曾帥，周懷榮，錢宇

（華南理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院，廣東 廣州 510640）

煤熱解制油和油頁巖制油技術(shù)評(píng)述與比較分析

曾帥，周懷榮，錢宇

（華南理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院，廣東 廣州 510640）

近年來，以煤熱解為龍頭制燃料油和油頁巖制燃料油作為戰(zhàn)略儲(chǔ)備能源生產(chǎn)路線得到了快速的發(fā)展。評(píng)述和比較了典型煤熱解制油與油頁巖制油技術(shù)。對(duì)比分析表明：生產(chǎn)每噸燃料油，需消耗11.4 t低階煤或24.5 t油頁巖。煤熱解制油水耗是油頁巖制油的1.4倍。經(jīng)濟(jì)方面，煤熱解制油和油頁巖制油投資分別為6510和5716元/噸燃料油；生產(chǎn)成本分別為3887和4217元/噸燃料油；通過計(jì)算不同原料價(jià)格下相對(duì)于國(guó)際原油價(jià)格的盈虧平衡點(diǎn)，得出煤熱解制油和油頁巖制油的盈虧平衡點(diǎn)分別在59～68 USD·bbl?1和71～76 USD·bbl?1之間變化。煤熱解制油和油頁巖制油路線各有優(yōu)劣，仍需完善相關(guān)技術(shù)和延伸產(chǎn)業(yè)鏈，可從干餾爐、系統(tǒng)集成、綜合利用、多聯(lián)產(chǎn)等方面尋求突破。

煤；油頁巖；熱解；燃料油；技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析

Abstract:Recently,coal pyrolysis to liquid (CPTL) process and oil shale to liquid (STL) process have developed rapidly for the strategic reserve of energy.This paper reviews major technologies of CPTL and STL process,then compares the two processes from aspects of techno-economic.Result shows that CPTL process consumes 11.4 tonnes low-rank coal per tonne fuel oil while STL process needs 24.5 tonnes oil shale correspondingly; meanwhile,water consumption of CPTL process is 1.4 times than that of STL process.Economic performance shows that the total capital investment of CPTL process is 6510 CNY·t?1fuel oil while STL process is 5716 CNY·t?1fuel oil;however,the production cost of CPTL process is 3887 CNY·t?1fuel oil while STL process costs 4217 CNY·t?1fuel oil; also,calculating results indicate that the break-even crude oil price of CPTL process and STL process fluctuate at 59—68 USD·bbl?1and 71—76 USD·bbl?1separately.Generally speaking,it is necessary to improve and consummate relevant techniques or prolong downstream industrial chain,we can seek a breakthrough from retorting,system integration,comprehensive utilization and poly-generationetc.

Key words:coal; oil shale; pyrolysis; fuel oil; techno-economic analysis

引 言

“富煤、缺油、少氣”的能源資源稟賦，使得我國(guó)油氣資源嚴(yán)重依賴進(jìn)口?！秶?guó)內(nèi)外油氣行業(yè)發(fā)展報(bào)告》數(shù)據(jù)顯示2015年度我國(guó)石油對(duì)外依存度已突破60%[1]，而《BP世界能源展望（2016版）》預(yù)測(cè)到 2035年中國(guó)石油對(duì)外依存度將攀升至76%[2]。我國(guó)汽車產(chǎn)業(yè)發(fā)展迅猛，使運(yùn)輸燃料汽柴油需求快速增長(zhǎng)，加劇了石油供需矛盾。因此，拓展石油替代路線是緩解我國(guó)石油供需矛盾的有效途徑之一。

目前，我國(guó)正積極尋找石油替代路線生產(chǎn)燃料油。石油替代路線包括煤、油頁巖等原料路線。我國(guó)煤炭資源探明儲(chǔ)量為15663×108t，若以1 t原煤轉(zhuǎn)化為0.25 t合成油計(jì)算，則相當(dāng)于3900×108t合成油。另外，我國(guó)油頁巖資源豐富，油頁巖資源量為7199×108t，可提煉頁巖油120×108t[3]?？梢姡禾亢陀晚搸r資源可成為常規(guī)石油資源的重要補(bǔ)充。

煤制油有 3條途徑，即煤直接液化、煤間接液化以及煤熱解干餾[4]。神華集團(tuán)開發(fā)的煤直接液化（direct coal liquefaction,DCL）在世界上第一個(gè)實(shí)現(xiàn)了工業(yè)化；煤間接液化（indirect coal liquefaction,ICL）有利于緩解我國(guó)柴油不足的現(xiàn)狀，國(guó)內(nèi)開發(fā)的新一代費(fèi)托合成技術(shù)日趨成熟，具備擴(kuò)大再生產(chǎn)的條件[5]；煤熱解耦合煤焦油加氫制燃料油（coal pyrolysis to liquid,CPTL）為煤制油的第3條技術(shù)路線，以低階煤為原料，集成煤熱解技術(shù)和煤焦油加氫技術(shù)，在獲得燃料油的同時(shí)，實(shí)現(xiàn)煤炭資源分質(zhì)利用[6-7]。煤路線制油綜合比較見表1。

圖1 煤熱解制油工藝流程Fig.1 Schematic diagram of CPTL process

與煤直接液化和煤間接液化相比，煤熱解制油具有投資省、排碳少、耗水少、能耗低等特點(diǎn)[9]。該路線既可以作為石油資源的補(bǔ)充，又可以高效利用煤炭資源，解決長(zhǎng)期困擾我國(guó)焦化行業(yè)資源利用率低、環(huán)境污染等問題。油頁巖干餾耦合頁巖油加氫制燃料油（oil shale to liquid,STL）為利用我國(guó)豐富的油頁巖資源提供了一條切實(shí)可行的途徑。煤熱解制油和油頁巖制油技術(shù)成熟可靠，并已形成一定的工業(yè)規(guī)模，尤其是國(guó)際油價(jià)高位運(yùn)行時(shí)備受工業(yè)界和投資者的青睞。煤熱解制油和油頁巖制油在生產(chǎn)工藝、產(chǎn)品類型和提質(zhì)方式等方面存在共性，對(duì)于兩個(gè)過程的單一單元技術(shù)研究較多，而從系統(tǒng)角度比較分析卻較少。本文對(duì)煤熱解制油和油頁巖制油技術(shù)評(píng)述，從技術(shù)經(jīng)濟(jì)角度比較分析兩條路線的優(yōu)劣勢(shì)，并提出改進(jìn)和完善措施。

表1 煤路線制油綜合比較Table 1 Comparison of coal to liquid

1 煤熱解制油技術(shù)評(píng)述

目前，煤熱解產(chǎn)業(yè)目標(biāo)產(chǎn)品已由過去以焦為主轉(zhuǎn)變成以油品、精細(xì)化工品為主。以煤熱解為龍頭對(duì)煤焦油加工制燃料油在國(guó)內(nèi)已有工業(yè)運(yùn)行裝置，如神木富油公司固體熱載體熱解-煤焦油全餾分加氫裝置、神木天元公司塊煤干餾-延遲焦化加氫裝置等。典型煤熱解制油工藝流程見圖1。其工藝過程主要包括煤熱解單元、制氫單元及煤焦油提質(zhì)單元。煤熱解是低階煤熱解及油氣分離過程；煤焦油提質(zhì)是利用熱解煤氣制得的氫氣對(duì)煤焦油加氫提質(zhì)制燃料油的過程。

煤熱解分為高溫?zé)峤狻⒅袦責(zé)峤夂偷蜏責(zé)峤?，熱解過程隨溫度升高，焦油產(chǎn)率降低[10]。與高溫?zé)峤庀啾?，中低溫?zé)峤饷簹猱a(chǎn)率低，但能獲得更高的焦油收率[11]，更適合作煤熱解制油的技術(shù)路線。本文重點(diǎn)闡述煤中低溫?zé)峤饧夹g(shù)的研究進(jìn)展。

1.1 煤中低溫?zé)峤饧夹g(shù)

熱載體是熱量傳遞的媒介，根據(jù)媒介不同分為固體熱載體和氣體熱載體熱解技術(shù)。兩類熱解技術(shù)特點(diǎn)見表2。

表2 煤中低溫?zé)峤饧夹g(shù)特點(diǎn)Table 2 Coal mid-low-temperature pyrolysis technologies and features

固體熱載體熱解是利用高溫固體顯熱使煤進(jìn)行熱解反應(yīng)的過程。主流固體熱載體熱解技術(shù)有DG工藝，其主要由褐煤預(yù)處理、熱解、半焦循環(huán)、油氣回收等工序組成。DG工藝原料褐煤利用率高、煤焦油產(chǎn)率可達(dá)鋁甄油收率的75%～90%、熱解煤氣熱值高，可作制氫原料氣。神木富油公司12×104t·a?1煤焦油全餾分加氫項(xiàng)目熱解單元采用的是 DG工藝，目前處于設(shè)備調(diào)試與優(yōu)化階段。另外，國(guó)電興安 1100×104t·a?1褐煤低溫?zé)峤忭?xiàng)目、呼倫貝爾東能實(shí)業(yè)500×104t·a?1褐煤低溫?zé)峤忭?xiàng)目正采用該工藝開展工程設(shè)計(jì)。

氣體熱載體熱解是利用熱煙氣或熱煤氣作為熱量傳遞媒介將煤加熱進(jìn)行熱解反應(yīng)的過程。該類熱解技術(shù)因?qū)⒏邷責(zé)煔庖敫绅s爐，故熱解油氣被煙氣稀釋而使油氣品質(zhì)低，導(dǎo)致熱效率和經(jīng)濟(jì)價(jià)值降低。雖然國(guó)內(nèi)氣體熱載體爐型繁多，但主流爐型仍采用內(nèi)熱式直立爐。內(nèi)熱式直立爐工藝具有投資低、技術(shù)成熟、半焦質(zhì)量好等優(yōu)點(diǎn)，但存在單爐處理量小、熱解油氣品質(zhì)低、水浸泡式熄焦造成環(huán)境污染等不足。

目前，固體熱載體和氣體熱載體熱解技術(shù)較成熟，但普遍存在煤粉與焦油混合物分離困難、易堵塞管道等問題。針對(duì)上述弊端，粉煤熱解技術(shù)得以快速發(fā)展，如神木天元公司“低階粉煤回轉(zhuǎn)熱解技術(shù)”，該類技術(shù)具有煤焦油收率高、半焦和煤氣質(zhì)量好、耗水量少等優(yōu)點(diǎn)，有望實(shí)現(xiàn)工業(yè)示范及推廣應(yīng)用。

1.2 煤焦油加氫技術(shù)

我國(guó)目前煤焦油年產(chǎn)量在1000×104t以上，煤焦油的利用方式主要有加氫路線制燃料油、精細(xì)化工路線制化學(xué)品。加氫路線是處理煤焦油的主要方式，煤焦油加氫提質(zhì)后硫、氮等雜原子含量和安定性得到大幅改善，其中汽油品質(zhì)達(dá)到國(guó)Ⅴ標(biāo)準(zhǔn)，柴油品質(zhì)達(dá)到國(guó)Ⅳ標(biāo)準(zhǔn)，煤焦油加氫提質(zhì)生產(chǎn)清潔燃料油有利于提升其環(huán)境和經(jīng)濟(jì)效益[12-13]。煤焦油加氫路線主要有延遲焦化加氫技術(shù)、全餾分加氫技術(shù)和懸浮床加氫技術(shù)。

1.2.1 延遲焦化加氫技術(shù) 延遲焦化技術(shù)主要用于加工重質(zhì)油或劣質(zhì)油，中低溫煤焦油密度、黏度、殘?zhí)亢突曳侄几?，屬重質(zhì)油，因此延遲焦化技術(shù)加工煤焦油是可行的[14]。延遲焦化加氫分為全餾分延遲焦化加氫和重油延遲焦化加氫兩類工藝。全餾分延遲焦化加氫是煤焦油先延遲焦化產(chǎn)生焦炭和餾分油，餾分油分餾后的輕油加氫精制、重油加氫裂化，最后得到石腦油和柴油產(chǎn)品。重油延遲焦化加氫是將煤焦油重油餾分延遲焦化產(chǎn)生輕油和焦炭，然后把煤焦油的輕油和延遲焦化產(chǎn)生的輕油餾分共同加氫改質(zhì)，生產(chǎn)石腦油和柴油產(chǎn)品[15]。延遲焦化加氫技術(shù)對(duì)原料煤焦油要求不高，適合規(guī)?；a(chǎn)，但一部分煤焦油轉(zhuǎn)化為焦炭，未充分利用煤焦油資源，燃料油收率約80%。目前，陜西神木天元公司50×104t·a?1中低溫煤焦油輕質(zhì)化項(xiàng)目和陜西東鑫垣公司50×104t·a?1煤焦油加氫項(xiàng)目均采用延遲焦化加氫技術(shù)。

1.2.2 全餾分加氫技術(shù) 全餾分加氫技術(shù)將煤焦油中有效組分全部轉(zhuǎn)化為燃料油，能完整利用煤焦油組分。煤焦油經(jīng)脫水、脫鹽和過濾等前處理后進(jìn)行加氫精制/加氫裂化組合加工得到石腦油和柴油產(chǎn)品。全餾分加氫技術(shù)有效解決了重油與瀝青質(zhì)轉(zhuǎn)變?yōu)檩p質(zhì)油的難題，燃料油收率高，適合規(guī)?；a(chǎn)，但存在氫耗高、反應(yīng)空速小、催化劑易結(jié)焦等缺點(diǎn)，更適合加工瀝青質(zhì)較低的輕質(zhì)煤焦油[16]。神木富油公司采用全餾分加氫工藝并成功應(yīng)用于 12×104t·a?1煤焦油輕質(zhì)化項(xiàng)目，該技術(shù)燃料油收率達(dá)到96%。

1.2.3 懸浮床加氫技術(shù) 針對(duì)煤焦油中重質(zhì)油含量高，難于轉(zhuǎn)化，煤炭科學(xué)研究總院借鑒煤直接液化技術(shù)開發(fā)了懸浮床加氫技術(shù)。該技術(shù)先將煤焦油轉(zhuǎn)化為輕油、中油、重油3種餾分。輕油餾分進(jìn)脫酚塔萃取提酚，脫酚油送往加氫精制段；中油餾分直接送往加氫精制段；重油餾分經(jīng)懸浮床加氫和分餾塔分餾后，輕餾分油一并送往加氫精制段，重油循環(huán)。餾分油加氫精制得到石腦油和柴油。懸浮床加氫技術(shù)具有資源利用率高和油品質(zhì)量高的特點(diǎn)，但投資及加工費(fèi)用大。內(nèi)蒙古慶華集團(tuán) 50×104t·a?1煤焦油懸浮床加氫項(xiàng)目、延長(zhǎng)石油安源化工50×104t·a?1煤焦油加氫制油項(xiàng)目均采用該技術(shù)。懸浮床加氫技術(shù)工藝流程見圖2。

圖2 煤焦油懸浮床加氫工藝流程Fig.2 Schematic diagram of slurry-bed hydrocracking process

2 油頁巖制油技術(shù)評(píng)述

油頁巖（oil shale）是一種含有機(jī)質(zhì)（15%～50%）的沉積巖，屬高礦物質(zhì)的腐泥煤，為低熱值固體化石燃料[17]。油頁巖經(jīng)開采挖掘后在 500℃左右的溫度下干餾生產(chǎn)頁巖油，加氫提質(zhì)后可煉制汽柴油等燃料油。油頁巖制油工藝流程見圖3。其主要由油頁巖干餾單元和頁巖油提質(zhì)單元組成。油頁巖干餾單元是油頁巖干餾產(chǎn)生頁巖油的過程；頁巖油提質(zhì)單元是利用外購氫氣對(duì)頁巖油加氫提質(zhì)制燃料油的過程。

2.1 油頁巖干餾技術(shù)

油頁巖干餾過程復(fù)雜，易受礦物質(zhì)組分、干餾溫度和升溫速率等因素的影響[18]。目前，我國(guó)油頁巖干餾技術(shù)主要有撫順式干餾技術(shù)和瓦斯全循環(huán)式干餾技術(shù)。

圖3 油頁巖制油工藝流程Fig.3 Schematic diagram of STL process

2.1.1 撫順式干餾技術(shù) 長(zhǎng)期以來，我國(guó)頁巖油生產(chǎn)以撫順式干餾技術(shù)為主，采用撫順式干餾技術(shù)的頁巖油產(chǎn)量占我國(guó)頁巖油總產(chǎn)量的85%以上。撫順爐是由干餾段和氣化段組成的內(nèi)熱式干餾爐，單爐油頁巖處理量為100 t·d?1。該工藝流程如圖4所示。油頁巖經(jīng)干餾產(chǎn)生頁巖半焦和頁巖油氣，其中，頁巖半焦用于燃燒造氣供熱。干餾氣分為3部分：一部分作為干餾爐供熱的循環(huán)氣；一部分作為循環(huán)熱載體的燃料氣；剩余部分用于內(nèi)燃機(jī)發(fā)電的產(chǎn)品氣。工業(yè)上一般將20臺(tái)撫順爐并聯(lián)組成一個(gè)干餾單元，同一干餾單元共用一個(gè)蓄熱式加熱爐和一套冷凝回收裝置，一個(gè)工廠約由5個(gè)干餾單元組成。目前，撫順礦業(yè)集團(tuán)建成并投產(chǎn)了 220臺(tái)撫順爐，年產(chǎn)38×104t頁巖油；樺甸建成并投產(chǎn)了34臺(tái)撫順爐，年產(chǎn)7×104t頁巖油；龍口建成并投產(chǎn)了40臺(tái)撫順爐，年產(chǎn)11×104t頁巖油等。

圖4 撫順式干餾工藝流程簡(jiǎn)圖Fig.4 Schematic diagram of Fushun retort process

撫順式干餾技術(shù)具有對(duì)油頁巖適應(yīng)性強(qiáng)、操作簡(jiǎn)單和運(yùn)行可靠等優(yōu)點(diǎn)，但存在油回收率較低、單爐處理量小、干餾氣熱值低、爐內(nèi)燒油等不足，這些缺陷降低了油頁巖資源利用率、增加了產(chǎn)油能耗[19]。

2.1.2 瓦斯全循環(huán)式干餾技術(shù) 為了改善撫順式干餾系統(tǒng)爐內(nèi)燒油和產(chǎn)氣熱值低等弊端，提高頁巖油收率和能源利用率，在樺甸油頁巖綜合開發(fā)利用項(xiàng)目中提出并采用了瓦斯全循環(huán)式干餾技術(shù)[20]。該工藝流程如圖5所示。油頁巖450～550℃下干餾，頁巖油氣進(jìn)入冷凝回收系統(tǒng)分離，循環(huán)熱瓦斯作為氣體熱載體為干餾爐供熱。工業(yè)上一般將6臺(tái)瓦斯全循環(huán)爐并聯(lián)組成一個(gè)干餾單元，共用相關(guān)輔助設(shè)備。遼寧成大公司在吉林樺甸已建成年處理 300×104t油頁巖的瓦斯全循環(huán)工藝生產(chǎn)線，并成功工業(yè)化運(yùn)行。另外，遼寧成大公司計(jì)劃在新疆吉木薩爾建設(shè)年產(chǎn)頁巖油47.8×104t的頁巖油廠，一期工程建設(shè)日加工300 t油頁巖的瓦斯全循環(huán)干餾爐30臺(tái)及日加工 500 t油頁巖的瓦斯全循環(huán)干餾爐 2臺(tái)，共計(jì)年產(chǎn)頁巖油18×104t的項(xiàng)目已于2013年建成投產(chǎn)。

瓦斯全循環(huán)爐油收率可達(dá)90%左右，但瓦斯全循環(huán)爐油頁巖干餾所需熱量的一部分需外購燃料來補(bǔ)充，限制了該工藝的利潤(rùn)[21]。

圖5 瓦斯全循環(huán)工藝流程Fig.5 Schematic diagram of gas full circulation retort process

2.2 頁巖油加氫技術(shù)

針對(duì)頁巖油硫、氮、氧和重金屬等雜原子含量高且易生成膠質(zhì)的問題，常對(duì)頁巖油加氫提質(zhì)處理。撫順礦業(yè)集團(tuán)計(jì)劃籌建 40×104t·a?1頁巖油加氫精制裝置生產(chǎn)燃料油。頁巖油加氫技術(shù)主要有全餾分加氫技術(shù)和柴油餾分加氫技術(shù)。

2.2.1 頁巖油全餾分加氫技術(shù) 撫順石油化工研究院趙桂芳等[22]采用一段串聯(lián)加氫工藝對(duì)撫順頁巖油全餾分加氫制合格柴油進(jìn)行了研究，結(jié)果表明：160～370℃柴油餾分收率約達(dá)60%。

蘇重時(shí)等[23]在小型固定床加氫裝置上考察了頁巖油全餾分加氫精制生產(chǎn)石腦油和柴油的可行性。結(jié)果表明：頁巖油小于 160℃餾分加氫精制生成油中硫、氮、芳烴含量均較低，可作生產(chǎn)乙烯或溶劑油原料；160～370℃餾分油的硫含量和十六烷值等指標(biāo)符合歐Ⅳ柴油標(biāo)準(zhǔn)；尾油可作加氫裂化原料生產(chǎn)柴油餾分。

針對(duì)加氫生成油中水和氮化物對(duì)催化劑產(chǎn)生影響的問題，撫順石油化工研究院開發(fā)了加氫裂化-加氫處理反序串聯(lián)(FHC-FHT)工藝[24]，并在中型裝置上進(jìn)行了加氫裂化全循環(huán)工藝試驗(yàn)。結(jié)果表明：目的產(chǎn)品 160～370℃中間餾分油總收率高達(dá)81.3%，硫、氮、芳烴含量和十六烷值等質(zhì)量指標(biāo)符合歐Ⅴ柴油標(biāo)準(zhǔn)。加氫裂化-加氫處理反序串聯(lián)(FHC-FHT)工藝為頁巖油深加工利用提供了新的技術(shù)思路，具有較好的應(yīng)用前景。

2.2.2 頁巖油柴油餾分加氫技術(shù) 針對(duì)頁巖油全餾分加氫精制生成油中硫化物和氮化物含量高、操作條件苛刻、資源利用率低等問題，有學(xué)者提出先對(duì)頁巖油進(jìn)行餾分切割，再對(duì)切割出的柴油餾分加氫提質(zhì)生產(chǎn)清潔柴油[25]；升高溫度、增大壓力、降低體積空速有利于頁巖油柴油餾分脫硫脫氮和烯烴飽和，其中Ni-W/Al2O3催化劑脫氮效果最顯著，加氫提質(zhì)后油品密度降低、十六烷值升高，可用作運(yùn)輸燃料油[26]；另外，采用集總的方法建立了撫順頁巖油柴油餾分加氫脫硫三集總動(dòng)力學(xué)模型，該動(dòng)力學(xué)模型能夠預(yù)測(cè)撫順頁巖油柴油餾分加氫過程硫化物脫除情況[27]。

3 煤熱解制油與油頁巖制油比較分析

3.1 技術(shù)分析

煤熱解制油作為煤炭分質(zhì)利用的關(guān)鍵分支，在煤熱解和煤焦油加氫提質(zhì)技術(shù)裝備方面日趨成熟。在技術(shù)成熟方面，煤熱解制油比較有優(yōu)勢(shì)。油頁巖制油路線中油頁巖干餾技術(shù)較為成熟，但頁巖油石蠟含量高、凝固點(diǎn)高、氮含量高及瀝青質(zhì)含量低的性質(zhì)影響頁巖油的深加工利用；干餾氣熱值低、有效組分少，傳統(tǒng)制氫工藝難以為頁巖油加氫提供可靠氫源，外購氫氣的方式將增大生產(chǎn)成本；同時(shí)，企業(yè)追求眼前經(jīng)濟(jì)效益、規(guī)避風(fēng)險(xiǎn)，造成頁巖油產(chǎn)業(yè)鏈上下游無法銜接和延伸等。以上原因使頁巖油一般不經(jīng)精制而是直接作為調(diào)和油或船用油外售。對(duì)頁巖油直接利用不論是從資源利用、環(huán)境保護(hù)和經(jīng)濟(jì)效益方面考慮無疑是不合理的[28]。

煤熱解制油和油頁巖制油單位資源消耗與產(chǎn)品分布見表3。由表可知，煤熱解制油和油頁巖制油的原料消耗均較大。因煤熱解單元煤焦油產(chǎn)率僅為10%左右，而煤焦油加氫提質(zhì)單元煤焦油收率為96%，導(dǎo)致生產(chǎn)1 t燃料油煤熱解制油需消耗低階煤11.4 t。半焦產(chǎn)率占原料質(zhì)量的50%～70%，為降低單位油品耗煤量，可將半焦氣化后與剩余的熱解煤氣混合再經(jīng)F-T合成制燃料油[30-31]，則可使單位油品耗煤量降至3～4 t，但目前半焦氣化技術(shù)不成熟，缺乏工程放大經(jīng)驗(yàn)[6]。油頁巖制油生產(chǎn)1 t燃料油約需消耗油頁巖24.5 t、氫氣0.034 t。一方面，撫順油頁巖含油率在6.0%～8.0%之間，屬貧質(zhì)油頁巖[32]；撫順式干餾工藝產(chǎn)油率低，僅能達(dá)到鋁甄油收率的65%；與天然石油相比，頁巖油中不飽和烴和硫、氮、氧等非烴類化合物含量高[33]，使加氫脫硫、加氫脫氮等過程氫氣消耗量大。

表3 煤熱解制油和油頁巖制油單位資源消耗與產(chǎn)品分布Table 3 Resources consumption and products distribution of CPTL and STL process

煤熱解制油和油頁巖制油單位油品水耗見圖6。煤熱解制油過程水耗主要來自煤熱解單元和煤焦油加氫提質(zhì)單元，其中，煤熱解單元每噸半焦需耗水0.4 t，煤焦油加氫單元每噸煤焦油加氫需耗水3.2 t。油頁巖制油水耗主要來自干餾單元冷凝回收系統(tǒng)，而頁巖油提質(zhì)單元處理工序簡(jiǎn)單、水耗較少。

另一方面，煤熱解制油和油頁巖制油過程油氣冷凝回收工段一般采用水洗方式，但水洗方式對(duì)瓦斯氣洗滌效果差、能耗大、廢水量大，且廢水中有機(jī)物種類繁多、成分復(fù)雜、濃度高，不宜簡(jiǎn)單回用。我國(guó)煤炭資源主要分布在北方地區(qū)，其中山西、陜西、寧夏、內(nèi)蒙古和新疆5個(gè)省區(qū)的煤炭保有儲(chǔ)量約占全國(guó)的76%，但水資源總量?jī)H占全國(guó)的6.14%；而油頁巖資源主要分布在松遼盆地、鄂爾多斯盆地、準(zhǔn)噶爾盆地，占全國(guó)油頁巖資源的76.79%[3]?？梢钥闯?，我國(guó)煤炭和油頁巖資源與水資源基本呈逆向分布態(tài)勢(shì)，水資源和節(jié)水技術(shù)是限制煤炭和油頁巖行業(yè)發(fā)展的瓶頸。為解決發(fā)展用水，可采取以下措施：一是降低熄焦耗水量，采用干法熄焦技術(shù)；二是冷凝回收工段采用油洗方式代替現(xiàn)有的水洗方式；三是提高水循環(huán)利用效率，力求“近零排放”；四是興建引水設(shè)施，如新疆的引額濟(jì)烏工程等。

圖6 煤熱解制油和油頁巖制油單位油品水耗Fig.6 Water consumption of CPTL and STL process

雖然煤熱解制油和油頁巖制油均有一定工業(yè)基礎(chǔ)，但從技術(shù)角度來說二者仍有較大提升空間。對(duì)于煤熱解制油，擴(kuò)大煤熱解制油生產(chǎn)規(guī)模，半焦產(chǎn)量將增大，當(dāng)半焦產(chǎn)量達(dá)到市場(chǎng)飽和，剩余的半焦如何合理高效利用決定了煤熱解制油經(jīng)濟(jì)性和大規(guī)模工業(yè)化可能性。為克服“以焦定煤”的困境，擴(kuò)大煤熱解制油生產(chǎn)規(guī)模，必須在半焦利用方面脫除技術(shù)瓶頸。另外，煤熱解單元半焦粉塵易與熱解油氣混合、煤焦油加氫提質(zhì)催化劑易失活，需要增加氣固分離設(shè)備、進(jìn)一步調(diào)試和優(yōu)化干餾設(shè)備以及開發(fā)出新型高效的煤焦油加氫改質(zhì)催化劑等。對(duì)于油頁巖制油，關(guān)鍵的技術(shù)突破方向在于提高干餾爐的油品收率和品質(zhì)、干餾氣高效利用和頁巖油深加工利用等?？赏ㄟ^研發(fā)新的干餾爐型以提高干餾產(chǎn)物產(chǎn)量和質(zhì)量，將化學(xué)鏈制氫[34]、干餾氣重整反應(yīng)制氫[35]等新型高效制氫工藝用于干餾氣制氫，穩(wěn)步推進(jìn)頁巖油深加工利用或頁巖油加氫提質(zhì)工業(yè)化進(jìn)程等。

3.2 經(jīng)濟(jì)分析

3.2.1 投資分析 建設(shè)項(xiàng)目總投資是指建成一座工廠或一套生產(chǎn)裝置并投入生產(chǎn)運(yùn)行所需的資金費(fèi)用，主要由固定資產(chǎn)投資、建設(shè)期貸款利息以及流動(dòng)資金組成。本文采用規(guī)模指數(shù)法[36]對(duì)投資進(jìn)行估算，假設(shè)擬建項(xiàng)目投資額和生產(chǎn)能力分別為I2和Q2，同類已建項(xiàng)目投資額和生產(chǎn)能力分別為I1和Q1，則有

式中，sf為規(guī)模指數(shù)，CF為物價(jià)修正指數(shù)。本文取sf=0.6，CF=1.16。

圖7 煤熱解制油和油頁巖制油總投資組成Fig.7 Capital investment of CPTL and STL process

煤熱解制油的基準(zhǔn)投資主要參考神木富油公司 120×104t·a?1煤中低溫?zé)峤怦詈?12×104t·a?1煤焦油輕質(zhì)化項(xiàng)目，油頁巖制油的基準(zhǔn)投資主要參考吉林樺甸油頁巖綜合開發(fā)利用項(xiàng)目和文獻(xiàn)[29,37]。依據(jù)式（1）計(jì)算生產(chǎn) 50×104t·a?1燃料油煤熱解制油總投資為32.6億元，油頁巖制油總投資為28.6億元。從而得到煤熱解制油和油頁巖制油單位油品總投資分別為6510元/噸和 5716元/噸。直接投資、間接投資和流動(dòng)資金之間呈一定的比例關(guān)系[38]，二者總投資組成如圖7所示。煤熱解制油總投資較油頁巖制油高，主要原因如下：（1）煤熱解產(chǎn)生的油氣混合物多，冷凝分離工段負(fù)荷大，且熱解粉塵易堵塞管道影響裝置穩(wěn)定性，使得其投資大；（2）煤熱解制油過程的氫源來自系統(tǒng)制氫單元，而頁巖油加氫提質(zhì)靠外購氫氣，另外，煤焦油加氫提質(zhì)單元較油頁巖加氫提質(zhì)單元工藝復(fù)雜、設(shè)備繁多，從而使煤熱解制油投資較大；（3）煤熱解制油高耗水、高排放的特點(diǎn)使其環(huán)保方面的投資較大，據(jù)統(tǒng)計(jì)，神木富油公司煤熱解耦合煤焦油輕質(zhì)化項(xiàng)目在環(huán)保方面的投資約占總投資的5%。

3.2.2 生產(chǎn)成本分析 生產(chǎn)成本是生產(chǎn)經(jīng)營(yíng)過程為生產(chǎn)產(chǎn)品實(shí)際消耗的直接材料、直接工資、制造費(fèi)用和其他直接支出費(fèi)用等之和。本文估算生產(chǎn)成本時(shí)先計(jì)算原料費(fèi)用、公用工程費(fèi)用、操作人工費(fèi)用，其他生產(chǎn)成本的費(fèi)用則是依據(jù)表4所示的生產(chǎn)成本估算系數(shù)[39]計(jì)算。計(jì)算結(jié)果顯示煤熱解制油和油頁巖制油單位油品生產(chǎn)成本分別為3887元/噸和4267元/噸。與煤熱解制油相比，油頁巖制油生產(chǎn)成本高出10%，詳細(xì)討論如下：（1）油頁巖含油率低，且撫順干餾爐的油收率僅為鋁甄油收率的65%，原料利用率僅為80%；（2）油頁巖制油采取外購氫氣的方式來提供頁巖油加氫提質(zhì)的氫源，生產(chǎn)每噸燃料油需耗氫 0.034 t，氫氣費(fèi)用占整個(gè)原料費(fèi)用的33%；（3）煤熱解制油過程副產(chǎn)品半焦數(shù)量大，副產(chǎn)品收入約占總費(fèi)用的1/2，副產(chǎn)品收入使其生產(chǎn)成本降低。

3.2.3 盈虧平衡分析 項(xiàng)目的經(jīng)濟(jì)效益受各種不確定性因素的影響，顧蔚等[40]采用動(dòng)態(tài)經(jīng)濟(jì)模型，分析研究了國(guó)際油價(jià)波動(dòng)、國(guó)內(nèi)煤價(jià)波動(dòng)、建設(shè)投資以及成品油消費(fèi)稅對(duì)煤液化項(xiàng)目經(jīng)濟(jì)性的影響。通過預(yù)測(cè)不同原料價(jià)格下相對(duì)于國(guó)際原油價(jià)格的盈虧平衡點(diǎn)（break-even price,BEP），可初步判斷國(guó)際油價(jià)波動(dòng)背景下拓展石油替代路線的競(jìng)爭(zhēng)力與經(jīng)濟(jì)性。本文中，煤熱解制油和油頁巖制油盈虧平衡點(diǎn)計(jì)算是基于以銷售價(jià)格表示的靜態(tài)盈虧平衡模型。計(jì)算模型[41]如下

表4 生產(chǎn)成本估算系數(shù)Table 4 Estimation coefficient of production cost

式中，Cv為單位產(chǎn)品可變成本，r為單位產(chǎn)品稅額及附加，F(xiàn)C為固定成本，Qd為產(chǎn)品產(chǎn)量。原料成本、消費(fèi)稅額、投資規(guī)模、油品質(zhì)量均會(huì)對(duì)項(xiàng)目盈虧平衡點(diǎn)產(chǎn)生較大影響[42]。本文設(shè)定的基準(zhǔn)情境如下：煤熱解制油的原料為低階煤，故煤炭?jī)r(jià)格區(qū)間設(shè)為150～400元/噸。油頁巖與煤伴生關(guān)系在我國(guó)多地存在，如撫順盆地、依蘭盆地、樺甸盆地、黃縣盆地等，油頁巖往往被當(dāng)作是煤的共伴生礦產(chǎn)來處理[43]，油頁巖價(jià)格區(qū)間設(shè)為 50～150元/噸。產(chǎn)品產(chǎn)量設(shè)為 50×104t·a?1，產(chǎn)品稅額及附加根據(jù)當(dāng)前成品油消費(fèi)稅計(jì)算。利用式（2）計(jì)算盈虧平衡點(diǎn)。

圖8 煤熱解制油和油頁巖制油盈虧平衡點(diǎn)與原料價(jià)格的關(guān)系Fig.8 Relationship between BEP and resource prices of CPTL and STL process

煤熱解制油和油頁巖制油盈虧平衡點(diǎn)與原料價(jià)格關(guān)系見圖8?？梢钥闯鲈厦禾亢陀晚搸r價(jià)格越低，替代路線競(jìng)爭(zhēng)優(yōu)勢(shì)越大。且隨原料煤炭和油頁巖在相應(yīng)價(jià)格區(qū)間內(nèi)波動(dòng)，煤熱解制油和油頁巖制油相對(duì)于國(guó)際原油價(jià)格的盈虧平衡點(diǎn)分別為59～68 USD·bbl?1和 71～76 USD·bbl?1。煤熱解制油的生產(chǎn)成本低于油頁巖制油，且煤熱解制油過程產(chǎn)品半焦數(shù)量大，半焦收入占總收入的比重大，使得在相應(yīng)原料價(jià)格區(qū)間內(nèi)煤熱解制油的盈虧平衡點(diǎn)略低于油頁巖制油。2017年一季度低階煤價(jià)格在200元/噸上下波動(dòng)，對(duì)應(yīng)煤熱解制油相對(duì)于國(guó)際原油價(jià)格的盈虧平衡點(diǎn)應(yīng)為62 USD·bbl?1；而油頁巖價(jià)格在70元/噸上下波動(dòng)，對(duì)應(yīng)油頁巖制油相對(duì)于國(guó)際原油價(jià)格的盈虧平衡點(diǎn)應(yīng)為 73 USD·bbl?1。2017年一季度國(guó)際原油價(jià)格維持在55 USD·bbl-1附近窄幅振蕩，兩條替代路線盈虧平衡點(diǎn)均高于當(dāng)前國(guó)際油價(jià)，且替代路線項(xiàng)目投資較大，使其經(jīng)濟(jì)性和抵抗風(fēng)險(xiǎn)能力均受影響。

在當(dāng)前國(guó)際油價(jià)低位振蕩和國(guó)內(nèi)煤價(jià)上漲的背景下，煤熱解制油和油頁巖制油項(xiàng)目經(jīng)濟(jì)效益顯然受到較大挑戰(zhàn)。2016年，神木富油公司固體熱載體熱解-煤焦油全餾分加氫裝置雖比 2015年減虧9533萬元，但仍虧損1723萬元；神木天元公司塊煤干餾-延遲焦化加氫裝置雖實(shí)現(xiàn)盈利 1.29億元，但繳納消費(fèi)稅后，全年虧損4.33億元。受國(guó)際油價(jià)波動(dòng)影響，我國(guó)頁巖油廠或減產(chǎn)或停產(chǎn)，遼寧北票、樺甸、新疆等地的頁巖油廠因市場(chǎng)持續(xù)低迷而被迫關(guān)閉停產(chǎn)。盡管石油替代路線在波動(dòng)的能源環(huán)境下存在風(fēng)險(xiǎn)，但應(yīng)看到，隨著石油資源短缺和技術(shù)瓶頸突破，煤熱解制油和油頁巖制油的原料消耗、公用工程消耗將降低，從而使生產(chǎn)成本降低，且從長(zhǎng)遠(yuǎn)來看國(guó)際油價(jià)上漲是必然，最終替代路線項(xiàng)目收益扭虧為盈是趨勢(shì)?？紤]到我國(guó)石油對(duì)外依存度居高不下，從保障國(guó)家能源安全角度看，石油替代路線有其發(fā)展的必要性。

通過定量數(shù)據(jù)分析得出，煤熱解制油與油頁巖制油各有優(yōu)劣。為補(bǔ)足煤熱解制油過程短板，可采取以下措施：（1）為克服“以焦定煤”，高效合理利用半焦產(chǎn)品，耦合半焦氣化經(jīng)費(fèi)托合成制油與煤焦油加氫過程，在保證油品質(zhì)量的前提下，使整體油收率和熱效率提高。同時(shí)，單位油品耗煤量降低，內(nèi)部收益率增加。（2）開發(fā)具有高能效的聯(lián)產(chǎn)聯(lián)供路線，陜西某大型煤制烯烴循環(huán)經(jīng)濟(jì)示范項(xiàng)目以煤炭和煤層氣為原料，采用粉煤干餾技術(shù)，煤焦油加工成燃料油；半焦與干餾氣、煤層氣經(jīng)聯(lián)合造氣后用于制甲醇，并配套甲醇制烯烴裝置和聚丙烯裝置。通過集成一系列現(xiàn)代煤化工技術(shù)，使該項(xiàng)目的資源利用率較國(guó)際先進(jìn)水平高5.4%[7]。（3）開發(fā)有機(jī)廢水的處理方法，一方面對(duì)熱解半焦采用間接冷卻方式、熱解油氣采用油冷工藝；另一方面將有機(jī)廢水制成“半焦粉-廢水”水煤漿，作為燃料或氣化原料[44]。（4）研制出高效的加氫改質(zhì)催化劑，防止煤焦油加氫改質(zhì)過程催化劑中毒甚至失活，同時(shí)以最小的氫耗來提高燃料油收率和品質(zhì)。

為充分利用油頁巖資源，可采取以下措施：（1）開發(fā)新型高效干餾爐，中國(guó)科學(xué)院過程工程研究所開發(fā)的內(nèi)構(gòu)件固定床干餾爐可使原料油頁巖利用率達(dá)到 100%，頁巖油收率達(dá)到鋁甄油收率的84.9%[45]，生產(chǎn)每噸燃料油由撫順爐的24.5 t降低至15.0 t，使原料成本降低35%；（2）利用干餾氣制氫，集成頁巖油與氫氣制燃料油，Yang等[35]通過集成油頁巖干餾、干餾氣重整制氫、頁巖油加氫提質(zhì)技術(shù)得出，與傳統(tǒng)油頁巖煉制相比，集成干餾氣重整制氫的油頁巖煉制過程的投資利潤(rùn)率從 10.5%提高至18.9%；（3）通過“油頁巖干餾—半焦燃燒—油氣提質(zhì)—灰渣綜合利用”系統(tǒng)集成，走熱-電-氣-油-化學(xué)品多聯(lián)產(chǎn)路線，陳會(huì)軍等[37]從產(chǎn)業(yè)經(jīng)濟(jì)和行業(yè)經(jīng)濟(jì)角度對(duì)油頁巖綜合利用進(jìn)行相關(guān)產(chǎn)業(yè)分析，認(rèn)為油頁巖利用不應(yīng)追求單一產(chǎn)業(yè)利潤(rùn)最大化，而應(yīng)爭(zhēng)取油頁巖綜合價(jià)值最大化，并模擬評(píng)價(jià) 5×104t頁巖油綜合利用項(xiàng)目，得出油頁巖綜合利用項(xiàng)目的內(nèi)部收益率和投資回收期均優(yōu)于相關(guān)行業(yè)。

4 結(jié) 論

我國(guó)煤炭和油頁巖資源豐富，在油氣資源嚴(yán)重依賴進(jìn)口的國(guó)情下，發(fā)展煤制油和油頁巖制油是合理且有效的手段。煤熱解制油作為煤炭分質(zhì)利用的主要途徑正受到工業(yè)界高度關(guān)注；油頁巖干餾制油起步早，油品加氫提質(zhì)技術(shù)研發(fā)正積極穩(wěn)步推進(jìn)。本文通過對(duì)煤熱解制油和油頁巖制油的技術(shù)評(píng)述，并從技術(shù)經(jīng)濟(jì)角度比較分析其優(yōu)劣勢(shì)。在技術(shù)方面，煤熱解制油和油頁巖制油均有較大提升空間；經(jīng)濟(jì)分析表明油頁巖制油在投資上具有較大優(yōu)勢(shì)，但生產(chǎn)成本和盈虧平衡點(diǎn)均高于煤熱解制油。對(duì)煤熱解制油來說，應(yīng)對(duì)熱解產(chǎn)品進(jìn)一步深加工利用、開發(fā)高效聯(lián)產(chǎn)聯(lián)供路線以及研制出高效的加氫改質(zhì)催化劑等；對(duì)油頁巖制油，建議開發(fā)新型高效干餾爐、走油頁巖綜合利用和多聯(lián)產(chǎn)路線等。在國(guó)際油價(jià)持續(xù)低位振蕩的背景下，石油替代路線應(yīng)補(bǔ)齊短板，攻克技術(shù)難點(diǎn)，待油價(jià)反彈，再蓄勢(shì)發(fā)力。

符 號(hào) 說 明

BEP ——盈虧平衡點(diǎn)，USD·bbl?1

CF——物價(jià)修正指數(shù)

Cv——單位產(chǎn)品可變成本，CNY

FC——固定成本，CNY

I——項(xiàng)目投資，CNY

Q——生產(chǎn)規(guī)模

Qd——產(chǎn)品產(chǎn)量，t·a?1

R——利潤(rùn)，CNY

r——單位產(chǎn)品稅額及附加，CNY

sf——規(guī)模因子

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Review and techno-economic analysis of coal pyrolysis to liquid and oil shale to liquid processes

ZENG Shuai,ZHOU Huairong,QIAN Yu
(School of Chemical Engineering,South China University of Technology,Guangzhou510640,Guangdong,China)

TQ 9

A

0438—1157（2017）10—3658—11

10.11949/j.issn.0438-1157.20170544

2017-05-03 收到初稿，2017-07-24 收到修改稿。

聯(lián)系人：錢宇。

曾帥（1994—），男，碩士研究生。

國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目（2014CB744306）；國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（21676101）。

Received date:2017-05-03.

Corresponding author:Prof.QIAN Yu,ceyuqian@scut.edu.cn

Foundation item:supported by the National Basic Research Program of China (2014CB744306) and the National Natural Science Foundation of China (21676101).