ts值相對于柴油分別降低了3.3 ℃，4.3 ℃和5.3 ℃，Th值分別降低了2.5 ℃，6.2 ℃和7.5 ℃，Te值分別降低了9.4 ℃，17.8 ℃和24.2 ℃。這是由于PODE的沸點和餾程溫度比柴油低，且混合燃料黏度降低，導致混合燃料的揮發(fā)性優(yōu)于柴油；隨著PODE的加入混合燃料十六烷值提高，著火性能改善致使Te減小。

圖4 試驗燃油在空氣氛圍下的TG和DTG曲線

由DTG曲線可知，燃油Tp值隨PODE摻混比例的增加逐漸朝低溫區(qū)域偏移，失重率峰值有所降低，而在40～160 ℃區(qū)域，3種混合燃料的失重率均高于柴油；P10，P20和P30燃油Tp值較柴油分別降低了5.8 ℃，8.7 ℃和11.6 ℃。這是由于混合燃料前期燃油量蒸發(fā)失重較大，導致峰值到來時剩余燃油量減少，揮發(fā)和氧化劇烈程度降低了，最終導致DTG峰值低于柴油。從表2中計算結(jié)果得知，混合燃料的S值隨PODE摻混比的增加而增大，說明燃料的蒸發(fā)和氧化特性得到改善，與TG和DTG曲線的相位向低溫區(qū)偏移結(jié)論一致。

表2 試驗燃油的熱重分析參數(shù)

燃料的熱解動力特性對燃料的蒸發(fā)和氧化過程有著重要影響，本研究針對失重最為劇烈的階段采用Coast-Redfern積分法[25-26]分析混合燃料的非等溫動力學數(shù)據(jù)，對溫度積分進行近似推導，得到了反應級數(shù)j=1時的積分方程：

式中：T為溫度；α為相對失重率；β為升溫速率；A為頻率因子；R為氣體常數(shù)；E為活化能；G(α)為動力學機理函數(shù)。

圖5 Coats-Redfern法擬合燃料熱特性曲線

燃油方程R2E/kJ·mol-1A/min-1柴油y=-3777.61375x-2.918900.99831.4072448P10y=-3757.85465x-3.049350.99731.2432137P20y=-3660.01022x-3.078770.99430.4292021P30y=-3617.20873x-3.132640.99230.0731893

2.2 燃燒特性分析

圖6示出柴油機在轉(zhuǎn)速3 000r/min滿負荷時燃用4種燃料的缸內(nèi)壓力、壓力升高率和放熱率曲線。由缸內(nèi)壓力曲線可見，柴油機燃用混合燃料較燃用柴油最高燃燒壓力有所增加，缸內(nèi)壓力峰值相位提前。這是由于隨著PODE摻混比例的增大，混合燃料十六烷值增加，滯燃期縮短，燃燒始點提前，預混燃燒過程更加靠近上止點，燃燒等容度高，混合燃料的內(nèi)氧也促使燃燒反應進行，這些綜合因素使最高燃燒壓力上升[28]。

壓力升高率曲線隨著PODE摻混比例的增加其峰值相位向前推移，峰值相對燃用柴油略有降低，主要是由于滯燃期縮短導致可燃混合氣數(shù)量減少且PODE的熱值低于柴油。4種燃料的放熱率曲線均呈現(xiàn)雙峰分布，在預混燃燒階段，與柴油相比，P10的放熱率峰值略有增加，P20和P30的放熱率峰值則明顯降低；在擴散燃燒階段，混合燃料的燃燒放熱率峰值均高于柴油，燃燒狀況得到改善。這是因為在預混燃燒階段中燃用P10雖然縮短了滯燃期，但PODE的蒸發(fā)性和含氧性對燃燒速率的改善，使放熱率峰值較柴油相近；P20和P30滯燃期進一步縮短導致可燃混合氣急劇減少，并降低了可燃混合氣的熱值，導致預混燃燒放熱率峰值顯著降低。在擴散燃燒階段，由于燃燒燃油量的增加以及PODE良好揮發(fā)性可改善混合氣的均勻性，改善了擴散燃燒過程，導致擴散燃燒放熱率峰值高于柴油[19]。

圖6 試驗燃料的燃燒特性曲線

2.3 排放特性分析

圖7示出柴油機在轉(zhuǎn)速3 000r/min不同負荷時燃用4種試驗燃料的NOx和煙度。由圖7可見，在中低負荷時摻混PODE對NOx排放的影響甚微；在滿負荷時P10的NOx排放較柴油增加4.3%，P20的NOx排放與柴油相似，P30的NOx排放較柴油減少5.1%。這是由于P10燃燒放熱率峰值率高于柴油，缸內(nèi)最高燃燒溫度增加，同時PODE高含氧性提高了燃燒過程中的氧濃度，導致NOx排放增加；繼續(xù)增大PODE摻混比例時，由于P20和P30的熱值下降而供油量增加，燃燒持續(xù)期增大，且放熱率峰值低于柴油，混合燃料汽化潛熱增加，因此最高燃燒溫度下降，抑制了缸內(nèi)NOx的生成。

從圖7可以看出，柴油機燃用柴油-PODE混合燃料能有效改善煙度，在滿負荷下改善效果較為明顯，柴油機燃用P10，P20和P30時較柴油的煙度分別降低了26.1%，31.2%和34.8%。這是由于PODE自含氧可以改善缸內(nèi)局部過濃區(qū)的缺氧狀況；同時，摻混燃料沸點和黏度降低后利于燃油液滴的破碎與霧化，因而，在柴油中摻混PODE可以改善擴散燃燒階段混合氣形成以及燃燒進程，最終使柴油機煙度下降[17]。

圖7 不同負荷下測試燃油的NOx和煙度

圖8示出柴油機在轉(zhuǎn)速3 000r/min滿負荷時分別燃油柴油和P20燃油的顆粒物質(zhì)量濃度隨粒徑分布規(guī)律。從圖8可以看出，柴油和P20顆粒粒徑分布均符合典型的單峰對數(shù)正態(tài)分布，與柴油相比，P20顆粒在各粒徑下的質(zhì)量濃度均有不同程度降低，且曲線峰值向小粒徑偏移，在積聚模態(tài)的0.18～0.32μm，0.32～0.56μm和0.56～1.0μm3個粒徑區(qū)間質(zhì)量濃度分別下降了7.8%，54.6%和47.1%。對P20和柴油顆粒物的積聚模態(tài)(0.05～1.0μm)和粗粒子模態(tài)(>1.0μm)質(zhì)量分數(shù)統(tǒng)計，P20顆粒物中積聚模態(tài)和粗粒子模態(tài)所占比重分別為93.1%和6.9%，柴油顆粒物中二者所占比重分別為91.7%和8.3%。

圖8 柴油和P20顆粒物的質(zhì)量濃度分布

圖9示出依據(jù)GC-MS檢測柴油和P20燃油燃燒生成顆粒中SOF的化學組分統(tǒng)計獲得的碳原子分布。由圖9可見，兩種燃油的顆粒物SOF組分具有相似的碳原子分布范圍，都集中在C15～C29之間，且C16，C17和C19所占比重較高。柴油顆粒物SOF中C16，C17和C19質(zhì)量分數(shù)分別為14.3%，18.6%和24.2%，P20顆粒物SOF中三者分別為23.6%，11.4%和22.4%，這表明PODE使柴油機顆粒物SOF組分中的低碳原子數(shù)目上升。

圖9 柴油和P20顆粒SOF組分中的碳原子分布

3 結(jié)論

a) 在常溫下P10，P20和P30混合燃料具有良好的穩(wěn)定性，在0～5 ℃下PODE摻混比超過20%出現(xiàn)渾濁現(xiàn)象；隨著摻混比例增加和溫度的升高，混合燃料黏度逐漸下降；

b) 隨著PODE摻混比例的增加，燃油樣品的TG和DTG曲線向低溫區(qū)域偏移，起始失重溫度Ts和起始燃燒溫度Te降低，綜合燃燒指數(shù)提高，混合燃料的熱穩(wěn)定性和活化能逐漸降低；

c) 柴油機燃用柴油-PODE混合燃料時，隨著PODE摻混比例的增加，滯燃期縮短，放熱率曲線和壓力升高率曲線向前偏移，燃燒更加接近上止點，缸內(nèi)最高壓力提高；P10與柴油的預混燃燒峰值相近，而P20和P30較柴油預混燃燒峰值明顯降低；混合燃料的擴散燃燒峰值均高于柴油，擴散燃燒狀況得到了改善；

d) 柴油-PODE混合燃料對柴油機的NOx排放影響較小，但卻能有效降低煙度，在標定工況下，燃用混合燃料的煙度較燃用柴油降低；燃用P20顆粒物較柴油在各粒徑下的質(zhì)量濃度均有不同程度降低，且分布峰值向小粒徑偏移，P20和柴油排氣顆粒物中積聚模態(tài)所占比重分別為93.1%和91.7%；PODE使柴油機顆粒物SOF組分中低碳原子數(shù)目上升。

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[編輯： 袁曉燕]

EffectofPolyoxymethyleneDimethylEtheronLightDutyDieselEngineEmissions

LIUJunheng,SUNPing,YAOXiaohua,FENGHaojie,WANGYumei

(SchoolofAutomotiveandTrafficEngineering,JiangsuUniversity,Zhenjiang212013,China)

In order to reduce diesel particulate matter emissions, the polyoxymethylene dimethyl ethers (PODE) were blended with diesel fuel in volume ratio of 10%, 20% and 30%, which was marked as P10, P20 and P30 sequentially. The effects of diesel/PODE blends on combustion and emission characteristics were experimentally investigated in a single-cylinder light duty diesel engine, and the volatility and oxidation characteristics of blended fuels were investigated with thermogravimetric analysis method. The results show that P10, P20 and P30 fuels have good stability at room temperature and the blend fuels with blending ratio above 20% will appear turbid phenomenon at 0-5 ℃. The viscosity of diesel-PODE blends declines gradually with the increase of blending ratio and temperature. The activation energy decreases and the comprehensive combustion index improves with the increase of the blending ratio. Compared with diesel fuel, the initial weight loss temperatures of P10, P20 and P30 fuels decrease by 3.3, 4.3, 5.3 ℃ and the initial combustion temperatures of those fuels decrease by 9.4, 17.8, 24.2 ℃ respectively. With the increase of blending ratio, the ignition delay period shortens, the heat release rate and the rate of pressure rise curves move forward, and the maximum cylinder pressure increases. At the rated condition, the smokes of P10, P20 and P30 fuels reduce by 26.1%, 31.2% and 34.8% respectively. The particle mass concentration of blended fuels under different particle sizes decreases to some extent and its peak distribution moves to the small particle size.

diesel engine; polyoxymethylene dimethyl ether; blended fuel; combustion process; particulate matter; smoke

2017-03-03；

2017-03-29

江蘇省自然科學基金(BK20160538)；江蘇省高校自然科學研究面上項目(16KJB470003)和重大項目(14KJA470001)資助；江蘇大學高級人才科研啟動基金(15JDG163)

劉軍恒(1986—)，男，講師，博士，主要研究方向為柴油機排放控制；liujunheng365@163.com。

孫平(1963—)，男，教授，博士，主要研究方向為內(nèi)燃機替代燃料；sunping@ujs.edu.cn。

10.3969/j.issn.1001-2222.2017.03.010

TK421.7

B

1001-2222(2017)03-0056-07