王 亮，黃 凱，李云召，葉遠(yuǎn)慮，王昆鵬，周 林

(1.環(huán)境保護(hù)部核與輻射安全中心，北京 100082；2.西安交通大學(xué)，陜西 西安 710049)

壓水堆核電廠廢液放射性計(jì)算程序配套核數(shù)據(jù)庫(kù)的適用性評(píng)價(jià)

王 亮1，黃 凱2，李云召2，葉遠(yuǎn)慮1，王昆鵬1，周 林1

(1.環(huán)境保護(hù)部核與輻射安全中心，北京 100082；2.西安交通大學(xué)，陜西 西安 710049)

PWR-GALE是美國(guó)核管會(huì)編制并使用的壓水堆核電廠氣液態(tài)流出物源項(xiàng)計(jì)算程序，現(xiàn)有的配套核數(shù)據(jù)庫(kù)已有長(zhǎng)達(dá)四十年之久未進(jìn)行更新，無(wú)法確定是否能夠滿足先進(jìn)壓水堆的計(jì)算和審評(píng)需求，需要通過(guò)基于最新版本的核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)制作新的配套數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)其進(jìn)行適用性的評(píng)價(jià)。因此，本文基于核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)ENDF/B-VII.0，提取衰變子庫(kù)中相關(guān)信息，根據(jù)直接裂變產(chǎn)額、衰變信息以及保留的裂變產(chǎn)物核素得到更新的沿衰變鏈歸并的產(chǎn)額數(shù)據(jù)，通過(guò)中子學(xué)-燃耗耦合計(jì)算獲得了更新的中子微觀反應(yīng)截面數(shù)據(jù)；并與現(xiàn)有的配套數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行了對(duì)比分析；然后，通過(guò)計(jì)算一系列面向不同機(jī)型的算例進(jìn)行了整體的對(duì)比驗(yàn)證與分析。結(jié)果表明：現(xiàn)有的PWR-GALE配套核數(shù)據(jù)可以滿足先進(jìn)壓水堆的計(jì)算和評(píng)審需求。

核電廠廢液放射性計(jì)算；PWR-GALE；衰變數(shù)據(jù)；裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)；中子微觀反應(yīng)截面數(shù)據(jù)

壓水堆在運(yùn)行過(guò)程中，燃料內(nèi)包容的放射性物質(zhì)可能會(huì)通過(guò)包殼泄漏至冷卻劑，而冷卻劑與腐蝕產(chǎn)物污垢也會(huì)在中子輻照作用下發(fā)生活化反應(yīng)。因此，經(jīng)過(guò)處理的廢液和廢氣仍然不可避免的含有一定量的放射性物質(zhì)。估算放射性物質(zhì)存在于廢液和廢氣的種類與數(shù)量是評(píng)價(jià)相應(yīng)處理系統(tǒng)能力的必要環(huán)節(jié)，為此美國(guó)核管會(huì)編制并使用PWR-GALE程序[1]。程序的配套核數(shù)據(jù)庫(kù)包含了核素衰變信息、中子微觀反應(yīng)截面以及裂變產(chǎn)物產(chǎn)額數(shù)據(jù)。然而原始核數(shù)據(jù)庫(kù)基于四十多年前發(fā)布的ENDF/B-IV核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)，在準(zhǔn)確性以及完備性上低于近期版本的核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)。根據(jù)近期版本核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行程序配套核數(shù)據(jù)庫(kù)的更新在提高程序計(jì)算結(jié)果可靠性方面具有重要的意義。

本文詳細(xì)描述了基于核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)ENDF/B-VII.0更新核數(shù)據(jù)庫(kù)的方法，對(duì)比分析新舊數(shù)據(jù)庫(kù)的差異。最后，通過(guò)驗(yàn)證算例的計(jì)算，分析了采用更新核數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)計(jì)算結(jié)果造成的影響。

1 核數(shù)據(jù)庫(kù)的更新

對(duì)于核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)中的衰變子庫(kù)，通過(guò)單純的格式化讀入與輸出即可進(jìn)行衰變數(shù)據(jù)的更新。裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)的處理因評(píng)價(jià)庫(kù)包含的核素種類更多而稍復(fù)雜一些，即需要將裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)沿衰變鏈進(jìn)行歸并處理。中子微觀反應(yīng)截面在PWR-GALE核數(shù)據(jù)庫(kù)中以少群形式存在，可通過(guò)中子學(xué)-燃耗耦合計(jì)算的方式獲得。

1.1 衰變數(shù)據(jù)的更新

衰變數(shù)據(jù)包括核素衰變常數(shù)、衰變熱以及各衰變模式的分支比。衰變常數(shù)在核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)與PWR-GALE核數(shù)據(jù)庫(kù)中均以半衰期的形式記錄，衰變熱的記錄單位是MeV。表1列出了核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)支持的衰變模式[2]以及PWR-GALE核數(shù)據(jù)庫(kù)中是否考慮的情況。

表1 核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)及PWR-GALE核數(shù)據(jù)庫(kù)支持的衰變模式Table 1 The decay modes supported by evaluated nuclear data library and PWR-GALE nuclear data library

衰變數(shù)據(jù)的更新僅涉及格式化讀入核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)，并格式化輸出PWR-GALE核數(shù)據(jù)庫(kù)。PWR-GALE核數(shù)據(jù)庫(kù)考慮的衰變模式有限，β-衰變至子核基態(tài)的分支比未顯式給出，默認(rèn)為1減去其余衰變模式分支比之和。因此，如果出現(xiàn)未考慮到的衰變模式，將替換為β-衰變至子核基態(tài)。

1.2 裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)的更新

裂變產(chǎn)物產(chǎn)額數(shù)據(jù)為各裂變系統(tǒng)平均發(fā)生一次裂變后各裂變產(chǎn)物的產(chǎn)額，而裂變系統(tǒng)是特定入射中子能量與重核的組合。核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)ENDF/B-VII.0包含51種裂變系統(tǒng)及1137種裂變產(chǎn)物，PWR-GALE核數(shù)據(jù)庫(kù)則包含233U熱裂變、235U熱裂變、232Th快裂變、238U快裂變和239Pu熱裂變5種裂變系統(tǒng)及460種裂變產(chǎn)物。稱PWR-GALE核數(shù)據(jù)庫(kù)包含的裂變產(chǎn)物為保留裂變產(chǎn)物，反之為非保留裂變產(chǎn)物。大部分非保留裂變產(chǎn)物會(huì)通過(guò)若干代衰變稱為保留裂變產(chǎn)物，因此不能直接使用獨(dú)立裂變產(chǎn)額。累積裂變產(chǎn)額得自沿衰變鏈對(duì)獨(dú)立產(chǎn)額的歸并，然而，一方面獨(dú)立產(chǎn)額累加過(guò)程中涉及一些半衰期很長(zhǎng)的核素；另一方面保留核素內(nèi)普遍存在著衰變母核-子核關(guān)系。這使得累積產(chǎn)額本身有一定的不合理性，而且需要根據(jù)母核截?cái)嘧雍死鄯e量的原則進(jìn)行較為復(fù)雜的調(diào)整。

本文使用獨(dú)立裂變產(chǎn)額，結(jié)合評(píng)價(jià)庫(kù)的衰變鏈數(shù)據(jù)進(jìn)行非保留裂變產(chǎn)物產(chǎn)額至保留裂變產(chǎn)物的歸并。而遇到非保留的穩(wěn)定核素或者中子反應(yīng)相比衰變反應(yīng)不可忽略的核素，截止產(chǎn)額的歸并，保證了產(chǎn)額數(shù)據(jù)的合理性[3]。裂變產(chǎn)物產(chǎn)額歸并過(guò)程如圖1所示。

圖1 裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)制作流程Fig.1 Flowchart of generating fission product yields data

半衰期與輻射俘獲單群截面[4]的乘積大于準(zhǔn)則8×107天靶的核素，在中子注量率為1014cm-2s-1時(shí)中子反應(yīng)率為衰變反應(yīng)率的近一千倍。滿足判據(jù)的非保留核素與保留核素一樣，截止裂變產(chǎn)額沿衰變鏈的歸并，而歸并到此類非保留核素上的產(chǎn)額被最終忽略。

裂變產(chǎn)額沿衰變鏈的歸并采用了圖論中基于深度優(yōu)先搜索的遍歷算法，保證了產(chǎn)額分配無(wú)遺漏或者重復(fù)。

1.3 中子微觀反應(yīng)截面的更新

中子微觀反應(yīng)截面表征中子與靶核發(fā)生反應(yīng)的概率。該部分?jǐn)?shù)據(jù)在核評(píng)價(jià)庫(kù)中的形式是入射中子能量相關(guān)的，而且能量點(diǎn)的數(shù)目非常龐大；在PWR-GALE核數(shù)據(jù)庫(kù)中則以熱群、共振積分以及快群的三群形式存儲(chǔ)，考慮的截面種類限于表2所示。從點(diǎn)截面至三群截面涉及能量上的歸并，本文選取典型壓水堆組件問(wèn)題以及燃耗深度，采用中子學(xué)-燃耗耦合計(jì)算程序進(jìn)行截面歸并處理。中子學(xué)和燃耗計(jì)算功能分別由MCNP和ORIGEN-S[5]提供，耦合策略為中點(diǎn)法。

表2 PWR-GALE核數(shù)據(jù)庫(kù)支持的截面種類Table 2 Types of cross sections considered in PWR-GALE nuclear data library

a：HM，F(xiàn)P，ST分別代表重核、裂變產(chǎn)物和結(jié)構(gòu)材料核素集合。

2 新舊核數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)比

對(duì)比更新后的核數(shù)據(jù)庫(kù)和原始的舊核數(shù)據(jù)庫(kù)之間的差異，將從基礎(chǔ)上揭示新舊版本核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)的差別，有助于預(yù)測(cè)更新核數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)計(jì)算結(jié)果的影響。由于目前程序針對(duì)特定堆型給定了源項(xiàng)，因此中子微觀反應(yīng)截面實(shí)際上未參與到廢液放射性計(jì)算中，該部分?jǐn)?shù)據(jù)未予以對(duì)比。

2.1 衰變數(shù)據(jù)的對(duì)比

如表1所示，核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)考慮的衰變模式種類不全。雖然PWR-GALE核數(shù)據(jù)庫(kù)包含的核素種類遠(yuǎn)少于評(píng)價(jià)庫(kù)，仍然有部分核素缺失衰變模式的情況，如表3所列。

表3 PWR-GALE核數(shù)據(jù)庫(kù)缺失的衰變模式Table 3 Loss of decay modes in PWR-GALE nuclear data library

如1.1節(jié)所述，缺失的衰變模式將被替換以β-衰變。該處理方式對(duì)計(jì)算結(jié)果的影響很?。?1)4H主要產(chǎn)自3H的中子輻射俘獲反應(yīng)，產(chǎn)生率非常小，對(duì)計(jì)算結(jié)果不會(huì)造成可觀的影響。(2)48Ca等有雙β-衰變的核素，半衰期很長(zhǎng)，而β-衰變產(chǎn)物的衰變模式依然為β-衰變且半衰期較短。以48Ca為例，半衰期長(zhǎng)達(dá)2.3×1019年，β-衰變產(chǎn)物48Sc半衰期僅為1.82天且經(jīng)β-衰變?yōu)?8Ti。因而，將這些核素的雙β-衰變替換為β-衰變對(duì)于計(jì)算結(jié)果的影響可以忽略不計(jì)。(3)87Br等核素緩發(fā)中子釋放的分支比較小，因此對(duì)計(jì)算結(jié)果影響有限。 (4)8Li 與11Be在壓水堆中存量很小，而且8Li的β-衰變產(chǎn)物8Be以8×10-14ms的半衰期發(fā)生α衰變，11Be發(fā)生β-+α級(jí)聯(lián)衰變的分支比較小。因此，它們對(duì)計(jì)算結(jié)果的影響可忽略不計(jì)。

圖2給出了核素衰變常數(shù)的相對(duì)偏差，參考值來(lái)自更新后的核數(shù)據(jù)庫(kù)。圖中截取了半衰期在0.01 s至1010s即約300年的核素，廢液放射性對(duì)于半衰期處于該范圍之外的核素衰變性質(zhì)的變動(dòng)不敏感。可以發(fā)現(xiàn)大部分核素衰變常數(shù)相對(duì)偏差在±5%以內(nèi)，少數(shù)核素相對(duì)偏差在±5%以外。

圖2 新舊核數(shù)據(jù)庫(kù)核素衰變常數(shù)的對(duì)比Fig.2 Comparison of decay constants between the old and updated nuclear data libraries

定義分支比偏差如下式所示：

(1)

式中：DMi是核素i的衰變模式組成的集合，bupdated,i,j和bold,i,j分別是新舊核數(shù)據(jù)庫(kù)核素i衰變模式j(luò)的分支比。

分支比偏差展示在了圖3中。絕大部分核素分支比偏差在1%以下，只有少數(shù)核素分支比偏差超過(guò)1%。

圖3 新舊核數(shù)據(jù)庫(kù)核素分支比偏差Fig.3 Branching ratio discrepancies between the old and updated nuclear data libraries

2.2 裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)的對(duì)比

壓水堆計(jì)算使用的裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)涉及233U熱裂變、235U熱裂變、232Th快裂變、238U快裂變和239Pu熱裂變共計(jì)五種裂變系統(tǒng)。在核素為基本單位的比較中，新舊核數(shù)據(jù)庫(kù)的裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)差異非常大。以質(zhì)量數(shù)為135的裂變產(chǎn)物為例，表4展示了235U熱裂變與239Pu熱裂變的產(chǎn)額數(shù)據(jù)。

圖4展示了質(zhì)量數(shù)為135的裂變產(chǎn)物構(gòu)成的衰變鏈。一般而言，具有豐中子特性的裂變產(chǎn)物以β-衰變?yōu)橹鲗?dǎo)較快的衰變?yōu)榉€(wěn)定或者長(zhǎng)壽期的核素，因此等質(zhì)量加總裂變產(chǎn)額更能體現(xiàn)對(duì)于計(jì)算結(jié)果的影響。

表4 質(zhì)量數(shù)為135裂變產(chǎn)物的部分產(chǎn)額數(shù)據(jù)Table 4 Part of the fission yield data of fission products with mass number equal to 135

圖4 質(zhì)量數(shù)為135裂變產(chǎn)物構(gòu)成的衰變鏈Fig.4 Decay chain formed by fission products with mass number equal to 135

圖5至圖7展示了新舊核數(shù)據(jù)庫(kù)233U熱裂變、235U熱裂變和239Pu熱裂變?nèi)N裂變系統(tǒng)等質(zhì)量加總裂變產(chǎn)額，以及舊核數(shù)據(jù)庫(kù)的相對(duì)偏差?？梢钥闯鲂屡f數(shù)據(jù)的吻合程度良好，特別是產(chǎn)額較大的質(zhì)量數(shù)。

定義等質(zhì)量加總產(chǎn)額的偏差為下式：

(2)

式中：FPi是質(zhì)量數(shù)為i的裂變產(chǎn)物組成的集合，γj,updated和γj,old分別是新舊核數(shù)據(jù)庫(kù)核素j在某裂變系統(tǒng)下的產(chǎn)額。

五種裂變系統(tǒng)233U熱裂變、235U熱裂變、232Th快裂變、238U快裂變和239Pu熱裂變的偏差值分別為0.1069、0.07382、0.2344、0.1875和0.1117，相比約等于2.0的總產(chǎn)額低一個(gè)量級(jí)，即新舊核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)的等質(zhì)量加總裂變產(chǎn)額差異并不顯著。

圖5 233U熱裂變新舊核數(shù)據(jù)庫(kù)等質(zhì)量加總裂變產(chǎn)額及對(duì)比Fig.5 Mass chain fission product yields of 233U thermal fission from old and updated nuclear data libraries

圖6 235U熱裂變新舊核數(shù)據(jù)庫(kù)等質(zhì)量加總裂變產(chǎn)額及對(duì)比Fig.6 Mass chain fission product yields of 235U thermal fission from old and updated nuclear data libraries

圖7 239Pu熱裂變新舊核數(shù)據(jù)庫(kù)等質(zhì)量加總裂變產(chǎn)額及對(duì)比Fig.7 Mass chain fission product yields of 239Pu thermal fission from old and updated nuclear data libraries

3 驗(yàn)證計(jì)算

為了整體評(píng)估更新核數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)于廢液放射性計(jì)算結(jié)果的影響，選取了18個(gè)驗(yàn)證算例。如表5所示，這些算例涉及三種類型的壓水堆，而同一類型的算例之間在功率、冷卻劑總量、各環(huán)節(jié)收集處理時(shí)間以及去污因子等參數(shù)上存在差異。

表5 各驗(yàn)證算例所對(duì)應(yīng)的壓水堆類型Table 5 PWR type of each verification case

以基于新核數(shù)據(jù)庫(kù)的計(jì)算結(jié)果為參考解，比較所有劑量大于10-5Ci·a-1的核素，發(fā)現(xiàn)有三種核素基于舊核數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算結(jié)果的相對(duì)偏差絕對(duì)值出現(xiàn)了大于5%的情況，如表6所示。

表6 劑量相對(duì)偏差絕對(duì)值大于5%的核素Table 6 Nuclides with absolute relative discrepancies of dose greater than 5%

核素95mNb出現(xiàn)較大偏差的原因是95Zr衰變?yōu)?5mNb的分支比在新舊核數(shù)據(jù)庫(kù)中分別為0.0108和0.02。110Ag的偏差主要由110mAg自轉(zhuǎn)換衰變分支比在新舊數(shù)據(jù)庫(kù)中分別為0.0136和0.13導(dǎo)致。131Sb衰變?yōu)?31Te的分支比在新舊核數(shù)據(jù)庫(kù)中分別為1.0和0.85則是導(dǎo)致131Te偏差的主要原因。然而，這三種核素對(duì)放射性劑量的貢獻(xiàn)較小，對(duì)于總放射性劑量的影響非常有限。

圖8至圖11分別展示了驗(yàn)證算例1、5、12和17的核素劑量偏差?？梢?jiàn)大部分核素，尤其是劑量較大的核素，相對(duì)偏差在±2%以內(nèi)。核數(shù)據(jù)庫(kù)的更新對(duì)于放射性劑量計(jì)算結(jié)果的影響較小。

圖8 驗(yàn)證算例1放射性劑量主要貢獻(xiàn)核素的相對(duì)偏差Fig.8 Relative discrepancies of important contributing nuclides to radiation dose of case 1

圖9 驗(yàn)證算例5放射性劑量主要貢獻(xiàn)核素的相對(duì)偏差Fig.9 Relative discrepancies of important contributing nuclides to radiation dose of case 5

圖10 驗(yàn)證算例12放射性劑量主要貢獻(xiàn)核素的相對(duì)偏差Fig.10 Relative discrepancies of important contributing nuclides to radiation dose of case 12

圖11 驗(yàn)證算例17放射性劑量主要貢獻(xiàn)核素的相對(duì)偏差Fig.11 Relative discrepancies of important contributing nuclides to radiation dose of case 17

4 結(jié)論

基于核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)ENDF/B-VII.0，更新了包含衰變數(shù)據(jù)、裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)以及少群截面數(shù)據(jù)的PWR-GALE核數(shù)據(jù)庫(kù)。分析了各部分?jǐn)?shù)據(jù)在新舊核數(shù)據(jù)庫(kù)之間的差異：衰變數(shù)據(jù)以及少群截面數(shù)據(jù)的差異較小；裂變產(chǎn)額分核素的差異較大，然而與計(jì)算結(jié)果關(guān)聯(lián)更密切的等質(zhì)量加總產(chǎn)額的差異較為有限。根據(jù)覆蓋三種壓水堆機(jī)型的驗(yàn)證算例的計(jì)算結(jié)果，表明更新核數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)于廢液放射性劑量的影響較小。因此，就廢液放射性計(jì)算應(yīng)用而言，相對(duì)核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)的更新不敏感，證實(shí)基于舊版核評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)的計(jì)算結(jié)果具有良好的可靠性。

[1] CHANDRASEKARAN T，LEE J Y，WILLIS C A. Calculation of Releases of Radioactive Materials in Gaseous and Liquid Effluents from Pressurized Water Reactors，PWR-GALE Code[R]. Office of Nuclear Reactor Regulation，U.S. Nuclear Regulatory Commission，April 1985.

[2] Members of the Cross Section Evaluation Working Group. ENDF-102 ENDF-6 Data Formats and Procedures for the Evaluated Nuclear Data File ENDF-VII[M]. National Nuclear Data Center Brookhaven National Laboratory Upton，N.Y. 11973-5000.

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ApplicabilityEvaluationoftheNuclearDataLibrariesforPWRRadioactiveLiquidEffluentsCalculation

WANGLiang1，HUANGKai2，LIYun-zhao2，YEYuan-lv1，WANGKun-peng1，ZHOULin1

(1.The Nuclear and Radiation Safety Center，MEP，Beijing 100082，China 2. Xi’an Jiaotong University，Xi’an of Shaanxi Prov. 710049，China)

PWR-GALE is a computation code that was coded and used by the U. S. Nuclear Regulatory Commission to calculate the releases of radioactive material in liquid effluents of Pressurized Water Reactor nuclear power plant. However，the corresponding nuclear library has remained unchanged for over 40 years；as a consequence it has become an unresolved question of whether the code is applicable to advanced PWR for regulatory purposes. The applicability evaluation urges the need of updating the nuclear library based on latest versions of evaluated nuclear data libraries. Therefore，this paper utilized ENDF/B-VII.0 as the initial data source to update the nuclear library. More specifically，the decay data was extracted and applied accordingly；the cumulative fission product yields were obtained by cumulating the fission product yields along decay chains on the basis of independent fission yield data，decay data and reserved nuclides；the neutron microscopic cross section data were calculated updated through coupled neutronic-depletion calculations. The direct data comparisons were carried out between the updated and the original nuclear libraries. Then a series of test cases with varying reactor types were calculated for integral verifications and analysis. Numerical results showed that the original nuclear library is applicable to regulatory purposes of advanced PWR.

Nuclear power plant liquid effluents radioactivity；PWR-GALE；Decay data；Fission product yield；Neutron microscopic cross section

2017-01-19

先進(jìn)壓水堆及高溫氣冷堆國(guó)家科技重大專項(xiàng)項(xiàng)目“壓水堆核電廠放射性廢液處理系統(tǒng)審評(píng)關(guān)鍵技術(shù)研究”(2013ZX06002001-13)

王 亮(1981—)，男，漢族，河南省原陽(yáng)縣人，高級(jí)工程師，博士，現(xiàn)從事放射性廢物管理及輻射防護(hù)方面工作

王昆鵬：wangkunpeng@chinansc.cn

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0258-0918(2017)06-0984-08