藍露華 陶 洪, 李美靈 高棟雨 鄒建華,,* 徐 苗 王 磊,* 彭俊彪

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有機發(fā)光二極管光取出技術進展

藍露華1陶 洪1,2李美靈1高棟雨2鄒建華1,2,*徐 苗1王 磊1,*彭俊彪1

(1華南理工大學高分子光電材料與器件研究所，發(fā)光材料與器件國家重點實驗室，廣州 510640；2廣州新視界光電科技有限公司，廣州 510530)

有機發(fā)光二極管(OLED)經過近30年的發(fā)展，在材料開發(fā)和器件結構設計上取得了豐富成果，OLED在顯示，尤其高端智能手機上已經開始大規(guī)模商用。但在照明領域，由于器件效率、壽命以及成本的原因，產業(yè)還不夠成熟。器件的光波導效應和表面等離子體基元效應使絕大部分光子產生非輻射耦合，并以熱能的形式消耗掉，造成了內外量子效率巨大差距；是器件效率與壽命不佳的主要原因之一。因此在OLED照明器件中，通過光取出技術將這部分光耦合出來顯得十分必要。本文首先介紹了有機發(fā)光二極管的光學分析方法，從射線光學模型分析OLED器件中光能輻射的四種模式以及光能損耗機理，然后結合近幾年各科研機構研究成果和產業(yè)上一些代表性專利，從內光取出和外光取出兩方面總結了相關光取出技術的研究進展。最后我們對光取出技術路線進行總結。

有機發(fā)光二極管；發(fā)光效率；耦合效率；內光取出；外光取出

1 引言

有機發(fā)光二極管(organic light-emitting diode，OLED)是一種全固態(tài)的發(fā)光器件，具有輕薄、高效率、低功耗、可柔性、制造工藝簡單等優(yōu)點，已經率先在手機和電視領域商用1?4。同時，OLED開始逐漸滲透到汽車、虛擬現(xiàn)實(virtual reality，VR)和健康照明等領域，彰顯其不可替代的優(yōu)異特性。以健康照明為例，集輕薄、柔軟、無藍光危害、低眩光和類燭光等優(yōu)點于一身的OLED，被譽為第四次光源革命產品，然而能否獲得均勻的白光發(fā)射、高亮度、高效率以及低成本都是決定OLED能否取代成熟的發(fā)光二極管(light-emitting diode，LED)照明技術的關鍵性因素。

過去的研究中，人們更關注內量子效率(internal quantum efficiency，IQE)的提升，即電荷-空穴注入到光子的轉換問題，于是功能材料開發(fā)和器件結構設計一直是OLED領域的研究重點。在發(fā)光材料方面，早期應用于OLED的熒光材料由于只能利用單重態(tài)激子發(fā)光，其三重態(tài)有躍遷禁戒使電子無法以光輻射的形式躍遷回基態(tài)，而是以熱量的形式釋放能量，因此器件的IQE最高僅有25%。1998年，F(xiàn)orrest等5首次在OLED引入金屬配合物的磷光材料。由于單重態(tài)上的電子可以通過隙間跨躍(intersystem crossing，ISC)到達三重態(tài)，并最終從三重態(tài)躍遷回基態(tài)產生光輻射，IQE理論上達到了100%。這有利于降低功耗、減少熱量產生、增強器件穩(wěn)定性和延長器件使用壽命。磷光材料性能雖然理想，但使用的重金屬銥(iridium，Ir)、鉑(platinum，Pt)等儲量非常有限，帶來較高成本。2012年，Adachi等6發(fā)表了首個基于熱活化延遲熒光(thermally activated delayed fluorescence，TADF)材料作為輔助摻雜劑的OLED器件，電子可以從三重態(tài)逆系間跨越到單重態(tài)產生輻射躍遷，使器件的IQE理論上也能達到100%。目前，發(fā)光材料存在的最大難題依然是高效穩(wěn)定的深藍材料難以獲得，導致白光器件大多采用激子利用率低的藍色熒光材料，限制了效率的進一步提升。在器件結構方面，引入電荷傳輸層(hole transport layer/electron transport layer，HTL/ETL)、電荷/激子阻擋層(charge barrier layer/exciton barrier layer，CBL/EBL)、P-I-N (positive-intrinsic-negative)摻雜等方法有效地平衡了載流子的注入和降低激子猝滅，從而提升載流子的復合幾率和激子的輻射躍遷概率7?9，使IQE進一步提高。

與內量子效率可以達到100%相比，由于光波導效應(optical waveguide effect，WGE)和表面等離子體基元效應(surface plasmon polaritons，SPPs)使絕大部分光子產生非輻射耦合，最終導致外量子效率(external quantum efficiency，EQE)通常只有20%左右。Patel等10曾對外量子效率進行研究，總結出外量子效率的計算公式(1)：

其中，int為內量子效率，為電子?空穴注入平衡因子，exc為輻射衰減激子的形成概率(熒光器件為25%，磷光器件為100%)，p為輻射衰減的本征量子效率，coupling為光輸出耦合因子。若將OLED理想化，即發(fā)光分子各向同性發(fā)射，光輸出耦合因子coupling≈ 1/(22)，其中為平均折射率11。假定取1.6，那么光輸出耦合因子僅有20%，其它80%的光都限制在器件內部而無法出射，這種無法出射的光將轉化為熱，熱量積累會對器件造成一系列的不良影響，例如影響有機材料的穩(wěn)定性，改變內部載流子的傳輸性能，以及影響阻水氧性能，尤其受熱膨脹對薄膜封裝層影響極大。大量的水氧一旦入侵，器件的效率將急劇滾降，而WOLED (white organic light-emitting diode，白光有機發(fā)光二極管)要滿足照明商用需求，要求其壽命(發(fā)光亮度衰減到初始值50%的時間)在1000 cd·m?2下不低于10000 h12。光取出技術的目標是通過修飾器件的內外結構，將coupling最大化，同時盡可能地減小器件電性能劣化。因此，探索各種各樣的光取出技術來提升器件的效率，將非輻射耦合轉化為輻射光，減少了器件內部的熱量積累，延長壽命的同時也將進一步提高coupling數(shù)值，提升器件的EQE。

鑒于光取出技術在OLED照明中的重要性，本文將從內光取出和外光取出兩方面總結相關光取出技術的研究進展。文章中，首先介紹有機發(fā)光二極管的光學分析方法，從射線光學模型分析OLED器件中光能輻射的四種模式以及光能損耗機理。然后結合近幾年各科研機構研究成果和產業(yè)上的一些代表性專利，進行了簡單的分析。最后我們對今后光取出技術路線進行探討與展望。

2 有機發(fā)光二極管光學分析方法

2.1 有機發(fā)光二極管射線光學模型

OLED是多層薄膜堆疊結構，每一層材料的成分和厚度是影響電磁輻射在界面?zhèn)鬏數(shù)闹饕蛩?，借助光學模型可以研究器件的光傳輸性能(反射率和透射率)和場強分布。傳統(tǒng)的器件仿真方法是偶極模型法，它的理論基礎最先由Sommerfeld13提出，主要研究電磁波輻射在各界面的傳播。后來，Chance、Pork和Silbey (CPS)14,15將產生輻射衰減的激發(fā)態(tài)分子看作典型的震蕩偶極子，該模型應用于分析電介質界面的分子熒光輻射和能量傳輸過程。后來該模型被其他學者拓展到OLED近場光學16?18。其中，較為經典的，Barnes19將發(fā)射電偶極子當作受迫振動的諧振子來處理，其簡諧振動方程如公式(2)所示：

其中，為電偶極矩，0為零阻尼狀態(tài)下的共振角頻率，為元電荷，為有效質量，r為電偶極子所在位置的反射場強度，0為無界面效應干擾時的阻尼常數(shù)(輻射衰減率)?？紤]界面效應，偶極子和反射場的復合震蕩頻率修飾為公式(3)，那么，和r可表示為公式(4)。

=0exp(?i);r=0exp(?i) (4)

公式(3)中，和分別是界面效應存在時的共振角頻率和輻射衰減率。將公式(3)和(4)帶入(2)，進一步獲得修飾后的輻射衰減率，如公式(5)所示：

這里要求，Δ=?0<<(6)

修正后的輻射衰減率可看作由垂直分量⊥和水平分量‖構成，因為偶極子取向為各項異性，導致它們的能量耦合方式不同，從而發(fā)射不同模式的電磁場。Brütting等20曾總結了偶極子的如下三種取向類型：

⊥,TM: 偶極子取向垂直于襯底表面，發(fā)射-偏振光(transverse magnetic，TM，橫向磁場)

‖,TM: 偶極子取向平行于襯底表面，發(fā)射-偏振光(transverse magnetic，TM，橫向磁場)

‖,TE: 偶極子取向平行于襯底表面，發(fā)射-偏振光(transverse electric，TE，橫向電場)

對于小分子OLED，一般將偶極子當作各向同性處理。由于偶極取向的兩個水平分量對光能輻射的貢獻是等價的，于是各向同性偶極子水平取向和垂直取向之比為2 : 1，即iso= (1/3)⊥+ (2/3)‖，相應的輻射衰減率iso= (1/3)⊥+ (2/3)‖。

圖1(a)是一震蕩電偶極子位于發(fā)光層中的模型20，研究和分析該模型的關鍵參數(shù)有偶極子所在位置和高反射率電極的距離，偶極取向，有機層厚度，各層光學常數(shù)以及發(fā)光分子的本征輻射量子效率。偶極子的能量耦合模式對以上參數(shù)變量都十分敏感，例如，圖1(b)展示了ETL的厚度變化對器件各耦合模式能量占比的影響21，當ETL較小，即發(fā)射偶極子與高反射率金屬電極十分接近，此時絕大部分能量耦合到SPPs模式，而WG模式受到抑制；而當ETL層厚度逐漸增大時，WG模式成為光能耦合的主體，SPPs模式受到抑制；外部模式則分別在ETL厚度為~65和~250 nm兩處出現(xiàn)峰值。由此可見，ETL的厚度變化會導致某些關鍵參數(shù)(例如微腔腔長，電流密度)發(fā)生改變，各耦合模式的能量比因此表現(xiàn)出巨大的差異。另外，有關發(fā)射偶極子的取向對光能耦合的影響及其應用于OLED光學調控的報道將在3.2.4小節(jié)中詳細介紹。

為了更直觀地理解光能輻射在不同界面間產生損耗的機理，引入偶極輻射功率耗散譜與歸一化平面波矢量x/的函數(shù)關系，其中為平面波矢在發(fā)射層中的模數(shù)。借助線譜或彩色圖譜，能夠直觀地了解不同耦合模式中的能量分布。例如，圖2(a)和(b)描述了功率耗散譜與歸一化平面波矢x/之間的關系22,23。當x/organic，表示光能耦合到SPPs模式。于是，采用積分方法，耦合效率coupling可由耦合到外部模式(x/

圖1 (a) 偶極子模型示意圖；(b) 不同ETL厚度下OLED器件各耦合模式中的能量比20,21

Fig.1(a): Adapted from WILEY-V C H VERLAG GMBH Publisher.

2.2 有機發(fā)光二極管能量耦合模式

根據(jù)2.1節(jié)介紹的功率耗散和歸一化平面波矢的函數(shù)關系，傳統(tǒng)的OLED器件的光輻射可分為外部模式(emission to air)、襯底模式(substrate mode)、ITO-有機層波導模式(ITO-organic waveguide mode)和表面等離子體基元效應模式(surface plasmon polaritons mode)，如圖3所示24。

外部模式是指通過襯底出射到空氣中為我們所利用的可見光輻射，大約占輻射總量的20%。提高這部分的輻射占比是在OLED器件上應用光取出技術的目的所在。

襯底模式是指光線可以順利地通過ITO?襯底界面，但是在襯底?空氣界面發(fā)生全反射折回器件中。通常普通玻璃襯底和空氣的折射率可分別近似為1.6和1.0，當光線從玻璃襯底(光密)入射到空氣(光疏)，滿足入射角大于臨界角c= 38.7°的條件，則產生全反射現(xiàn)象，其中臨界角c的計算公式如(8)所示：

Far field modes, substrate modes, waveguided modes and plasmons are located in regions 1, 2, 3 and 4, respectively;ITO: indium tin oxide. Fig.2(a): Adapted from AMER PHYSICAL SOC Publisher.

在ITO-有機層波導模式下，光線由于光波導效應被限制在ITO?襯底界面內，這部分損失的光大約占全部光輻射能量的30%，損失的光能最終轉化為熱能，并且由于整個能量轉化過程發(fā)生在有機層之間，對器件的性能和壽命影響極大。

表面等離子體基元效應(SPPs)定義為發(fā)生在金屬和介質界面，光波電磁場和自由電子相互作用而產生的一種集體共振現(xiàn)象25?27。該過程中，金屬表面的自由電荷與電磁輻射之間產生耦合作用，形成激發(fā)態(tài)倏逝波，導致表面等離子體比有機發(fā)射層中的“游離”光子具有更大的動量或更大的平面波矢量，這種增加的動量(平面波矢量)使SPPs波矢量和光波電磁場矢量不匹配，形成的倏逝波沿著金屬與有機層界面?zhèn)鞑?，因此平面上的SPPs模式是非輻射的28。通過修飾金屬與介質界面，進行納米尺度的亞波長結構調控，能對沿表面?zhèn)鞑サ牟▓鲞M行操控，尤其是控制它與光的相互作用29。這種納米尺度的SPPs調控在發(fā)光器件領域具有廣泛的應用30?32。

圖3 多層OLED器件結構及其不同模式的光傳輸示意圖

ITO: indium tin oxide; EML: emission layer.

圖4(a)是典型的Alq3(Tris(8-hydroxy-quinolinato) aluminium，8-羥基喹啉鋁)OLED器件結構，因SPPs損失的光占到全部光輻射的47.3%20，超過了其它任意模式光耦合，如圖4(b)所示。無論是頂發(fā)射器件還是底發(fā)射器件，表面等離子體基元效應導致的光損失都是不可避免的，損耗的光能轉化為熱，熱量積聚導致器件的性能和壽命劣化。因此，通常采用對金屬電極進行修飾的方法減小這部分的能量損失。

圖4 (a) Alq3綠色熒光OLED器件結構；(b) 圖(a)中OLED器件各能量耦合模式的能量比重20

S-TAD: 2,2',7,7'-tetrakis(,-diphenylamino)-9,9-spirobifluorene; PEDOT:PSS: poly(3,4-ethylenedioxythiophene) polystyrene sulfonate. Adapted from WILEY-V C H VERLAG GMBH Publisher.

3 常見光取出技術

根據(jù)界面修飾的器件部位不同，光取出技術可以分為外光取出技術(external light extraction，ELE)和內光取出技術(internal light extraction，ILE)。其中，外光取出技術提取襯底模式的光，內光取出技術則可以提取ITO?有機層波導模式和表面等離子體基元模式的光。本節(jié)，我們結合近幾年各科研機構研究成果和產業(yè)上的一些專利，詳細介紹各種常見的光取出技術。另外，內外兩種取出技術并用能進一步提高器件的外量子效率，具有較好的協(xié)同效應，我們也會介紹相關應用和進展。

3.1 外光取出技術

外光取出技術主要是通過對襯底外表面進行修飾，利用散射或會聚光束的原理抑制界面全反射。常用的方法有：表面粗化、微透鏡陣列、表面圖案化薄膜以及表面散射介質層等。這些外部結構由于只能耦合陷于襯底模式的光，對光取出效率的提升較為有限，但是對器件的電學性質幾乎沒有負面影響，并且可以獨立于有機層加工的突出優(yōu)點使它們被廣泛地應用。

3.1.1 表面粗化

襯底表面粗化是一種最簡單的增光方法，通過增加襯底表面粗糙度來增強散射和增加光的出射界面面積，提高了光線的出射幾率，原理如圖5所示。

對于玻璃襯底，常用的粗化方法有直接打磨法、噴砂法及溶液刻蝕法。直接打磨法一般使用砂紙或砂輪直接在襯底表面進行打磨，表面粗糙度因力度不均而具有隨機性。噴砂工藝則通過精確地控制壓縮噴料的動力進行均勻地拋砂處理，容易實現(xiàn)均勻的表面粗糙度。溶液刻蝕法一般使用氫氧化鈉(NaOH)溶液或氫氟酸(HF)溶液作為刻蝕劑，通過改變溶液濃度和浸泡時間實現(xiàn)不同的表面粗糙度，反應過程分別為：SiO2+ 2NaOH + H2O = Na2SiO3+ 2H2↑和SiO2+ 4HF = SiF4↑ + 2 H2O。

襯底表面粗化首先成功地提升了LED的光取出效率，F(xiàn)ujii等33對LED襯底進行粗化處理，輸出光功率提高了2?3倍。后來，這種簡單的方法被推廣到OLED器件。2010年，Chen等34對玻璃基板表面和邊緣進行噴砂處理，使光取出效率提升了20%，而且提升了各個角度的出光均勻性。這種簡單高效低成本的處理方法非常適合大面積OLED器件。應用同樣的處理方法，我們課題組周軍紅等35對白光OLED襯底表面進行噴砂處理，電流效率(current efficiency，CE)從15.5 cd·A?1提高至20 cd·A?1，EQE從9%提高至11.6%，并且不改變發(fā)射光譜和朗伯發(fā)射特性，同時發(fā)現(xiàn)在基板表面粗糙度為1?3 μm區(qū)間，EQE單調遞減，因此需要控制好噴砂的壓力和處理時間以獲得合適的表面粗糙度。中國專利CN102623647A?有機電致發(fā)光器件的制造方法及基板36中，通過利用砂紙或砂輪將玻璃基板至少一側表面打磨成粗糙表面，然后用10%的氫氟酸刻蝕液鈍化粗糙表面，并在粗糙表面上形成弧面凹槽。當只有外表面粗化時，在20 mA·cm?2下，器件的光取出效率提高了46.54%；內外表面同時粗化時，光取出效率增強大于100%，非常顯著地增加OLED的出光量。

對于柔性襯底，則不能利用上述粗糙的加工方法進行表面處理。主要由于以高分子聚合物為基質的柔性襯底，其硬度和玻璃化轉變溫度(g)都比較低，粗糙的加工條件令襯底表面產生很多缺陷，使得本就不十分理想的水氧阻隔性能變得更差(表1列出了常用柔性襯底的物理性能參數(shù))，因此需要采用比較溫和的加工方法進行表面粗化。

圖5 襯底粗化器件中的光線傳播

c: critical angle of total reflection.

這類較溫和的處理方法主要有電感耦合等離子體刻蝕(inductively coupled plasma，ICP)38，激光干涉刻蝕39，電子束刻蝕40等。然而它們都有著加工過程繁瑣，低產出率和高成本的缺點，難以大規(guī)模應用于大面積的柔性器件。針對以上技術缺點，也出現(xiàn)了一些較好的解決方案。例如，中國專利CN204464252U?柔性基板母板及柔性基板41中通過在玻璃基板上依次沉積無機納米層SiO2，柔性襯底、顯示層，無機納米層與柔性襯底的接觸面為非平整面。接著將形成的柔性襯底從剛性母板上剝離開來，獲得襯底表面粗糙的柔性器件，增強了光耦合。最近，Lee等42利用等O2等離子體對PET (polyethylene terephthalate，聚對苯二甲酸乙二醇酯)襯底進行表面處理，通過控制射頻發(fā)生器的輸出電壓、處理壓強以及處理時間，獲得不同的粗糙度。器件結構、襯底處理過程及其形貌分析、光取出原理如圖6所示。研究發(fā)現(xiàn)，O2等離子處理后的PET襯底器件較未處理PET襯底器件的功率效率(power efficiency，PE)提升了70% (從36.30 lm·W?1提高至61.58 lm·W?1)，同時，襯底處理后的漫透射率由處理前的1.35%提升到85%，說明粗化后的襯底散射增強，減少了襯底模式光損耗。

表1 聚合物襯底物理性能參數(shù)37

aThickness.bTotal light trancsmittance.cRefractive index.dCoeffidient of thermal expansion.eGlass transition temperature.fWater vapor transmission rate. PET: polyethylene terephthalate; PEN: polyethylene naphthalate two formic acid glycol ester; PC: polycarbonate; COC: cycloolefin copolymer; PES: poly(ether sulfones); PI: polyimide. Adapted from INST PURE APPLIED PHYSICS Publisher.

圖6 PET襯底表面形貌及其柔性OLED的器件光線傳播示意圖42

(a) No plasma treatment; (b) Plasma treatment; (c) Image of operating OLED with plasma treatment. MoO3: molybdenum(VI) oxide; CBP: 4,4'-bis(carbazol-9-yl)biphenyl; Ir(ppy)3: tris(2-phenylpyridine)iridium(III); TPBi: 2,2',2"-(1,3,5-benzinetriyl)-tris(1-phenyl-1-Hbenzimidazole).

3.1.2 微透鏡陣列

微透鏡(microlens array，MLA)是一種被動光學元件，具有會聚和發(fā)散光輻射的作用43?45。它的直徑可以做到微米級甚至納米級，具有輕薄、集成化、陣列化等特點，被廣泛用作OLED器件的外光取出層。其光取出原理為：一方面，微透鏡陣列薄膜充當了折射率匹配的緩沖層，抑制了全反射；另一方面，出光面增大和透鏡會聚使更多的光可以出射。

微透鏡材料一般選用折射率介于玻璃襯底(≈ 1.6)和空氣(= 1)之間、透光性能良好的有機聚合物。例如PDMS (poly-dimethyl-siloxane，聚二甲基硅氧烷，= 1.4)、PS (polystyrene，聚苯乙烯，= 1.59)、PMMA (polymethyl-methacrylate，聚甲基丙烯酸甲酯，= 1.49)、PC (polycarbonate，聚碳酸酯，= 1.58)等。而且，透鏡形狀也有半球形、橢球形、金字塔形和柱形等，如圖7所示。Kim等46研究并比較了金字塔形和半球形微透鏡陣列的光取出效果，結果顯示，半球形微透鏡無論接觸角高低都比金字塔形微透鏡的取出效果更好。

圖7 不同形狀微透鏡陣列薄膜SEM表面形貌46?48

(a) Pyramidal microlens; (b) Ellipsoid microlens; (c) Hemispherical microlens; (d) Square-based microlens. Fig.7(a, b, d): Adapted from ELSEVIER SCIENCE BV Publisher.

圖8 頂發(fā)射OLED的光取出效率與微透鏡陣列折射率(nlens)的關系52

As predicted by ray tracing and finite-difference time-domain (FDTD) based wave optics simulations.

微透鏡常用制備方法有激光直寫技術49，光刻膠熱回流技術50和圖案轉印法51,52，其中，圖案轉印法制備工藝最為簡單，模具制作好后可重復轉印，一定程度上降低了大規(guī)模生產成本，因此被廣泛的研究和應用。2002年，M?ller和Forrest51利用圖案轉印法在玻璃襯底表面制作直徑為10 μm的PDMS周期性微透鏡陣列，使襯底?空氣界面發(fā)生全反射的光重新耦合出來，器件的EQE從9.5%增加到14.5%。2012年，Wrzesniewski等52利用軟光刻技術，通過PDMS凹面模具，制作了基質為PS微透鏡陣列(= 100 μm)，光取出效率最高提高2.6倍。通過有限時域差分(finite difference time domain，F(xiàn)DTD)和蒙特卡洛法模擬仿真還發(fā)現(xiàn)，器件的光取出效率隨著微透鏡折射率的增大而增大，如圖8所示。但是，我們難以找到同時兼具折射率高、透光性好和易加工的材料，因此實際取出效果往往低于仿真結果。

除了材料的折射率、光透過率對耦合效率影響較大外，微透鏡陣列的填充因子(占空比)、垂跨比(垂直高度與曲率半徑的比值)及接觸角也是影響其耦合性能的關鍵因素。2004年，Wei和Su53研究了/0(器件有/無微透鏡陣列的亮度比)和填充因子的關系，實驗中發(fā)現(xiàn)/0隨填充因子的提高呈線性增大關系，功率效率最大提高了56%，并在寬視角保持了色坐標和光譜穩(wěn)定。2011年，蔡得貴54也得出了相似的結論，同時，他還研究了接觸角對光取出效率的影響，在極限條件(接觸角為90°)下，獲得了最優(yōu)的光取出效果，較普通的OLED器件提升了55%；最近Kim等46也報道了接觸角對出光效果影響的相似結論。2012年，張凱華等55利用掩膜移動法制備了一種100%填充因子、直徑為50 μm的微透鏡陣列，并研究了微透鏡陣列的垂跨比對光取出效率的影響。研究發(fā)現(xiàn)，當垂跨比(/)位于0.4?0.9區(qū)間，光耦合效率隨垂跨比的增大而增大，如圖9所示；當MLA的垂跨比為86%時，OLED的亮度提高46%，并且不影響器件的光色。

微透鏡陣列是一種十分有效的提取襯底模式光的方法，它可以單獨制作，容易實現(xiàn)大面積化，但是目前制造成本還比較高，限制了其大規(guī)模應用。如何把微透鏡陣列做得小型化、輕薄化、抑制像素間干擾是一個值得探討的課題。

圖9 歸一化光強與微透鏡垂掛比(h/r)的關系55

MLA: intensity with MLA attached;0: intensity without MLA attached. Adapted from Science Technology and Engineering Publisher.

3.1.3 表面圖案化薄膜

這種技術的增光原理和微透鏡陣列類似，主要是利用散射原理使射入襯底的光經過多次散射后出射到空氣中，如圖10所示，同時，表面紋理圖案光取出層的加工方法也多用簡單成熟的圖案轉印法。

2007年，Cheng等56采用PDMS作基質，多孔陽極氧化鋁(anodic aluminum oxide，AAO)作模具，制備了孔型直徑為200 nm的多孔PDMS薄膜，將其應用于OLED表面，EQE提高了46%。然而，這種納米孔型結構有它自身局限性。首先，以AAO為模板制作的孔型結構多為微米量級，因為無序性而導致重復加工困難；其次，AAO容易變形且不耐酸堿腐蝕，對轉印材料的選擇提出了較高要求；最后，在器件表面進行網孔結構加工，容易產生損傷，影響性能和穩(wěn)定性57。

于是，具有一定周期分布的有序化Si基模板被更多地應用于圖案轉印。2014年，Kim等58通過模具壓印技術，制備了具有圓柱形納米圖案的PDMS薄膜，通過折射率匹配的光固化樹脂與襯底粘連，實驗中優(yōu)化了圓柱形圖案的周期和直徑，電流效率最高提升了33.4%。這種微圖案薄膜可以在室溫空氣環(huán)境下制作，制作成本大大降低，而且效率高，非常適用于大面積器件。同年，Zhu等59利用倒金字塔型紋理圖案來提高光取出效率，而在此之前此類結構已經成功地增強了太陽能電池的光電轉換性能60,61。他們通過圖案轉印的方法制備PVA (polyvinyl alcohol，聚乙烯醇)薄膜，制備流程如圖11所示，然后貼附在襯底表面。在100 mA·cm?2下，EQE提高了36.6%，并且光譜和CIE坐標隨觀察角度變化不大。而這其中，模具的加工十分簡單，只需將預處理的Si基片浸在80 °C NaOH溶液中(1.5% (，質量分數(shù)) NaOH : 15% (，體積分數(shù)) Alcohol) 25 min即可得到隨機分布的金字塔形紋理。最近，他們采用類似方法，將器件的CE和PE分別提升了26%和30%62，并用射線光學仿真方法模擬了平面襯底器件和貼附金字塔形圖案化薄膜器件在不同觀察角和偶極輻射角下的光場分布，表明了該倒金字塔型薄膜可以改變光線傳播路徑，使更多的光耦合出來。

圖10 表面圖案化貼膜器件光取出原理示意圖

盡管圖案轉印的方法實現(xiàn)了加工可重復性，但是模板的精細化微納結構加工成本依然較高，簡化加工工序可大幅度降低成本。2013年，Lee和Kim63報道了一種簡單的成膜方法。他們將PS和PMMA按一定配比溶解于四氫呋喃(THF)，獲得了共混聚合物，然后經過旋涂、側相分離后在襯底表面形成隨機分布的納米柱形陣列。最終實現(xiàn)了24%的外量子效率增強、無視角依賴性以及低霧度。最近，Pyo等64同樣利用簡單的旋涂成膜法，以醋酸丁酸纖維素(CAB)為主體材料，氯仿為溶劑，制備了多孔薄膜，再用Cargille BK7 (一種折射率匹配液，= 1.52)作為折射率匹配層減少全反射，EQE提高了31.6%，同時改善了視角依存性。

3.1.4 表面散射介質層

散射介質層貼附于襯底基板表面，可以抑制襯底模式，利用散射中心改變光線傳播路徑的原理來增光，主要包括微球粒散射介質層和溶膠?凝膠散射介質層。

其中，微球粒散射介質層由于成膜困難等因素，應用并不廣泛。2000年，Yamasaki等65利用直徑為500 nm的六邊形Si微球體有序陣列作為二維衍射格子，如圖12所示，硅微球體可以涂布在襯底外側，也可以涂布在襯底內側。陷于襯底波導模式的光經過強散射后重新射出，光輸出耦合效率顯著增強；同時由于散射，出現(xiàn)了光譜展寬和波峰分裂。運用類似的原理，中國專利CN105206648A—一種OLED器件及其制備方法66中，在頂發(fā)射器件的半透明金屬電極上通過熱蒸發(fā)的方式制備出具有若干微納米結構的光取出層，光取出的散射材料為球形分子(C60, C70)，有效減少了全反射，提升器件效率。

溶膠?凝膠散射介質層是以光學吸收比極低的有機聚合物為基質，摻入無機微米級或納米級顆粒的復合型薄膜。常用的聚合物基質有PDMS、PMMA、PET、光刻膠，TBT (tetrabutyl titanate，鈦酸四丁酯)等；常用的無機微納顆粒有SiO2(= 1.4)、ZrO2(= 1.84)、TiO2(= 2)、MgO (= 1.73)、MgF2(= 1.38)、Al2O3(= 1.63)以及單晶硅(= 3.42)等。溶膠?凝膠散射介質因為工藝簡單、成本低、效果好，非常適合白光照明器件。

圖11 倒金字塔形PVA薄膜制作流程59

Adapted from ELSEVIER SCIENCE BV Publisher.

我們課題組劉佰全等67曾利用SU-8負性光刻膠和直徑1.5 μm的SiO2配備了濃度為15%的溶膠?凝膠溶液，以十分簡單的刮涂法成膜，應用于PEN襯底柔性WOLED，器件結構如圖13所示。研究發(fā)現(xiàn)，器件的效率提升了60%左右，得到了最高效率大于100 lm·W?1的WOLED，而且在100?1000 cd·m?2亮度下，CIE偏離值非常小，光譜十分穩(wěn)定，器件的各項性能參數(shù)如表2所示。運用類似的溶膠?凝膠配制方案，中國專利CN103633251A—光取出部件及應用其的有機電致發(fā)光器件及制備方法68中將初始粒徑為0.02?0.8 μm的ZrO2與光刻膠以1 : 4的比例混合，涂布在玻璃基板上，厚度為0.3?3 μm，有效的抑制了全反射，在10 mA電流下亮度提高了51%。最近，Ding等69則以PET為基質，直徑2?3.5 μm SiO2為散射粒子，制備了光取出薄膜，使器件的外量子效率從13%提高到25.2%；實驗還證明了由于光補償效應的存在，提升了發(fā)光均勻性。

圖12 硅微球體涂布的OLED結構圖65

然而，在溶膠?凝膠配制過程中常常遇到散射粒子難以均勻擴散的問題。Zhou等70認為散射顆粒由于高的表面能很容易發(fā)生聚集，導致整個膜層透光率下降。因此，一些表面活性劑，例如PEG (polyethylene glycol，聚乙二醇)被利用來控制粒子的擴散。PEG含有許多―OH，使得其十分容易吸附在散射顆粒表面，從而增加它們之間的空間位阻斥力，減少了聚集71。Zhou等70通過旋涂摻有均勻分散的TiO2顆粒的溶膠?凝膠散射介質層和粗化襯底來提高光取出，此實驗中，PEG除了充當分散劑，也作為薄膜的交聯(lián)劑使用，結果光取出效率提高了65%，同時改善出光均勻性。

溶膠?凝膠散射介質層是一種簡單高效，適用于大面積器件的光取出技術。通過優(yōu)化溶液均勻性、配比和掌膜膜厚，可以得到十分理想的出光效果。但是這種方法的缺點也十分明顯，由于強散射中心的存在，不可避免地造成圖像模糊，因此這種光取出技術不適合顯示圖像的OLED器件。

3.2 內光取出技術

內光取出技術是通過對器件內部結構進行修飾，抑制ITO-有機層波導模式和表面等離子體基元效應模式，使內部的光能耦合出來，理論上光取出增益效果要大于外光取出技術。常用的方法有：在ITO和襯底中間插入低折射率層或散射介質層、引入圖案化的透明電極、光子晶體、微腔效應調控等?，F(xiàn)階段，外光取出技術已經比較成熟并且被廣泛應用，而內光取出涉及到器件內部結構調控相對復雜，還處于研究階段。

3.2.1 插入低折射率層或散射介質層

前言中已經提到，傳統(tǒng)OLED器件從內到外，有機層(= 1.6?1.8)、ITO電極(= 1.8?2.2)、玻璃襯底(≈ 1.6)和空氣(= 1)的折射率并不是我們所期望的從小到大排列，因此內部光波導效應產生了大約40%的光能損耗。借鑒外光取出的方法，利用散射原理改變內部光線傳播有序性，或者插入低折射率層減少內部全發(fā)射，都可以抑制ITO?有機波導模式，達到較理想的增光效果。

2001年，Tsutsui等72在ITO和玻璃襯底之間插入一層厚度為10 μm低折射率的硅氣凝膠層(= 1.01?1.10)，在7 V電壓下，器件亮度從580 cd·m?2提高到1870 cd·m?2，提升了2.22倍，EQE則提高了1.8倍，實驗結果表明硅氣凝膠層能顯著抑制ITO?有機波導模式。2008年，Sun和Forrest47利用化學氣相沉積和光刻方法在ITO表面沉積一層低折射率的SiO2網格結構，使器件的EQE提高了(34 ± 2)%。2014年，Huang等73利用高電導率、低折射率的PEDOT:PSS (= 1.42)代替ITO電極并對器件進行了光學仿真，結果表明波導光被顯著地抑制。同年，Huh等74在透明OLED器件應用隨機散射層(random scattering layer，RSL)，如圖14所示，隨機散射層由高為350 nm、直徑為200?500 nm的隨機柱狀納米顆粒和一層1 μm的平坦層組成，其形貌結構如圖14(c)所示。由于RSL的強散射作用，另外平坦層有效降低了漏電流，結果EQE和LE分別提高了~40%和~46%，并改善光譜視角依賴性。Shin等75應用類似方法實現(xiàn)EQE提高了50%以上，在襯底貼附一層微透鏡陣列后，則進一步提高至105.8%。

前面報道的RSL中，平坦層所用的PEDOT: PSS是一種良好的透明導電聚合物，在溶液法制備OLED中被廣泛用作陽極。2014年，Kim等76首先利用磁控濺射在玻璃襯底沉積一層Sn(tin)，經兩次退火工藝形成隨機分布的SnO(錫的氧化物)納米團簇狀，然后旋涂光刻膠作為平坦層，接著用PEDOT:PSS作底電極，在此基礎上制備WOLED，在10000 cd·m?2下，EQE最高提高了2.9倍。這是因為PEDOT:PSS充當了襯底和有機層之間良好的折射率匹配層，同時圖案化的SnO有良好的散射效應，使波導光幾乎全部耦合到襯底中。

綜上，隨機納米結構的強散射作用對效率提升貢獻很大，運用該原理，將插入的低折射率層進行柵格圖案化處理也可以有效提升器件效率。2014年，中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所Zhou等77利用噴墨打印技術在ITO和有機層之間插入了一層柵格狀的PEDOT:PSS層，如圖15(a)?Device 3和圖15(b)所示，結果表明，Device3的最大電流效率是傳統(tǒng)器件(Device 1)的1.92倍，在740 mA·cm?2下，功率效率則是2.3倍，并且無明顯的效率滾降。而折射率接近的PMMA柵格器件(Device 4)的各項性能甚至不如傳統(tǒng)器件，這進一步表明PEDOT:PSS作為一種優(yōu)秀的高電導率的聚合物，提高了空穴的注入能力。2015年，Qu等78在襯底和ITO電極之間插入亞陽極柵格(sub-anode grid)，在幾乎不改變電學性質的情況下使所有波導模式的光耦合到襯底，綠色磷光OLED的EQE和PE分別從(15 ± 1)%和(36 ± 2) lm·W–1提高到(18 ± 1)%和(43 ± 2) lm·W–1，進一步利用外光取出技術提取襯底模式的光，EQE和PE分別提升至(40 ± 2)%和(95 ± 4) lm·W–1，而且這種方法對器件光譜和可視角的影響較小，有潛力同時推廣到顯示和照明器件上。

圖13 WOLED器件結構和發(fā)光分子結構(上)；柔性WOLED (30 mm × 30 mm)在1000 cd·m?2下的圖(下)67

TmPyPB: 1,3,5-tri(-pyrid-3-ylphenyl)benzene; 26DCzPPy: 2,6-bis(3-(carbazol-9-yl)phenyl)pyridine; FIrpic: iridium(III)bis[(4,6-difluo-rophenyl)-pyridinato-,C2]; Ir(dmppy)2(dpp): bis(2-phenyl-4,5-dimethylpyridinato)[2-(biphenyl-3-yl)pyridinato] iridium(III); TCTA: 4,4',4"-tris(carbazol-9-yl)triphenylamine; NPB:-bis(naphthalen-1-yl)--(phenyl)-benzidine; MeO-TPD:-tetrakis(4-methoxyphenyl)benzidine; F4-TCNQ: 2,3,5,6-tetrafluoro-7,7,8,8-tetracyano-quinodimethane.

表2 柔性WOLED性能參數(shù)67

aThe turn-on voltage (at a luminance of 10 cd·m?2).bMaximum CE, CE at 100 cd·m?2and CE at 1000 cd·m?2.cMaximum PE, PE at 100 lm·W?1and PE at 1000 lm·W?1.dCIE at 1000 cd·m?2.eTotal CIE variation during 100?1000 cd·m?2. W1: without scattering layer; W2: with scattering layer.

圖14 透明OLED結構74

(a) Without and (b) with the RSL; (c) SEM images of the RSL (top) and cross-section of the RSL (bottom).

圖15 OLED器件結構. (a)實驗中設計比較的四種OLEDs器件結構，(b)柵格器件橫截面77

Adapted from IOP PUBLISHING LTD Publisher.

3.2.2 透明電極圖案化

2014年，Hsu等79對ITO電極表面進行凹面處理，如圖16(a)所示，功率效率較平面ITO電極提高了28%。增光原理如圖16(b, c)所示：一是凹面處理增加了額外的出光面；二是凹面增強了散射，改變出光方向。他們還研究了凹面深度對功率效率的影響，實驗結果顯示，隨著凹面深度的增加，光的出射面積增大，表面散射效應增強，功率效率也會增大。但是如果凹面深度過大，ITO膜的光學和電學性質會惡化，這是因為ITO表面電阻隨著凹面深度的增大而增大，光學透過率則會降低，同時還導致漏電流增加。2015年，Chen等80簡化了圖案化ITO的加工工藝，首先用自組裝技術在襯底表面形成平均直徑為500 nm的聚苯乙烯(PS)納米團簇，經反應離子刻蝕(reactive ion etching，RIE)，將直徑收縮至~270 nm。然后濺射ITO，PS納米團簇剝離后在襯底表面得到圖案化ITO，再旋涂一層PEDOT:PSS作為平坦層，降低漏電流的同時并改善空穴注入。在此基礎上制備的OLED與平面ITO-OLED相比，EQE提升了20%，添加表面透鏡后，EQE提升高達71%，說明該圖案化的復合電極能有效將內部的波導模式耦合到襯底模式。同年，Shi等81,82采用類似的納米球刻蝕技術，在ITO表面形成了納米尺寸的蜂巢狀結構，減少了內部波導效應，同時，基于Ir(MDQ)2(acac)的紅光 OLED由于其EL光譜和SPPs共振光譜重疊，表面等離子體基元效應也得到有效抑制，最終，CE和PE提升2倍以上。該方法還具有周期可調與容易實現(xiàn)大面積化加工的優(yōu)點，應用于綠光和藍光器件十分可期。

圖16 (a) ITO圖案化OLED；(b) 平面ITO器件光線傳播示意圖；(c) 凹面ITO光線傳播示意圖

ITO作為一種高功函(~4.7 eV)、高透過率的導電金屬氧化物，被廣泛用作OLED陽極。然而，ITO的導電性不夠高，不足以在大面積照明面板中均勻地擴散電流；其次，ITO存在銦短缺和毒性的問題。隨著FOLED (flexible organic light- emitting diode，柔性有機發(fā)光二極管)成為未來幾年發(fā)展方向，在物理性質上表現(xiàn)易脆裂的ITO極有可能被其它電極材料所取代。最近幾年，碳納米管83,84，石墨烯85?88，Cu NW (copper nanowires，銅納米線)89,90以及Ag NW (silver nanowires，銀納米線)91,92等透明導電膜一直是OLED電極領域的研究熱點，它們與光取出技術的結合能夠得到較高的器件性能，既不含銦又可以提升光取出效率的陽極材料具有光明的應用前景。

2006年，Aguirre等93在單層碳納米管上制備OLED，在2800 cd·m?2下，CE為1.4 cd·A?1，盡管效率低于相同條件下制備的ITO-OLED (CE = 1.9 cd·A?1)，但是經過優(yōu)化表面電阻/透過率及加入納米結構，碳納米管比ITO呈現(xiàn)出更優(yōu)異的性能。2012年，Han等94用石墨烯代替ITO，經圖案化加工并優(yōu)化其表面功函和表面電阻，制備出功率效率為37.2 lm·W–1(熒光)和102.7 lm·W–1(磷光)的FOLED，顯著高于相同制備條件下ITO-OLED的24.1 lm·W?1(熒光)和85.6 lm·W?1(磷光)。石墨烯自身的方塊電阻非常大(> 300 Ω?□?1)，朱杰君等95通過引入銀納米線制備了石墨烯/銀復合導電膜，使方塊電阻降至26 Ω?□?1，使其大規(guī)模應用于柔性電子器件成為可能。2014年，Song等96用簡單的方法合成Cu@Cu4Ni納米線溶液，并應用于OLED陽極，在80%透過率下方塊電阻僅為62.4 Ω?□?1，優(yōu)于商業(yè)化的ITO/PET電極。制備的OLED在10 mA·m?2下，PE和CE分別為35 lm·W–1和57 cd·A?1，經反復彎折實驗，電流密度的波動范圍僅為4.8%。同年，蘇州大學周雷等97用嵌入式的銀納米線網格透明導電膜制備了PE > 115 lm·W?1的柔性白光器件，如圖17所示，為當時運用柔性導電膜器件中效率最高的器件。

此外，一些金屬經微納結構加工后用作透明電極也能顯著提高光取出效率。2014年，Ding等98利用納米壓印與光刻技術對Au(aurum)進行圖案化處理獲得亞波長孔型結構陽極，如圖18所示，15 nm的Au電極在蒸鍍有機層之前先經UV-O3處理，在表面形成一層AuOx，有利于提高空穴注入。與傳統(tǒng)ITO-OLED相比，EQE提升了約60%，同時該結構有著良好的抗反射作用，顯著地降低了炫光、提高對比度。Au作為一種貴金屬，廣泛使用需考量成本問題，然而本文所采用的技術原理表明亞波長光學結構具有的抗反射、抗偏振、濾波等優(yōu)異特性，使之能夠大范圍應用到OLED光學調控當中。

總之，透明導電膜還存在不少問題，表現(xiàn)為以下三個方面：一是方塊電阻和透過率還需進一步優(yōu)化；二是Ag NW/Cu NW等納米線材料容易氧化；三是成本上還不具有優(yōu)勢。這些都是ITO未能被快速取代的重要因素。然而考慮到柔性概念成為當前OLED技術演進方向，柔性透明導電膜比ITO更具應用前景。

3.2.3 光子晶體

光子晶體(photonic crystal，PC)是由折射率不同的介質材料按一定周期排列的人工微結構，于1987年由John99和Yablonovitch100各自單獨提出。由于光學禁帶的存在，光子晶體可以禁止特定波長的光線傳輸，因此常用來進行光學調控101。在OLED中，光子晶體一方面可以減少橫向模式光，使更多光輻射縱向耦合輸出；另一方面，光子晶體可以作為表面光柵。因此，光子晶體可以顯著提升光取出效率。

2003年，Do等102在ITO和玻璃基板界面引入二維SiO2(= 1.48)/SiN(= 1.95)光子晶體，如圖19所示，晶格常數(shù)為300?700 nm，沉積的SiO2直徑為150?500 nm、高度為50?400 nm，在正視角度下，光取出效率提升了38%。2007年，Ishihara等103利用納米壓印技術制備了二維光子晶體(2D-PC)，使器件的亮度提高至原來的1.5倍。2010年，Cho等104使用同樣的技術制備了六邊形光子晶體，其主體材料選擇聚合物材料聚丙烯酸樹脂(poly(acrylic acid))，并采用ZnO作為平坦層，在此基礎上制備的OLED光取出效率提升了38%，同時漏電流很低。2013年，Zhang等105研究了光子晶體對特定角度的光提取，仿真發(fā)現(xiàn)，光子晶體不僅可以顯著改變器件的光場分布，而且可以使偏振和偏振光在特定的角度范圍中發(fā)射功率加倍。2015年，Rippa等106利用高分辨率的電子束光刻(EBL)和等離子刻蝕制造了以PEDOT:PSS為主體的光子準晶體結構，使WOLED的效率提高了60%以上。2016年，Kim等107選擇了摻鎵氧化鋅(gallium-doped zinc oxide，GZO)作聚合物OLED陽極材料，并加工成光子晶體結構，PE和CE分別提高~20%和~36%。綜上所述，光子晶體結構可以獨立制作，也可以直接將電極加工成光子晶體，簡化了器件結構。

圖17 (a)柔性WOLED器件結構；(b)點亮的大面積的柔性WOLED (50 mm × 50 mm)97

mCP: 1,3-bis(carbazol-9-yl)benzene, PO-01: Iridium(III) bis(4-phenylthieno[3,2-]pyridinato2')acetylacetonate; TAPC: Di-[4-(,-ditolyl-amino)-phenyl]cyclohexane.

圖18 (a) 具有亞波長孔型Au網孔電極的OLED結構; (b) OLED能帶結構98

BPhen: 4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline.

圖19 含二維光子晶體結構的OLED結構102

Adapted from WILEY-V C H VERLAG GMBH Publisher.

盡管二維光子晶體能顯著增強發(fā)光強度，但同時會改變OLED的輻射特性，包括光譜和視角特性，借助光學仿真手段能讓我們更直觀地發(fā)現(xiàn)這種差異。2005年，Lee等108結合FDTD和傅立葉變化(Fourier transform)，模擬了含光子晶體OLED的遠場投射分布，實際的遠場輻射分布和仿真結果十分擬合，優(yōu)化后的光子晶體結構使光取出效率提高60%以上。該方法為優(yōu)化光子晶體參數(shù)的高效、簡單手段。2013年，上海交通大學黃賽君等109在ITO電極和襯底界面構造光子晶體結構以改變波導光的傳播方向，借助一維FDTD仿真OLED能量分布，發(fā)現(xiàn)光取出效率的增強比與發(fā)射偶極子和柱形ITO的距離成反比。2014年，Rostami和Noori110研究了不同形狀(矩形、六邊形、圓形)光子晶體對WOLED光取出效率及遠場輻射的影響，同樣采用FDTD輔助計算分析。采用優(yōu)化后的參數(shù)進行器件制備，損耗于ITO的光能由50%降到20%。他們還提出光子晶體參數(shù)優(yōu)化的三點建議：首先，回填和柱形的高度必須合理，不能影響OLED的電性能；第二，參數(shù)選擇不是越高越好或越低越好，例如柱狀高度只有在300 nm內，光子晶體的透射率才會得到增強；第三，不同形狀光子晶體的晶格常數(shù)有所差異，但都應接近器件的發(fā)光波長。

圖20 PEDOT:PSS摻Au納米粒子的OLED結構114

Adapted from AMER INST PHYSICS Publisher.

光子晶體對波長具有一定選擇性，不可避免改變光譜特性，因此不適用于寬光譜的WOLED。目前，利用準周期性(亞波長)結構是解決波長選擇性的一個重要手段。但是，精細化的波長量級的微納結構加工成本比較高，大規(guī)模量產存在諸多難題和挑戰(zhàn)。

3.2.4 表面等離子體基元效應耦合

目前，通過抑制SPPs模式增強光輸出耦合的方法有：采用納米顆粒、光柵結構、控制發(fā)射體的分子取向、增加發(fā)射體和金屬電極之間的間距以及使用非金屬電極等。下面將就廣泛使用的前三種方法展開介紹。

采用納米顆粒增強SPPs耦合已經被廣泛地證實111。金屬納米顆粒(Au或Ag)表面在可見光譜區(qū)間會形成表面等離子體共振，導致表面電磁場增強，使與之相鄰的熒光分子的本征輻射效率顯著提高112,113，進而提高發(fā)光強度。2012年，Xiao等114在空穴傳輸層PEDOT:PSS摻入納米Au粒子，如圖20所示，發(fā)光強度增強了25%。2013年，鐘耀賢等115在多孔陽極氧化鋁(AAO)膜板上制備Ag納米膜，使發(fā)光分子的量子效率提高至原來的2.3倍。2014年，Lee等116用溶膠?凝膠法在ITO和NPB之間插入一層濃度為10% () Au-ZnO納米復合物，與插入同厚度ZnO層的對比器件相比，在1000 cd·m?2下，電流效率提高了151.8%。實驗發(fā)現(xiàn)，兩類器件的工作電壓基本一致，說明空穴的注入的效率接近，從而證明了器件效率提高是因為摻入Au納米粒子導致了LSP (localized surface plasmon，局域表面等離子體基元)共振增強，使能量以可見光的形式耦合出來。然而，插入金屬納米粒子也有缺點，例如，靠近發(fā)光層容易引起激子淬滅，漏電流增加，破壞器件電學性質穩(wěn)定性等。因此需要控制好摻雜的濃度和摻雜位置到發(fā)光中心的距離。

采用光柵結構抑制SPPs模式的方法有把金屬電極做成波紋形狀光柵結構、采用二維亞波長金屬光柵結構，或者在金屬電極上方單獨制作一個波紋介質光柵結構等。2010年，羅躍川等117利用雙面對稱的矩形金屬光柵電極，在優(yōu)化幾何參數(shù)后，光柵電極的廣角導光效率較普通Ag電極提升了1.77倍。2012年，Jin等118在頂發(fā)射器件中將陰極制成二維光柵結構，與平面陰極器件相比，效率提高了近40%。同年，Reboud等119采用納米壓印技術制作了二維周期性光柵結構電極，如圖21所示，該雙邊波紋電極器件的發(fā)光效率是平面器件的2倍。最近，Bi等120采用全息光刻技術制作了互相垂直的雙周期性光柵結構，格柵上有兩套波紋，周期分別為225 nm和325 nm，交叉角約為90°，凹槽深度約為60 nm。器件的最大亮度從28250 cd·m?2提高到40680 cd·m?2，同比提升了44%；最大電流效率從15.9 cd·A?1提高到22.33 cd·A?1，同比提升39.65%。同時，二維光柵結構改變從SPPs模式萃取出來的藍光和橙光比例，實現(xiàn)了光色可調，因此可以采用該方法優(yōu)化OLED的光譜。而此前，Bi等121已經利用類似雙周期性波紋光柵Ag/Au電極，將紅色磷光OLED的電流效率提升了29%。金屬電極表面光柵納米圖案的周期受發(fā)光波長影響，需要滿足布拉格散射條件，而且，SPPs共振波長對于不同的金屬材料也不一致，這需要花費大量的精力去做相關優(yōu)化。目前的主要研究手段是通過軟件模擬，以減少不必要的時間和資源浪費。

控制發(fā)射偶極子的取向，也可以抑制SPPs模式。這是因為發(fā)射偶極產生環(huán)狀輻射模式，垂直于器件平面的的發(fā)射偶極子在歸一化平面波矢x/較小時幾乎不產生發(fā)射，即垂直取向偶極子的大部分能量被耦合到襯底、波導和SPPs模式。與之對立，水平取向偶極子將大部分的能量耦合到空氣中11。理論計算表明，與各向同性發(fā)射偶極子相比，提高水平取向偶極子占比可將耦合效率提高至1.5倍122。2014年，Lee等123用Ir(ppy)2(tmd)和Ir(mphmq)2(tmd)作為綠色和紅色磷光摻雜劑，TCTA和B3PYMPM作為主體材料制備出高效的WOLED，分子結構和器件結構分別如圖22(a)和(b)所示。由于磷光摻雜劑都有很高的水平偶極取向占比和極高的量子效率(PL)，進行器件結構優(yōu)化和添加外光取出層后，實驗獲得EQEmax= 90.6%，PE= 86 lm·W?1。2015年，臺灣大學Lu等124分別利用CBP:8% () Ir(ppy)2(acac)和CBP:8% () Ir(ppy)3的作為發(fā)光層，它們的水平偶極取向‖占比分別為76%和67%，為保證相同的電學性質，他們對HTL層和ETL層進行了優(yōu)化。實驗發(fā)現(xiàn)，水平取向發(fā)射偶極子占比較高的CBP:8% () Ir(ppy)3器件，其EQEmax= 26.4%，高于水平取向發(fā)射偶極子占比較低的CBP:8% () Ir(ppy)2(acac)器件的EQEmax= 24.7%。將ITO電極替換成PEDOT:PSS復合電極后，也得到相似的結果。以上獲得的EQE均在未添加外光取出結構條件下計算。通過仿真模擬計算，對于傳統(tǒng)ITO器件，雖然SPPs模式隨著ETL的厚度增加而減少，但是WG模式又進行補償，導致襯底模式在ETL厚度很小時就達到飽和。因此證明了采用水平取向發(fā)射體可以抑制SPPs模式。

圖21 基于雙邊光柵結構電極的OLED器件119

PPV: poly(-phenylenevinylene)

3.2.5 微腔效應

微腔效原理類似于固體激光器的光學諧振腔，滿足諧振條件的光由于相長干涉得到加強和窄化125,126。應用于有機發(fā)光二極管的微腔結構主要有圖23中的兩種：(1) 用同種金屬制作不同厚度的反射鏡，其中一個部分反射，另一個全反射。(2) 一個反射鏡由致密的介質層(周期性的依次交疊的SiO2/TiO2或SiO2/SiN等)構成，即分布式布拉格反射鏡(distributed bragg reflector，DBR)，另一個是半透明金屬。微腔結構出射光強增強公式為公式(9)127?129：

其中，0(λ)為無微腔時的光強，12分別表示兩面反射鏡的反射率，表示發(fā)光層與全反射鏡的光學距離，表示微腔結構的有效腔長。要獲得最大的光出射強度，和應分別滿足公式(10)至(13)127?129：

(DBR作全反射鏡) (10)

圖22 (a)發(fā)光材料的化學分子結構；(b)串聯(lián)WOLED器件結構123

PLandare the PL quantum yields and average horizontal dipole ratios, respectively; B3PYMPM: bis-4,6-(3,5-di-3-pyridylphenyl)-2-methylpyrimidine; Ir(ppy)2(tmd): iridium(III) bis(2-phenylquinoline)tetramethylheptadionate; Ir(mphmq)2(tmd): Iridium(III) bis(4-methyl-2-(3,5-dimethylphenyl)quinolinato-,C2′) tetramethylheptadionate; HATCN: 1,4,5,8,9,11-hexaazatriphenylene hexacarbonitrile.

(金屬作全反射鏡) (11)

(DBR作全反射鏡) (12)

(金屬作全反射鏡) (13)

式中，n(n′)和d(d′)分別是第(′)層的折射率與厚度，q(q′)為發(fā)射光譜共振波長，(′)為干涉級數(shù)(,′ = 0, 1, 2, 3……)，eff= (HH+LL)/(H+L)(H和L分別為DBR高折射率層和低折射率層的折射率，H和L對應它們的厚度)，ΔHL，為金屬鏡面的反射相移，滿足公式(14)127?129：

式中，s是與金屬接觸的有機材料的折射率，m和m分別是金屬折射率的實部和虛部。

通過調節(jié)各層薄膜的厚度進而調節(jié)有效腔長以及發(fā)光層與全反射電極的距離，光譜會得到不同程度的增強和窄化。于是光譜半高寬(full wave at half maximum，F(xiàn)WHM)可表示為公式(15)127?129：

諸如Al、Ag、Mg/Ag等常用金屬電極的復折射率的實部很大，代表消光系數(shù)的虛部很小，因此可見光波段上的最高反射率> 90%。通過引入這類金屬微腔可以顯著地增強OLED特定波長的發(fā)光強度。2008年，Lee等130研究了傳統(tǒng)OLED (ITO陽極 + 低功函數(shù)金屬陰極)的襯底波導模式和弱微腔光學腔長的關系，他們發(fā)現(xiàn)通過調節(jié)腔長發(fā)現(xiàn)襯底波導模式的光占整個光輻射的比例最大可以達到55%，而最小只有22%。同年，Meerheim等131根據(jù)P?I?N摻雜理論設計器件結構，在型摻雜層和ITO之間蒸鍍一層Ag薄層增強器件微腔效應，紅綠藍三基色OLED的EQE分別提高到原來的1.5倍、1.3倍和1.2倍。不難發(fā)現(xiàn)，該微腔結構對不同波段的光提取效果并不一致，表現(xiàn)在對長波段的光提取效果好，而對短波長的光提取效果差。這和金屬電極反射率隨波長變化等因素有關。

理論研究表明，如果依次沉積光學厚度為1/4波長，高、低折射率依次排列的多層介質薄膜，可獲得反射率接近100%的DBR結構，因此DBR?金屬微腔結構常應用于ITO-OLED提高發(fā)光強度。2008年，Cho等132在ITO基板和玻璃基板之間插入低折射率介質(= 1.4)和高折射率介質(= 2.1)并利用FDTD方法模擬仿真，該弱微腔效應將紅綠藍光的效率分別提升了56%、107%和26%。2013年，中國專利CN103441222A?基于納米硅薄膜復合陽式OLED及其制作方法133中采用等離子增強型化學氣相沉積(plasma enhanced chemical vapor deposition，PECVD)制備了型摻的雜納米晶硅薄膜材料并和ITO構成復合陽極，與Al電極形成光學諧振腔，使發(fā)光效率提升了127%。最近，Gentle等134用AZO/Ag/AZO (aluminium zinc oxide/silver/aluminium zinc oxide)替代ITO陽極，成功的調控了紅、綠、藍三色OLED的光譜和空間輻射分布，減少了內部光損耗。另外AZO/Ag/AZO具有較好的柔韌性，并且可在下室溫沉積，是一種具有應用前景的柔性電極。

圖23 兩種微腔結構OLEDs

(a) DBR: semitransparent metal microcavity structure; (b) Metal reflector: translucent metal mirror microcavity structure.

DBR通常用濺射或者電子束蒸發(fā)方法制備，這兩種方法均不能較好地控制膜厚，而且設備昂貴。原子層沉積(atomic layer deposition，ALD)由于能夠制備出致密、均勻、無針孔且厚度精確可控的薄膜135,136，已經廣泛地應用于OLED的薄膜封裝，同樣可用于制備DBR反射鏡。最近Zhang等137采用ALD的方法制作ZrO2/Zircone DBR，與反射陰極Al構成微腔，如圖24所示。該微腔結構提高了色純度，抑制了非共振光學模式。更重要的是器件的CIE坐標可從(0.33, 0.34)、(0.43, 0.40)調節(jié)到(0.57, 0.40)，且都在黑體軌跡線上；色溫可從5783、3842 K調節(jié)到2245 K。該微腔結構表現(xiàn)出來的光發(fā)射可調性可以應用于WOLED，無論是對顯示還是照明都有著重要意義。

微腔效應在提高光取出效率的同時也有其固有缺點。首先，半透明金屬電極通常是頂接觸器件陽極材料的唯一選擇，因為透明導電氧化物電極如ITO通常采用濺射方法沉積，不可避免地損傷下方柔軟的有機層。其次，微腔效應的波長選擇性使某些波段的光得到加強，而另一些波段的光受到抑制，因此將難以獲得寬光譜、平衡發(fā)射的WOLED，應用到家用照明及顯示產品顯然不現(xiàn)實。當然，微腔效應的缺點在一些方面也可能成為優(yōu)點，例如角度色彩偏移對于一些彩燈裝飾應用有裨益，可以產生與眾不同的裝飾效果。因此我們要從器件的用途出發(fā)，有選擇性地增強或抑制微腔效應。

圖24 (a) DBR反射鏡襯底制備流程；(b)含DBR反射鏡的OLED微腔器件結構137

Adapted from ELSEVIER SCIENCE BV Publisher.

3.3 內外光取出技術的協(xié)同效應

外光取出和內光取出技術對器件的修飾區(qū)域不同，可以獨立優(yōu)化，很多時候可以并用，產生協(xié)同效應。如果采用內光取出技術提取內部的ITO?有機波導模式和SPPs模式能量，那么這部分二次輻射光在經過襯底?空氣界面時仍然會有部分發(fā)生全反射最終得不到輸出，此時添加外部取出結構就能使效率的提升最大化。

2010年，Koh等138首先用光刻技術對ITO進行圖案化處理，隨后涂布一層低折射率的PEDOT:PSS，在4 mA·cm?2下，EQE提高了75%，在襯底表面貼附一層微透鏡陣列后，EQE則提高了129%，表現(xiàn)出較好的協(xié)同效應。

2014年，Peng等139利用納米球光刻技術和兩步反應性離子刻蝕法制作了厚度為15 nm、填充因子為68.5%的蜂巢形Ag陽極薄膜，電極加工過程如圖25所示，器件結構如圖26所示。實驗發(fā)現(xiàn)電流效率較普通ITO器件提高了47%，結合器件表面的聚苯乙烯(PS)納米球光子晶體后，總的亮度提升高達115%。

2015年，鐘耀賢等140在頂發(fā)射半透明的Al/ Ag/LiF電極上沉積一層BCP (2,9-dimethyl-4,7- diphenyl-1,10-phenanthroline，2,9-二甲基-4,7-二苯基-1,10-菲啰啉)，一方面作為光學匹配層耦合陷于襯底模式的光，另一方面，BCP自身較低的玻璃化轉變溫度，受環(huán)境影響后易產生聚集結晶現(xiàn)象，形成波長量級的微納圖案化結構，抑制了SPPs模式，EQE最終提升了1.7倍，特別地，光譜藍移了12 nm，因此提高此藍光器件的色純度。同年，Youn等141則在圖案化的高折射率的藍寶石襯底(≈ 1.8)上制備OLED，器件結構為Sapphire substrates/ITO (120 nm)/TAPC (45 nm)/CBP:Ir(ppy)3(15 nm)/TATC:Ir(ppy)3(15 nm)/3TPYMB (60 nm)/ LiF (1 nm)/Al (100 nm)/Macro lens。與平面器件相比，CE和EQE都提高了~25% (圖案化器件：CE與EQE：分別為225 cd·A?1和63%；平面器件CE與EQE：分別為178 cd·A?1和52%)，他們將其歸因于耦合了SPPs模式中的非輻射能量。為了驗證高折射率藍寶石襯底對襯底模式的抑制作用，他們制備了普通玻璃襯底(n ≈ 1.5)器件與之對比，結果表明，藍寶石襯底器件的效率較普通襯底器件提升了50%。因此，獲得高效率是波紋結構抑制SPPs模式和高折射率藍寶石襯底抑制襯底模式的共同結果。

圖25 基于納米蜂巢狀Ag透明陽極的OLED制備流程139

Adapted from ELSEVIER SCIENCE BV Publisher.

圖26 (a) OLED的結構；(b) OLED的能級圖；(c) OLED器件涉及的化學分子結構式139

DCJTB: 4-(dicyanomethylene)-2--butyl-6-(1,1,7,7-tetramethyljulolidin-4-yl-vinyl)-4H-pyran. Adapted from ELSEVIER SCIENCE BV Publisher.

2016年，Chang等142利用透明的負光刻膠(= 1.54)和PDMS (= 1.4)為基質，TiO2(= 2.1)和SiO2(= 1.4)納米粒子為散射顆粒，制備了三種不同折射率的散射介質層用來修飾玻璃襯底的外表面和ITO-襯底界面，如圖27所示，使器件從內到外形成了階梯折射率結構，有效抑制了光波導效應。將該結構應用于白光器件，由于內外強散射作用，器件效率提升了1.6倍，并有效改善出光均勻性，此方案適合應用到白光照明器件。

另外，盡管有些單一光取出技術可以獲得較高的光增益，但同時產生了其它性能劣化，所以再引入另一種光取出技術來往往可以減少這種負面效應。例如，微腔效應/光子晶體/內部光柵結構等在增強內部光取出的同時產生了光譜窄化和視角依賴性，使其在WOLED中應用受限，而利用散射介質層/表面圖案化/微透鏡陣列等外光取出技術可以有效解決光譜窄化和視角依賴問題。例如，2012年，Bocksrocker等143采用TiO2布拉格光柵結構將WOLED的效率提升了104%，但同時導致視角窄化，表現(xiàn)在不同角度下亮度不均，而在襯底表面添加微透鏡陣列后，不僅解決了視角問題，獲得均勻發(fā)射的白光，而且效率又提升了94%。類似的，2016年，Min等144在微腔結構器件封裝層表面制作一層CAB (醋酸丁酸纖維素)納米多孔膜，一方面，微腔效應可以增強光取出效率，另一方面，納米多孔膜具有光擴散作用，可以改善視角。因此，這種取長補短的光取出技術的結合是獲得最優(yōu)器件效率的十分有效途徑。

圖27 襯底A和襯底B的結構示意圖142

Adapted from IOP PUBLISHING LTD Publisher.

總之，由于可以耦合內部波導模式、SPPs模式以及襯底模式的大部分損耗光能，內外光取出技術并用是最為高效的光取出技術方案。然而增加取出結構同時伴隨著加工成本的提高，每一種光取出技術也有它們各自的優(yōu)缺點，因此在組合應用時必須綜合考量。

4 總結

有機發(fā)光二極管經過30年的發(fā)展，材料體系與制備工藝日趨成熟，如今已經成功占領了高端智能手機領域并在其它應用領域蓬勃發(fā)展，但器件效率提升和壽命改善仍然是需要關注與攻克的重點課題。在材料方面，從第一代的熒光材料到第二代的磷光材料，再到第三代的熱活化延遲熒光材料，解決了發(fā)光分子三線態(tài)激子利用率低的問題。在結構方面，能壘優(yōu)化、染料摻雜、串聯(lián)器件等方法提高了載流子注入和復合幾率。但是，由于光波導效應和表面等離子體基元效應，造成只有20%左右的光子能夠出射，因此對器件使用光取出技術顯得十分必要。光取出技術一方面將陷于器件內部的光能耦合出來，直接提升效率；另一方面，更多的光能以外部模式光出射，減少了器件內部的熱量積累，間接改善了壽命。

本文首先從射線光學模型的角度分析了OLED的幾種輻射模式。然后分內光取出技術和外光取出技術詳細介紹了目前常用的幾種光取出技術的原理、方法，并對它們的優(yōu)缺點進行了比較和評價。外光取出技術由于工藝簡單，效果顯著，對器件內部結構影響小已經被廣泛研究和應用，而內光取出技術由于涉及到對器件內部結構修飾，容易影響器件的其他性能，但內光取出可以獲得較高的器件效率提升。因此，采用兩種或多種光取出技術，內外并舉，取長補短，產生協(xié)同效應，這是光取出研究的一個方向。隨著各種薄膜光學理論的引入分析，借助一些模擬仿真軟件(例如TracePro，F(xiàn)DTD Solutions，Lightools，3D FDTD等)建立光學模型，模擬光取出效果，可以減少許多不必要的時間與資源浪費。相信經過全行業(yè)的共同努力，OLED光取出效率會進一步提升，壽命能不斷改善，基于OLED各類形態(tài)照明產品也能早日走進千家萬戶。

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Progress of Light Extraction Technology for Organic Light-Emitting Diodes

LAN Lu-Hua1TAO Hong1,2LI Mei-Ling1GAO Dong-Yu2ZOU Jian-Hua1,2,*XU Miao1WANG Lei1,*PENG Jun-Biao1

(1;2)

Organic light-emitting diodes (OLEDs) have been developing rapidly in terms of materials and design over the past 30 years. They have been applied on large scales in displays, especially in high-end smartphones. However, in the field of lighting, the industry is not sufficiently mature because of the low efficiency, short life, and high cost of OLEDs. The main reason for this is that the optical waveguide effect and surface plasmon losses lead to the consumption of most of the optical energy coupled to the non-radiative thermal energy, resulting in a huge gap between the internal and external quantum efficiency. It is also one of the main causes for the poor efficiency and longevity. Therefore, it is necessary to recover the part of the light trapped inside OLED lighting devices via light extraction technology. In this paper, we introduce optical analytic methods for OLEDs by analyzing the four modes of light coupling channels and the mechanisms of light energy loss based on the ray-optical model. Then, based on the research achievements of some scientific institutions and recent representative patents in the industry, we summarize the relevant light extraction technology considering two aspects: external light extraction and internal light extraction. Finally, we discuss the development route and prospects of the light extraction technology.

Organic light-emitting diode; Luminous efficiency; Out-coupling efficiency; Internal light extraction; External light extraction

January 18, 2017;

April 13, 2017;

April 28, 2017.

Corresponding authors.ZOU Jian-Hua, Email: zou1007@gmail.com. WANG Lei, Email: mslwang@scut.edu.cn; Tel: +86-20-87114567.

10.3866/PKU.WHXB201704283

O644

The project was supported by the National Key Basic Research and Development Program of China (2016YFB0401005, 2016YFF0203603), National Natural Science Foundation of China (61401156), Special Support Program of Guangdong, China (2014TQ01C321), China Post-Doctoral Science Foundation (2015M582380, 2016M590779) and Pear River S&T Nova Program of Guangzhou, China (201506010015, 201505051412482, 201710010066).

國家重點研發(fā)專項(2016YFB0401005, 2016YFF0203603), 國家自然科學基金(61401156), 廣東省特支計劃科技創(chuàng)新青年拔尖人才項目(2014TQ01C321), 中國博士后科研基金(2015M582380, 2016M590779), 廣州市珠江科技新星專項(201506010015, 201505051412482, 201710010066)資助