許艷玲,薛文博,雷 宇,易愛華,王金南,程水源,任陣海(.北京工業(yè)大學(xué)環(huán)境與能源工程學(xué)院,北京 00；.環(huán)境保護(hù)部環(huán)境規(guī)劃院,北京 000；.環(huán)境保護(hù)部環(huán)境工程評估中心,北京 000；.中國環(huán)境科學(xué)研究院,北京 000)

中國氨減排對控制PM2.5污染的敏感性研究

許艷玲1,薛文博2*,雷 宇2,易愛華3,王金南2,程水源1,任陣海4(1.北京工業(yè)大學(xué)環(huán)境與能源工程學(xué)院,北京 100124；2.環(huán)境保護(hù)部環(huán)境規(guī)劃院,北京 100012；3.環(huán)境保護(hù)部環(huán)境工程評估中心,北京 100012；4.中國環(huán)境科學(xué)研究院,北京 100012)

采用WRF-CMAQ模型,通過研究不同NH3減排情景下PM2.5年均濃度變化情況,定量分析NH3減排對控制PM2.5污染的敏感性.模擬結(jié)果表明,NH3減排對全國城市硫酸鹽的影響相對較小,但對控制PM2.5及硝酸鹽、銨鹽的敏感性較強(qiáng),且隨NH3控制力度增加而敏感度上升, PM2.5及硝酸鹽、銨鹽年均濃度加速下降.當(dāng)全國NH3減排比例分別為20%、40%、60%、80%和100%時, PM2.5對NH3減排的敏感度分別為0.14、0.16、0.19、0.24和0.30, PM2.5年均濃度下降比例分別為2.7%、6.3%、11.3%、19.0%和29.8%. NH3減排對PM2.5濃度影響的空間差異性顯著, 對于河北、河南、湖北、湖南以及成渝等PM2.5污染較重, NH3排放量大且相對集中的地區(qū), NH3減排對控制PM2.5污染的效果更加明顯.

NH3；WRF-CMAQ模型；PM2.5；敏感性

氨(NH3)是參與大氣氮循環(huán)的重要成分之一,作為大氣中的堿性物質(zhì),對酸沉降和二次顆粒物的形成起到關(guān)鍵性作用[1-2].空氣中的 NH3主要來源于農(nóng)業(yè)施肥、畜禽養(yǎng)殖等,研究表明我國NH3排放大約為1000萬t左右[3-5].NH3與SO2、NOx等前體物結(jié)合形成硫酸銨((NH4)2SO4)和硝酸銨(NH4NO3)等二次無機(jī)顆粒物[6-7],其中硫酸鹽(PSO4)、硝酸鹽(PNO3)及銨鹽(PNH4)合計(jì)約占PM2.5年均濃度的 30%～50%[8-10].由于 NH3排放在 PM2.5二次粒子形成過程中的重要性,國內(nèi)外專家和學(xué)者開展了大量有關(guān) NH3排放對 PM2.5污染影響的研究.Wu[11]、尹沙沙[12]、劉煜[13]等先后采用空氣質(zhì)量模型模擬分析了典型地區(qū)NH3排放變化對PM2.5及其組分的貢獻(xiàn);Pavlovic[14]、Wen[15]等結(jié)合光化學(xué)反應(yīng)機(jī)理,先后研究了NH3排放的時空變化對夏季PSO4、PNO3等無機(jī)鹽濃度影響.這些研究對深化分析 NH3排放對PM2.5污染起到了重要作用,但是國內(nèi)研究大多局限于局部區(qū)域,且主要為短周期污染過程,缺乏全國尺度、長周期NH3排放對PM2.5污染的影響及NH3減排對控制PM2.5污染的敏感性研究.

本研究利用第三代空氣質(zhì)量模型 WRFCMAQ,采用情景分析法系統(tǒng)性模擬了6個不同NH3排放情景下空氣中 PSO4、PNO3、PNH4、PM2.5濃度變化規(guī)律,揭示了全國各省市以及京津冀、長江三角洲、珠江三角洲、成渝4個重點(diǎn)區(qū)域不同NH3排放情景與PM2.5年均濃度之間的定量響應(yīng)規(guī)律,為我國制定NH3排放控制策略提供科學(xué)依據(jù).

1 模型與方法

1.1 模型設(shè)置

(1)模擬時段:模擬時段為 2015 年 1月、4月、7月及10月共4個典型月,結(jié)果輸出時間間隔為1h.

(2)模擬區(qū)域:CMAQ模型采用Lambert投影坐標(biāo)系,中心點(diǎn)經(jīng)度為 103°E,中心緯度為 37°N,兩條平行緯度分別為25°N、40°N.水平模擬范圍為 X方向(-2690～2690km) 、Y方向(-2150～2150km),網(wǎng)格間距 20km,共將全國劃分為270×216個網(wǎng)格.垂直方向共設(shè)置 14 個氣壓層,層間距自下而上逐漸增大.

(3)氣象模擬:CMAQ模型所需要的氣象場由中尺度氣象模型 WRF提供,WRF模型與CMAQ模型采用相同的模擬時段和空間投影坐標(biāo)系,但模擬范圍大于 CMAQ模擬范圍,其水平模擬范圍為X方向(-3600km～3600km)、Y方向(-2520km～2520km),網(wǎng)格間距20km,共將研究區(qū)域劃分為 360×252個網(wǎng)格.垂直方向共設(shè)置 30個氣壓層,層間距自下而上逐漸增大.WRF模型的初始場與邊界場數(shù)據(jù)采用美國國家環(huán)境預(yù)報中心(NCEP)提供的 6h一次、1°分辨率的 FNL全球分析資料[16],每日對初始場進(jìn)行初始化,每次模擬時長為30h,Spin-up時間設(shè)置為6h,并利用NCEP ADP觀測資料[17]進(jìn)行客觀分析與四維同化.

(4)模型參數(shù):CMAQ模型、WRF模型參數(shù)設(shè)置如表1和表2所示.其中,WRF模型參數(shù)化方案模擬的風(fēng)速、風(fēng)向、溫度、濕度及降水等氣象要素在已有研究中得到驗(yàn)證[18-20].

表1 CMAQ模型參數(shù)化方案Table 1 Parameterization scheme of CMAQ

表2 WRF參數(shù)化方案Table 2 Parameterization scheme of WRF

1.2 排放清單

CMAQ模型所需排放清單的化學(xué)物種主要包括SO2、NOx、顆粒物(PM10、PM2.5及其組分)、NH3和 VOCs(含多種化學(xué)組分)等多種污染物.SO2、NOx、PM10、PM2.5、BC、OC、NH3、VOCs(含主要組分)等人為源排放數(shù)據(jù)均采用2013年MEIC排放清單[3],生物源VOCs排放清單利用MEGAN天然源排放清單模型計(jì)算[21].

1.3 模型驗(yàn)證

利用2015年開展PM2.5監(jiān)測的338個城市實(shí)際觀測數(shù)據(jù)[22],驗(yàn)證模型模擬結(jié)果的準(zhǔn)確性.其中,剔除了新疆、西藏等轄區(qū)內(nèi)36個城市監(jiān)測數(shù)據(jù),主要原因包括:新疆沙塵天氣較多,而現(xiàn)有CMAQ模型對沙塵過程模擬效果較差;西藏污染源排放清單準(zhǔn)確性較差,模擬結(jié)果的分析價值較小.將剩余 302個城市的 PM2.5月均觀測數(shù)據(jù)與CMAQ模型模擬的月均模擬結(jié)果進(jìn)行比較,結(jié)果表明模擬值與觀測值具有較好的相關(guān)性,其中觀測與模型模擬的年均值相關(guān)系數(shù)r達(dá)到0.82(n= 302,P＜0.05),標(biāo)準(zhǔn)化平均偏差 NMB為-21.67,標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差NME為29.49,典型月份驗(yàn)證結(jié)果見圖1及表3.

圖1 PM2.5模擬濃度與監(jiān)測濃度相關(guān)性Fig.1 Correlation between modelling data and monitoring data of PM2.5

表3 PM2.5觀測數(shù)據(jù)與模型模擬統(tǒng)計(jì)參數(shù)Table 3 Performance statistics of modelling data and monitoring data of PM2.5

利用北京工業(yè)大學(xué)對北京、石家莊、唐山3個城市PSO4、PNO3及PNH4的采樣數(shù)據(jù),驗(yàn)證PM2.5化學(xué)組分模擬結(jié)果的準(zhǔn)確性.將1、4、7、10月3個城市采樣數(shù)據(jù)與CMAQ模型模擬的月均模擬結(jié)果進(jìn)行比較,結(jié)果表明模型4、10月模擬的PSO4、PNO3及PNH4比例與監(jiān)測較為一致,但是1月3個城市PSO4、PNO3及 PNH4模擬結(jié)果均略低于模擬結(jié)果,7月北京、石家莊PSO4、PNO3及PNH4模擬結(jié)果均略高于模擬結(jié)果,原因可能是 CMAQ空氣質(zhì)量模型缺失部分非均相化學(xué)反應(yīng)[18]以及污染源清單自身誤差、氣象模擬誤差等.總體來看,本文選擇的CMAQ模型及參數(shù)化方案可以較好地模擬我國 PM2.5污染的時空分布特征及其化學(xué)構(gòu)成.

圖2 PM2.5主要化學(xué)組分的模擬結(jié)果與監(jiān)測比較Fig.2 Comparation of simulated PM2.5compositions from CMAQ and monitoring data

1.4 情景設(shè)計(jì)

假設(shè)氣象條件不變,設(shè)置 6個排放情景.其中,S0為基準(zhǔn)情景,即2015年所有污染物全口徑排放情景;S1、S2、S3、S4、S5為5個控制情景,NH3排放分別削減20%、40%、60%、80%和100%,其他污染物排放量均保持不變.利用空氣質(zhì)量模型分別模擬不同情景下空氣中的PSO4、PNO3、PNH4及PM2.5濃度,將S0情景分別與S1、S2、S3、S4、S5情景的環(huán)境影響進(jìn)行比較,得到NH3減排對全國、重點(diǎn)地區(qū)(京津冀、長江三角洲、珠江三角洲、成渝)PSO4、PNO3、PNH4及PM2.5的影響,在此基礎(chǔ)上開展敏感性研究.

1.5 NH3減排敏感度評估方法

參考有關(guān)敏感度的研究成果[23],利用顆粒物年均濃度變化率與NH3減排比例評估PM2.5及二次無機(jī)鹽顆粒對NH3減排的敏感性.以PM2.5為例,計(jì)算方法為:

式中:S為NH3削減率x時PM2.5對NH3的敏感度;C0為S0情景下PM2.5年均濃度, μg/m3;Cx為NH3削減率x時PM2.5年均濃度, μg/m3; x為NH3削減率,%.

2 結(jié)果與討論

NH3與SO2、NO2結(jié)合生成的PSO4、PNO3及 PNH4無機(jī)鹽顆粒是 PM2.5的重要組成部分,為揭示NH3與PM2.5及其關(guān)鍵化學(xué)組分之間的關(guān)系,分別模擬了不同 NH3減排情景對降低 PM2.5及PSO4、PNO3、PNH4的敏感性.

2.1 基準(zhǔn)情景分析

S0情景模擬結(jié)果表明,全國地級及以上城市PSO4、PNO3、PNH4年均濃度占PM2.5質(zhì)量濃度的比例分別為17%、19%和12%,合計(jì)約48%.PM2.5與3種無機(jī)鹽年均濃度分布高度重疊,且呈現(xiàn)顯著的空間差異性,高值區(qū)主要集中在胡煥庸線[24]以東地區(qū),特別是人口、工業(yè)、農(nóng)畜業(yè)等相對集中的四川東南部以及河北、河南、湖北、湖南、山東等地區(qū).從4個重點(diǎn)地區(qū)來看,PM2.5污染最嚴(yán)重的地區(qū)為京津冀地區(qū),其次為長江三角洲、成渝和珠江三角洲;成渝地區(qū)PSO4年均濃度高于其他3個地區(qū),其原因在于PSO4形成主要受前體物SO2影響,而成渝地區(qū)主要以高硫煤為燃料導(dǎo)致單位面積SO2排放強(qiáng)度較高;京津冀、長江三角洲、成渝等“富氨”地區(qū)[25],硝酸鹽濃度較高,主要由酸性物質(zhì)與NH3的競爭反應(yīng)所致,H2SO4具有較低的飽和蒸汽壓,易于在顆粒相中存在并優(yōu)先被中和生成NH4HSO4或(NH4)2SO4[14].HNO3的飽和蒸汽壓較高,大氣中多余的 NH3含量是決定 HNO3轉(zhuǎn)化為NH4NO3的關(guān)鍵因素之一.

2.2 PM2.5對NH3減排的敏感度級及以上城市 PM2.5年均濃度影響十分顯著,PM2.5污染程度明顯降低.全國 NH3減排比例為20%、40%、60%、80%和100%時,PM2.5年均濃度下降比例分別為2.7%、6.3%、11.3%、19.0%和29.8%,PM2.5對 NH3減排的敏感度分別為0.14、0.16、0.19、0.24和0.30.因此NH3排放與 PM2.5年均濃度呈非線性關(guān)系,且隨NH3減排比例增加,PM2.5對NH3排放的敏感性增強(qiáng),特別是當(dāng)NH3減排大于60%時敏感度加速增長.對于河北、河南、湖北、湖南以及成渝等 PM2.5污染較重,PM2.5年均濃度超過50μg/m3, NH3排放量大且相對集中的地區(qū), NH3減排對控制 PM2.5污染的效果更加明顯.從重點(diǎn)地區(qū)來看,京津冀、珠江三角洲地區(qū)PM2.5對NH3減排的敏感性低于長江三角洲、成渝地區(qū),特別是當(dāng) NH3減排比例高于 60%時,PM2.5年均濃度下降幅度低于長江三角洲、成渝地區(qū)4%～9%.

圖3 不同情景下PM2.5年均濃度分布Fig.3 Spatial changes of annual PM2.5concentration under different scenarios

圖4 不同情景下PM2.5年均濃度變化幅度及對NH3敏感度Fig.4 Annual PM2.5concentration variations and sensitivity to NH3emissions under different scenarios

表4 不同情景PM2.5年均濃度下降比例(%)Table 4 The decline proportion of PM2.5concentration under different scenarios (%)

2.3 二次無機(jī)顆粒物對NH3減排的敏感度

圖5～7分別為不同NH3減排情景下PSO4、PNO3、PNH43種無機(jī)鹽年均濃度模擬結(jié)果,圖8為不同情景下無機(jī)鹽年均濃度變化幅度及敏感度.S1～S5減排情景與S0基準(zhǔn)情景的模擬結(jié)果對比發(fā)現(xiàn),NH3減排對PSO4、PNO3、PNH4年均濃度的影響均呈現(xiàn)非線性關(guān)系.

2.3.1 硫酸鹽 PSO4年均濃度對NH3排放變化并不敏感,原因是以(NH4)2SO4顆粒相存在的 PSO4,主要受大氣中可捕獲H2SO4數(shù)量限制,而NH3排放變化并不會引起SO42-所需NH3數(shù)量的顯著變化, 因此NH3減排僅會導(dǎo)致PSO4年均濃度小幅下降,這與劉曉環(huán)[26]、Wu[11]等研究結(jié)論相吻合,均表明NH3排放變化對PSO4濃度的影響較小.隨著NH3減排比例的上升, PSO4年均濃度緩慢下降;當(dāng) NH3減排比例達(dá)到100%時,全國PSO4年均濃度的下降比例約為4%,這說明NH3減排對降低PSO4濃度的效果十分有限.從重點(diǎn)地區(qū)來看,不同情景下長江三角洲地區(qū) PSO4年均濃度變化幅度均高于其他 3個重點(diǎn)地區(qū),珠江三角洲、成渝地區(qū)的PSO4年均濃度受NH3排放影響的變化幅度約為長江三角洲地區(qū)的1/2～1/3;京津冀地區(qū)PSO4年均濃度受NH3排放變化的影響最小.與PSO4年均濃度變化規(guī)律不同的是, NH3減排導(dǎo)致空氣中 SO2年均濃度略有上升,主要原因是大幅削減 NH3排放將降低OH混合比, 抑制空氣中SO2被氧化為H2SO4,從而增加了空氣中的氣態(tài) SO2濃度.其中,長江三角洲地區(qū)SO2年均濃度變化幅度高于其他3個地區(qū), NH3減排100%時,上升比例約為3%.

2.3.2 硝酸鹽 相比PSO4, PNO3濃度對NH3排放變化十分敏感, NH3減排將導(dǎo)致PNO3年均濃度的明顯下降,且隨著NH3控制水平的提高,NH3的量由“富余”轉(zhuǎn)為“不足”,向貧氨狀況轉(zhuǎn)化的過程會導(dǎo)致PNO3濃度對NH3排放敏感度的上升.當(dāng)NH3減排比例從0%上升到60%時,全國PNO3年均濃度下降比例增長至45.4%;當(dāng)NH3減排比例大于60%時, PNO3年均濃度下降速度加快,當(dāng)NH3減排比例為100%時, PNO3年均濃度基本降為 0.從重點(diǎn)區(qū)域來看,珠江三角洲地區(qū)屬于“貧氨”區(qū)[25],S1～S4情景下珠江三角洲PNO3年均濃度下降幅度相比京津冀、長江三角洲、成渝地區(qū)高出8%～17%, PNO3對NH3排放變化更加敏感.同時,隨著NH3控制水平提高, 4個地區(qū)敏感度的差距逐漸減小.此外, NH3排放下降將引起空氣中NO2年均濃度小幅下降.當(dāng)NH3減排低于60%時, NO2年均濃度基本穩(wěn)定;當(dāng) NH3減排高于60%時, NO2年均濃度略有下降.

2.3.3 銨鹽 模擬結(jié)果表明, NH3排放對 PNH4濃度的影響較大, NH3減排將導(dǎo)致全國PNH4年均濃度的顯著降低. PNH4與PNO3對NH3排放變化的響應(yīng)規(guī)律比較相似, Wang[27]等采用回歸分析法對 NH4+與酸性粒子關(guān)系的研究結(jié)論也表明了PNO3與PNH4濃度具有較高的相關(guān)性,但總體來看PNH4對NH3的敏感度低于PNO3.當(dāng)NH3減排比例較低時, PNH4年均濃度對NH3的敏感度較小,PNH4年均濃度的下降幅度較平緩;當(dāng)NH3減排比例高于60%時, PNH4年均濃度加速下降,敏感度升高;當(dāng) NH3減排比例為 100%時, PNH4年均濃度基本降為0.從重點(diǎn)區(qū)域來看,京津冀、長江三角洲、珠江三角洲、成渝 4個地區(qū)PNH4年均濃度對 NH3排放的敏感性差異不大,其中珠江三角洲略高于其他3個地區(qū).

2.4 不確定性分析

不確定性主要來源于排放清單和空氣質(zhì)量模型等.首先,MEIC排放清單主要采用“自上而下”的方法建立,活動水平、排放因子均存在較大的不確定性[28].特別是NH3排放主要來自畜牧和農(nóng)業(yè)等面源排放,這些污染源均難以被直接測量,導(dǎo)致NH3排放及其時空分布特征存在較大誤差.其次,由于PSO4、PNO3和PNH4在重污染過程具有爆發(fā)式增長效應(yīng),但相關(guān)化學(xué)反應(yīng)機(jī)制還處于研究階段[29],因此CMAQ模擬結(jié)果會對1月重污染過程的PM2.5濃度有所低估,特別是PM2.5中PSO4、PNO3和PNH4等均明顯低估[18].

圖5 不同情景下PSO4年均濃度分布Fig.5 Spatial changes of annual sulfate concentration under different scenarios

圖6 不同情景下PNO3年均濃度分布Fig.6 Spatial changes of annual nitrate concentration under different scenarios

圖7 不同情景下PNH4年均濃度分布Fig.7 Spatial changes of annual ammonium concentration under different scenarios

圖8 不同情景下無機(jī)鹽年均濃度變化幅度及對NH3敏感度Fig.8 Annual secondary inorganic aerosols concentration variation and sensitivity to NH3emissions under different scenarios

3 結(jié)論

3.1 NH3減排與PSO4、PNO3、PNH4以及PM2.5濃度呈顯著的非線性關(guān)系. PM2.5和 PNO3、PNH4對NH3減排十分敏感,且隨著NH3控制水平增加, PM2.5和PNO3、PNH4年均濃度加速下降,敏感度呈上升趨勢. NH3減排20%、40%、60%、80%和100%時,全國城市PM2.5年均濃度分別下降2.7%、6.3%、11.3%、19.0%和29.8%,硝酸鹽年均濃度分別下降 11.0%、25.5%、45.4%、73.7%和99.8%,銨鹽年均濃度分別下降6.0%、14.2%、26.4%、48.1%和 99.7%.但是, PSO4對NH3排放變化響應(yīng)程度很低,全國PSO4年均濃度的下降比例不超過 4.2%.因此,降低NH3排放能有效改善PM2.5污染,特別是由富氨向貧氨狀態(tài)轉(zhuǎn)變后,對 PNO3、PNH4有顯著的削減作用.

3.2 PM2.5對 NH3減排的敏感性呈空間差異性.對于河北、河南、湖北、湖南以及成渝等PM2.5污染較重、PM2.5年均濃度超過50μg/m3的地區(qū),同時又是NH3排放量大且相對集中的地區(qū), NH3減排對PM2.5污染的改善效果更加明顯.從4個重點(diǎn)地區(qū)來看,京津冀、珠江三角洲地區(qū) PM2.5對NH3減排的敏感性低于長江三角洲、成渝地區(qū),特別是當(dāng)NH3減排比例高于60%時, PM2.5年均濃度下降幅度低于長江三角洲、成渝地區(qū)4%～9%.

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Sensitivity analysis of PM2.5pollution to ammonia emission control in China.

XU Yan-ling1, XUE Wen-bo2*, LEI Yu2, YI Ai-hua3, WANG Jin-nan2, CHENG Shui-yuan1, REN Zhen-hai4(1.College of Environmental and Energy Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.Chinese Academy For Environmental Planning, Beijing 100012, China；3.The Appraisal Center for Environment and Engineering, The State Environmental Protection Ministry, Beijing 100012, China；4.Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China). China Environmental Science, 2017,37(7)：2482～2491

The air quality modelling system WRF-CMAQ was applied to study the sensitivity of annual PM2.5concentration to NH3emission control with the scenario analysis approach. The results showed reducing NH3emissions would lead to significant drop of PM2.5, nitrate and ammonium concentration, but relatively less impact on sulfate concentration. And annual average concentrations of PM2.5, nitrate, ammonium were estimated to decline faster when emission of NH3are further controlled. The sensitivity of PM2.5to NH3were 0.14, 0.16, 0.19, 0.24 and 0.30, when NH3emission is cut by 20%, 40%, 60%, 80% and 100%, respectively, and the concentration of PM2.5would decline by 2.7%, 6.3%, 11.3%, 19.0% and 29.8% thereby. Strong spatial features were observed on the impact of NH3emissions on PM2.5concentration. Control of NH3would promote reducing PM2.5pollution in regions with high NH3emission, such as Hebei, Henan, Hubei and Hunan Province and Chengdu-Chongqing region.

ammonia emission；WRF-CMAQ；PM2.5；sensitivity

X513

A

1000-6923(2017)07-2482-10

許艷玲(1980-),女,河北玉田人,副研究員,博士研究生,主要從事空氣質(zhì)量模型、大氣污染控制對策等方面研究.發(fā)表論文10余篇.

2016-11-22

國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目(2016YFC0207502, 2016YFC0208805)

? 責(zé)任作者, 副研究員, xuewb@caep.org.cn