左禹政,安艷玲,吳起鑫,,屈坤杰,樊光輝,葉祖鑫,秦 玲,錢(qián)娟婷,涂成龍(1.貴州大

學(xué)國(guó)土資源部喀斯特環(huán)境與地質(zhì)災(zāi)害防治重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,貴州 貴陽(yáng) 550025；2.貴州大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院,貴州貴陽(yáng) 550025；3.貴州理工學(xué)院,貴州 貴陽(yáng) 550003；4.中國(guó)科學(xué)院地球化學(xué)研究所環(huán)境地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,貴州 貴陽(yáng) 550002)

貴州省都柳江流域水化學(xué)特征研究

左禹政1,2,安艷玲3*,吳起鑫1,2,4,屈坤杰1,2,樊光輝1,2,葉祖鑫1,2,秦 玲1,2,錢(qián)娟婷1,2,涂成龍4(1.貴州大

學(xué)國(guó)土資源部喀斯特環(huán)境與地質(zhì)災(zāi)害防治重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,貴州 貴陽(yáng) 550025；2.貴州大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院,貴州貴陽(yáng) 550025；3.貴州理工學(xué)院,貴州 貴陽(yáng) 550003；4.中國(guó)科學(xué)院地球化學(xué)研究所環(huán)境地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,貴州 貴陽(yáng) 550002)

于 2015年豐水期和枯水期采集了都柳江河水樣品,分析了河水的主要水質(zhì)參數(shù)和主量元素.結(jié)果顯示,都柳江河水呈弱堿性,優(yōu)勢(shì)陽(yáng)離子為Ca2+、Mg2+,優(yōu)勢(shì)陰離子為HCO3-、SO42-,水化學(xué)類(lèi)型為HCO3-—Ca2+—Mg2+型. Gibbs圖、三角圖、相關(guān)性分析表明都柳江水化學(xué)上游主要受碳酸鹽巖風(fēng)化控制,下游硅酸鹽影響增加.受地層巖性和地貌變化的影響,河流 TDS沿主河道呈遞減的趨勢(shì).離子比值分析表明,流域上游主要受工礦活動(dòng)的影響,而中下游地區(qū)人為活動(dòng)因素較為復(fù)雜,受農(nóng)業(yè)、城鎮(zhèn)排污等多種活動(dòng)影響.

都柳江流域；水化學(xué)；巖石風(fēng)化；影響因素

河流在全球水循環(huán)及元素地球化學(xué)循環(huán)過(guò)程中扮演著重要角色,通過(guò)不同地區(qū)河流水化學(xué)研究,可以了解不同背景條件下氣候變化、人為活動(dòng)對(duì)流域風(fēng)化、物質(zhì)輸出的影響[1].我國(guó)學(xué)者從20世紀(jì)60年代開(kāi)始進(jìn)行流域水化學(xué)研究[2],研究了長(zhǎng)江、黃河、珠江等流域的水化學(xué)特征、離子時(shí)空分布特點(diǎn)、風(fēng)化成因、人為影響等情況[3-5].近年,隨著研究的深入,小流域水化學(xué)研究成為熱點(diǎn).如在我國(guó)北方小流域研究發(fā)現(xiàn)硫酸參與了碳酸鹽巖化學(xué)風(fēng)化,氣候條件對(duì)巖石風(fēng)化速率也有一定影響[6];在武夷山九曲溪山區(qū)小流域發(fā)現(xiàn)濕熱季風(fēng)區(qū)風(fēng)化對(duì)碳匯的重要影響[7];通過(guò)對(duì)不同地質(zhì)背景下河流的水化學(xué)特征進(jìn)行研究,發(fā)現(xiàn)碳酸鹽巖的風(fēng)化在不同地質(zhì)背景下都有相對(duì)較高的溶解貢獻(xiàn)[8].

珠江流域作為我國(guó)第二大江河水系,其水化學(xué)、流域碳循環(huán)受到廣泛關(guān)注[9];都柳江下游的柳江斷面河水主要離子濃度存在明顯的季節(jié)性變化[10];在珠江源頭——南北盤(pán)江的研究中發(fā)現(xiàn),該流域主要受到碳酸鹽巖風(fēng)化控制,人為活動(dòng)的影響在不同河段有較為明顯的差別[11].都柳江是珠江水系西江干流的重要支流,是貴州黔東南地區(qū)重要的水源.隨著經(jīng)濟(jì)社會(huì)的發(fā)展,水庫(kù)的建設(shè),流域內(nèi)水環(huán)境受到人類(lèi)活動(dòng)影響愈加顯著[12].近年來(lái),部分學(xué)者對(duì)都柳江流域的氣候、水文及重金屬污染[12-14]進(jìn)行了研究,但對(duì)該流域基礎(chǔ)水化學(xué)系統(tǒng)的研究卻相對(duì)有限.本研究對(duì)都柳江水系水化學(xué)進(jìn)行系統(tǒng)研究,分析流域水化學(xué)的主要來(lái)源和控制因素,解析自然過(guò)程及人為活動(dòng)對(duì)水環(huán)境的影響,以期為流域水資源的保護(hù)及合理利用提供科學(xué)依據(jù).

1 研究區(qū)概況

圖1 都柳江巖性Fig.1 The lithology map of the Duliu River basin

都柳江發(fā)源于貴州省黔南州獨(dú)山縣,位于東經(jīng)107′30'～109°25',北緯25°30'～26°30'之間,流域全長(zhǎng) 310km,流域面積 11326km2.流域處于黔中山原向廣西丘隴山地的過(guò)渡地帶,其地勢(shì)西北高東南低,落差1176m,平均比降為3.8‰.都柳江流域上游以沉積巖分布為主,碳酸鹽巖分布面廣,巖溶較發(fā)育.流域中下游出露地層主要以下江群碎屑巖為主,硅酸鹽巖分布較廣[15](圖1).流域內(nèi)礦產(chǎn)資源豐富,上游多分布砷、汞、銻礦床,中下游多分布鉛、鋅等多金屬礦床.

都柳江流域?qū)儆趤啛釒駶?rùn)季風(fēng)氣候區(qū),流域平均氣溫為 16～18℃,年平均降水量在 1100～1400mm之間,雨季集中在5～10月,占總降水量的70%[12-13].

2 樣品的采集及分析

圖2 都柳江采樣點(diǎn)Fig.2 Sample locations in the Duliu River Basin

本次研究于2015年1月(枯水期)和7月(豐水期),分別采集都柳江流域干流及其主要支流的河水樣品,干流采樣點(diǎn)19個(gè),支流采樣點(diǎn)12個(gè),具體位置見(jiàn)圖 2.現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定參數(shù)為:水溫(T)、pH值、溶解氧(DO)、電導(dǎo)率(EC)及 HCO3-濃度,其中T、pH值、DO、EC采用德國(guó)WTW便攜式多參數(shù)測(cè)試儀測(cè)定;HCO3-濃度用標(biāo)定好的稀HCl滴定.采集的河水樣品當(dāng)天用 0.45μm 的Millipore濾膜進(jìn)行過(guò)濾,過(guò)濾后的樣品分裝在事先酸洗、反復(fù)沖凈并且用濾得樣品潤(rùn)洗后的高密度聚乙烯瓶中;用于測(cè)定陽(yáng)離子的樣品加入超純鹽酸酸化至 pH＜2,所有樣品均避光密封保存,并盡快送入實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行測(cè)量.實(shí)驗(yàn)室測(cè)定參數(shù)為:陰、陽(yáng)離子(Cl-、NO3-、SO42-、F-、Ca2+、Mg2+、Na+、K+)及SiO2濃度,其中陰、陽(yáng)離子用離子色譜儀進(jìn)行測(cè)定(DIONEX,ICS-1100,IonPac CS-12A陽(yáng)離子柱、IonPac AG-19陰離子柱),測(cè)試精度為±5%; SiO2濃度采用硅鉬黃光度法測(cè)定.總?cè)芙庑怨腆w(TDS)根據(jù)公式 TDS=(SiO2+Ca2++ Mg2++Na++ K++Cl-+NO3-+SO42-+F-+HCO3-)[16]計(jì)算得出.為保證實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性、有效性,對(duì)實(shí)驗(yàn)分析測(cè)試過(guò)程進(jìn)行質(zhì)量控制,對(duì)所有測(cè)定的參數(shù)進(jìn)行空白值測(cè)定、每組實(shí)驗(yàn)間隔5個(gè)樣品進(jìn)行平行樣測(cè)定和標(biāo)準(zhǔn)樣測(cè)定,誤差控制在5%以內(nèi).

3 結(jié)果與分析

表1 都柳江流域河水主要元素濃度Table 1 Chemical composition of Duliu river basin

由表 1知:都柳江河水溫度枯水期均值為12.49℃,豐水期均值為 25.65℃.河水枯水期 pH均值為 8.18,豐水期為 8.28,河水總體呈弱堿性.流域水體枯水期TDS值介于39.48～ 505.08mg/L之間,均值 150.38mg/L,豐水期介于 30.50～485.07mg/L之間,均值 134.47mg/L,兩季均高于世界河流TDS的均值100mg/L[17],與國(guó)內(nèi)大河流域(長(zhǎng)江=220mg/L、黃河=370mg/L)[18-19]及西南部分流域(南北盤(pán)江= 307mg/L、柳江=154.93mg/ L、西江=138.2mg/L)[10-11,20]相比,都柳江流域的TDS均值較低.流域樣品中陽(yáng)離子含量依次為Ca2+＞ Mg2+＞Na+＞K+,其中枯水期Ca2+、Mg2+的濃度變化分別為0.09～2.15mmol/L、0.04～1.33mmol/ L,豐水期Ca2+、Mg2+的濃度介于0.08～1.98mmol/ L、0.04～1.48mmol/L之間,兩季Ca2+、Mg2+濃度都分別占總陽(yáng)離子的53%和27%.流域陰離子濃度依次為 HCO-＞SO42-＞Cl-＞NO3-(由于流域河水中 F-濃度非常小,故在分析中將其忽略),枯水期HCO-和SO42-的濃度分別介于0.28～4.30mmol/L和 0.02～1.16mmol/L之間,占總陰離子的 79%和12%;在豐水期HCO3-和SO42-的濃度變化分別為0.14～4.38mmol/L和0.04～1.21mmol/L,占總陰離子的81%和12%.

4 討論

4.1 主要離子來(lái)源及巖石風(fēng)化分析

Gibbs圖法是一種定性研究天然水體水化學(xué)組成及來(lái)源的方法[21].通過(guò)該方法,即繪制 TDS與Na+/(Na++Ca2+)和Cl-/(Cl-+HCO3-)的半對(duì)數(shù)坐標(biāo)圖,以判斷蒸發(fā)結(jié)晶、巖石風(fēng)化、大氣降水對(duì)都柳江流域主要離子的影響[22].由圖3可知,都柳江干流 Na+/Na++Ca2+比值在 0.5以內(nèi),支流部分水樣 Na+/(Na++Ca2+)比值接近 1,河流全部樣品Cl-/(Cl-+HCO3-)比值小于 0.3,這說(shuō)明巖石風(fēng)化為都柳江河水離子的主要來(lái)源.

陰陽(yáng)離子三角圖能反映河水的離子組成,常用于判斷流域巖石風(fēng)化的控制端元[23].在 Mg2+—Ca2+—(Na++K+)三角圖中,若流域受石灰?guī)r風(fēng)化控制,則樣品點(diǎn)靠近Ca2+端元;若流域受白云巖風(fēng)化控制,則樣品點(diǎn)落于 Mg2+與 Ca2+兩端中間;而硅酸鹽為主要控制因素時(shí),樣品點(diǎn)落于Mg2+與 Ca2+線向(Na++K+)的端元處.在 SiO—HCO-—23(Cl-+SO42-)三角圖中,若河水以碳酸鹽巖控制為主,則樣品點(diǎn)落于HCO3-端;若其受到硅酸鹽風(fēng)化控制,則樣品點(diǎn)靠近 SiO2端;而河水以巖鹽及蒸發(fā)巖為主控因素時(shí),樣品點(diǎn)則在(Cl-+SO42-)端[11].都柳江上游地區(qū)水樣主要落于碳酸鹽巖(石灰?guī)r及白云巖)風(fēng)化控制區(qū)(圖 4),而流域中下游受到硅酸鹽巖風(fēng)化的影響,這與都柳江所處的地質(zhì)巖性背景相吻合(圖 1).在陰離子三角圖中,都柳江流域上游樣品點(diǎn)均靠近碳酸鹽巖控制一端,而中、下游樣品點(diǎn)則落在碳酸鹽巖風(fēng)化與碳酸風(fēng)化硅酸鹽控制區(qū)域之間,這反映了該河段的離子組成可能是受兩種巖石風(fēng)化共同作用的結(jié)果.這與處于西北干旱地區(qū)以蒸發(fā)巖溶解為主的黃河有明顯差別,與以碳酸鹽風(fēng)化為主的長(zhǎng)江、西江(都柳江屬西江支流)有相似之處[5,24-25].

圖3 都柳江流域GibbsFig.3 The Gibbs plots of the Duliu river basin

圖4 都柳江三角Fig.4 Ternary diagrams showing cation and anion compositions of the river water

4.2 都柳江干流河水TDS時(shí)空變化特征

圖5 都柳江干流TDS時(shí)空變化特征Fig.5 Temporal and spatial variations TDS values of mainstream of Duliujiang Basin

由都柳江干流 TDS變化趨勢(shì)圖可知(圖 5),在空間上,上游河水 TDS值最高,下游逐漸呈降低趨勢(shì),這不僅與流域上游處于碳酸鹽巖地區(qū),下游處于碎屑巖地區(qū)的地質(zhì)巖性有關(guān)(圖1)[24,26];還可能與沿流從山原向丘陵地帶過(guò)渡的地理地貌有關(guān),前人的研究表明,構(gòu)造運(yùn)動(dòng)后地貌起伏導(dǎo)致新鮮巖石暴露加速風(fēng)化過(guò)程,流域離子含量相對(duì)較高[27-28].在時(shí)間上,枯水期 TDS值普遍高于豐水期,這可能是由于該地區(qū)夏季多降雨,雨水的稀釋作用所致.

4.3 離子間相關(guān)性分析

運(yùn)用 origin軟件繪制都柳江河流水樣中離子間的線性關(guān)系,并擬合它們之間的 pearson相關(guān)系數(shù).根據(jù)相關(guān)性分析方法原則認(rèn)為兩變量pearson相關(guān)系數(shù)|r|≥0.95時(shí)存在顯著相關(guān),|r|≥0.8高度相關(guān)[29].

由圖6可知,TDS與Ca2++Mg2++HCO3-顯著相關(guān),說(shuō)明礦化度大小主要由 Ca2+、Mg2+及 HCO-3的濃度決定[22].Ca2++Mg2+與 HCO3-的相關(guān)系數(shù) r為0.966, HCO3-與Ca2++Mg2+的比值為1.2,而受碳酸鹽巖控制地區(qū) HCO3-與 Ca2++Mg2+比值約為2[30],可見(jiàn)該流域可能存在白云巖及方解石溶解的同時(shí),可能還受到粘土礦物及碎屑巖風(fēng)化過(guò)程的影響.Ca2++Mg2+與 SO42-高度相關(guān),都柳江流域河水SO42-濃度(豐水期均值= 0.21mmol/L枯水期均值=0.17mmol/L)低于貴州其它河流的 SO42-濃度(南北盤(pán)江豐水期均值= 0.48mmol/L[11],清水江豐水期均值= 0.35mmol/L[30],三岔河枯水期均值=2.13mmol/L、豐水期均值=1.71mmol/L[16]),且流域內(nèi)少煤礦多金屬礦,因此可推測(cè)金屬礦硫化物溶解為都柳江流域內(nèi)SO42-的主要來(lái)源之一.K+與Cl-+SO42-顯著相關(guān),河水中的 K+、Cl-可能來(lái)源于農(nóng)業(yè)種植鉀肥(KCl)的施用.在都柳江流域,煙葉和茶是主要的經(jīng)濟(jì)作物,這兩種作物主要使用的鉀肥是KSO4,這也可能是K和Cl-+SO42-顯著相關(guān)原因之一.

4.4 人為活動(dòng)的影響

研究表明,流域水化學(xué)以巖石風(fēng)化為離子主要來(lái)源且碳酸鹽巖是 Ca2+的主要控制因素時(shí),可以通過(guò) SO42-/Ca2+與 NO3-/Ca2+的變化關(guān)系來(lái)分析人為活動(dòng)對(duì)河水中離子的影響.如果 SO42-/ Ca2+比值高、NO3-/Ca2+比值低,則河水可能受工礦活動(dòng)的影響較大;反之,則可能受農(nóng)業(yè)活動(dòng)和生活污水的影響較大[31].

圖6 都柳江枯水期、豐水期主要元素相關(guān)性Fig.6 Pearson correlation matrix for chemical composition of Duliu River basin

由圖7可知,都柳江上游SO42-/Ca2+比值高于NO3-/Ca2+比值,這說(shuō)明上游地區(qū)受到工礦活動(dòng)的影響大,這與都柳江上游流域礦產(chǎn)豐富,沿流域多礦采活動(dòng)分布區(qū)有關(guān),并且與山區(qū)人口密度小居住分散,農(nóng)耕活動(dòng)分散的特點(diǎn)相一致[32].而下游流域的 SO42-/Ca2+、NO3-/Ca2+比值的變化較大,這說(shuō)明下游受到影響的程度和方式比較復(fù)雜.豐水期的比值變化范圍大于枯水期,原因可能是枯水期為農(nóng)閑期,農(nóng)業(yè)活動(dòng)減少所致.此外,由圖7還知都柳江支流受到農(nóng)業(yè)活動(dòng)及生活污水的影響大于工業(yè)活動(dòng),這與山區(qū)農(nóng)村多農(nóng)業(yè)少工業(yè)的特點(diǎn)相吻合.

圖7 SO42-/Ca2+與NO3-/Ca2+的變化關(guān)系圖Fig.7 Correlation between SO42-/Ca2+and NO3-/Ca2+

對(duì)比2010年(平水期)與2015年都柳江水化學(xué)數(shù)據(jù)(表1、表2)可知:都柳江流域pH及Ca2+、K+、Cl-濃度無(wú)明顯變化.2015年河水的 NO3-高于2010年,這可能是西部大開(kāi)發(fā)推動(dòng)下城鎮(zhèn)化水平提高所致;而流域河水中 SO42-均值則低于2010年,其原因有近年來(lái)貴州省加強(qiáng)了流域環(huán)境治理,減少礦山企業(yè)廢水排放,另一方面煤炭行業(yè)產(chǎn)能過(guò)剩,流域內(nèi)大量煤礦關(guān)停也有一定影響.

表2 2010年都柳江流域干流河水主要元素濃度[14]Table 2 The main element concentration of Duliu River Basin in 2010[14]

5 結(jié)論

5.1 都柳江河水總體呈弱堿性.河水水化學(xué)類(lèi)型為 HCO3-—Ca2+–Mg2+.都柳江流域水化學(xué)特征主要受到巖石風(fēng)化的控制,流域上游主要以碳酸鹽巖風(fēng)化為主,中下游河段可能受到碳酸鹽巖和硅酸鹽巖兩種巖石風(fēng)化的共同作用.

5.2 都柳江河水TDS兩季均值為142.43mg/L,高于世界河流均值.TDS值沿流降低,這與流域內(nèi)的地質(zhì)巖性(上游以碳酸鹽巖為主,中下游以碎屑巖為主)及地理地貌(研究區(qū)自西向東從山原向丘陵過(guò)渡)有關(guān).豐水期 TDS值低于枯水期,這是由于夏季為雨季,雨水的稀釋作用所致.

5.3 人為活動(dòng)對(duì)都柳江流域水化學(xué)有一定影響,其中上游主要受到工業(yè)活動(dòng)的影響;流域中下游受到的人為活動(dòng)影響則較為復(fù)雜.

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Study on the hydrochemical characteristics of Duliu River basin in Guizhou Province.

ZUO Yu-zheng1,2, AN Yan-ling3*, WU Qi-xin1,2,4, QU Kun-jie1,2, FAN Guang-hui1,2, YE Zu-xin1,2, QIN Ling1,2, QIAN Juan-ting1,2, Tu Cheng-long4(1.Key Laboratory of Karst Environment and Geohazard Prevention, Guizhou University, Guiyang 550025, China；2.College of Resources and Environmental Engineering, Guizhou University, Guiyang 550025, China；3.Guizhou Institute of Technology, Guiyang 550003, China；4.State Key Laboratory of Environmental Geochemistry, Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guiyang 550002, China). China Environmental Science, 2017,37(7)：2684～2690

62 water samples were collected in wet and dry seasons in 2015 at Duliu River at Guizhou Province in southwest China. The water parameters and major ions were determined. The results showed that river water of Duliu River was alkaline, and the dominant cations and anions were Ca2+、Mg2+and HCO3-、SO42-, respectively. The hydrochemical type was HCO3-—Ca2+—Mg2+. Gibbs diagram, triangle diagrams and correlation analysis showed that the water chemistry was mainly controlled by the chemical weathering of carbonate at the upper reaches, while the silicates have an increasing influence at the lower reaches. The TDS decreased gradually in the mainstream of Duliu Basin due to lithology and geological landforms changes. Analyses of SO42-/Ca2+and NO3-/Ca2+show that Upper Duliu river was mainly affected by mining industries, while the downstream area was controlled by multifarious human activities such as agriculture and sewage.

Duliu River Basin；water chemistry；weathering；influencing factors

X13,X143

A

1000-6923(2017)07-2684-07

左禹政(1991-),女,貴州貴陽(yáng)人,貴州大學(xué)碩士研究生,主要從事流域水化學(xué)方面研究.

2016-11-27

國(guó)家自然科學(xué)基金(41603123,U1612442);貴州省基金資助項(xiàng)目(黔科合LH字[2016]7457號(hào));水利部公益性項(xiàng)目(201401050);貴州省重點(diǎn)學(xué)科建設(shè)項(xiàng)目（黔學(xué)位合字ZDXK[2016]11號(hào)）

* 責(zé)任作者, 副教授, re.ylan@gzu.edu.cn