趙秋娟 吳海成 吳小飛 張環(huán)宇

摘要

為驗(yàn)證釷基熔鹽堆用AMPX格式238群中子-48群光子耦合多群常數(shù)庫(kù)在釷鈾裝置核臨界安全分析中的適用性，選取了釷鈾物理基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)（ICSBEP標(biāo)識(shí)為HEU-COMP-THERM-021）的100個(gè)臨界裝置對(duì)該庫(kù)進(jìn)行基準(zhǔn)檢驗(yàn)。計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值出現(xiàn)了從10pem到1600pcm不等的偏差。選取合適的積分實(shí)驗(yàn)，并利用中國(guó)核數(shù)據(jù)中心研制的核數(shù)據(jù)調(diào)整程序NDAC對(duì)²³²Th共振參數(shù)進(jìn)行了調(diào)整，重新計(jì)算臨界基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)得到的計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值的偏差只比調(diào)整前降低了60到90pcm。雖然調(diào)整后偏差降低了，但降低的幅度與預(yù)期結(jié)果相差較大?？赡艿脑蛴袃蓚€(gè)：一是靈敏度矩陣計(jì)算方法或精度不夠可靠;二是該問(wèn)題不滿足核數(shù)據(jù)調(diào)整原理中的線性假設(shè)。下一步需要研究更好更精確的靈敏度矩陣計(jì)算方法并嘗試通過(guò)迭代方法解決非線性問(wèn)題。

【關(guān)鍵詞】核數(shù)據(jù)調(diào)整 靈敏度 臨界基準(zhǔn)檢驗(yàn)

1 引言

核數(shù)據(jù)是重要的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，在核科學(xué)和核技術(shù)中有著廣泛的應(yīng)用。模擬計(jì)算的準(zhǔn)確度取決于三個(gè)方面：物理模型、計(jì)算程序和核數(shù)據(jù)。隨著計(jì)算技術(shù)及輸運(yùn)理論的不斷發(fā)展，前兩個(gè)因素的影響基本可以忽略，而核數(shù)據(jù)本身的不確定度就成為影響計(jì)算結(jié)果準(zhǔn)確度的主要因素。核數(shù)據(jù)的制作過(guò)程引入了諸多不確定度，需要通過(guò)宏觀檢驗(yàn)來(lái)驗(yàn)證其可靠性。目前，國(guó)際上已經(jīng)在大量基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上進(jìn)行了大量宏觀檢驗(yàn)比對(duì)工作，建立了趨勢(shì)分析、靈敏度分析等方法，但是對(duì)檢驗(yàn)結(jié)果的分析仍不足。因此，發(fā)展量化分析技術(shù)、實(shí)現(xiàn)宏觀檢驗(yàn)對(duì)評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)的直接改進(jìn)反饋，是今后宏觀檢驗(yàn)的發(fā)展方向。

國(guó)際上早在70年代就提出了宏觀檢驗(yàn)直接改進(jìn)核數(shù)據(jù)的解決方法：基于廣義最小二乘法，利用積分實(shí)驗(yàn)與協(xié)方差數(shù)據(jù)相結(jié)合對(duì)核數(shù)據(jù)進(jìn)行調(diào)整。NEA/WPEC組織SG33對(duì)該方法進(jìn)行了回顧總結(jié)，指出采用積分實(shí)驗(yàn)和協(xié)方差數(shù)據(jù)組合應(yīng)用對(duì)核數(shù)據(jù)進(jìn)行定量調(diào)整確實(shí)是改進(jìn)核數(shù)據(jù)，進(jìn)而降低核裝置積分參數(shù)的不確定度的有效方法。因此，中國(guó)核數(shù)據(jù)中心以最大似然函數(shù)法為基礎(chǔ)，研發(fā)了核數(shù)據(jù)調(diào)整程序NDAC。只要針對(duì)特定堆型，選擇合適的積分實(shí)驗(yàn)，程序就可以根據(jù)用戶提供的核數(shù)據(jù)及其協(xié)方差數(shù)據(jù)、積分實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)以及靈敏度數(shù)據(jù)對(duì)輸入核數(shù)據(jù)進(jìn)行調(diào)整，得出積分量的最佳估計(jì)值以及降低它的不確定度，并輸出調(diào)整后的結(jié)果，包括核數(shù)據(jù)、協(xié)方差、積分量及其不確定度。

另一方面，為滿足新一代核能系統(tǒng)釷基熔鹽堆核臨界安全分析用多群常數(shù)庫(kù)的需求，研制了一套AMPX格式的238群中子一48群光子耦合多群常數(shù)庫(kù)，命名為CENDL-TMSR-AMPX。為了驗(yàn)證該庫(kù)在釷鈾裝置核臨界安全分析中的適用性，選取了釷鈾物理基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)（ICSBEP標(biāo)識(shí)為HEU-COMP-THERM-021，簡(jiǎn)寫(xiě)為HCT021）的100個(gè)臨界裝置對(duì)該庫(kù)進(jìn)行基準(zhǔn)檢驗(yàn)。在2012年核數(shù)據(jù)宏觀參數(shù)研究與應(yīng)用會(huì)議中吳海成研究員的報(bào)告《最新評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)的臨界基準(zhǔn)檢驗(yàn)——ENDITS-1.0開(kāi)發(fā)與應(yīng)用》中指出對(duì)于HCT021系列熱裝置中case14～53的40個(gè)裝置，各家計(jì)算結(jié)果均整體高估，并出現(xiàn)隨能譜變硬keff的C/E值偏大的能譜偏倚，再次顯示²³²Th（n，γ）共振截面仍需改進(jìn)。因此希望利用核數(shù)據(jù)調(diào)整程序，通過(guò)宏觀檢驗(yàn)對(duì)評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)進(jìn)行直接的改進(jìn)反饋，這也是今后宏觀檢驗(yàn)的發(fā)展方向。

2 核數(shù)據(jù)調(diào)整方法的基本原理

核數(shù)據(jù)調(diào)整方法的基本原理是基于廣義最小二乘法，利用小的積分實(shí)驗(yàn)不確定度來(lái)改進(jìn)核數(shù)據(jù)以及模擬積分參數(shù)。中國(guó)核數(shù)據(jù)中心研發(fā)的核數(shù)據(jù)調(diào)整程序NDAC是以最大似然函數(shù)法為理論基礎(chǔ)的。下面給出調(diào)整后核數(shù)據(jù)、積分量、核數(shù)據(jù)協(xié)方差、積分量的不確定度及卡方最小值的表達(dá)式。

表1中給出公式中變量名的定義。

公式推導(dǎo)過(guò)程中假設(shè)調(diào)整后的積分量可以線性預(yù)測(cè)：

其中，H為I_c的靈敏度。

則調(diào)整后的核數(shù)據(jù)應(yīng)滿足：

積分量的最佳估計(jì)為：

調(diào)整后的核數(shù)據(jù)協(xié)方差為：

（4）

調(diào)整前I_c的不確定度為：

調(diào)整后積分量的不確定度為：

卡方最小值：

3 積分實(shí)驗(yàn)及所要調(diào)整核數(shù)據(jù)的選定

3.1 積分實(shí)驗(yàn)的選定

HCT021的case14～53這40個(gè)裝置是通過(guò)燃料棒個(gè)數(shù)、水的臨界高度以及水中硼濃度的變化來(lái)實(shí)現(xiàn)能譜指標(biāo)EALF的值從0.196eV到0.291eV緩慢變化的。因此這40個(gè)裝置的相似度非常高，所以在對(duì)核數(shù)據(jù)做調(diào)整時(shí)不必對(duì)這40個(gè)裝置都進(jìn)行計(jì)算，只需從中挑選出幾個(gè)裝置，這幾個(gè)裝置要能夠反映出隨著能譜變硬k_eff的C/E值偏大的能譜偏倚，最后再用其余裝置作校驗(yàn)即可。積分實(shí)驗(yàn)的選取結(jié)果如表2及圖1中黃色圓點(diǎn)所示。圖1中的CENDL-TMSR-ACE是中國(guó)核數(shù)據(jù)中心基于CENDL-TMSR微觀評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)研制的蒙特卡洛程序用ACE格式庫(kù)。

3.2 所要調(diào)整核數(shù)據(jù)的選定

對(duì)于HCT021系列實(shí)驗(yàn)而言，慢化劑中的¹H，增殖材料²³²Th和燃料中的²³⁵U是對(duì)臨界計(jì)算結(jié)果影響最大的三種核素。利用SCALE5.1程序系統(tǒng)中的TStJNAMI-3D可以計(jì)算得到基準(zhǔn)裝置積分量k_eff對(duì)這三種核素核反應(yīng)截面的靈敏度隨能量的變化關(guān)系。分析發(fā)現(xiàn)，正反應(yīng)性貢獻(xiàn)依次主要來(lái)源于¹H（n，el）、²³⁵U（n，f）和²³²Th（n，sct）反應(yīng)，負(fù)反應(yīng)性貢獻(xiàn)依次主要來(lái)源于²³²Th（n，γ），²³⁵U（n，γ）和¹H（n，γ）反應(yīng)?？紤]到，¹H、²³⁵U在與HCT021能譜軟硬程度相近的LCT006（ICSBEP標(biāo)識(shí)為L(zhǎng)EU-COMP-THERM-006）系列裝置中，k_eff計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值符合良好?？梢詳喽ǎ?sup>232Th的評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)是導(dǎo)致HCT021系列裝置k_eff高估的主要原因。對(duì)比²³²Th（n，γ）和（n，sct）反應(yīng)在HCT021系列裝置中貢獻(xiàn)的大小，可知²³²Th（n，γ）截面的高估是該系列實(shí)驗(yàn)k_eff高估的主要原因。從²³²Th（n，γ）截面靈敏度隨能群的分布可知，²³²Th（n，γ）截面對(duì)k_eff的負(fù)反應(yīng)性貢獻(xiàn)主要來(lái)源于IeV以下的寬共振和1/v截面區(qū)。因此要調(diào)整的核數(shù)據(jù)為²³²Th共振參數(shù)，包括前十個(gè)共振能量對(duì)應(yīng)的中子寬度和輻射俘獲寬度，見(jiàn)表3。其中前八個(gè)共振能量為負(fù)，負(fù)共振對(duì)共振俘獲的貢獻(xiàn)很大，后兩個(gè)共振能量對(duì)應(yīng)的共振參數(shù)的調(diào)整是為了調(diào)整前兩個(gè)共振峰。

4 輸入數(shù)據(jù)的準(zhǔn)備

根據(jù)調(diào)整后核數(shù)據(jù)、積分量等物理量的計(jì)算公式，可以看出要計(jì)算這些量，需要給出的數(shù)據(jù)包括調(diào)整前的核數(shù)據(jù)、調(diào)整前核數(shù)據(jù)的協(xié)方差、調(diào)整前積分量的實(shí)驗(yàn)值和計(jì)算值、積分量的協(xié)方差以及靈敏度。其中調(diào)整前的核數(shù)據(jù)見(jiàn)表3;調(diào)整前積分量的實(shí)驗(yàn)值在國(guó)際核臨界安全手冊(cè)ICSBEP中查得;調(diào)整前積分量的計(jì)算值的計(jì)算方法是首先將ENDF格式的核數(shù)據(jù)加工成MCNP程序用的ACE格式數(shù)據(jù)文件，再用MCNP程序計(jì)算得到五個(gè)臨界基準(zhǔn)裝置的k_eff;積分量的協(xié)方差則假設(shè)不同臨界基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)之間互不關(guān)聯(lián)，相同實(shí)驗(yàn)關(guān)聯(lián)系數(shù)為1。下面只對(duì)調(diào)整前核數(shù)據(jù)協(xié)方差和靈敏度的計(jì)算作簡(jiǎn)單介紹。

4.1 調(diào)整前核數(shù)據(jù)的協(xié)方差

設(shè)協(xié)方差矩陣V=（V_ij）_n×n，則有

其中，D為不確定度，C=（C_ij）_n×n為關(guān)聯(lián)系數(shù)矩陣。C_ij的對(duì)角元素（也就是i=j的元素）的值通常為1.0，因此不在評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)文檔中給出。協(xié)方差的給出需要分別給出不確定度及關(guān)聯(lián)系數(shù)矩陣，而協(xié)方差的計(jì)算在NDAC程序中完成。并注意這里需要給出Γ_n和Γ_n、Γ_n和Γ_γ、Γ_γ和Γ_γ的關(guān)聯(lián)系數(shù)矩陣。調(diào)整前²³²Th共振參數(shù)的不確定度和關(guān)聯(lián)系數(shù)矩陣要從²³²Th評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)文件的MF-32，MT=151中提取相關(guān)信息并計(jì)算得到。

4.2 核數(shù)據(jù)的靈敏度

靈敏度矩陣的個(gè)數(shù)與積分實(shí)驗(yàn)裝置的個(gè)數(shù)相同，為五個(gè)。根據(jù)靈敏度的定義，讓每一個(gè)共振能量對(duì)應(yīng)的共振寬度Γ_n和Γ_γ變化±1%，即Γ⁺和Γ^-，求出基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)裝置積分量的值k⁺和k^-;原來(lái)共振寬度對(duì)應(yīng)的積分量計(jì)算結(jié)果為k;利用差分方法計(jì)算出相對(duì)靈敏度：

計(jì)算相對(duì)靈敏度的基本思路是將共振寬度調(diào)整后的評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)文件用NJOY99程序系統(tǒng)加工成ACE格式文件，用MCNP程序?qū)εR界基準(zhǔn)裝置進(jìn)行建模并計(jì)算得到積分量k_eff的值。對(duì)評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)文件中的20個(gè)共振寬度分別變化±1%，計(jì)算五個(gè)臨界基準(zhǔn)裝置的k_eff，利用（9）式計(jì)算出相對(duì)靈敏度。選擇用ACE數(shù)據(jù)文件配套MCNP程序來(lái)計(jì)算積分量k_eff的值是因?yàn)锳CE數(shù)據(jù)文件即連續(xù)點(diǎn)截面格式，數(shù)據(jù)的加工和建模中的近似都較小，而多群常數(shù)庫(kù)的制作過(guò)程中的物理過(guò)程較多，如共振處理方法的不同，會(huì)帶來(lái)更多的不確定性。得到的五個(gè)裝置的靈敏度矩陣見(jiàn)表4。

5 計(jì)算結(jié)果與分析

5.1 計(jì)算結(jié)果

調(diào)整后²³²Th的共振參數(shù)如表5所示。

NDAC程序給出的調(diào)整后的積分量k_eff的C/E值如表6中第3列數(shù)據(jù)所示。將NDAC程序得到的調(diào)整后的共振參數(shù)的值放入²³²Th評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)文件中MF=2，MT=151的對(duì)應(yīng)位置上，再重新加工ACE格式數(shù)據(jù)文檔，用MCNP程序計(jì)算選定的五個(gè)積分實(shí)驗(yàn)裝置的k_eff，得到的計(jì)算結(jié)果如表6中第4列數(shù)據(jù)所示。

5.2 結(jié)果分析

利用NDAC程序給出的調(diào)整后的232n共振參數(shù)，重新計(jì)算臨界基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)得到的計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值的偏差都降低了，但只比調(diào)整前降低了60到90pcm，降低的幅度與NDAC程序給出的調(diào)整后k，的c爪值相差較大，可能的原因有兩個(gè)：

一是靈敏度矩陣計(jì)算方法或精度不夠可靠。之所以說(shuō)靈敏度矩陣計(jì)算精度不夠，是因?yàn)橛肕CNP程序計(jì)算得到的k_eff的標(biāo)準(zhǔn)差的第一位有效數(shù)字在萬(wàn)分位上，那么k_eff的值從萬(wàn)分位上甚至千分位上開(kāi)始就是不準(zhǔn)確的，則計(jì)算得到的靈敏度矩陣可能會(huì)存在精度不夠的問(wèn)題。為了得到更高的精度，將MCNP模擬的統(tǒng)計(jì)數(shù)從10⁷提高到10⁸，計(jì)算得到的靈敏度矩陣見(jiàn)表7。按照上述步驟重新計(jì)算五個(gè)臨界基準(zhǔn)裝置得到的k_eff的計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表8，可以看出MCNP模擬統(tǒng)計(jì)數(shù)提高后仍然沒(méi)有解決根本的矛盾。若是靈敏度矩陣計(jì)算方法不夠可靠，則需要找到更好更精確的計(jì)算方法，有待進(jìn)一步研究。

二是該問(wèn)題不滿足核數(shù)據(jù)調(diào)整原理中的線性假設(shè)，即公式（1）不滿足。目前看來(lái)，更可能的原因是該問(wèn)題存在很?chē)?yán)重的非線性問(wèn)題，在計(jì)算靈敏度矩陣中的k+和k-時(shí)可以看出。設(shè)Γn（N）-和Γn（N）+分別代表第N個(gè)中子寬度下調(diào)1%和上調(diào)1%，Γ_γ（N）-和Γ_γ（N）+分別代表第N個(gè)輻射俘獲寬度下調(diào)1%和上調(diào)1%，N為1～10。對(duì)于同一個(gè)共振寬度Γ_n（N）或Γ_γ（N），將它下調(diào)和上調(diào)1%得到的k_eff都變小或都變大，則說(shuō)明存在非線性問(wèn)題。線性情況下，對(duì)于同一共振寬度，將它下調(diào)和上調(diào)1%得到的k_eff的變化方向應(yīng)該相反。下一步將建立迭代手段，嘗試通過(guò)迭代的方法解決非線性問(wèn)題。

6 結(jié)束語(yǔ)

為了驗(yàn)證中國(guó)核數(shù)據(jù)中心研制的AMPX格式238n-48γ多群常數(shù)庫(kù)在釷鈾裝置核臨界安全分析中的適用性，選取了釷鈾物理基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)（ICSBEP標(biāo)識(shí)為HEU-COMP-THERM-021）的100個(gè)臨界裝置對(duì)該庫(kù)進(jìn)行基準(zhǔn)檢驗(yàn)。計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值的偏差較大。選取合適的積分實(shí)驗(yàn)，利用NDAC程序?qū)?sup>232Th共振參數(shù)進(jìn)行調(diào)整，并制作調(diào)整后的ACE數(shù)據(jù)文檔，用MCNP程序重新計(jì)算臨界基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)得到的積分量計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值的偏差都降低了，但降低的幅度與預(yù)期相差較大，可能是靈敏度矩陣計(jì)算方法或精度不夠可靠;也可能是非線性問(wèn)題，下一步需要找到更好更精確的靈敏度矩陣計(jì)算方法或嘗試通過(guò)迭代的方法解決非線性問(wèn)題。

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