管孝瑞 金有海 王建軍 張大磊 李 虎

(1.中國(guó)石油大學(xué)(華東) a.化學(xué)工程學(xué)院；b.機(jī)電工程學(xué)院；2.廣西天然氣管道有限責(zé)任公司)

低含液輸氣管線內(nèi)兩相流動(dòng)及其CO2腐蝕研究進(jìn)展

管孝瑞1a金有海1a王建軍1a張大磊1b李 虎2

(1.中國(guó)石油大學(xué)(華東) a.化學(xué)工程學(xué)院；b.機(jī)電工程學(xué)院；2.廣西天然氣管道有限責(zé)任公司)

綜述了國(guó)內(nèi)外關(guān)于低含液近水平管氣液兩相流動(dòng)的實(shí)驗(yàn)進(jìn)展，總結(jié)了管內(nèi)液相流動(dòng)分布特征，闡述了輸氣管線內(nèi)CO2腐蝕機(jī)理、腐蝕預(yù)測(cè)模型與兩相流動(dòng)下CO2腐蝕行為，最后展望了這一交叉學(xué)科研究領(lǐng)域的發(fā)展方向。

低含液輸氣管線 氣液兩相流動(dòng) CO2腐蝕

濕氣集輸工藝是實(shí)現(xiàn)廢水、廢氣集中處理的高含硫氣田較為成熟、經(jīng)濟(jì)的輸送工藝[1]，尤其在山地丘陵地帶被廣泛采用。在天然氣生產(chǎn)過(guò)程中，常伴隨著一定數(shù)量的氯鹽、CO2、H2S及有機(jī)酸等，管線面臨局部腐蝕破裂的風(fēng)險(xiǎn)[2]。此外，管內(nèi)還存在少量的固體顆粒、硫酸鹽還原菌及結(jié)垢等，更加劇了管道內(nèi)腐蝕[3]。在天然氣集輸過(guò)程中，當(dāng)管道溫度、管內(nèi)壓力發(fā)生變化時(shí)，飽和水蒸氣發(fā)生相變生成凝析水[4]，進(jìn)而形成低含液氣液兩相流動(dòng)。而氣液兩相流動(dòng)參數(shù)與界面處的反應(yīng)密切相關(guān)，影響著不同區(qū)域的腐蝕速率，決定著率先發(fā)生腐蝕的局部點(diǎn)。

在流速、液相濃度及應(yīng)力等多種因素影響下，CO2腐蝕行為復(fù)雜多變，并且隨著液膜厚度的變化，局部腐蝕的控制因素也發(fā)生變化。目前，人類(lèi)對(duì)于低含液率下濕氣管道內(nèi)CO2腐蝕規(guī)律沒(méi)有完全掌握。在此，筆者介紹了國(guó)內(nèi)外低含液率近水平管氣液兩相流的實(shí)驗(yàn)進(jìn)展與成果，并總結(jié)了輸氣管線內(nèi)氣液兩相流動(dòng)下的CO2腐蝕行為。

1 低含液輸氣管線內(nèi)氣液兩相流動(dòng)

低含液率是指1MMsm3(101.325kPa、15℃下百萬(wàn)標(biāo)準(zhǔn)立方米)氣體中液相體積含量小于1 100m3的工況，或者是液相表觀速度小于0.02m/s的工況[5]。濕氣集輸管線內(nèi)多為低含液氣液兩相流動(dòng)[6]，難以形成水動(dòng)力段塞流和由地形起伏引起的段塞流，而分層流和環(huán)狀流是最常見(jiàn)的兩種流型。不同的流型導(dǎo)致不同的液膜分布，進(jìn)而影響著不同部位的腐蝕進(jìn)程。

1.1 氣液兩相流型相似準(zhǔn)則

氣液兩相流研究中，幾何因素(管徑、傾斜角度)、物理因素(溫度、壓力、密度、粘度、表面張力)和流動(dòng)因素(氣液兩相入口速度、含液率)均影響著流型的變化，造成研究成果無(wú)法通用。因此，應(yīng)從流型轉(zhuǎn)變角度出發(fā)，結(jié)合氣田現(xiàn)場(chǎng)參數(shù)，利用相似準(zhǔn)則確定實(shí)驗(yàn)參數(shù)，搭建兩相流動(dòng)實(shí)驗(yàn)平臺(tái)。

關(guān)于分層流向其他流型的轉(zhuǎn)變，Taitel Y和Dukler A E通過(guò)求解動(dòng)量方程得到液膜高度，進(jìn)而由界面穩(wěn)定性理論建立了分層流向其他流型轉(zhuǎn)變的標(biāo)準(zhǔn)[7]。吳應(yīng)湘等運(yùn)用動(dòng)力相似理論分析了能夠用來(lái)模擬現(xiàn)場(chǎng)工況的實(shí)驗(yàn)條件，除了需要滿足幾何相似外，還必須滿足弗勞德數(shù)、氣液雷諾數(shù)、歐拉數(shù)、韋伯?dāng)?shù)、密度比、粘性系數(shù)比和干度相7個(gè)相似條件[8]。

胡志華等在多相流國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的油氣水三相流實(shí)驗(yàn)臺(tái)上進(jìn)行了水平管內(nèi)流型轉(zhuǎn)變的實(shí)驗(yàn)研究，找到了決定系統(tǒng)穩(wěn)定性的3個(gè)主要因素：重力、氣液界面相對(duì)速度和表面張力[9]；引入了修正的弗勞德數(shù)和液相韋伯?dāng)?shù)兩個(gè)無(wú)量綱準(zhǔn)則數(shù)，其中修正的弗勞德數(shù)反映了慣性力抵抗液相重力產(chǎn)生環(huán)狀流的特性，液相韋伯?dāng)?shù)反映了在管壁附著力與表面張力共同作用下所產(chǎn)生的液相附壁特性。

1.2 近水平管氣液兩相流動(dòng)

近年來(lái)，針對(duì)大管徑下低含液率近水平管內(nèi)多相流動(dòng)的研究逐漸增多，具體見(jiàn)表1。

表1 低含液率近水平管氣液兩相流動(dòng)實(shí)驗(yàn)

濕氣集輸管線內(nèi)液相有兩種分布形態(tài)，一種以液膜的形式附著在管壁上，另一種以液滴的形式存在于管道內(nèi)部。管內(nèi)氣體、氣核中的液滴和管壁上的液膜相互作用，氣體和液滴影響著液膜的運(yùn)動(dòng)與分布。液膜厚度和液膜速度是與CO2腐蝕相關(guān)的流體動(dòng)力學(xué)特征。含液率是決定清管工作頻率和設(shè)計(jì)下游設(shè)備的重要因素，也是分析腐蝕、蠟沉積和水合物形成的重要因素。霧沫夾帶率是指以液滴形式存在的液相流率與總液相流率的比值。當(dāng)氣相速度超過(guò)一定臨界速度時(shí)會(huì)造成霧沫夾帶。霧沫夾帶影響液相在管壁上的潤(rùn)濕周長(zhǎng)，進(jìn)而影響CO2腐蝕進(jìn)程。Meng W等發(fā)現(xiàn)在某些特定的氣速下，液相流率的增加會(huì)降低液膜流率和持液率、增加霧沫夾帶率，得到了與霧沫夾帶相關(guān)的7個(gè)關(guān)系式，并預(yù)測(cè)了霧沫夾帶率[11]。

1.3 管壁液膜分布

目前，測(cè)量管壁液膜厚度主要有4種方法[17～20]：電導(dǎo)探針?lè)?、平面激光誘導(dǎo)熒光法、光學(xué)及射線法、高速攝影法。其中光學(xué)及射線法測(cè)量精度高，但操作復(fù)雜。高速攝影法能夠捕捉到更詳細(xì)的氣液界面，但需要解決照明、聚焦等方面的問(wèn)題，同時(shí)對(duì)于管內(nèi)流動(dòng)，尤其是環(huán)狀流，利用高速攝影法對(duì)氣液界面進(jìn)行定量分析比較困難。電導(dǎo)探針?lè)ㄊ峭ㄟ^(guò)測(cè)量探針周?chē)后w的電導(dǎo)來(lái)獲得液膜厚度的[21]，其測(cè)量精度較高，響應(yīng)較快，但只能用于測(cè)量導(dǎo)電液膜，某些形式的探針會(huì)干擾流場(chǎng)。按照布置方式的不同電導(dǎo)探針可分為針形接觸探針、嵌入式電導(dǎo)探針、雙平行電導(dǎo)探針和插入式探針，結(jié)構(gòu)如圖1所示。其中針形接觸探針?lè)軌驕y(cè)量當(dāng)?shù)匾耗ず穸?，而其他方法測(cè)量的是探針周?chē)钠骄耗ず穸取?/p>

圖1 電導(dǎo)探針結(jié)構(gòu)示意圖

Jayanti S等建立了針對(duì)水平管內(nèi)環(huán)狀流周向液膜厚度分布的模型和相關(guān)式[22]。Fukano T和Ousaka A假定液膜處在穩(wěn)定的環(huán)狀流區(qū)域內(nèi)且液膜厚度遠(yuǎn)小于管內(nèi)徑，對(duì)液膜厚度進(jìn)行時(shí)間平均，通過(guò)求解水平管環(huán)狀流周向動(dòng)量方程，得到液膜厚度周向分布情況，他們認(rèn)為擾動(dòng)波在管道頂部液膜的形成中發(fā)揮著重要作用[23]。

2 低含液輸氣管線內(nèi)CO2腐蝕

2.1 CO2腐蝕機(jī)理

CO2可溶于水，生成的H2CO3能夠加速析氫反應(yīng)速率，在相同的pH值下，比完全電離的強(qiáng)酸更具有腐蝕性。CO2作為伴生氣，廣泛存在于石油天然氣的勘探、開(kāi)采及運(yùn)輸?shù)拳h(huán)節(jié)中。尤其是深層高含CO2油氣田的不斷開(kāi)發(fā)和CO2驅(qū)油技術(shù)的推廣應(yīng)用，使得CO2腐蝕成為各油氣田進(jìn)行腐蝕控制的重要方向[24]。CO2腐蝕機(jī)理極其復(fù)雜，影響因素較多，目前國(guó)內(nèi)外對(duì)CO2腐蝕的陰陽(yáng)極反應(yīng)過(guò)程尚未達(dá)成一致。主要的化學(xué)反應(yīng)方程式為：

(1)

該反應(yīng)經(jīng)常伴隨有FeCO3腐蝕產(chǎn)物膜生成，有時(shí)在高溫、高pH時(shí)生成Fe3O4，即：

(2)

陽(yáng)極反應(yīng)與流動(dòng)和質(zhì)量轉(zhuǎn)移無(wú)關(guān)，受溶液pH值和CO2分壓pCO2影響較小，但受溫度影響較大[25]。目前，學(xué)者們對(duì)陽(yáng)極反應(yīng)中間產(chǎn)物的認(rèn)識(shí)不同，發(fā)展了諸多陽(yáng)極反應(yīng)機(jī)理。Dewaard C和Milliams D E利用動(dòng)電位極化曲線研究了陽(yáng)極反應(yīng)過(guò)程，認(rèn)為Fe與溶液中的OH-結(jié)合后失電子[26]。Davies D H和Burstein G T認(rèn)為在陽(yáng)極反應(yīng)中FeCO3和Fe(OH)2同時(shí)生成，但Fe(OH)2最后又轉(zhuǎn)變?yōu)镕eCO3[27]。Linter B R和Burstein G T認(rèn)為腐蝕產(chǎn)物最初為Fe(OH)2，然后轉(zhuǎn)化為FeCO3[28]?？梢?jiàn)，學(xué)者們大都認(rèn)為陽(yáng)極反應(yīng)腐蝕產(chǎn)物的主要成分為FeCO3，而對(duì)于中間產(chǎn)物的認(rèn)識(shí)則沒(méi)有統(tǒng)一定論。

當(dāng)溶液pH<4時(shí)，陰極反應(yīng)以H+的還原為主，反應(yīng)主要受H+的擴(kuò)散控制：

(3)

當(dāng)4

(4)

(5)

當(dāng)溶液pH>5且CO2的分壓較低時(shí)，陰極反應(yīng)主要為H2O的還原析氫反應(yīng)：

(6)

2.2 CO2腐蝕速率預(yù)測(cè)模型

2.2.1 經(jīng)驗(yàn)型模型

Norsok模型是挪威石油公司根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和現(xiàn)場(chǎng)數(shù)據(jù)建立的，用于預(yù)測(cè)直管內(nèi)CO2腐蝕速率的經(jīng)驗(yàn)型模型，該模型以Dugstad算法為核心[31]。后來(lái)在Norsok模型的基礎(chǔ)上加入了流體模塊和油潤(rùn)濕模塊，進(jìn)而發(fā)展出Corpos模型[32]，但該模型僅能提供平均CO2腐蝕速率。

2.2.2 半經(jīng)驗(yàn)CO2腐蝕速率預(yù)測(cè)模型

目前，最常用的半經(jīng)驗(yàn)CO2腐蝕速率預(yù)測(cè)模型是由Dewaard C等[33]提出的，即：

(7)

其中，Vcor為腐蝕速率，Vr為電化學(xué)反應(yīng)速率，Vm為質(zhì)量轉(zhuǎn)移速率。后來(lái)Dewaard C等發(fā)展了自己的模型[34]，但該模型在面對(duì)油水兩相流時(shí)，沒(méi)有考慮管徑、油密度和粘度對(duì)油相霧沫夾帶臨界速度的影響。

2.2.3 機(jī)理模型

第1個(gè)機(jī)理模型是由Dewaard C和Williams D E基于H2CO3參與直接還原這一假設(shè)提出的[35]：

(8)

其中，t為溫度。

第2個(gè)機(jī)理模型是電化學(xué)模型[36]，其中陰極電流密度ic為：

(9)

其中，等號(hào)右側(cè)第1項(xiàng)代表電荷轉(zhuǎn)移控制，第2項(xiàng)代表陰極極限電流，在氫還原反應(yīng)中，陰極極限電流受氫還原中的質(zhì)量轉(zhuǎn)移速率影響。在H2CO3的還原反應(yīng)中，極限電流受CO2水合反應(yīng)的影響。此外，對(duì)于水的直接還原反應(yīng)，沒(méi)有極限電流。

對(duì)于陽(yáng)極反應(yīng)，有：

(10)

其中，ia為陽(yáng)極電流密度，io(Fe)為交換電流密度，ba為陽(yáng)極塔菲爾斜率，η為過(guò)電位。又有：

∑ic=ia

(11)

這種電化學(xué)模型描述了金屬表面的電化學(xué)過(guò)程，但邊界層內(nèi)的傳遞過(guò)程和化學(xué)過(guò)程被簡(jiǎn)化。

第3個(gè)機(jī)理模型是傳質(zhì)輸運(yùn)模型。Turgoose S等針對(duì)CO2腐蝕描述了液相邊界層和多孔腐蝕產(chǎn)物膜內(nèi)物質(zhì)的輸運(yùn)過(guò)程[37]，并基于傳質(zhì)模型，將CO2腐蝕預(yù)測(cè)模型與多相流模型相結(jié)合。Nesic S等考慮了影響CO2腐蝕的眾多重要因素，發(fā)展了比較全面的CO2腐蝕模型，主要包括腐蝕模塊和多相流模塊[38]。

2.3 氣液兩相流下的CO2腐蝕

在多相流體系中，CO2腐蝕受到CO2分壓、流速、流型、pH值、溫度及腐蝕產(chǎn)物膜等多種因素的影響，是一種十分復(fù)雜的電化學(xué)過(guò)程[39～43]。傳輸速率決定著陰陽(yáng)極反應(yīng)的進(jìn)程，不同性能的FeCO3腐蝕產(chǎn)物膜會(huì)對(duì)鋼材基體起到不同的保護(hù)作用。這兩個(gè)關(guān)鍵因素的影響過(guò)程都與流速、流型密切相關(guān)。

在大氣腐蝕研究領(lǐng)域中，氣/液/固三相界面區(qū)是指氣/液、液/固、氣/固3個(gè)界面相交線段附近的薄液層區(qū)域，該區(qū)域腐蝕過(guò)程高度集中，對(duì)氣/液/固腐蝕過(guò)程有著十分重要的作用[44]。低含液輸氣管線內(nèi)不均勻液膜分布狀態(tài)，影響不同部位的電化學(xué)腐蝕過(guò)程。鑒于輸氣管線內(nèi)部多為缺氧環(huán)境，界面反應(yīng)不受氧溶解與擴(kuò)散的影響[45]，因此現(xiàn)有的研究成果不能完全適用于低含液輸氣管線氣液兩相體系。

與單相溶液腐蝕不同，兩相流下的CO2腐蝕涉及到氣/固、液/固、氣/液多個(gè)界面，通常表現(xiàn)為：液膜厚度分布不均勻時(shí)，很多腐蝕過(guò)程為不均勻分布的局部過(guò)程[46]，體現(xiàn)在空間上不均勻分布；CO2腐蝕過(guò)程涉及多個(gè)相內(nèi)傳質(zhì)和多個(gè)相界區(qū)遷移反應(yīng)，如CO2氣體的溶解、H+的生成、H2的析出及腐蝕產(chǎn)物的擴(kuò)散等多個(gè)步驟；隨著CO2腐蝕反應(yīng)的進(jìn)行，各個(gè)過(guò)程隨時(shí)間發(fā)展而變化，在時(shí)間上不均勻分布；流動(dòng)促進(jìn)了界面處離子的交換，一定程度上阻礙了腐蝕產(chǎn)物的積累，流體因素破壞了已生成的腐蝕產(chǎn)物膜，從而加速腐蝕過(guò)程[47]，體現(xiàn)在腐蝕界面的變化性。

流動(dòng)對(duì)CO2腐蝕的影響主要有兩種形式：鋼材表面沒(méi)有形成保護(hù)膜時(shí)(在低pH溶液情況下，如管道內(nèi)存在冷凝水、沒(méi)有緩蝕劑保護(hù))，湍流加劇了金屬表面的物質(zhì)轉(zhuǎn)移，促進(jìn)了腐蝕進(jìn)程；鋼材表面存在FeCO3保護(hù)膜時(shí)，尤其是在較高pH或者緩蝕劑保護(hù)膜下，腐蝕的主要阻力是金屬表面的保護(hù)膜，這種情況下流動(dòng)主要妨礙表面保護(hù)膜的形成或者破壞表面保護(hù)膜。有研究表明，在鋼材表面部分覆蓋FeCO3保護(hù)膜時(shí)，CO2局部腐蝕更容易發(fā)生[48]。

Schmitt G等認(rèn)為旋轉(zhuǎn)渦流不斷沖擊腐蝕產(chǎn)物膜，當(dāng)腐蝕產(chǎn)物膜表面的湍流強(qiáng)度超過(guò)屈服強(qiáng)度時(shí)，產(chǎn)物膜就會(huì)發(fā)生破裂[49]。持續(xù)的渦流沖擊促使膜裂紋變大，最終導(dǎo)致產(chǎn)物膜疲勞斷裂。但對(duì)于壁面剪切力是否是導(dǎo)致腐蝕產(chǎn)物膜破裂的因素，國(guó)外學(xué)者有不同的看法。Nesic S采用熱膜探頭和傳質(zhì)探頭裝置測(cè)量了管路內(nèi)壁面剪切力，采用粘附力測(cè)試和AFM技術(shù)兩種方法測(cè)量了FeCO3腐蝕產(chǎn)物膜在金屬表面的粘附力，得到表面FeCO3腐蝕產(chǎn)物膜粘附力數(shù)量級(jí)為10MPa[25]。具體的測(cè)量結(jié)果如圖2所示，通過(guò)對(duì)比兩個(gè)力的數(shù)量級(jí)可以發(fā)現(xiàn)，在多相管流中，單純的機(jī)械力無(wú)法去除腐蝕產(chǎn)物膜，腐蝕產(chǎn)物膜的脫落是多種因素共同作用下的結(jié)果。例如FeCO3腐蝕產(chǎn)物膜在一定條件下(pH<6、存在有機(jī)酸(如甲酸、乙酸等)、NaCl含量不小于1wt%)的部分化學(xué)溶解；流動(dòng)加快了化學(xué)溶解，同時(shí)湍流促進(jìn)了腐蝕產(chǎn)物膜內(nèi)物質(zhì)質(zhì)量交換，加速了腐蝕產(chǎn)物膜的破裂。

圖2 壁面剪切力和腐蝕產(chǎn)物附著力的比較

盡管CO2均勻腐蝕研究方面已經(jīng)取得了很大的進(jìn)步，但CO2局部腐蝕卻沒(méi)有被很好地理解，且大多數(shù)管線由于局部腐蝕影響而更換。相對(duì)于均勻腐蝕，局部腐蝕很難被預(yù)測(cè)和檢測(cè)到，對(duì)于這種低含液率下濕氣管道內(nèi)CO2局部腐蝕的電化學(xué)行為研究較少，在多相流流動(dòng)與CO2腐蝕之間仍有很多問(wèn)題需要解決。

3 展望

低含液輸氣管線氣液兩相流動(dòng)及其CO2腐蝕是一個(gè)復(fù)雜的過(guò)程，作為一種交叉學(xué)科研究?jī)?nèi)容，理論研究和實(shí)驗(yàn)研究正在逐漸發(fā)展起來(lái)，但仍有很多問(wèn)題需要解決：

a. 基于管內(nèi)氣液兩相流動(dòng)理論，采用實(shí)驗(yàn)與數(shù)值模擬相結(jié)合的方法，研究低含液管道內(nèi)液滴運(yùn)動(dòng)，以及鋪展形成液膜、液膜在氣流下波動(dòng)的流體力學(xué)特性，獲得隨空間/時(shí)間的液膜和液滴分布模型；

b. 利用微區(qū)電化學(xué)技術(shù)獲得CO2局部腐蝕萌生-發(fā)展的過(guò)程特征(包含局部腐蝕點(diǎn)形成-局部腐蝕擴(kuò)展)，結(jié)合表面形貌、腐蝕產(chǎn)物分析等其他手段，獲得管線鋼在兩相流中的CO2局部腐蝕機(jī)制；

c. 建立氣/液兩相流體系中流動(dòng)參數(shù)與局部腐蝕演化過(guò)程的相關(guān)性，從相關(guān)性角度研究管線鋼的CO2局部腐蝕失效問(wèn)題。

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ProgressinInvestigatingGas-LiquidFlowandCO2CorrosioninGasTransmissionPipelineswithLowLiquidLoading

GUAN Xiao-rui1a, JIN You-hai1a, WANG Jian-jun1a, ZHANG Da-lei1b, LI Hu2
(1a.CollegeofChemicalEngineering; 1b.CollegeofMechanicalandElectronicEngineering,ChinaUniversityofPetroleum(EastChina); 2.GuangxiNaturalGasPipelineCompanyLimited)

The progress in experiments on the gas-liquid flow in near-horizontal pipelines with low liquid loading was reviewed; and summarizing liquid flow characteristics in the pipeline was implemented, including the elaboration of CO2corrosion mechanism, CO2corrosion rate prediction model and CO2corrosion under gas-liquid flow conditions. The development direction of this interdisciplinary filed was expected.

gas pipeline with low liquid loading, gas-liquid flow, CO2corrosion

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(51276200)；中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專(zhuān)項(xiàng)資金資助項(xiàng)目(15CX06045A)；青島市科技計(jì)劃項(xiàng)目(14-2-4-63-jch)。

管孝瑞(1989-)，博士研究生，從事多相流流動(dòng)與腐蝕的研究，cupguanxiaorui@126.com。

TQ055.8+1

A

0254-6094(2017)03-0245-07

2016-09-27，

2017-05-15)