孫 陶

（核工業(yè)航測遙感中心，河北石家莊 050002）

1引言

測量是科學(xué)研究、日常生產(chǎn)各領(lǐng)域不可缺少的一項工作，不確定度是對測量結(jié)果質(zhì)量的表征，是測量設(shè)備、測量方法、測量環(huán)境、被測對象等不確定度因素的集合，這些因素叫做測量結(jié)果的不確定度分量。

測氡儀的量值向上級溯源到標(biāo)準(zhǔn)氡室，按照檢定系統(tǒng)表，它的不確定度來源于量值傳遞中的方方面面，最終體現(xiàn)在測量結(jié)果的分散性。根據(jù)JJG 825—2013《測氡儀檢定規(guī)程》所述，測氡儀是測量氡體積活度的儀器，它復(fù)現(xiàn)量值的能力體現(xiàn)在儀器的體積活度響應(yīng)上。

氡室是測氡儀檢定的參考標(biāo)準(zhǔn)，由氡發(fā)生器、氡箱、溫濕度調(diào)節(jié)系統(tǒng)、氡濃度控制系統(tǒng)、標(biāo)準(zhǔn)測量儀器構(gòu)成，它根據(jù)氡的衰變規(guī)律，通過理論推導(dǎo)建立補氡數(shù)學(xué)模型，再通過計算機調(diào)控補償氡自然衰減和漏氣引起的氡濃度下降實現(xiàn)氡濃度動態(tài)穩(wěn)定。通過把被檢儀器接入氡箱進行采樣和測量。

2RAD-7測氡儀

它是由美國DURRIDGE公司制造的一種連續(xù)測氡儀，采用離子植入式硅α探測器，極限探測靈敏度可達到 0.011 min-1/(Bq·m3)。鑒于其采用的自動連續(xù)測量方式，可以把測量結(jié)果的人為影響降至最低，因此選用它進行實驗。

3 溯源標(biāo)準(zhǔn)

氡室系統(tǒng)產(chǎn)生放射性氡氣充滿氡箱，形成均勻穩(wěn)定的氡輻射場，其氡體積活度參考量值由標(biāo)準(zhǔn)測量儀器測量獲得，它的量值最終溯源到國家一級標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)液體鐳源。

首先，分別用液體鐳源和容積檢定裝置對標(biāo)準(zhǔn)測量儀進行刻度，它通過計算液體鐳源的密封時間得到氡濃度的理論值，把液體鐳源衰變產(chǎn)生的氡氣通過擴散器和送氣系統(tǒng)轉(zhuǎn)移到標(biāo)準(zhǔn)儀器的閃爍室內(nèi)，測出標(biāo)準(zhǔn)儀器在給定氡濃度下的儀器示值（計數(shù)率）和容積，得到標(biāo)準(zhǔn)測量儀器的刻度系數(shù)。再利用標(biāo)準(zhǔn)測量儀器測量氡箱內(nèi)氡濃度，將測量結(jié)果乘以刻度系數(shù)即可得到氡箱內(nèi)氡濃度標(biāo)稱值。其次，用氡室系統(tǒng)對被檢測氡儀進行檢定，測出儀器在給定的標(biāo)準(zhǔn)氡濃度下的儀器示值，根據(jù)氡室系統(tǒng)給出的氡濃度量值及儀器示值，得到被檢儀器的體積活度響應(yīng)。依照J(rèn)JG 825—2013《測氡儀檢定規(guī)程》，檢定過程中測量出三個氡濃度下的體積活度響應(yīng)，取其平均值作為該儀器的體積活度響應(yīng)。最后，對影響測量結(jié)果的因素進行評定作為本次測量結(jié)果不確定度。

4 測量數(shù)據(jù)

在檢定規(guī)程推薦的3個參考氡氣體積活度下進行測量，分別為 800Bq/m3，1500Bq/m3和 2800Bq/m3，每個體積活度下被檢測氡儀至少重復(fù)測量5次，取5次測量的平均值，計算三個測量點的體積活度響應(yīng)，三個測量點的體積活度響應(yīng)的平均值作為被檢儀器的體積活度響應(yīng)。RAD-7測氡儀測量數(shù)據(jù)記錄見表1。

表1RAD-7測量數(shù)據(jù)

5 氡室不確定度評定

5.1 數(shù)學(xué)模型

1）用國家一級標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)液體鐳源刻度標(biāo)準(zhǔn)測量儀器，如式（1）：

式中：k——標(biāo)準(zhǔn)測量儀器的刻度系數(shù)，單位為Bq·m-3/(min-1)；A——液體鐳源活度，單位為Bq；λRn——氡的衰變常量，為0.007553 h-1；t0——液體鐳源的氡積累時間，單位為h；T——取樣后到測量前的等待時間，單位為h；P——氡轉(zhuǎn)移的概率，按經(jīng)驗取95%；V——標(biāo)準(zhǔn)測量儀器閃爍室的取樣體積，單位為m3；n——標(biāo)準(zhǔn)測量儀器的凈計數(shù)率，單位為min-1。

2）定值氡箱氡濃度，如式（2）：

式中：CRn——氡箱內(nèi)氡濃度，單位為Bq·m-3；Xi——標(biāo)準(zhǔn)測量儀器的示值，單位為min-1；k——標(biāo)準(zhǔn)測量儀器的刻度系數(shù)，單位為Bq·m-3/(min-1)。

5.2 評定過程

首先按數(shù)學(xué)模型（1）分析測量不確定度。

5.2.1 標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)液體鐳源活度引入的不確定度分量

采用B類標(biāo)準(zhǔn)不確定度評定方法確定，由標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)證書給出U=3.0%，包含因子k=3，因此其相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度是1.0%，在127.65 Bq的活度下刻度的標(biāo)準(zhǔn)不確定度u(1)=1.28。

對式（1）中輸入量A取偏導(dǎo)數(shù)得到靈敏度系數(shù)c1如式（3）：

標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)液體鐳源活度引入的不確定度分量u1如式（4）：

5.2.2 氡的衰變常量引入的不確定度分量

采用B類標(biāo)準(zhǔn)不確定度評定方法確定，由于常量值λRn取0.007553 h-1，按照數(shù)學(xué)修約規(guī)則，其標(biāo)準(zhǔn)不確定度u(2)=0.0000005。

對式（1）中輸入量λRn取偏導(dǎo)數(shù)得到靈敏度系數(shù)c2如式（5）：

氡的衰變常量引入的不確定度分量u2如式（6）：

5.2.3 液體鐳源的氡積累時間和取樣后到測量前的等待時間引入的不確定度分量

計時工具時間精確至秒，而積累時間和取樣后到測量前的等待時間需數(shù)小時，則此項不確定度可忽略不計，u3=0。

5.2.4 氡轉(zhuǎn)移是否完全引入的不確定度分量

采用B類標(biāo)準(zhǔn)不確定度評定方法確定，由經(jīng)驗，按照每秒6～10個氣泡勻速鼓氣，5分鐘內(nèi)鼓完，λ范圍在95%上下波動，波動范圍不超過±3%，按均勻分布計算，氡轉(zhuǎn)移概率的標(biāo)準(zhǔn)不確定度：

對式（1）的輸入量P取偏導(dǎo)數(shù)得到靈敏度系數(shù)c4如式（7）：

氡轉(zhuǎn)移是否完全引入的不確定度分量u4如式（8）：

5.2.5 閃爍室容積引入的不確定度分量

采用B類標(biāo)準(zhǔn)不確定度評定方法確定，由容積檢定裝置證書給出，其相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度是1.5%，在0.000525m-3容積下的標(biāo)準(zhǔn)不確定度是u(5)=0.0000079。

ST-203型閃爍室的容積是525mL，對式（1）中輸入量V取偏導(dǎo)數(shù)得到靈敏度系數(shù)c5如式（9）：

閃爍室容積引入的不確定度分量u5如式（10）：

5.2.6 標(biāo)準(zhǔn)測量儀器計數(shù)重復(fù)性引入的不確定度分量

主要與儀器技術(shù)性能和放射性統(tǒng)計性漲落有關(guān)，刻度時，把密封25小時的液體鐳源產(chǎn)生的氡氣導(dǎo)入ST-203型閃爍室，由標(biāo)準(zhǔn)測量儀器測量數(shù)據(jù)見表2，計算平均值的實驗標(biāo)準(zhǔn)偏差得到標(biāo)準(zhǔn)不確定度u(6)。

表2 標(biāo)準(zhǔn)測量儀器測量結(jié)果

對式（1）中輸入量n取偏導(dǎo)數(shù)得到靈敏度系數(shù)c6如式（11）：

標(biāo)準(zhǔn)測量儀器計數(shù)重復(fù)性引入的不確定度分量u6如式（12）：

通過對上述各輸入量不確定度的匯總，得到上述整個模型的不確定度，即輸出量刻度系數(shù)k的不確定度，它包含了液體鐳源活度、衰變常量、氡轉(zhuǎn)移概率、閃爍室容積和儀器計數(shù)等不確定度分量的貢獻，合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度uc按式（13）計算：

標(biāo)準(zhǔn)測量儀器的刻度系數(shù)為12 Bq·m-3/(min-1)，其相對合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(1)如式（14）：

把標(biāo)準(zhǔn)測量儀器的刻度系數(shù)k的不確定度代入下一個模型，從而評定數(shù)學(xué)模型（2）的不確定度如下，數(shù)學(xué)模型式（2）中引入的不確定度包含k和Xi兩個不確定度分量對定值氡濃度不確定的貢獻，k的不確定度上式已給出，Xi的不確定度主要反映在氡箱的穩(wěn)定性和均勻性。

5.2.7 氡箱氡濃度穩(wěn)定性引入的不確定度分量

其穩(wěn)定性變化由氡的衰減、補氡的固有誤差和放射性統(tǒng)計漲落引起的隨機不確定度造成。由于RAD-7的檢定在2天內(nèi)完成，它的不確定度可以納入標(biāo)準(zhǔn)測量儀器的重復(fù)性中，此項不計，urel(2)=0。5.2.8 氡箱氡濃度均勻性引入的不確定度分量

一般認(rèn)為，氡濃度越低均勻性引起的不確定度越大，在800 Bq·m-3低水平濃度下，分別測量氡箱的中心點與其6個側(cè)面中心位置處氡濃度，示意圖如圖1所示。

獲得數(shù)據(jù)見表3，計算相對于氡箱中心點的標(biāo)準(zhǔn)偏差得到相對不確定度urel(3)。

表3 均勻性測試結(jié)果

5.2.9 檢定中環(huán)境條件變化引入的不確定度分量

氡箱設(shè)在室內(nèi)，環(huán)境參數(shù)可控，檢定不超過兩天，根據(jù)經(jīng)驗不會對檢定結(jié)果造成不可忽視的影響，因此該項可忽略。

5.3 合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度

由于各不確定度分量不相關(guān)，對上述不確定度分量匯總得到氡箱氡濃度CRn的相對合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度。由數(shù)學(xué)模型（2）可知，可采用方和根方法計算相對合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel1，分量合成如式（15）：

6 RAD-7檢定結(jié)果不確定度評定

6.1 數(shù)學(xué)模型

RAD-7的量值溯源自標(biāo)準(zhǔn)氡室，它的體積活度響應(yīng)由氡箱濃度和儀器計數(shù)給出，不確定度受氡室和儀器自身計數(shù)水平的雙重影響，氡室的不確定度已在上述評出，檢定中RAD-7示值引入的不確定度來自如下數(shù)學(xué)模型。

1）計算各測量點的體積活度響應(yīng)，如式（16）：

式中：Rj——RAD-7的體積活度響應(yīng)，無量綱；Ij——被檢儀器RAD-7示值，Bq·m-3；CRn——氡箱內(nèi)氡濃度，Bq·m-3。

2）受儀器工作非線性影響，取三個測量點的體積活度響應(yīng)的平均值作為RAD-7的體積活度響應(yīng)，如式（17）：

6.2 評定過程

數(shù)學(xué)模型（1）中，氡箱內(nèi)氡濃度CRn的不確定度是urel1=3.1%，RAD-7示值Ij的不確定度主要來源于儀器技術(shù)性能，由儀器計數(shù)的重復(fù)性決定，以方和根方法合成。

數(shù)學(xué)模型（2）中，由于測量次數(shù)較少，應(yīng)采用極差法評定被測量估計值的不確定度。

6.2.1 RAD-7重復(fù)性引入的不確定度分量

儀器在800 Bq·m-3濃度下進行重復(fù)性測量，重復(fù)用測量數(shù)據(jù)平均值的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差評定，求得相對不確定度urel2如式（18）：

6.2.2 RAD-7工作非線性引入的不確定度分量

用3個不同氡濃度下體積活度響應(yīng)通過極差法來評定，3個濃度下體積活度響應(yīng)見表1，n=3，取極差系數(shù)C=1.69，計算非線性下被測量估計值引入的不確定度urel3如式（19）：

6.3 合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度

上述各不確定度來源之間彼此相互獨立，因此RAD-7測氡儀的體積活度響應(yīng)的相對合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度為各分量的方和根，對不確定度分量匯總后計算得到對應(yīng)的合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度見表4。

表4 RAD-7測氡儀測量不確定度

7 結(jié)束語

從以上評定結(jié)果來看，RAD-7測氡儀的檢定結(jié)果的不確定度是5%。這個量值溯源系統(tǒng)，是把RAD-7測氡儀的量值，通過標(biāo)準(zhǔn)氡室間接溯源到國家基準(zhǔn)，只要對溯源過程嚴(yán)格控制，就可以達到滿意的復(fù)現(xiàn)量值的不確定度，從而大大提高測氡儀測量數(shù)據(jù)的可靠性。

結(jié)果表明，檢定結(jié)果的不確定度主要受氡轉(zhuǎn)移過程和被檢儀器計數(shù)能力的影響。這說明，嚴(yán)格控制從液體鐳源到閃爍室的氡轉(zhuǎn)移速率和轉(zhuǎn)移過程是控制不確定度的前提，同時證明，在這種檢定系統(tǒng)下技術(shù)性能越好的測氡儀的不確定度才能越優(yōu)。由于這種溯源系統(tǒng)評定模型較為復(fù)雜，特別是標(biāo)準(zhǔn)氡濃度的不確定度分量眾多，因此在日常檢定中，可以把標(biāo)準(zhǔn)氡濃度的評定結(jié)果作為已知量納入B類不確定度分量直接代入，只需將被檢儀器測量重復(fù)性和工作非線性作為A類不確定度分量據(jù)實評定即可。

綜上所述，鐳源的半衰期長、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，是氡溯源的可靠標(biāo)準(zhǔn)。這個溯源關(guān)系中，上級計量標(biāo)準(zhǔn)器具國家一級標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)液體鐳源的不確定度1%，本級計量標(biāo)準(zhǔn)器具標(biāo)準(zhǔn)氡室不確定度3.1%，下級計量器具RAD-7測氡儀的檢定結(jié)果的不確定度是5.0%。由于《民用建筑工程室內(nèi)環(huán)境污染控制規(guī)范》中對空氣氡檢測方法的測量不確定度的要求是不應(yīng)大于25%(置信度95%)，那么在工作中測量時，測氡儀檢定引入的不確定度可以忽略。

［1］ 梁珺成.JJG 825—2013，測氡儀檢定規(guī)程［S］.北京：中國質(zhì)檢出版社，2013.

［2］ 葉德培.JJF 1059.1—2012，測量不確定度評定與表示［S］.北京：中國質(zhì)檢出版社，2012.

［3］ 孫保山，張積運，周宗杰，等.FD-3017測氡儀的測量不確定度評定［J］.科技創(chuàng)新導(dǎo)報：2013.01：1674～098X.