劉新媛，鮑振博，彭錦星，楊磊，施煜，劉華

（天津農(nóng)學(xué)院 工程技術(shù)學(xué)院，天津 300384）

餐廚垃圾厭氧發(fā)酵制氫技術(shù)的研究進(jìn)展

劉新媛，鮑振博，彭錦星，楊磊，施煜，劉華

（天津農(nóng)學(xué)院 工程技術(shù)學(xué)院，天津 300384）

餐廚垃圾厭氧發(fā)酵制氫技術(shù)實(shí)現(xiàn)了城市固體廢棄物向清潔能源的轉(zhuǎn)化，有利于餐廚垃圾的資源化利用。本文介紹了厭氧發(fā)酵制氫機(jī)理，從產(chǎn)氫菌、工藝運(yùn)行參數(shù)和抑制因子三方面討論了餐廚垃圾發(fā)酵過(guò)程的影響因素。餐廚垃圾發(fā)酵制氫工藝已達(dá)到中試試驗(yàn)規(guī)模，但如何實(shí)現(xiàn)該工藝的高效穩(wěn)定連續(xù)運(yùn)行仍是研究熱點(diǎn)。

餐廚垃圾；制氫；厭氧發(fā)酵；工藝調(diào)控；抑制因子

餐廚垃圾是生活垃圾的重要組成部分，其排放量大、含水率高且富含多種有機(jī)物和無(wú)機(jī)物，極易腐壞變質(zhì)，引發(fā)嚴(yán)重的環(huán)境問(wèn)題，餐廚垃圾的處理處置是對(duì)城市固體廢棄物管理的極大挑戰(zhàn)。另一方面，餐廚垃圾也是重要的生物質(zhì)資源，通過(guò)厭氧發(fā)酵技術(shù)將餐廚垃圾轉(zhuǎn)化為可再生能源物質(zhì)，也實(shí)現(xiàn)了餐廚廢棄物的減量化、穩(wěn)定化處理。傳統(tǒng)厭氧發(fā)酵技術(shù)注重提高有機(jī)質(zhì)向甲烷的轉(zhuǎn)化效率，而忽略了發(fā)酵中間產(chǎn)物——?dú)錃獾氖占?。氫氣作為單位質(zhì)量熱值最高的氣體，其燃燒無(wú)溫室氣體產(chǎn)生，是最理想的清潔燃料，開(kāi)發(fā)高效無(wú)污染的氫能可有效緩解傳統(tǒng)化石燃料資源緊缺的現(xiàn)狀及化石燃料引起的大氣污染現(xiàn)象。目前，氫氣仍然主要采用高耗能、高技術(shù)要求、低產(chǎn)率的制備方法，如化學(xué)法、電解法、水煤氣變換法及水蒸氣重整法等，利用這些技術(shù)將氫元素從化合態(tài)的水或烴類(lèi)物質(zhì)中分離而得到單質(zhì)氫，并且部分制氫原料本身即為可直接利用的燃料[1]。與傳統(tǒng)的制氫技術(shù)相比，餐廚垃圾厭氧發(fā)酵制氫技術(shù)即有利于有機(jī)廢棄物的資源化利用，也有助于高效低能耗制氫技術(shù)的開(kāi)發(fā)。

餐廚垃圾厭氧發(fā)酵制氫技術(shù)屬于生物制氫技術(shù)領(lǐng)域，主要過(guò)程為在厭氧或缺氧條件下利用產(chǎn)氫微生物等多種微生物共同作用，將餐廚垃圾中復(fù)雜的有機(jī)物水解酸化，同時(shí)產(chǎn)生氫氣和二氧化碳等發(fā)酵氣體。與所有生物發(fā)酵過(guò)程相同，餐廚垃圾厭氧發(fā)酵制氫過(guò)程也受到產(chǎn)氫菌種類(lèi)及接種污泥預(yù)處理方式、發(fā)酵工藝運(yùn)行參數(shù)和抑制因子等影響[2]。

本文將從生物制氫原理、餐廚垃圾發(fā)酵制氫工藝的影響因素以及餐廚垃圾發(fā)酵制氫技術(shù)的研究規(guī)模等方面，介紹餐廚垃圾厭氧發(fā)酵制氫技術(shù)的研究進(jìn)展。

1 生物制氫的原理

生物制氫的過(guò)程是氫離子得電子轉(zhuǎn)化為氫氣的酶催化反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)這一過(guò)程的主要代謝途徑包括以下 3種：（1）丙酮酸脫羧產(chǎn)氫途徑；（2）輔酶I（NADH）氧化還原平衡調(diào)節(jié)的產(chǎn)氫作用；（3）產(chǎn)氫產(chǎn)乙酸菌的產(chǎn)氫作用[3]。產(chǎn)氫微生物是生物制氫的功能菌群，在餐廚垃圾發(fā)酵系統(tǒng)中，常見(jiàn)的產(chǎn)氫菌有梭狀芽孢桿菌屬（Clostridium）、腸桿菌科（Enterobacteriacea）、擬桿菌屬（Bacteroides）和嗜熱厭氧菌屬（Thermoanaerobium）等。產(chǎn)氫菌中含有催化氫離子得電子的酶系統(tǒng)，氫酶主要有固氮酶、Ni-Fe氫化酶和 Fe-Fe氫化酶等，其中Fe-Fe氫化酶和 Ni-Fe氫化酶的產(chǎn)氫活性較高，但二者也可能催化產(chǎn)氫的逆反應(yīng)而導(dǎo)致吸氫反應(yīng)的發(fā)生[4]。所以，在高效產(chǎn)氫的發(fā)酵系統(tǒng)中，不僅需要維持較高的產(chǎn)氫菌豐度，也要?jiǎng)?chuàng)造適宜氫酶催化產(chǎn)氫的環(huán)境。

餐廚垃圾中包含大量碳水化合物、蛋白質(zhì)和脂類(lèi)等復(fù)雜有機(jī)物，在厭氧發(fā)酵過(guò)程中，復(fù)雜有機(jī)物經(jīng)過(guò)水解酸化轉(zhuǎn)化為小分子物質(zhì)。有機(jī)物厭氧發(fā)酵產(chǎn)氫過(guò)程中，氫元素?zé)o法完全以氫氣的形式釋放，大量氫元素仍以化合態(tài)的形式存在于各種脂肪酸中。根據(jù)末端代謝產(chǎn)物種類(lèi)的不同，厭氧發(fā)酵制氫代謝類(lèi)型主要有乙酸型發(fā)酵、丁酸型發(fā)酵和乙醇型發(fā)酵[5-6]。以葡萄糖為例，葡萄糖產(chǎn)氫的乙酸、丁酸和乙醇型發(fā)酵分別如式 1～式 3所示。由式1～式3可知，1 mol葡萄糖發(fā)酵產(chǎn)氫，通過(guò)乙酸型發(fā)酵可產(chǎn)生4 mol氫氣，而通過(guò)丁酸和乙醇型發(fā)酵只能生成2 mol氫氣。所以，乙酸型發(fā)酵的厭氧發(fā)酵制氫過(guò)程可顯著提高氫氣產(chǎn)率。此外，Sun等人發(fā)現(xiàn)了以2，3-丁二醇和乙醇為主要代謝產(chǎn)物的產(chǎn)氫發(fā)酵途徑[7]。

然而，有機(jī)物厭氧發(fā)酵過(guò)程中也存在不產(chǎn)氫甚至消耗氫氣的代謝過(guò)程，如丙酸型發(fā)酵、乳酸型發(fā)酵、同型產(chǎn)乙酸過(guò)程及嗜氫產(chǎn)甲烷過(guò)程等[8-9]。當(dāng)液相代謝產(chǎn)物中只含有丙酸、乳酸等成分時(shí)，有機(jī)物中的氫元素將無(wú)法轉(zhuǎn)移到氫氣中。當(dāng)氣相中檢測(cè)到一定濃度的甲烷，則通常難以順利收集到高濃度氫氣。

餐廚垃圾中的各種有機(jī)物在厭氧發(fā)酵時(shí)也會(huì)出現(xiàn)產(chǎn)氫和耗氫的代謝過(guò)程，為了維持一定的氫氣產(chǎn)率，需要采取措施以促進(jìn)高效制氫的代謝途徑并控制耗氫的代謝過(guò)程。所以，有必要了解餐廚垃圾厭氧發(fā)酵制氫的主要影響因素及其作用方式。

2 餐廚垃圾發(fā)酵產(chǎn)氫的影響因素

2.1 產(chǎn)氫菌的種類(lèi)

產(chǎn)氫菌是將有機(jī)物轉(zhuǎn)化為氫氣的主體，其種類(lèi)、數(shù)量和產(chǎn)氫特性直接影響著發(fā)酵產(chǎn)氫系統(tǒng)的運(yùn)行性能。目前，已分離、純化出多種產(chǎn)氫菌，并研究了產(chǎn)氫菌的形態(tài)特征、生理生化特性及產(chǎn)氫特性。Clostridium屬的菌株通常是革蘭氏陽(yáng)性、桿狀的專(zhuān)性厭氧菌，能形成孢子，其中，丙酮丁醇梭菌（Clostridium acetobutylicum）純培養(yǎng)的氫氣產(chǎn)率分別為2.0 mol/mol葡萄糖[10]。而腸桿菌屬（Enterobacter）的菌株通常是革蘭氏陰性、桿狀的兼性厭氧菌。據(jù)報(bào)道，陰溝腸桿菌（Enterobacter cloacae）的氫氣產(chǎn)率約為707 mL/L[7]。產(chǎn)氣腸桿菌（Enterobacter aerogenes）和丁酸梭菌（Clostridium butyricum）混合培養(yǎng)處理蘋(píng)果渣水解液和粗甘油的混合底物，氫氣產(chǎn)率達(dá)26.07 mmol/L底物[11]。嗜熱厭氧桿菌屬（Thermoanaerobacterium）主要存在于高溫產(chǎn)氫體系中，能形成孢子，通常為革蘭氏陽(yáng)性菌，其中熱解糖熱厭氧桿菌（Thermoanaerobacterium thermosaccharolyticum）的氫氣產(chǎn)率為2.5 mol/mol葡萄糖[12]。

大量文獻(xiàn)利用部分產(chǎn)氫菌能夠形成孢子的特性，采用極端環(huán)境條件處理接種污泥，以滅活非產(chǎn)氫菌和耗氫菌并富集產(chǎn)氫菌。常見(jiàn)的接種污泥預(yù)處理方式有熱處理、曝氣預(yù)處理、酸處理、堿處理、化學(xué)藥劑處理、超聲、凍融等處理方式[13]。然而，接種污泥預(yù)處理方式會(huì)滅活部分無(wú)法形成孢子的產(chǎn)氫菌，如 Enterobacter屬，從而降低了產(chǎn)氫菌的多樣性，不利用發(fā)酵系統(tǒng)的穩(wěn)定性。在餐廚垃圾兩相發(fā)酵產(chǎn)氫產(chǎn)甲烷的研究中，Chu等人接種未處理的消化污泥，通過(guò)工藝運(yùn)行參數(shù)控制成功地篩選出產(chǎn)氫菌[14]。此外，還有部分研究直接利用發(fā)酵底物的土著微生物中的產(chǎn)氫菌，不外加接種污泥[15]。

2.2 發(fā)酵工藝運(yùn)行參數(shù)

2.2.1 溫度

發(fā)酵溫度是產(chǎn)氫酶促反應(yīng)的關(guān)鍵影響因素，在發(fā)酵產(chǎn)氫效率、代謝途徑和微生物群落結(jié)構(gòu)上均有影響。發(fā)酵產(chǎn)氫的最適溫度一般可分為中溫（35～37 ℃）和高溫兩種（55～60 ℃），另外少數(shù)研究中的極高溫度條件（70 ℃左右）也有良好的產(chǎn)氫效果[16]，然而極高溫度消耗過(guò)多能源、極大地增加制氫成本。高溫發(fā)酵條件有利于提高有機(jī)物水解程度、提高產(chǎn)氫效率以及殺滅病原菌等優(yōu)點(diǎn)，而中溫發(fā)酵工藝的耗能較少，有害代謝產(chǎn)物較少。

2.2.2 pH值

發(fā)酵體系的pH值也是氫氣產(chǎn)率、底物降解效率、微生物群落結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵影響因素，通常產(chǎn)氫反應(yīng)器適宜的pH值在5.0～6.0之間。在長(zhǎng)期運(yùn)行的餐廚垃圾發(fā)酵反應(yīng)器中，用堿液沖擊，即將pH值提高到12.5維持1 d，氫氣產(chǎn)率可提高1倍[17]。這是由于產(chǎn)氫菌在強(qiáng)堿環(huán)境中形成孢子，而其他雜菌被滅活。此外，初始pH值對(duì)發(fā)酵類(lèi)型有較大影響。研究表明，pH值在4.5～6.0時(shí)，傾向于出現(xiàn)乙酸型發(fā)酵和丁酸型發(fā)酵，而在中性和較高的pH值條件下，易出現(xiàn)乙醇型發(fā)酵和丙酸性發(fā)酵[15]。

2.2.3 水力停留時(shí)間（HRT）

在餐廚垃圾發(fā)酵產(chǎn)氫工藝中，HRT通常在1～2 d。HRT過(guò)短則反應(yīng)不充分，HRT過(guò)長(zhǎng)則反應(yīng)器體積過(guò)大，并且較長(zhǎng)的HRT可能造成產(chǎn)氫反應(yīng)器中甲烷菌的累積。在餐廚垃圾兩相厭氧發(fā)酵產(chǎn)氫產(chǎn)甲烷工藝中，產(chǎn)氫階段處于較低的 pH值環(huán)境和較短的HRT能有效地分離產(chǎn)氫階段和產(chǎn)甲烷階段[14]。

2.2.4 營(yíng)養(yǎng)配比

產(chǎn)氫微生物的生長(zhǎng)和繁殖應(yīng)按需求供給碳源、氮源、磷源和各種微量元素，所以發(fā)酵底物的營(yíng)養(yǎng)配比應(yīng)較為合理。餐廚廢物發(fā)酵產(chǎn)氫連續(xù)性試驗(yàn)中，當(dāng)碳氮比（C/N）為20時(shí)，氫氣產(chǎn)率最高，并且液相代謝產(chǎn)物中乳酸、丙酸和戊酸的含量較低[8]。棕櫚油廠廢物產(chǎn)氫試驗(yàn)中，氫氣產(chǎn)率最高時(shí)的C/N和碳磷比（C/P）分別為74和559[17]。不同研究中得到不同的最佳C/N和C/P，可能是由于發(fā)酵體系中的優(yōu)勢(shì)微生物的種類(lèi)不同。厭氧發(fā)酵過(guò)程中，重金屬等微量元素含量過(guò)高將對(duì)微生物產(chǎn)生毒性，含量過(guò)低則影響微生物的正常代謝。以牧草堆肥為接種物，餐廚廢物發(fā)酵產(chǎn)氫的最佳Fe2＋濃度為 132 mg/L，相應(yīng)的氫氣產(chǎn)率為 77 mL/g[18]。

餐廚垃圾的有機(jī)質(zhì)濃度、C/N和 C/P相對(duì)較高，厭氧發(fā)酵過(guò)程中極易過(guò)酸而造成發(fā)酵產(chǎn)氫工藝運(yùn)行失敗。部分研究采用混合發(fā)酵技術(shù)來(lái)調(diào)節(jié)發(fā)酵底物的營(yíng)養(yǎng)配比，其中C/N和C/P較低的污泥和畜禽糞便常用來(lái)與餐廚垃圾混合發(fā)酵。餐廚垃圾和剩余污泥混合時(shí)，當(dāng)餐廚垃圾占發(fā)酵底物揮發(fā)性固體總量的 85%時(shí)，氫氣產(chǎn)率達(dá) 106.4 mL/g，高于餐廚垃圾單獨(dú)發(fā)酵[19]。

2.3 產(chǎn)氫抑制因子

2.3.1 氫氣

在厭氧發(fā)酵過(guò)程中，長(zhǎng)鏈脂肪酸、揮發(fā)酸、氨基酸和碳水化合物等物質(zhì)發(fā)生厭氧氧化產(chǎn)氫產(chǎn)乙酸反應(yīng)，從熱力學(xué)角度講，該反應(yīng)只有在氫氣分壓較低時(shí)才能發(fā)生[20]。試驗(yàn)證明，向產(chǎn)氫反應(yīng)器中通入氮?dú)饣蛘卟捎脧?qiáng)化攪拌的措施，使溶解性氫氣逸出，能夠大幅提高氫氣產(chǎn)率[21]。然而，增強(qiáng)攪拌會(huì)大幅增加運(yùn)行費(fèi)用，充氮?dú)鈩t會(huì)降低產(chǎn)氣中氫氣濃度，不利于后續(xù)的分離利用，仍需要開(kāi)發(fā)更經(jīng)濟(jì)有效的降低氫氣分壓的方法。

2.3.2 氧氣

由于產(chǎn)氫菌多為專(zhuān)性厭氧菌或兼性厭氧菌，其中專(zhuān)性厭氧菌對(duì)氧氣十分敏感，氧氣影響其生長(zhǎng)和代謝。為了使專(zhuān)性厭氧菌發(fā)揮產(chǎn)氫作用，應(yīng)控制氧氣濃度，使用氣密性良好的反應(yīng)器。兼性厭氧菌的敏感度較低，通常認(rèn)為兼性厭氧菌具有更強(qiáng)的適應(yīng)性，更利于發(fā)酵產(chǎn)氫系統(tǒng)的穩(wěn)定性。事實(shí)上，氧氣主要是通過(guò)使氫酶發(fā)生不可逆的抑制而發(fā)揮作用，多數(shù)兼性厭氧產(chǎn)氫菌對(duì)氧分壓有較強(qiáng)的耐受性，能夠快速去除進(jìn)入發(fā)酵基質(zhì)中的少量氧氣，所以細(xì)菌本身能夠?yàn)闅涿柑峁┍Ｗo(hù)，并且兼性厭氧菌也有利于幫助與其混合的專(zhuān)性厭氧菌在有氧的條件下進(jìn)行產(chǎn)氫代謝[13]。

2.3.3 氨氮

厭氧發(fā)酵過(guò)程中，氨氮的生成主要來(lái)自蛋白質(zhì)、含氮脂類(lèi)以及核酸的降解過(guò)程，由于這些高分子化合物不斷降解，氨氮不斷產(chǎn)生。產(chǎn)氫發(fā)酵過(guò)程需要一定的氨氮，然而氨氮濃度過(guò)高也會(huì)抑制氫氣的產(chǎn)生。據(jù)報(bào)道，氨氮濃度低于2 000 mg/L時(shí)，氨氮對(duì)氫氣產(chǎn)量和產(chǎn)率的影響較小[22]。此外，氨氮在維持發(fā)酵系統(tǒng)pH值方面發(fā)揮一定作用。

2.3.4 液相代謝產(chǎn)物

有機(jī)物厭氧發(fā)酵產(chǎn)氫反應(yīng)體系中，伴隨著氫氣的生成，液相中乙醇和揮發(fā)性脂肪酸（VFA）的含量也會(huì)增加。VFA的產(chǎn)生將導(dǎo)致發(fā)酵液的pH值降低，而乙醇濃度過(guò)高將影響產(chǎn)氫微生物的生長(zhǎng)，代謝產(chǎn)物的累積將降低產(chǎn)氫效率。葡萄糖發(fā)酵產(chǎn)氫試驗(yàn)中，分別向發(fā)酵體系中外加300 mmol/L的乙醇、乙酸、丙酸和丁酸，氫氣產(chǎn)量從274 mL分別降低了156.0、225.2、252.5和248.4 mL，說(shuō)明液相代謝產(chǎn)物對(duì)產(chǎn)氫過(guò)程具有較強(qiáng)的抑制作用[23]。為防止液相代謝產(chǎn)物的累積，應(yīng)控制好HRT和有機(jī)負(fù)荷率，既要防止代謝產(chǎn)物快速生成，也要將代謝產(chǎn)物從發(fā)酵系統(tǒng)中及時(shí)排出。

3 餐廚垃圾發(fā)酵制氫工藝的發(fā)展前景和展望

目前，餐廚垃圾發(fā)酵制氫的研究已經(jīng)達(dá)到了中試試驗(yàn)水平，已有很多成功運(yùn)行的實(shí)例。Lee等人運(yùn)行兩相厭氧發(fā)酵產(chǎn)氫產(chǎn)甲烷系統(tǒng)處理餐廚垃圾，產(chǎn)氫和產(chǎn)甲烷反應(yīng)器體積分別為500 L和2 300 L，均接種厭氧污泥，在中溫條件下發(fā)酵，兩相反應(yīng)器的產(chǎn)氣量可分別達(dá)2 500～2 800 L/d和13 000～15 000 L/d，氫氣和甲烷在生物氣中所占的比例分別為60%和81%～83%[24]。Ren等運(yùn)行糖蜜廢水發(fā)酵產(chǎn)氫工藝，產(chǎn)氫反應(yīng)器的有效容積為1.48 m3，該反應(yīng)器連續(xù)運(yùn)行200 d，最大日產(chǎn)氫量達(dá) 5.57 m3/（m3·d）[25]。

餐廚垃圾發(fā)酵產(chǎn)氫工藝的影響因素較多，較難高效穩(wěn)定運(yùn)行，連續(xù)性運(yùn)行的報(bào)道仍然較少。所以，對(duì)于餐廚垃圾發(fā)酵產(chǎn)氫工藝，在工藝控制，參數(shù)優(yōu)化、優(yōu)勢(shì)產(chǎn)氫微生物豐度的維持等方向仍是具有一定研究意義。此外，連續(xù)流攪拌反應(yīng)器使用最為廣泛，而該反應(yīng)器無(wú)法有效地分離水力停留時(shí)間和污泥停留時(shí)間，產(chǎn)氫微生物流失嚴(yán)重，有機(jī)負(fù)荷率較低，產(chǎn)氫效率較低。近年來(lái)，研究人員將高效厭氧發(fā)酵反應(yīng)器應(yīng)用于厭氧發(fā)酵制氫技術(shù)中，其中利用升流式厭氧污泥床工藝處理有機(jī)廢水，可大幅提高產(chǎn)氫效率[20]。如果開(kāi)發(fā)餐廚垃圾高效厭氧發(fā)酵產(chǎn)氫反應(yīng)器，將在提高氫氣產(chǎn)率、降低攪拌耗能、降低成本等方面取得突破，有利于餐廚垃圾產(chǎn)氫工藝的工業(yè)化應(yīng)用。

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責(zé)任編輯：楊霞

Review of Biohydrogen Production by Anaerobic Fermentation of Food Waste

LIU Xin-yuan, BAO Zhen-bo, PENG Jin-xing, YANG Lei, SHI Yu, LIU Hua
（College of Engineering and Technology, Tianjin Agricultural University, Tianjin 300384, China）

Anaerobic biohydrogen production from food waste converts municipal waste to clear energy and thus this technology is benefit for the resource recycling of food waste. This paper introduced the mechanisms of biohydrogen production, and discussed the influence factors of anaerobic biohydrogen production on the aspects of hydrogen production bacteria, operational parameters and inhibitors. The pilot-scale study of biohydrogen production process from food waste had already been reported,while it was still attractive to obtain the high-efficient, stable and continuous-operational performance for hydrogen production process from food waste.

food waste; hydrogen production; anaerobic fermentation; process control; inhibitors

X705

：A

2016－06－17

天津農(nóng)學(xué)院實(shí)驗(yàn)教學(xué)中心改革項(xiàng)目“氣相色譜儀測(cè)定甲烷濃度的功能開(kāi)發(fā)”（2015SY015）

劉新媛（1987－），女，天津市人，講師，博士，主要從事固體廢棄物厭氧發(fā)酵和再生利用方面的研究。E-mail：liuxinyuan11@163.com。

1008-5394（2017）02-0095-05