王旭輝，鄧煜霖，婁渝明，韓鵬

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斑巖型銅礦成礦流體特征及研究進(jìn)展

王旭輝，鄧煜霖，婁渝明，韓鵬

（成都理工大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院，成都 610059）

斑巖型銅礦是世界上銅資源最主要來(lái)源。目前廣泛的認(rèn)為典型斑巖型銅礦是由高氧逸度、高鹽度的成礦流體形成的，稱為氧化性斑巖型銅礦，成礦流體屬于NaCl-H2O-CO2體系。但隨著人們不斷深入研究發(fā)現(xiàn)，斑巖型銅礦的成礦流體也可以是具有還原性質(zhì)的，如含CH4、H2和CO，屬于H2O-NaCl-CH4-CO2體系。該文分別分析了兩種礦床成礦流體的性質(zhì)，說(shuō)明了氧化性成礦流體的來(lái)源、演化以及早期階段磁鐵礦的沉淀引起還原S的形成機(jī)制。對(duì)于還原性成礦流體，重點(diǎn)探討了成礦流體中CH4的來(lái)源，以及CH4的存在對(duì)礦化機(jī)制的影響。

斑巖銅礦；流體來(lái)源；流體演化；成礦機(jī)制

斑巖型銅礦是世界上銅資源最主要來(lái)源，在空間上，主要分布在環(huán)太平洋成礦域東岸和西岸，包括智利、美國(guó)、加拿大、菲律賓和印度尼西亞等國(guó)。隨著我國(guó)礦產(chǎn)普查工作的進(jìn)行，在古特提斯成礦域發(fā)現(xiàn)了大量的斑巖型銅礦，如玉龍成礦帶、岡底斯成礦帶和班公錯(cuò)成礦帶。在成因上，斑巖型銅礦作為“與侵入巖有關(guān)金屬礦床”大家族的一員，其成礦流體與中酸性巖漿活動(dòng)有密切的聯(lián)系[1]。成礦流體攜帶了大量的成礦信息，如成礦流體的溫度、鹽度、pH值、Eh值、壓力和成礦物質(zhì)等，所以成礦流體是研究礦床成因的重要媒介。本文主要對(duì)斑巖型銅礦成礦流體的基本特征進(jìn)行總結(jié)，希望對(duì)斑巖型銅礦的礦床成因和成礦流體研究有一定的參考價(jià)值。

1 斑巖型銅礦類型的劃分

隨著研究和勘探工作的進(jìn)行，人們發(fā)現(xiàn)的數(shù)以千計(jì)的斑巖型銅礦，它們產(chǎn)于不同的大地構(gòu)造背景，具有不同的礦物組合、圍巖蝕變和成礦流體特征。為了使斑巖型銅礦方向的知識(shí)系統(tǒng)化，更加清楚地認(rèn)識(shí)斑巖銅礦的自然屬性，多年來(lái)，很多學(xué)者對(duì)斑巖型銅礦進(jìn)行過(guò)研究，提出了不同的分類方案，以下是具有代表性的3種分類方案：

1）芮宗瑤等根據(jù)斑巖體侵入深度和礦化深度，把我國(guó)斑巖型銅礦劃分為3類，再根據(jù)礦化特點(diǎn)細(xì)分為8個(gè)亞類：火山斑巖礦床（海相和陸相），淺成斑巖礦床（全巖筒式、角礫巖筒式、復(fù)合式和接觸交代式）和中成斑巖礦床（網(wǎng)脈帶式和大脈-網(wǎng)脈式）[2]。

2）鄒國(guó)富等根據(jù)斑巖型銅礦與大洋板塊的俯沖關(guān)系，將斑巖型銅礦劃分為與俯沖作用有關(guān)的弧環(huán)境斑巖型銅礦（包括島弧型和陸緣?。┖团c俯沖作用無(wú)關(guān)的大陸環(huán)境斑巖型銅礦（包括大陸裂谷型和碰撞造山型）[3]。

3）徐文剛等根據(jù)成礦流體和成礦巖體的性質(zhì)，將與高氧化性-磁鐵礦系列I型花崗巖有關(guān)的斑巖型銅礦稱為氧化性斑巖型銅礦，而將與還原性-鈦鐵礦系列I型花崗巖有關(guān)的斑巖型銅礦稱為還原性斑巖型銅礦[4]。

2 氧化性斑巖型銅礦成礦流體特征

2.1 成礦流體性質(zhì)

許多礦床學(xué)家對(duì)斑巖型銅礦研究表明典型的斑巖型銅礦應(yīng)屬于氧化性斑巖型銅礦，成礦流體為高氧逸度、高鹽度的流體，氧逸度位于Ni-NiO（鎳-氧化鎳）緩沖線和H-M（赤鐵礦-磁鐵礦）緩沖線之間（圖1）[5]。成礦流體所含的揮發(fā)組分主要為H2O、CO2、Cl-、F-和S[6-10]，屬于NaCl-H2O-CO2體系，在成因上表現(xiàn)為與高氧化性-磁鐵礦系列I型花崗巖有著密切聯(lián)系。在礦物組合上表現(xiàn)為發(fā)育大量的高氧化特征的礦物，如硬石膏、赤鐵礦和磁鐵礦。

圖1 氧化性斑巖型銅礦SO2-H2O及常見礦物緩沖線氧逸度-溫度圖解(據(jù)文獻(xiàn)[11])

2.2 初始成礦流體來(lái)源

上文已經(jīng)提到斑巖型銅礦是與侵入巖體有關(guān)的礦床，其初始成礦流體來(lái)源主要來(lái)源于巖漿的演化，那么成礦物質(zhì)均勻分布的巖漿是如何演變成為富含成礦物質(zhì)的流體呢？研究表明存在兩種成因，一種是巖漿侵入到地殼淺部，隨著溫度壓力的降低，巖漿發(fā)生不混溶作用，從而產(chǎn)生不混溶成礦流體；另一種是巖漿并沒有發(fā)生不混溶作用，而是隨著巖漿侵入到地殼的淺部，溫度壓力降低，巖漿熔體中的水達(dá)到飽和析出形成流體相，Cu、Au等不相容元素向流體相中富集，從而形成富含成礦物質(zhì)的流體，并且水越早達(dá)到飽和，越有利于成礦物質(zhì)的富集和遷移[12]。巖漿能否較早達(dá)到水過(guò)飽和主要取決于下面兩個(gè)因素：（1）巖漿中巖漿水的含量是否豐富；（2）巖漿侵入的環(huán)境，因?yàn)閹r漿中水分的溶解度與壓力呈正比，如果巖體侵位較淺，壓力小，有利于巖漿中的水分析出。

然而關(guān)于斑巖型銅礦中最原始的成礦流體來(lái)源，在已有的文獻(xiàn)中報(bào)道較少，Campos記錄了智利北部Zaldivar礦床的最原始的成礦流體是多含固相、均一溫度為1 000℃、平均鹽度為70wt%NaCl的成礦流體[13]；Harris等研究阿根廷Bajo de la Alumbrera富金斑巖型銅礦發(fā)現(xiàn)熔融包裹體和高溫、高鹽度流體包裹體共存[14]。而這種熔融包裹體和流體包裹體的共存解釋為巖漿不混溶形成的[15]。

2.3 成礦流體演化與成礦

成礦流體從原始的巖漿房析出后，隨后在巖體的頂部、邊緣與圍巖相互作用，從早到晚依次產(chǎn)生鈣-鈉硅酸鹽蝕變、鉀硅酸鹽蝕變、青磐巖化蝕變、中級(jí)泥質(zhì)蝕變、絹云母化蝕變和高級(jí)泥質(zhì)蝕變。在各個(gè)蝕變階段均伴隨著大量的脈體產(chǎn)生。對(duì)各個(gè)階段脈體中的流體包裹體研究顯示成礦流體演化可分為3各階段：早期成礦階段、主成礦階段和晚期成礦階段。早期成礦階段對(duì)應(yīng)的脈體形態(tài)不規(guī)則，含金屬硫化物較少，形成于巖體未完全固結(jié)之前（圖2a）。大量學(xué)者對(duì)該階段的的流體包裹體研究表明，早期成礦階段成礦流體的形成溫度高達(dá)600~800℃，壓力高達(dá)120MPa，鹽度較高，在45wt%NaCl~51wt%NaCl之間變化[16,17]。主成礦階段形成的脈體形態(tài)規(guī)則平直，形成巖體完全固結(jié)成巖之后的裂隙事件大量發(fā)生期間，含金屬硫化物較多，該階段形成的脈體明顯切斷早期成礦階段形成的脈體，如雄村銅礦II礦體脈體特征（圖2b、2c）。對(duì)該階段的流體包裹體研究表明，成礦流體的溫度相對(duì)于早期成礦階段的的溫度有所下降，大約在300~500℃之間，成礦流體的鹽度變化較大，大約在5wt%~40wt%之間變化[16,17]。同時(shí)該階段流體包裹體顯示出高鹽度流體包裹體和不同氣相充填度的氣液包裹體共存，且兩類流體包裹體具有相似的均一溫度，該現(xiàn)象可解釋為成礦流體發(fā)生過(guò)沸騰作用，沸騰作用引起氣相物質(zhì)的不混溶，使得流體中的有利于金屬溶解的氣相物質(zhì)減少，從而影響金屬在流體中的溶解度，因此主成礦階段金屬硫化物沉淀主要是由于沸騰作用引起的。安徽沙溪斑巖銅礦床、安徽銅陵冬瓜山斑巖型銅礦床、藏東玉龍斑巖銅礦床和德興銅廠斑巖銅礦均顯示出成礦流體發(fā)生過(guò)沸騰作用[18-22]。晚期成礦階段對(duì)應(yīng)的脈體形態(tài)規(guī)則平直、礦物顆粒粗大，含金屬硫化物較少或不含（圖2d）。對(duì)該階段脈體的流體包裹體研究表明，該階段的成礦流體溫度較低，約150~200℃，鹽度在10wt%~20wt%之間變化[16,17]。對(duì)成礦流體的H、O同位素研究表明，在早期成礦階段和主成礦階段成礦流體主要以巖漿熱液為主，在晚期成礦階段可能有不同比例大氣水加入成礦流體中參與成礦作用[16]。

圖2 雄村銅礦II號(hào)礦體脈體特征

a、早期成礦階段的石英硫化脈（EQS），形態(tài)不規(guī)則；b、主成礦階段的黃銅礦-黃鐵礦脈（CPV）切斷早期成礦階段的石英硫化脈（EQS）；c、主成礦階段的磁鐵礦-硫化物脈（MSV）穿插早期成礦階段的石英硫化脈（EQS）；d、晚期成礦階段的石英硫化物脈（QSE）

綜上所述，斑巖型銅礦初始成礦流體顯示出具有高溫和高鹽度性質(zhì)，隨著流體的演化和金屬硫化物的沉淀，鹽度和溫度逐漸降低，其中在主成礦階段流體的沸騰作用是金屬硫化物沉淀的重要機(jī)制。

2.4 S元素演化

S元素的存在狀態(tài)在一定程度上可以反應(yīng)出成礦流體的氧化還原性，上文已經(jīng)提到氧化性斑巖型銅礦初始成礦流體具有高氧逸度的性質(zhì)，S元素主要以SO2和SO42-的形式存在，那么在主成礦期所需要的大量S2-是從何而來(lái)？Liang等經(jīng)過(guò)多年研究發(fā)現(xiàn)，在酸性條件下，成礦流體中存在大量的Fe2+，磁鐵礦的大量結(jié)晶將導(dǎo)致還原性的S產(chǎn)生（8FeO+H2SO4=4Fe3O4+H2S）[23]，在鉀硅酸鹽階段，正是由于這種原因，導(dǎo)致大量的磁鐵礦生成，因此在斑巖型銅礦礦石組合中可見浸染狀的鉀長(zhǎng)石和磁鐵礦共生，如德興銅礦、雄村銅礦II號(hào)礦體等。磁鐵礦沉淀后的主成礦期還原性S主要以H2S的形式存在，在高溫高壓的條件下，H2S為揮發(fā)性氣體主要存在氣相中有利于成礦物質(zhì)遷移和富集。對(duì)斑巖型銅礦流體包裹體進(jìn)行高溫實(shí)驗(yàn)技術(shù)研究證實(shí)了這一點(diǎn)[24-28]；隨著成礦流體演化溫度壓力降低，流體發(fā)生沸騰作用，揮發(fā)性氣體的逸出和散失，成礦物質(zhì)發(fā)生沉淀而成礦。主成礦期后，由于大氣水和氧氣的加入，未逸出的S元素發(fā)生氧化生成大量的SO42-，因此在成礦的最晚期發(fā)育大量的石膏。綜上，S元素演化經(jīng)歷了3個(gè)階段，即從早期成礦階段的氧化硫（SO2和SO42-）到主成礦階段的還原硫（S2-和H2S）再到晚期成礦階段的氧化硫（SO42-）。

圖3 還原性斑巖型銅礦CO2-CH4及常見礦物緩沖線氧逸度-溫度圖解(據(jù)文獻(xiàn)[11])

3 還原性斑巖型銅礦成礦流體特征

3.1 成礦流體性質(zhì)

還原性斑巖型銅礦是2000年由Rowins提出的[5]，自提出這個(gè)概念以來(lái)，這種礦物組合中富含磁黃鐵礦、成礦流體富含CH4的斑巖型銅礦被不斷被發(fā)現(xiàn)并引起研究者注意，其成因上與還原性-鈦鐵礦系列I型花崗巖有關(guān)；成礦流體屬于H2O-NaCl-CH4-CO2體系，表現(xiàn)為發(fā)育大量的還原性氣體，如CH4、H2和CO，氧逸度一般在在F-M-Q（鐵橄欖石-磁鐵礦-石英）緩沖線以下（圖3）[5]；礦物組合方面發(fā)育大量的原生磁黃鐵礦，缺少高氧化特征的礦物，如硬石膏、赤鐵礦和磁鐵礦等。例如在西準(zhǔn)噶爾的包古圖斑巖型Cu礦、西天山喇嘛蘇Cu礦、西藏岡底斯雄村斑巖型Cu-Au礦區(qū)I號(hào)礦體、云南中甸的普朗Cu礦和加拿大的Catface斑巖型Cu-Mo-Au礦等斑巖型Cu礦的成礦流體中發(fā)現(xiàn)富含CH4[29-33]。

3.2 成礦流體中CH4的來(lái)源

關(guān)于還原性成礦流體中CH4的來(lái)源，目前有兩種主要觀點(diǎn)，一種外源成因，另一種是內(nèi)源成因。

1）外源成因：Rowins和Ague研究認(rèn)為，原始巖漿在上升、就位、演化的過(guò)程中，經(jīng)過(guò)含碳質(zhì)的圍巖，發(fā)生混染作用，從圍巖中萃取以碳質(zhì)為主的還原性物質(zhì)[5,34-35]。徐文剛等并不贊同這個(gè)觀點(diǎn)[36]，因?yàn)槿绻嬖谏鲜龀梢?，那么地殼中大量存在含碳質(zhì)的沉積巖，還原性成礦流體應(yīng)該大量存在。然而事實(shí)并不是這樣，相對(duì)于氧化性成礦流體而言，還原性成礦流體只占成礦流體的很小一部分。所以富CH4還原性成礦流體的的外源成因有待進(jìn)一步研究。

2）內(nèi)源成因：關(guān)于還原性成礦流體中CH4的來(lái)源的內(nèi)源成因解釋有四種：①I型花崗巖受到S型花崗巖的混染，因?yàn)镾型花崗巖具有較高的CH4/CO2比值，顯示還原的性質(zhì)。Chappell和White在對(duì)澳大利亞東部古生代造山褶皺帶中的花崗巖進(jìn)行研究時(shí)，發(fā)現(xiàn)兩套共生的的花崗巖：I型花崗巖和S型花崗巖[37]。因此認(rèn)為I型花崗巖受S型花崗巖的混染顯示出還原性質(zhì)是可以存在的。②巖漿演化過(guò)程中發(fā)生了費(fèi)托合成反應(yīng)，費(fèi)托合成反應(yīng)是指CO2和H2在一定的溫壓條件下生成烴類物質(zhì)：CO2+4H2CH4+2H2O[38-41]，2014年曹明堅(jiān)等在對(duì)新疆包古圖還原性斑巖型銅礦進(jìn)行研究生發(fā)現(xiàn)成礦流體早期含有CH4和一定量的CO2，然而在晚期成礦流體中發(fā)現(xiàn)了更多的CH4和幾乎不含CO2，這種現(xiàn)象可以通過(guò)費(fèi)托合成反應(yīng)得到解釋[42]。③斑巖型銅礦絕大多數(shù)產(chǎn)于板塊邊界俯沖背景中[43]，在俯沖帶向下俯沖洋殼與下地殼的脫水過(guò)程中，海洋沉積物中的C和H2O反應(yīng)同樣可以生成CH4和CO2[44,45]，巖漿中含CO2流體與暗色礦物蝕變（如橄欖石蛇紋石化）過(guò)程中產(chǎn)生的H2反應(yīng)繼續(xù)形成CH4。④徐文剛等認(rèn)為地球內(nèi)部圈層富含CH4，還原性成礦流體中CH4的來(lái)源可能是地幔通過(guò)脫氣作用，使CH4進(jìn)入地幔楔被I型花崗巖漿捕獲，使成礦流體富含CH4[4,46]。

3.3 還原性成礦流體對(duì)礦化機(jī)制的影響

大量研究表明，還原性斑巖型銅礦的礦化規(guī)模一般都比典型的氧化性斑巖型銅礦礦化規(guī)模小，也就是說(shuō)還原性成礦流體并不有利于成礦物質(zhì)的富集[46]。

還原性成礦流體中富含CH4，改變了成礦流體的氧化還原狀態(tài)，從而影響成礦物質(zhì)的在各相中的分配、遷移和富集。在巖漿演化的早期階段，當(dāng)成礦流體處于還原狀態(tài)下，由于成礦流體中富含CH4，在還原條件下易發(fā)生3CH4+4SO24H2S+3CO2+2H2O，該反應(yīng)生成了大量的S2-，從而使流體中S2-過(guò)飽和，在巖漿流體演化的早期與從熔融體分離出來(lái)的成礦金屬結(jié)合生成金屬硫化物，從而使成礦元素貧化，不利于成礦物質(zhì)的富集。同時(shí)在還原環(huán)境中，CH4大量存在，抑制了SO2的歧化反應(yīng)（4SO2+4H2O3H2SO4+H2S），據(jù)此可以解釋在還原性斑巖型銅礦床不發(fā)育石膏的現(xiàn)象。

4 結(jié)論與展望

綜上所述，對(duì)斑巖型銅礦的長(zhǎng)期講究可以達(dá)成以下幾點(diǎn)共識(shí)：①氧化性斑巖型銅礦成礦流體主要為高氧逸度、高鹽度流體，成礦流體屬于NaCl-H2O-CO2體系，在空間和成因上與高氧化性-磁鐵礦系列I型花崗巖有密切聯(lián)系。還原性斑巖型成礦流體富含CH4，成礦流體屬于H2O-NaCl-CH4-CO2體系，其成因上與還原性的、鈦鐵礦系列I型花崗巖有關(guān)。②在主成礦階段，成礦流體發(fā)生沸騰作用是引起金屬硫化物沉淀的重要機(jī)制。③氧化性斑巖型銅礦主成礦期所需要的還原S主要來(lái)源于早期階段磁鐵礦的結(jié)晶。④還原性斑巖型銅礦受還原物質(zhì)CH4的影響，其礦化規(guī)模和礦石品位一般都比典型的氧化性斑巖型銅礦低。⑤在還原的條件下，大量的CH4存在抑制了SO2的歧化反應(yīng)，所以還原性斑巖型銅礦晚期不發(fā)育石膏。

對(duì)斑巖型銅礦研究取得了一些成果的同時(shí)，還有一些問題值得進(jìn)一步研究：①初始成礦流體的來(lái)源機(jī)制；②還原性斑巖銅礦成礦流體中CH4的成因；③還原性成礦流體對(duì)礦化機(jī)制的具體影響機(jī)制。以上3點(diǎn)問題需要今后深入研究。

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Advances in Research for Ore Fluids of Porphyry Cu Deposits

WANG Xu-hui DENG Yu-lin LOU Yu-ming HAN Peng

(College of Earth Sciences, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059)

Porphyry type of Cu deposits is major source of Cu resources in the world at present. Generally, a typical porphyry Cu deposit is considered as original from ore fluids with high oxygen fugacity and high salinity, therefore, under the name of oxidized porphyry Cu deposit. But, recent study indicates the ore fluids may be reduced, containing CH4, H2and CO and belonging to H2O-NaCl-CH4-CO2system. This reduced fluid, origin and influence of CH4are discussed.

porphyry Cu deposit; fluid origin; fluid evolution; genetic mechanism

P618.41

A

1006-0995（2017）02-0228-05

10.3969/j.issn.1006-0995.2017.02.012

2016-09-22

四川省大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計(jì)劃項(xiàng)目（編號(hào)：201510616090）

王旭輝（1993-），男，四川達(dá)州人，碩士研究生，主要從事礦床學(xué)、流體地球化學(xué)研究