孟曉艷，宮正宇，葉春霞，王 帥，孫 浩，張 霞

1.中國環(huán)境監(jiān)測總站，國家環(huán)境保護環(huán)境監(jiān)測質(zhì)量控制重點實驗室，北京 1000122.萊州市環(huán)保局，山東 萊州 2614003.廊坊市環(huán)境監(jiān)測站，河北 廊坊 065000

2013—2016年74城市臭氧濃度變化特征

孟曉艷1，宮正宇1，葉春霞2，王 帥1，孫 浩3，張 霞1

1.中國環(huán)境監(jiān)測總站，國家環(huán)境保護環(huán)境監(jiān)測質(zhì)量控制重點實驗室，北京 1000122.萊州市環(huán)保局，山東 萊州 2614003.廊坊市環(huán)境監(jiān)測站，河北 廊坊 065000

利用2013—2016年74城市臭氧(O3)監(jiān)測數(shù)據(jù)，綜合探討了全國74城市O3濃度時空變化特征、變化趨勢。結(jié)果表明：2013—2016年，74城市O3-8 h各百分位濃度總體呈上升趨勢，且百分位較高區(qū)間O3濃度逐年上升速率越快，O3-8 h第95百分位濃度年增長5.3 μg/m3，其次是第90百分位；O3區(qū)域性污染特征明顯，京津冀及周邊、長三角、珠三角O3污染問題突出；74城市O3濃度超標(biāo)天數(shù)年增長3 d/城市，O3污染呈明顯日、季節(jié)變化特征，午后14:00—17:00達到小時濃度峰值，超標(biāo)日主要集中于5—10月；O3對環(huán)境空氣質(zhì)量綜合指數(shù)貢獻率逐年增加，北京、上海和廣州O3貢獻率年增長分別為1.9%、1.1%和0.8%。

74城市；臭氧；濃度特征；變化趨勢

近地面臭氧(O3)是城市大氣的重要污染物，主要由氮氧化物(NOx)、揮發(fā)性有機物(VOCs)等前體物在合適的氣象條件下光化學(xué)反應(yīng)生成[1-3]。高濃度的O3會對動植物生長、人體健康造成傷害[4-5]。近年來隨著經(jīng)濟發(fā)展、人口增長及機動車保有量的增加，中國重點城市的O3污染問題也愈發(fā)嚴(yán)重[6-9]。

中國O3監(jiān)測起步較晚，2007年底原國家環(huán)境保護總局開始啟動O3試點監(jiān)測工作，選取北京、天津、上海、重慶、廣東、青島、沈陽7個城市或地區(qū)自2008年1月1日開展O3試點監(jiān)測[10]；2012年中國頒布了《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)[11]，標(biāo)準(zhǔn)中增加O3日最大8 h滑動平均濃度限值(以下簡稱O3-8 h)，京津冀、長三角、珠三角區(qū)域及直轄市、省會城市和計劃單列市共計74個地級及以上城市(以下簡稱74城市)率先于2013年1月1日起開展了O3監(jiān)測。監(jiān)測結(jié)果[12]表明：O3已逐步成為繼PM2.5后困擾城市環(huán)境空氣質(zhì)量改善和達標(biāo)管理的另一重要二次污染物，O3濃度的高低直接影響城市整體空氣質(zhì)量的排名，給環(huán)境保護部門和各級人民政府帶來巨大的壓力。

國內(nèi)外學(xué)者對特定時段內(nèi)的城市O3濃度及影響因素已做了大量分析[13-20]，但對全國重點城市長時間序列的O3濃度變化特征及趨勢討論很少。研究74城市O3濃度長期濃度水平和變化趨勢，有助于認清中國環(huán)境空氣中O3濃度現(xiàn)狀，為O3污染控制與治理提供科學(xué)依據(jù)。研究利用2013—2016年74城市O3監(jiān)測數(shù)據(jù)，系統(tǒng)分析中國74城市O3濃度時空變化特征和趨勢。

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1數(shù)據(jù)來源

研究所使用的O3及其他相關(guān)污染物(SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO)濃度數(shù)據(jù)來源于2013—2016年74城市逐日監(jiān)測結(jié)果，各監(jiān)測指標(biāo)含義詳見《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)，監(jiān)測設(shè)備運行期間按照《環(huán)境空氣質(zhì)量自動監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 193—2005)[21]進行運行維護和質(zhì)量控制，數(shù)據(jù)有效性按照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)和《環(huán)境空氣質(zhì)量評價技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ 663—2013)[22]執(zhí)行。

1.2評價方法

O3日評價依據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)、《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)》(HJ 633—2012)[23]，根據(jù)AQI數(shù)值大小將環(huán)境空氣質(zhì)量分為6級：優(yōu)、良、輕度污染、中度污染、重度污染和嚴(yán)重污染，其中優(yōu)、良天計入達標(biāo)天數(shù)，輕度至嚴(yán)重污染天計入超標(biāo)天數(shù)；O3年評價依據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量評價技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ 663—2013)，采用O3-8 h第90百分位進行評價。

2 結(jié)果與討論

2.1O3污染時空特征

2.1.1 空間分布

《環(huán)境空氣質(zhì)量評價技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ 663—2013)規(guī)定，當(dāng)城市1 a內(nèi)O3-8 h第90百分位濃度值大于160 μg/m3時，該城市O3超標(biāo)。2013—2016 年74城市O3-8 h第90百分位濃度分布如圖1所示。

圖12013—2016年74城市O3-8h第90百分位濃度分布
Fig.1Distributionsofthe90thpercentileO3-8hconcentrationsin74citiesfrom2013to2016

由圖1可見，4a中O3-8 h第90百分位平均濃度值分別為139、145、150、154 μg/m3，濃度呈上升趨勢。O3超標(biāo)城市數(shù)量分別為17、24、28、28個。2013年濟南市O3-8 h第90百分位濃度值最高，為190 μg/m3，2014—2016年O3-8 h第90百分位濃度最高值均出現(xiàn)在北京，分別為200、203、199 μg/m3。2016年與2013年相比較，鄭州、保定、大連等52個城市O3-8 h第90百分位濃度值升高，范圍為1～68 μg/m3(鄭州升高68 μg/m3)；廈門、重慶、肇慶等22個城市O3-8 h第90百分位濃度值降低，范圍為-34～-1 μg/m3(廈門降低34 μg/m3)。從空間分布看，高值O3主要分布在京津冀及周邊、長三角和珠三角區(qū)域。

2.1.2 時間分布

O3在大氣中發(fā)生復(fù)雜的光化學(xué)反應(yīng)，包括自由基的生成、傳遞、終止反應(yīng)等[1]。圖2給出74城市2016年逐月O3小時濃度的日變化曲線。

圖2 74城市及北京、上海、廣州O3小時質(zhì)量濃度日變化Fig.2 Diurnal variation of O3 concentrations in 74 cities, Beijing, Shanghai and Guangzhou

由圖2可見，O3小時濃度日分布整體呈現(xiàn)“單峰型”特點，白天濃度明顯高于夜間。由于夜間光照弱、溫度低等原因?qū)е律蒓3的光化學(xué)反應(yīng)較弱，且NO不斷滴定消耗O3，夜間至清晨(22:00—翌日08:00)O3維持較低濃度。上午09:00起光照加強、溫度上升，O3濃度緩慢上升，午后14:00—17:00達到較高濃度，之后隨著太陽輻射強度的減弱，O3濃度再次降低。從峰值平均濃度來看，O3表現(xiàn)出明顯的季節(jié)差異特征。5—10月O3濃度較高，因為受溫度、光照和太陽輻射等的影響，光化學(xué)反應(yīng)在夏季較為強烈。

不同區(qū)域、不同城市O3日、月變化特征不同，以北京、上海、廣州為例，3個城市的O3質(zhì)量濃度日變化均呈現(xiàn)“單峰型”特點，高值出現(xiàn)時段及季節(jié)分布有所區(qū)別。北京O3質(zhì)量濃度高值主要集中于15:00—16:00，北京6月O3-8 h平均質(zhì)量濃度最高，6月(178 μg/m3)>7月(159 μg/m3)>5月(153 μg/m3)>8月(136 μg/m3)>4月(114 μg/m3)>9月(107 μg/m3)>3月(80 μg/m3)>2月(68 μg/m3)>10月(48 μg/m3)>1月(41 μg/m3)>11、12月(28 μg/m3)；上海O3高值主要集中于14:00—15:00，上海7月O3質(zhì)量濃度最高，7月(143 μg/m3)>5月(128 μg/m3)>4月(124 μg/m3)>6月(118 μg/m3)>9月(112 μg/m3)>3月(105 μg/m3)>8月(104 μg/m3)>2月(95 μg/m3)>10月(87 μg/m3)>11月(69 μg/m3)>1月(67 μg/m3)>12月(64 μg/m3)；廣州O3質(zhì)量濃度高值主要集中于14:00—15:00，廣州8月O3質(zhì)量濃度最高，8月(125 μg/m3)>7月(112 μg/m3)>9月(107 μg/m3)>6月(97 μg/m3)>5月(95 μg/m3)>12月(84 μg/m3)>10月(79 μg/m3)>11月(78 μg/m3)>3月(64 μg/m3)>2月(61 μg/m3)>4月(47 μg/m3)>1月(36 μg/m3)。

2.2O3污染變化趨勢

2.2.1 超標(biāo)變化

超標(biāo)日中首要污染物是指每日空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)大于100時，空氣質(zhì)量分指數(shù)最大的污染物為首要污染物。圖3給出了2013—2016年74城市環(huán)境空氣質(zhì)量超標(biāo)天數(shù)中6項基本污染物為首要污染物占比變化情況。

圖3 2013—2016年74城市超標(biāo)天數(shù)中首要 污染物占比情況Fig.3 Distributions of primary pollutant in the nonattainment days in 74 cities from 2013 to 2016

由圖3可以看出，近4a超標(biāo)天數(shù)中以PM2.5、PM10和O3為首要污染物的天數(shù)較多，PM2.5和PM10為首要污染物的超標(biāo)天數(shù)比例呈逐年下降趨勢，而以O(shè)3為首要污染物的超標(biāo)天數(shù)比例逐年增加，其比例分別為10.5%、16.6%、24.9%和30.8%。自2014年起，以O(shè)3為首要污染物的超標(biāo)天數(shù)比例超過PM10，O3成為繼PM2.5后的另一重要二次污染物。

圖4為6項基本污染物的超標(biāo)天數(shù)，1個超標(biāo)日中可出現(xiàn)若干項污染物超標(biāo)，分別計入各污染物的超標(biāo)天數(shù)中，而首要污染物僅取空氣質(zhì)量分指數(shù)最大的一項(若空氣質(zhì)量分指數(shù)最大的污染物為2項或2項以上時，并列為首要污染物)，所以從超標(biāo)天數(shù)能更全面地看出包括O3在內(nèi)的6項基本污染物歷年污染情況。

圖4 2013—2016年74城市SO2等6項基本 污染物超標(biāo)天數(shù)Fig.4 Statistics of 6 critical pollutants nonattainment days in 74 cities from 2013 to 2016

從圖4可以看出，74城市SO2、NO2、PM2.5和PM10歷年超標(biāo)天數(shù)逐年下降，O3則逐年上升。4a中74城市共計出現(xiàn)PM2.5超標(biāo)26 316 d，PM10超標(biāo)18 374 d，O3超標(biāo)8 053 d，NO2超標(biāo)5 414 d，SO2超標(biāo)1 568 d，CO超標(biāo)1 050 d。顆粒物(PM10、PM2.5)污染依然是中國目前最為突出的環(huán)境問題，但隨著中國大力度控制和降低顆粒物濃度，未來相當(dāng)長的時期內(nèi)，O3會成為繼顆粒物以后影響環(huán)境空氣質(zhì)量的突出問題。

表1為2013—2016年74城市O3-8 h超標(biāo)天數(shù)逐月變化統(tǒng)計情況。

表1 2013—2016年74城市O3-8 h超標(biāo)天數(shù)逐月變化

從表1可以看出，2013—2016年74城市O3超標(biāo)天數(shù)分別為1 585、1 955、2 197、2 316 d，平均每城市每年增加3 d O3超標(biāo)日。O3污染主要集中于5—10月，5—10月的O3污染超標(biāo)天數(shù)占全年O3總超標(biāo)天數(shù)的90.8%。

2.2.2 各百分位濃度變化

為進一步分析74城市O3質(zhì)量濃度變化特征，除統(tǒng)計分析用于城市O3月(季、年)度達標(biāo)評價的O3-8 h第90百分位外，對2013—2016年74城市O3-8 h最小值、第20、30、40、50、75、80、85、95百分位及平均值、最大值進行統(tǒng)計分析，見圖5。

圖5 2013—2016年74城市O3-8 h百分位數(shù)值變化Fig.5 Variations of O3-8 h percentile concentrations in 74 cities from 2013 to 2016

從圖5可以看出，4a期間，在O3-8 h各百分位(第30～95百分位)上，O3-8 h均呈現(xiàn)一致性上升趨勢，且不同百分位上的O3濃度年升高率隨百分位增大而加快。其中，第95百分位逐年上升速率最快(平均每年升高5.3 μg/m3)，其次是第90百分位(平均每年升高4.8 μg/m3)；O3-8 h最小值呈現(xiàn)波動下降趨勢(平均每年下降0.34 μg/m3)；O3-8 h第20百分位呈現(xiàn)波動上升趨勢(平均每年上升1.6 μg/m3)；O3-8 h最大值出現(xiàn)在2014年，2014—2016年O3-8 h最大值均比2013年有所上升(平均每年上升4.3 μg/m3)。

2016年74城市O3-8 h第90百分位濃度最高的前10名的11座城市(以下簡稱11城市)分別為北京(199 μg/m3)、湖州(196 μg/m3)、衡水(190 μg/m3)、無錫(186 μg/m3)、南京(184 μg/m3)、滄州和廊坊(182 μg/m3)、唐山和濟南(178 μg/m3)、承德和鄭州(177 μg/m3)。其中，北京、衡水、滄州、廊坊、唐山、濟南、承德和鄭州8座城市處于京津冀及周邊區(qū)域；湖州、無錫和南京3座城市處于長三角區(qū)域。

表2和圖6體現(xiàn)了11座城市O3-8 h百分位濃度變化情況。

表2 2013—2016年北京等11座城市O3-8 h百分位濃度年變化率

表2和圖6(圖中第20百分位簡寫為20%，其他分位依此類推)可以看出北京等10城市(濟南除外)O3-8 h質(zhì)量濃度基本呈現(xiàn)上升趨勢，且百分位較高區(qū)間O3質(zhì)量濃度逐年上升速率較快。濟南O3-8 h各百分位質(zhì)量濃度呈逐年下降趨勢(第20、30百分位除外)，O3-8 h最大值下降最快(平均每年下降12.9 μg/m3)；鄭州O3-8 h各百分位質(zhì)量濃度呈逐年上升趨勢(最小值除外)，第75、80、85、90、95百分位質(zhì)量濃度和最大值平均每年升高超過20 μg/m3。

圖6 2013—2016年北京等11座城市O3-8 h百分位質(zhì)量濃度變化Fig.6 Variations of O3-8 h percentile concentrations in Beijing and some other 10 cities from 2013 to 2016

選取北京、上海、廣州3座城市，分析2013—2016 年O3污染較重的5—10月，O3對環(huán)境空氣質(zhì)量綜合指數(shù)貢獻率的變化(圖7)。平均而言，北京O3對環(huán)境空氣質(zhì)量綜合指數(shù)的平均貢獻率為20.8%，平均每年增加1.9%；上海O3貢獻率為24.7%，平均每年增加1.1%；廣州O3貢獻率為24.2%，平均每年增加0.8%。從圖7可以看出，北京若不將O3計入環(huán)境空氣質(zhì)量綜合指數(shù)，其5—9月空氣質(zhì)量排名較原排名上升，10月因O3濃度降低則較原排名下降；上海和廣州若不計入O3，空氣質(zhì)量排名較原排名以上升為主。

圖7 2013—2016年5—10月北京、上海、廣州O3計入 環(huán)境空氣質(zhì)量綜合指數(shù)計算前后城市排名變化Fig.7 Changes in the ranking of cities before and after ozone integrated to the comprehensive air quality index

3 結(jié)論

1)2013—2016年，74城市O3-8 h各百分位質(zhì)量濃度總體呈現(xiàn)上升趨勢，且百分位較高區(qū)間O3質(zhì)量濃度逐年上升速率越快，O3-8 h第95百分位O3質(zhì)量濃度年增長5.3 μg/m3，其次是第90百分位，4a中O3-8 h第90百分位濃度分別為139、145、150、154 μg/m3。

2)O3區(qū)域性污染特征明顯，京津冀及周邊、長三角、珠三角O3污染問題最為突出；2016年74城市O3第90百分位質(zhì)量濃度最高的前10名的11座城市均處于京津冀及周邊、長三角區(qū)域，北京等10座城市(濟南除外)O3質(zhì)量濃度呈現(xiàn)上升趨勢。

3)74城市O3超標(biāo)天數(shù)年增長3 d/城市，O3污染呈明顯日、季節(jié)變化特征，日變化14:00—17:00左右出現(xiàn)小時濃度峰值，O3超標(biāo)日主要集中于5—10月，占全年O3總超標(biāo)天數(shù)的90.8%。

4)O3對環(huán)境空氣質(zhì)量綜合指數(shù)貢獻率逐年增加，北京、上海和廣州O3貢獻率年增長分別為1.9%、1.1%和0.8%。伴隨顆粒物(PM10、PM2.5)濃度降低，未來相當(dāng)長的時期內(nèi)，O3會成為繼顆粒物以后影響環(huán)境空氣質(zhì)量的突出問題。

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CharacteristicsofOzoneConcentrationVariationin74Citiesfrom2013to2016

MENG Xiaoyan1,GONG Zhengyu1,YE Chunxia2,WANG Shuai1,SUN Hao3,ZHANG Xia1

1.State Environmental Protection Key Laboratory of Quality Control in Environmental Monitoring，China National Environmental Monitoring Centre，Beijing 100012，China2.Laizhou Environmental Protection Agency,Laizhou 261400,China3.Langfang Environmental Monitoring Centre,Langfang 065000,China

Based on the O3monitoring data in 74 cities from 2013 to 2016, a comprehensive discussion on the O3concentration characteristics and variation trend was carried out. The results showed that the whole O3-8 h percentile concentrations were increasingly prominent and the higher percentile concentration had faster growth rate. Annual 95thpercentile O3-8 h concentration was rising with a growth rate of 5.3 μg/m3，followed by the 90thpercentile; O3showed significant regional pollution characteristics, Beijing-Tianjin-Hebei and the surrounding area, Yangtze river delta, the Pearl River delta were three key regions having the most projecting O3problems. Annual O3nonattainment days were rising with a growth rate of 3 days/city. O3concentration had obvious diurnal and seasonal characteristics. O3nonattainment days mainly occurred from May to October, and O3diurnal peak concentration occurred at about 14:00 to 17:00. Annual growth rate of O3contribution to the comprehensive air quality index was rising, the growth rates of Beijing, Shanghai, Guangzhou were 1.9%,1.1% and 0.8% respectively.

74 cities;ozone;concentration characteristics;variation trend

X823

A

1002-6002(2017)05- 0101- 08

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.05.15

2017-02-14;

2017-03-20

國家環(huán)境保護公益性行業(yè)科研專項“我國臭氧污染態(tài)勢及控制途徑研究”(201509002)

孟曉艷(1982-)，女，山東萊州人，碩士，高級工程師。

張 霞