劉東戎+蘆海洋+郭二軍

摘 要：為了深入理解TiAl合金定向凝固過程中晶粒組織演化特點，采用CAFE模型（元胞自動機(jī)CA-有限元FE）模擬研究Ti46at.%Al合金定向凝固過程中晶粒組織形成。借助文獻(xiàn)中微重力定向凝固實驗結(jié)果驗證模型?？疾炝诵魏诉^冷度和自然對流強(qiáng)度對柱狀晶向等軸晶轉(zhuǎn)變（CET）、晶粒尺寸、晶粒延長因子以及偏析分布的影響。模擬結(jié)果表明：降低形核過冷度可以獲得完全等軸晶組織。對于完全等軸晶組織，增大流動強(qiáng)度會加重鑄件晶間偏析，而對凝固組織形貌以及晶粒尺寸、延長因子分布無影響。增加形核過冷度，發(fā)生CET。流動強(qiáng)度增加導(dǎo)致CET延遲，促進(jìn)長形晶和等軸晶混合生長，增大晶粒尺寸和延長因子以及加重偏析。CAFE模型可以被用于預(yù)測TiAl合金晶粒組織形成以及分析控制機(jī)理。

關(guān)鍵詞：

TiAl合金；CAFE模擬；晶粒組織；偏析； 自然對流

DOI：10.15938/j.jhust.2017.06.019

中圖分類號： TG244

文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A

文章編號： 1007-2683（2017）06-0102-07

Abstract：In order to deeply understand the mechanisms responsible for the grain structure evolution during directional solidification of Ti46at.% alloy， characteristics of grain structure were simulated using CAFE model （Cellular AutomatonFinite Element）. CAFE model was validated by comparisons with microgravity experiments from a reference. Influences of nucleation undercooling and natural convection intensity on columnartoequiaxed transition （CET）， grain size， grain elongation and segregation were numerically investigated. Simulated results show that a fully equiaxed grain structure is obtained by lowering the nucleation undercooling. Increasing flow intensity aggravates intergranular segregation， but barely has effects on variations of grain structure morphology and distributions of grain size and elongation. With a high nucleation undercooling， CET occurs. By strengthening fluid flow， the occurrence of CET is retarded， a mixed structure of elongated and equiaxed grains is formed， both grain sizes and elongations are increased and segregation is enhanced. CAFE model can be used to predict grain structure evolution during solidification of Ti46at.%Al and to analyze the controlling mechanisms.

Keywords：

TiAl alloy； cellular automationfinite element simulation； grain structure； segregation； natural convection

0 引 言

γTiAl合金具有高比強(qiáng)度、比模量和低比重以及優(yōu)良的高溫抗氧化性能，是鈦合金使用溫度上限和高溫合金使用溫度下限區(qū)間內(nèi)唯一可選的減重結(jié)構(gòu)材料[1]，因此備受關(guān)注。γTiAl合金在制備過程中通過凝固成型，金屬材料的凝固組織不僅影響后續(xù)的熱加工工藝，也直接影響了金屬制品的最終宏觀性能。

表征凝固組織的參量主要為晶粒尺寸和晶粒形貌。晶粒大小對材料性能的影響主要表現(xiàn)在塑性和蠕變等方面。例如高溫使用情況下，為了降低高溫蠕變，要求凝固組織由大尺寸晶粒組成。在低溫下，為了提高金屬塑性和韌性，要求細(xì)化晶粒。柱狀晶向等軸晶轉(zhuǎn)變（columnartoequiaxed transitionCET），即約束狀態(tài)下的晶粒生長（柱狀晶）受其前方非約束狀態(tài)下的晶粒形核和長大（等軸晶）的影響而被迫停止生長，表明凝固過程中晶粒形貌發(fā)生了變化。鑄件由于使用性能不同對凝固組織形貌有不同的要求 [2]。例如，葉片為了降低高溫工作環(huán)境下發(fā)生蠕變的可能性，要求鑄件具有柱狀晶組織；汽車發(fā)動機(jī)、發(fā)動機(jī)罩等鑄件為了降低工作時發(fā)生熱裂的可能性，要求獲得全部等軸晶組織 [3]。因此為了確保鑄件具有均勻的力學(xué)性能，通過控制鑄造工藝從而避免發(fā)生CET轉(zhuǎn)變。凝固組織形成是一個受熱、溶質(zhì)、晶體生長各向異性、熱力學(xué)和動力學(xué)等因素綜合影響的復(fù)雜物理過程。尤其是金屬液對流是凝固過程中一個不可避免的現(xiàn)象，它通過影響傳熱傳質(zhì)過程而對晶粒形核和生長動力學(xué)產(chǎn)生重要影響 [4-5]。在凝固過程中液、固兩相共存相變以及耦合熱、溶質(zhì)和動量傳輸?shù)南嗷プ饔藐P(guān)系非常復(fù)雜，為開展定量實驗研究造成了很大難度，因此計算機(jī)數(shù)值模擬技術(shù)為揭示凝固過程規(guī)律、研究凝固組織演化特點提供了一個有效的新途徑[6]。endprint

目前針對γTiAl合金凝固組織的數(shù)值模擬研究主要采用FrontTracking （FT）模型 [2-3]、 ProCAST軟件中的CAFE模型[1， 7]以及元胞自動機(jī)-有限差分（CAFDM）耦合模型 [8-9]，它們共同特點是沒有進(jìn)行流場和成分場的耦合計算。Kartavykh等開展了PhaseField（PF）模擬研究，PF模型中同時考慮了流場和成分場，但受劃分網(wǎng)格尺寸的影響，PF模型到目前為止還無法對實際凝固鑄件進(jìn)行模擬研究 [10]。為了探尋溫度場、成分場和流場變化對γTiAl合金晶粒組織形成的影響規(guī)律，本文采用Gandin和Bellet等開發(fā)的CAFE模型（元胞自動機(jī)CA-有限元FE） [11-15]（該模型封裝在半開源Xr2SolCAFE軟件中），選取Ti46at.%Al為模型合金，研究不同形核過冷度和流動強(qiáng)度下凝固組織形成和宏觀偏析分布特點，采用文獻(xiàn)中的實驗結(jié)果[2]對模型進(jìn)行驗證。

1 CAFE模型

1.1 動量方程

圓棒狀試樣尺寸為直徑8mm，長165mm。實驗中無細(xì)化劑添加，因此凝固晶粒組織由柱狀晶組成，沿軸向和徑向生長的柱狀晶在125mm位置處相遇，沿軸向生長的柱狀晶受阻且停止生長（見圖2（a）） [2]。模擬研究中采用確定性形核模式，即在合金 / 坩堝內(nèi)壁界面處設(shè)置19個核心，每個晶核的結(jié)晶取向在-44°～+44°之間隨機(jī)選擇，形核過冷設(shè)為1.0℃ [2]。模擬所用參數(shù)如表1。

圖2（b）為CAFE模擬結(jié)果，沿軸向和徑向生長的柱狀晶在120mm位置處相遇，模擬所得凝固晶粒組織形貌和實驗較好吻合。熱量在合金液中徑向傳遞是徑向柱狀晶生長的主要原因。熔體中沿徑向的溫度梯度約為0.2℃·mm-1小于沿軸向的溫度梯度，加速了沿該方向的柱狀晶生長。圖3為冷卻曲線對比，模擬、實驗所得曲線基本重合，主要是由于相圖數(shù)據(jù)通過實驗所確定 [19]以及合金導(dǎo)熱系數(shù)隨溫度變化而改變，溫度梯度由實驗確定且作為輸入?yún)?shù)。冷卻曲線的較好吻合驗證了溫度場模擬的合理性。

2.2 形核過冷度和液體流動強(qiáng)度對凝固組織的影響

本文假設(shè)熔體中僅存在自然對流且流動模式為層流，重力、溫度梯度和成分梯度是自然對流形成的主要原因。Ti46at.%Al合金的溶質(zhì)膨脹系數(shù)βc為正數(shù)（表1），表明Al元素富集會降低溶液密度，驅(qū)動液體向上流動。在定向凝固條件下，沿軸向的正溫度梯度抑制液體流動，沿軸向的負(fù)成分梯度引發(fā)流動，由于溶質(zhì)膨脹系數(shù)高于熱膨脹系數(shù)一個數(shù)量級，因此凝固過程中溶質(zhì)對流占主導(dǎo)。文中通過提高溶質(zhì)膨脹系數(shù)從而增大流動強(qiáng)度。采用基于高斯分布的形核法則，如表1所示，算例I和算例II中的形核過冷不同，形核過冷度低表明熔體中異質(zhì)形核更為容易。算例I和算例II均采用“2.1小節(jié)”中提供的溫度梯度。

算例I：采用算例I中的形核參數(shù)，CAFE模擬所得不同流動強(qiáng)度下的最終成分場以及凝固組織分別示于圖3和圖4。由圖4（a）可見，不存在自然對流時，鑄件內(nèi)的最大成分值為46.3at.%、最小成分值為45.6at.%，無宏觀偏析（因為是以擴(kuò)散方式完成凝固）且無明顯的晶間偏析（存在于晶界處）。當(dāng)存在自然對流且溶質(zhì)膨脹系數(shù)為βc時，鑄件內(nèi)的最大成分值為47.7at.%、最小成分值為44.8at.%，存在明顯的晶間偏析，表現(xiàn)為分散在鑄件截面上的形狀不規(guī)則的成分富集微區(qū)（圖4（b））。糊狀區(qū)以及凝固前沿的液體流動是形成晶間偏析的主要原因，但鑄件內(nèi)無明顯的宏觀偏析。隨著流動強(qiáng)度的增大，當(dāng)溶質(zhì)膨脹系數(shù)為10βc時，鑄件內(nèi)的最大成分值為48.3at.%、最小成分值為44.4at.%，鑄件內(nèi)晶間偏析程度加大且形成宏觀偏析（表現(xiàn)為鑄件頂部成分富集），如圖4（d）所示。溶質(zhì)對流起主導(dǎo)作用意味著富集溶質(zhì)的液體向上運動，而流動強(qiáng)度增大加速了溶質(zhì)向鑄件頂部的傳輸，因此在頂部形成正偏析區(qū)且中上部的晶間偏析程度要高于下部。

由圖5可知，采用算例I中的形核參數(shù)，得到全部等軸晶組織（無CET轉(zhuǎn)變）。流動強(qiáng)度的變化對CET轉(zhuǎn)變無影響。流動強(qiáng)度增大會略微減少晶粒形核個數(shù)，例如圖5（a）、（b）、（c）、（d）中晶粒個數(shù)分別為415、409、392、388，但從圖5中很難直接觀察到如此細(xì)小變化。圖6（a）給出了沿鑄件軸向的平均晶粒尺寸（等效直徑）分布曲線，4條曲線相互交疊。圖6（b）給出了晶粒平均延長因子分布曲線（延長因子≥2代表柱狀晶或長形晶粒，延長因子< 2代表等軸晶[20-21]）。除了局部微小區(qū)域，鑄件凝固組織主要由等軸晶組成。結(jié)合圖4和圖5可見，改變流動強(qiáng)度對偏析形成有重要影響，而對凝固組織形成影響甚微；凝固組織和偏析形成之間沒有必然聯(lián)系，即凝固組織可以很相似但是所對應(yīng)的偏析程度卻不同。主要原因：流動強(qiáng)度增大會加重偏析且降低局部區(qū)域成分過冷，但算例I中形核過冷度足夠較小，異質(zhì)形核容易，因此由于流動強(qiáng)度改變而引起的成分過冷降低不足以影響形核。

算例II：采用算例II形核參數(shù)，CAFE模擬所得不同流動強(qiáng)度下的最終成分場以及凝固組織分別示于圖7和圖8。圖7（b）、（c）、（d）中最大＼＼最小成分分別為：48.3at.% ＼＼ 45.1 at.%、49.1at.% ＼＼ 44.5 at.%、48.8at.% ＼＼ 44.1 at.%，均高于相同條件下采用算例I形核參數(shù)所得結(jié)果（圖4）。對比圖4（d）和圖7（d），隨著形核過冷度的增加，宏觀偏析加重（正、負(fù)偏析區(qū)域面積增大）且晶間偏析減小。過冷度增大，異質(zhì)形核困難，凝固晶粒個數(shù)減少，一方面導(dǎo)致晶界減少從而降低晶間偏析；另一方面促進(jìn)具有明顯生長方向的長形晶粒的形成，該類晶粒形成糊狀區(qū)時對流動的阻礙較小，有助溶質(zhì)傳輸。圖8中四種情況下均有CET轉(zhuǎn)變，趨勢為：流動強(qiáng)度增大促進(jìn)柱狀晶生長，延遲CET。不同流動強(qiáng)度下晶粒個數(shù)分別為：98、67、58、51，凝固組織存在明顯差別。由圖9可知，相比純擴(kuò)散凝固，液體流動會增大晶粒平均尺寸（圖9（a））和延長因子（圖9（b））。不同流動強(qiáng)度下晶粒尺寸和延長因子的變化規(guī)律或趨勢不明晰，但均呈現(xiàn)不均勻分布狀態(tài)（相鄰位置的值變化幅度大），表明凝固組織由等軸晶和長形晶混合組成。液體流動不但會降低成分過冷從而增加形核難度，還會促進(jìn)已形核晶粒的生長（圖1），當(dāng)晶粒生長速度加快而熔體中異質(zhì)形核較為困難時，已形核晶粒長到一定長度后才會有一定數(shù)量的新晶粒形核并阻礙其生長，因此長形晶和等軸晶混合存在。endprint

3 結(jié) 論

采用CAFE模型模擬研究Ti46at.%Al合金定向凝固過程中偏析形成和晶粒組織演化。CAFE模擬所得晶粒組織以及冷卻曲線與文獻(xiàn)中實驗結(jié)果較好吻合驗證了晶粒形核、長大和溫度場計算的合理性。熔體中異質(zhì)形核阻力較小時（形核過冷度低），無CET發(fā)生。流動強(qiáng)度增大會增加偏析程度，但對晶粒形貌、尺寸和延長因子分布影響甚微，對CET轉(zhuǎn)變無影響。熔體中異質(zhì)形核阻力較大時（形核過冷度高），流動強(qiáng)度增大對偏析程度和晶粒形貌、尺寸和延長因子分布均有影響：宏觀偏析加重且晶間偏析減輕，長形晶和等軸晶混合存在且平均晶粒尺寸和延長因子分布不均勻，CET轉(zhuǎn)變被延遲。因此增強(qiáng)熔體異質(zhì)形核能力（添加細(xì)化劑、外加力場）同時減小流動強(qiáng)度可以改善鑄件力學(xué)性能。

參 考 文 獻(xiàn)：

[1] 李海松， 李宏偉， 寇宏超，等. 真空自耗電弧熔煉γTiAl合金鑄錠凝固組織模擬[J]. 特種鑄造及有色合金， 2012， 32（10）： 901-904.

[2] MOONEY R P， MCFADDEN S， REBOW M， et al. A Front Tracking Model of the MAXUS8 Microgravity Solidification Experiment on a Ti45.5at.%Al8at.%Nb Alloy[C]// IOP Conf. Series： Materials Science and Engineering， 2011， 27： 012020.

[3] MOONEY R P， LAPIN J， KLIMOVA A， et al. Conditions for CET in a Gamma TiAl Alloy[C]// IOP Conf. Series： Materials Science and Engineering， 2015， 84： 012088.

[4] ZHUM F， SUN D K， PAN S Y， et al. Modeling of Dendritic Growth during Alloy Solidification under Natural Convection [J]. Modelling and Simulation in Materials Science and Engineering， 2014， 22： 034006.

[5] SUND K， ZHANG Q Y， CAO W S， et al. Simulation of Dendritic Growth with Melt Convection in Solidification of Ternary Alloys [J]. Chinese Physics Letters， 2015， 32： 068103.

[6] 丁樹業(yè)，關(guān)天宇，崔廣慧. 船舶驅(qū)動用異步電機(jī)三維溫度場研究[J].哈爾濱理工大學(xué)學(xué)報， 2015（5）：1-7.

[7] YANG L， CHAI L H， LIANG Y F， et al. Numerical Simulation and Experimental Verification of Gravity and Centrifugal Investment Casting Low Pressure Turbine Blades for High NbTiAl Alloy [J]. Intermetallics，2015（66）： 149-155.

[8] LIU D R， GUO J J， WU S P， et al. Stochastic Modeling of Columnartoequiaxed Transition in Ti（4548at%）Al Alloy Ingots [J]. Materials Science and Engineering A， 2006（415）：184-194.

[9] LIU D R， WU S P， GUO J J， et al. Simulation of Macrostructure Evolution in Ti（45～48） Al Alloy Ingot [J]. Acta Metallurgica Sinica， 2006（4）：437-442.

[10]KARTAVYKH A V， GINKIN V P， GANINA S M， et al. Numerical Modeling of Powerdown Directional Solidification Process of Ti46Al8Nb Refractory Alloy [J]. Journal of Alloys and Compounds， 2014（586）：S267-S273.

[11]GANDIN C A.Modeling of Solidification： Grain Structures and Segregations in Metallic Alloys [J]. Comptes Rendus Physique， 2010（11）： 216-225.

[12]GANDIN C A， DIGONNET H， CHEN S， et al. Direct Modeling of Structures and Segregations up to Industrial Casting Scales [J]. JOM， 2013（65）： 1122-1130.

[13]CAROZZANI T， GANDIN C A， DIGONNET H， et al. Direct Simulation of a Solidification Benchmark Experiment [J]. Metallurgical and Materials Transactions A， 2013（44A）： 873-887.endprint

[14]BELLET M， BOUGHANMI O， FIDEL G. A Partitioned Resolution for Concurrent Fluid Flow and Stress Analysis during Solidification： Application to Ingot Casting [C]// IOP Conf. Series： Materials Science and Engineering， 2012（33）： 012052.

[15]BELLET M， HEINRICH A. A Twodimensional Finite Element Thermomechanical Approach to a Global Stressstrain Analysis of Steel Continuous Casting [J]. ISIJ International， 2004（44）：1686-1695.

[16]KURZ W， GIOVANOLA B， TRIVEDI R. Theory of Microstructural Development during Rapid Solidification [J]. Acta Metallurgica et Materialia， 1986（34）： 823-830.

[17]GANDINC A， GUILLEMOT G， APPOLAIRE B， et al. Boundary Layer Correlation for Dendrite Tip Growth with Fluid Flow [J]. Materials Science and Engineering A， 2003（342）： 44-50.

[18]LIU D R， REINHART G， MANGELINCKNOEL N， et al. Coupled Cellular Automationfinite Element Modeling of Directional Solidification of Al3.5wt%Ni Alloy： Comparison with Xray Synchrotron Observations [J]. ISIJ International， 2014， 54 （2）： 392-400.

[19]JUNG I S， KIM M C， LEE J H， et al. High Temperature Phase Equilibria near Ti50at%Al Composition in TiAl System Studied by Directional Solidification [J]. Intermetallics， 1999（7）： 1247-1253.

[20]HUNT J D. Steady State Columnar and Equiaxed Growth of Dendrites and Eutectic [J]. Materials Science Engineering， 1984（65）： 75-83.

[21]LIU D R， MANGELINCKNOEL N， GANDIN C A， et al. Structures in Directionally Solidified Al7wt%.Si Alloys： Benchmark Experiments under Microgravity [J]. Acta Materialia， 2014（64）： 253-265.

（編輯：溫澤宇）endprint