康重陽,趙 軍*,宋國富,高 超,王建邦 (.西北師范大學(xué)地理與環(huán)境科學(xué)學(xué)院,甘肅 蘭州 730070；.青海省生態(tài)環(huán)境遙感監(jiān)測中心,青海 西寧 80000)

伴隨我國工業(yè)化的快速推進(jìn),粗放型、高耗能的經(jīng)濟(jì)發(fā)展模式,導(dǎo)致環(huán)境污染問題日益突顯.近年來,SO2、NO2、PM2.5等大氣污染現(xiàn)象頻頻發(fā)生,其中SO2是形成霧霾、酸雨的主要前體物,對(duì)地球環(huán)境、人類和其他生物的生存環(huán)境具有嚴(yán)重危害.大氣中SO2主要來源于火山噴發(fā)、人為排放以及零星和間斷的山火燃燒排放[1-5],其中人為排放主要來源于使用煤炭、石油等資源以及焚燒秸稈等活動(dòng).SO2的傳統(tǒng)檢測方法以化學(xué)和電化學(xué)方法為主,但受其操作復(fù)雜和地域測量范圍小的約束,不能準(zhǔn)確反映大范圍SO2空間分布和變化狀況.隨著遙感技術(shù)的快速發(fā)展,利用遙感技術(shù)實(shí)現(xiàn)寬地域監(jiān)測大氣中SO2濃度已成為可能.遙感監(jiān)測大氣中SO2的主要傳感器,從最早期的TOMS[6]、GOME[7-8]、SCIAMACHY[9-10]等發(fā)展到目前高光譜的OMI[11-12]和OMPS[13-14].

近年來,國內(nèi)外學(xué)者應(yīng)用遙感手段在探測大氣中SO2濃度方面做了大量研究,主要集中OMI數(shù)據(jù)驗(yàn)證、區(qū)域SO2監(jiān)測以及評(píng)價(jià)政策對(duì)于大氣中SO2濃度變化的影響等方面.OMI數(shù)據(jù)驗(yàn)證方面,Krotkov等[15]在中國東北地區(qū),利用飛機(jī)采集數(shù)據(jù)對(duì)OMI遙感SO2數(shù)據(jù)進(jìn)行準(zhǔn)確性評(píng)價(jià);Theys等[16]在全球范圍內(nèi),利用地基差分吸收光譜儀提取的SO2垂直濃度柱,與OMI數(shù)據(jù)獲得的SO2垂直柱量值進(jìn)行對(duì)比.區(qū)域SO2監(jiān)測方面,Carn等[6]利用OMI數(shù)據(jù)估算了秘魯銅冶煉廠SO2排放量;Calkins等[17]應(yīng)用OMI數(shù)據(jù),研究了2006～2015年氣象條件對(duì)華北平原地區(qū)SO2的影響;趙軍等[18]利用OMI數(shù)據(jù)研究發(fā)現(xiàn)蘭州及周邊區(qū)域SO2的分布出現(xiàn)離散面狀分布,蘭州-白銀、金昌是研究區(qū)域內(nèi)的兩個(gè)高值區(qū);沈艷潔[19]應(yīng)用OMI數(shù)據(jù),發(fā)現(xiàn)寧東能源基地SO2排放量上升與北方地區(qū)SO2柱量值下降形成鮮明對(duì)比;張興贏等[20]利用ENVISAT數(shù)據(jù)分析了2005～2007年中國地區(qū)SO2變化趨勢和時(shí)空分布特征以及來源.政策性評(píng)價(jià)方面,閆歡歡等[21]利用OMI數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)了珠江三角洲地區(qū)從2004年亞運(yùn)會(huì)申辦成功到2010年亞運(yùn)會(huì)舉辦期間大氣SO2污染氣體的改善效果;Zhang等[22]利用OMI數(shù)據(jù)對(duì)河南省2005～2014年NO2和SO2排放時(shí)空變化做出分析;高一博等[23]利用2005～ 2012年OMI數(shù)據(jù)研究發(fā)現(xiàn)烏魯木齊、京津冀、長江三角洲、四川盆地、珠江三角洲是SO2高濃度區(qū).綜合梳理以上研究,在空間插值標(biāo)準(zhǔn)方面缺乏統(tǒng)一性,有0.125°、0.25°等多種插值精度;其次,在空間分布研究方面,均是將研究區(qū)域視為整體,對(duì)SO2柱量值變化展開研究,缺乏空間異質(zhì)性分析.我國陸地面積廣闊、海岸線較長,季風(fēng)變化會(huì)直接影響降水、氣溫等諸多氣象因素,這些都對(duì)大氣中SO2的空間分布產(chǎn)生重要影響.

本文利用2013和2014年OMISO2003產(chǎn)品SO2的逐日數(shù)據(jù),在常見的3種不同精度下進(jìn)行普通克里金插值,并與地基數(shù)據(jù)進(jìn)行相關(guān)性比較,擇優(yōu)選擇插值精度,揭示中國大氣邊界層SO2柱量值空間分布特征及變異格局,按地理分區(qū),分析季風(fēng)區(qū)與非季風(fēng)區(qū)大氣邊界層SO2柱量值面積隨季風(fēng)變化狀況,以及分析影響兩個(gè)區(qū)域SO2柱量值變化的敏感因子.

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

OMI傳感器是荷蘭、芬蘭與NASA聯(lián)合研發(fā),于2004年7月15日搭載在EOS/Aura衛(wèi)星上發(fā)射升空,其主要目的是研究大氣痕量成分及其對(duì)氣候變化的影響,OMI已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于大中尺度的污染氣體監(jiān)測、空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)等領(lǐng)域[24-26].

OMISO2L2V003數(shù)據(jù),獲取自NASA(http://mirador.gsfc.nasa.gov.)GES DISC數(shù)據(jù)庫,該數(shù)據(jù)反映的是對(duì)應(yīng)空氣柱高度低于2km,重心高度為0.9km的大氣邊界層SO2柱濃度,主要用于近地表大氣SO2污染研究.數(shù)據(jù)經(jīng)PCA反演算法產(chǎn)生,借助VISAN軟件,選用官方推薦的云層參數(shù)0.3為閾值,對(duì)研究區(qū)數(shù)據(jù)進(jìn)行過濾,剔除云對(duì)數(shù)據(jù)的影響,獲取SO2垂直柱量值.

地基數(shù)據(jù)來源于中國環(huán)境監(jiān)測總站(http://www.cnemc.cn/),2013年1月至2014年12月空氣質(zhì)量報(bào)告.

1.2 研究方法

1.2.1 SO2反演算法 SO2反演算法經(jīng)歷了DOAS[27]、LF[28]、BRD[24]到現(xiàn)在的PCA算法.實(shí)踐證明,DOAS、LF算法對(duì)于近地表SO2濃度監(jiān)測不夠理想;BRD算法對(duì)于近地表SO2濃度有較好的探測能力,能夠很好的探測人類活動(dòng)SO2排放,但在提取數(shù)據(jù)時(shí)會(huì)產(chǎn)生大量的噪聲,在實(shí)際應(yīng)用中,去噪成為較大的障礙.PCA算法[29]是一種基于主成分分析的方法,以無SO2污染地區(qū)測量得到的O3吸收、地表反射率、儀器噪聲、Ring效應(yīng)等相關(guān)結(jié)果為基礎(chǔ),結(jié)合輻射傳輸模擬的SO2雅可比矩陣建立線性反演關(guān)系式,直接獲得大氣中SO2垂直柱總量[30].閆歡歡等[30]利用OMI數(shù)據(jù),在多個(gè)區(qū)域?qū)RD和PCA兩種算法在進(jìn)行比較研究,發(fā)現(xiàn)BRD算法反演結(jié)果普遍高于PCA算法.雖然BRD算法能夠?qū)θ藶榈蜐舛扰欧庞休^好的提取效果,但在實(shí)際應(yīng)用中,去噪成為最大的困難,PCA算法有效降低了OMISO2反演產(chǎn)品誤差,提高了產(chǎn)品精度,本文選用PCA反演的數(shù)據(jù)產(chǎn)品進(jìn)行研究.

1.2.2 數(shù)據(jù)提取與處理

(1)剔除受高云量影響及無效數(shù)據(jù),對(duì)日數(shù)據(jù)做CloudFraction＞0.3及SO2柱量值＜0DU篩選,提取中國區(qū)域大氣邊界層SO2有效數(shù)據(jù).

(2)對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行初步篩選后,生成點(diǎn)矢量文件,再分別以0.125°、0.25°、0.4°網(wǎng)格做普通克里金插值.

(3)在時(shí)間尺度上,獲取大氣邊界層SO2年柱總量和7期平均柱量值(劃分標(biāo)準(zhǔn)參考表3),并在空間上完成SO2空間分布圖.

1.2.3 數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)化及插值精度選取 衛(wèi)星監(jiān)測大氣痕量氣體的單位為Dobson Unit(DU),中華人民共和國環(huán)境保護(hù)部網(wǎng)站對(duì)外公布的空氣質(zhì)量狀況月報(bào)SO2濃度月均值單位為μg/m3,兩者在進(jìn)行比較時(shí)存在單位不統(tǒng)一的情況.本文對(duì)衛(wèi)星監(jiān)測數(shù)據(jù)及地基測量數(shù)據(jù)進(jìn)行歸一化無量綱處理,選擇京津冀、長江三角洲、珠江三角洲3個(gè)區(qū)域,與3種不同插值結(jié)果進(jìn)行相關(guān)性比較,選擇相關(guān)性最高的精度.

采用歸一化方法將原始數(shù)據(jù)變成[0,1]之間的數(shù)據(jù),通過數(shù)學(xué)運(yùn)算消除原始數(shù)據(jù)之間量綱差異的影響.

表1 OMI月均數(shù)據(jù)與官方公布月均數(shù)據(jù)相關(guān)系數(shù)Table 1 Correlation of OMI inversion and official SO2 value

如表1所示,通過對(duì)比, PCA算法反演產(chǎn)生的SO2垂直柱量值,剔除SO2＜0和CloudFraction＞0.3的無效數(shù)據(jù),插值精度為0.125°×0.125°,與環(huán)境保護(hù)部網(wǎng)站公布的空氣質(zhì)量狀況月報(bào)數(shù)據(jù)有較高的相關(guān)性,OMI的空間分辨率為13km×24km,最高可以提高至13km×13km,與0.125°×0.125°空間插值精度基本相同,能夠更準(zhǔn)確的反映SO2真實(shí)空間分布.OMI SO2數(shù)據(jù)在長江三角洲地區(qū)與官方數(shù)據(jù)具有最高相關(guān)性, SO2濃度及氣象條件更利于SO2數(shù)據(jù)提取,京津冀地區(qū)SO2濃度過高,產(chǎn)生堆積現(xiàn)象,提取結(jié)果較地基數(shù)據(jù)有較大偏差,珠三角地區(qū)氣候炎熱濕潤,SO2濕沉降速度快,提取結(jié)果偏差最大.

2 結(jié)果與分析

2.1 大氣SO2柱量值年內(nèi)空間變化

通過與相等間隔、幾何間隔、分位數(shù)、標(biāo)準(zhǔn)差等多種分類方法對(duì)比,發(fā)現(xiàn)自然斷點(diǎn)法能夠更好體現(xiàn)SO2柱量值空間分布與變化,與高一博[23]、閆歡歡等[31]研究結(jié)果基本一致.本文采用自然斷點(diǎn)法,對(duì)SO2柱量值進(jìn)行五級(jí)劃分.

自然斷點(diǎn)法來源于美國制圖學(xué)家George F.Jenks (1916～1996),是一種基于自然分組,將屬性值相近的值進(jìn)行合并,是方差和最小的一種統(tǒng)計(jì)學(xué)分類方法.

表2 SO2年柱總量和7期平均柱量值分級(jí)Table 2 Grades of annual total and average 7-period SO2 value

依據(jù)表2分級(jí),2013年中國大氣SO2年柱總量空間分布如圖1所示.

極軌衛(wèi)星每日14～15條軌道觀測拼接基本覆蓋全球,但每繞地球轉(zhuǎn)動(dòng)452圈,進(jìn)入“zoom mode”,會(huì)有一天不產(chǎn)生數(shù)據(jù).2013年共計(jì)有354d產(chǎn)生數(shù)據(jù),中國SO2柱量值共計(jì)1.3681546×107DU.

2013年中國大氣邊界層存在1個(gè)五級(jí)柱量值區(qū)域和4個(gè)四級(jí)柱量值區(qū)域,在空間上呈現(xiàn)聚集狀分布;一級(jí)SO2柱量值位于青藏高原南部及長江以南部分地區(qū).

(1)北方四、五級(jí)柱量值區(qū)

涵蓋北京、天津、河北、山東全境,遼寧大部、山西中部和南部、河南中部和北部以及安徽省和江蘇省北部,是我國最為嚴(yán)重、涵蓋面積最大、涉及省份最多的區(qū)域.

圖1 2013年中國大氣邊界層SO2年柱總量空間分布Fig.1 The spatial distribution of annual SO2 value in China, 2013

(2)西北內(nèi)陸、寧夏北部、西南地區(qū)四級(jí)柱量值區(qū)

西北內(nèi)陸四級(jí)柱量值區(qū)以新疆省會(huì)烏魯木齊市及周邊昌吉市為中心,最高值出現(xiàn)在烏魯木齊市.

寧夏北部四級(jí)柱量值區(qū)以寧夏銀川市、石嘴山市和內(nèi)蒙古烏海市為中心,最高值出現(xiàn)在內(nèi)蒙古烏海市.

西南地區(qū)四級(jí)柱量值區(qū)以宜賓、瀘州、渝西地區(qū)為中心,是我國長江以南涵蓋面積最大區(qū)域.

這些區(qū)域地勢平坦、人口密度高、重工業(yè)發(fā)達(dá),長期以來形成以傳統(tǒng)能源消耗為主導(dǎo)的產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)和經(jīng)濟(jì)發(fā)展模式,導(dǎo)致在這些區(qū)域柱量值偏高.相比于北方四、五級(jí)柱量值區(qū),其余四級(jí)柱量值區(qū)域涵蓋面積小、柱量值較低,區(qū)域內(nèi)柱量值變化緩慢.

一級(jí)柱量值區(qū)域主要位于青藏高原南部及長江以南部分地區(qū).青藏高原地區(qū)平均海拔4500m,是世界上平均海拔最高的高原[32],減少了衛(wèi)星測量大氣柱的高度[33];較高的海拔不利于高柱量值區(qū)域SO2向青藏高原地區(qū)水平擴(kuò)散.長江以南地區(qū)位于副熱帶季風(fēng)區(qū),冬暖夏熱,降水充足,水熱條件利于大氣中SO2干濕沉降;云南、海南、臺(tái)灣、廣西等地,第三產(chǎn)業(yè)占有較高比重,SO2排放量相對(duì)較低;而浙江、福建、貴州第二產(chǎn)業(yè)所占比重大,SO2排放量相對(duì)較高,受氣象要素影響,濕沉降較快,形成酸雨可能性較大.

2.2 大氣邊界層SO2柱量值年內(nèi)變化趨勢

2.2.1 PBL SO2區(qū)域空間變化 我國季風(fēng)氣候顯著,季風(fēng)變化直接影響降水、氣溫、風(fēng)力等諸多氣象要素,間接影響到大氣濕度、植被生長等,這些要素對(duì)大氣中SO2空間分布、干濕沉降都有重要影響.本文借鑒徐淑英《我國季風(fēng)進(jìn)退及其日期確定》[34]標(biāo)準(zhǔn),把全年分為7個(gè)時(shí)期,對(duì)應(yīng)編號(hào)、名稱、起始時(shí)間如表3所示.

表3 年內(nèi)分期編號(hào)、名稱及時(shí)間范圍Table 3 Number, name and time range of different stages

(1)季風(fēng)區(qū)SO2分級(jí)區(qū)域空間變化特點(diǎn)

在大興安嶺—陰山—賀蘭山—巴顏喀拉山—岡底斯山[35-36]東南季風(fēng)區(qū),夏季風(fēng)對(duì)SO2二、三級(jí)區(qū)域面積的減少有貢獻(xiàn)巨大;冬季采暖和隨冬季風(fēng)擴(kuò)散形成大面積二、三級(jí)柱量值區(qū)域,五級(jí)SO2區(qū)域面積基本不受夏季風(fēng)影響.

圖2 季風(fēng)區(qū)PBL SO2分級(jí)柵格數(shù)年內(nèi)變化Fig.2 Raster number variation of different PBL SO2 grades in monsoon region

圖3 PBL SO2柱量值年內(nèi)變化Fig.3 The variation of PBL SO2 value in the year

如圖2所示,一、二、三級(jí)區(qū)域占季風(fēng)區(qū)總面積85%以上,受夏季風(fēng)影響強(qiáng)弱,發(fā)生變化,一級(jí)柱量值區(qū)域面積變化最為顯著,與梅雨季節(jié)時(shí)期取得最大值,占季風(fēng)區(qū)總面積的89.9%,最小值出現(xiàn)在冬季風(fēng)極盛期,約為季風(fēng)區(qū)總面積的18.9%;五級(jí)柱量值區(qū)域主要集中在河北南部及魯中地區(qū),除冬季風(fēng)極盛期外,區(qū)域面積基本不變化,河北南部的石家莊、邯鄲是京津冀地區(qū)火電裝機(jī)的主要區(qū)域,且該區(qū)域受太行山脈屏障作用全年風(fēng)速較小[37],不利于SO2擴(kuò)散,產(chǎn)生SO2堆積現(xiàn)象,形成SO2高濃度柱區(qū)域[38];魯中地區(qū)以鋼鐵業(yè)和石化業(yè)為主的工業(yè)類型,造成該區(qū)域常年出現(xiàn)五級(jí)柱量值區(qū)域.

冬季風(fēng)極盛期,我國受極地冷高壓控制,嚴(yán)寒少雨[34],SO2干濕沉降速度緩慢;秦嶺—淮河以北地區(qū)處于采暖期,導(dǎo)致季風(fēng)區(qū)二、三級(jí)區(qū)域面積明顯上升,一級(jí)柱量值區(qū)域面積年內(nèi)最小,主要包含兩廣、云南、浙江(圖3a).

伴隨冬季風(fēng)極盛期結(jié)束,冬季風(fēng)減弱期內(nèi),冬季風(fēng)影響減弱、氣溫回暖、采暖結(jié)束、各地降水有所增加,二、三級(jí)柱量值區(qū)域面積減少,較冬季風(fēng)極盛期面積分別下降20.2%、59.7%;一級(jí)柱量值區(qū)域面積較前期增加159.7%,包含秦嶺—淮河以南除貴州、重慶外的大部分區(qū)域(圖3b).

冬夏季風(fēng)過渡期、梅雨季節(jié)、夏季風(fēng)極盛期,各級(jí)分區(qū)區(qū)域面積變化較小,一級(jí)柱量值區(qū)域在梅雨季節(jié)達(dá)到最大值.梅雨季節(jié),夏季風(fēng)影響至華北地區(qū),并在長江中下游維持較長時(shí)間的降水[36],高溫、充足降水等氣象條件促使SO2濕沉降發(fā)生,對(duì)大部分地區(qū)SO2柱量值的降低有很大幫助(圖3c、3d、3e).

夏季風(fēng)撤退期,冬季風(fēng)來勢迅猛,夏季風(fēng)撤退迅速,天氣穩(wěn)定晴朗[34](圖3f),在秦嶺—淮河以北影響較大,二級(jí)柱量值區(qū)域占據(jù)秦嶺—淮河以北大部分區(qū)域,一級(jí)柱量值區(qū)域退守秦嶺—淮河以南.

冬季風(fēng)增強(qiáng)期,夏季風(fēng)影響區(qū)域退出我國(圖3g),一級(jí)柱量值區(qū)域較前期減少47.4%,包含兩廣以南地區(qū),三、四級(jí)柱量值區(qū)域較前期都有明顯增加,增幅分別達(dá)183.4%、143.4%.

(2)非季風(fēng)區(qū)SO2分級(jí)區(qū)域空間變化特點(diǎn)

在大興安嶺—陰山—賀蘭山—巴顏喀拉山—岡底斯山以北的非季風(fēng)區(qū)(圖4),受冬季風(fēng)影響明顯,四、五級(jí)柱量值出現(xiàn)在烏魯木齊及與其相近的昌吉市.

圖4 非季風(fēng)區(qū)PBL SO2分級(jí)柵格數(shù)年內(nèi)變化Fig.4 Raster number variation of different PBL SO2 grades in non-monsoon region

按分級(jí)SO2柱量值面積變化可將全年劃分為:冬季風(fēng)強(qiáng)勢影響期和冬季風(fēng)弱勢影響期.

冬季風(fēng)強(qiáng)勢影響期包括冬季風(fēng)增強(qiáng)期、冬季風(fēng)極盛期(10月中旬～次年2月底)(圖3a、3f),這一時(shí)期,二級(jí)、三級(jí)柱量值區(qū)域基本占據(jù)整個(gè)非季風(fēng)區(qū),四級(jí)、五級(jí)柱量值面積極小,約為非季風(fēng)區(qū)面積的1%,五級(jí)柱量值主要出現(xiàn)在冬季風(fēng)強(qiáng)盛期.

冬季風(fēng)弱勢影響期包含冬季風(fēng)減弱期、冬夏季風(fēng)過渡期、梅雨季節(jié)、夏季風(fēng)極盛期、夏季風(fēng)撤退期5個(gè)時(shí)期.冬季風(fēng)弱勢影響期內(nèi),一級(jí)柱量值區(qū)域面積占季風(fēng)區(qū)總面積的90%以上,其余分級(jí)柱量值面積變化范圍在10%以內(nèi)或基本維持不變.

2.2.2 PBL SO2柱量值變化敏感因子分析 選擇季風(fēng)區(qū)五級(jí)柱量值區(qū)的天津市、三級(jí)柱量值區(qū)的南京市及非季風(fēng)區(qū)典型城市烏魯木齊市,與2013、2014年對(duì)應(yīng)時(shí)段的平均溫度、平均降水、平均相對(duì)濕度、平均風(fēng)速、平均氣壓、平均日照時(shí)數(shù)、平均最大風(fēng)速進(jìn)行相關(guān)性分析,判斷季風(fēng)區(qū)、非季風(fēng)區(qū)不同敏感因子的影響程度(表4).

季風(fēng)區(qū)五級(jí)柱量值區(qū)域,SO2隨風(fēng)擴(kuò)散導(dǎo)致高柱量值區(qū)域面積擴(kuò)大,干沉降對(duì)SO2柱量值降低較平均氣溫、降水明顯.天津市地處華北平原東北部,屬暖溫帶半濕潤半干旱季風(fēng)氣候,四季分明,季節(jié)交替明顯[39],季風(fēng)氣候顯著.平均氣溫、平均相對(duì)濕度都表現(xiàn)出較好的季節(jié)性特點(diǎn),最高值出現(xiàn)在梅雨季節(jié),冬季風(fēng)減弱期出現(xiàn)最低值.平均氣溫、平均降水、平均相對(duì)濕度與SO2柱量值呈負(fù)相關(guān),對(duì)SO2柱量值的降低效果更明顯(圖5),相對(duì)濕度與SO2柱量值變化表現(xiàn)出較好的相逆性,五級(jí)柱量值區(qū)域SO2干沉降,是影響SO2柱量值降低的最主要因子,相對(duì)濕度是判斷SO2形成霧霾的主要條件,這也是華北地區(qū)近年來霧霾天氣頻發(fā)的重要原因;風(fēng)速在α=0.05置信水平下,與SO2柱量值呈正相關(guān),天津市南部及東部的唐山市火電裝機(jī)臺(tái)數(shù)分別占京津冀總臺(tái)數(shù)的17.75%、15.68%[40].這一地區(qū)火電燃煤排放隨風(fēng)擴(kuò)散,對(duì)于天津市SO2柱量值的升高有較大影響.

表4 三個(gè)代表城市SO2與敏感因子相關(guān)性Table 4 Correlation between SO2 and sensitive factors in main cities

圖5 天津市平均降水、平均氣溫、SO2柱量值變化趨勢Fig.5 Trends of average precipitation, temperature and SO2 value in Tianjin

季風(fēng)區(qū)三級(jí)柱量值區(qū)域,夏季風(fēng)對(duì)SO2柱量值降低效果顯著,冬季采暖及隨中緯度環(huán)流地面流向低緯風(fēng)力擴(kuò)散,是導(dǎo)致三級(jí)柱量值區(qū)域在冬季風(fēng)增強(qiáng)期和極盛期變成四級(jí)柱量值的直接原因(圖3g、3a).平均氣溫與SO2柱量值相關(guān)性在α=0.001置信水平下,高度負(fù)相關(guān),冬季風(fēng)增強(qiáng)期和極盛期,天氣寒冷,降水偏少,采暖是影響SO2柱量值升高的主要原因(圖6);SO2柱量值與平均氣壓和平均風(fēng)速在α=0.02、α=0.1置信水平下正相關(guān),華北高柱量值區(qū)域SO2隨中緯度環(huán)流地面流向低緯風(fēng)速擴(kuò)散,是SO2柱量值升高的另一原因;夏季風(fēng)帶來氣溫回升,降水增多,并在梅雨季節(jié)達(dá)到最高值,同時(shí)SO2柱量值也取得年內(nèi)最小值.南京市年均氣溫＞0℃,隨冬季風(fēng)衰退,來自太平洋的東南季風(fēng)帶來暖濕氣流,氣溫回升、降水增多,SO2柱量值降低.

圖6 南京市平均降水、平均氣溫、SO2柱量值變化趨勢Fig.6 Trends of average precipitation, temperature and SO2 value inNanjing

圖7 烏魯木齊市平均降水、平均氣溫、SO2柱量值變化趨勢Fig.7 Trends of average precipitation, temperature and SO2 value in Urumqi

非季風(fēng)區(qū), SO2柱量值與平均氣溫高度負(fù)相關(guān),與平均降水中度負(fù)相關(guān).昌吉和烏魯木齊為中心西北內(nèi)陸高柱量值區(qū)域,是我國非季風(fēng)區(qū)域的典型代表,屬極端干燥的大陸性氣候[41].平均氣溫與SO2柱量值在α=0.01置信水平下高度負(fù)相關(guān),非季風(fēng)區(qū)在冬季風(fēng)強(qiáng)勢影響期內(nèi),平均氣溫低于0℃,采暖排放成為SO2全面升高的主要來源;平均降水與SO2柱量值在α=0.02置信水平下中度負(fù)相關(guān),濕沉降成為非季風(fēng)區(qū)SO2柱量值降低的有效途徑之一(圖7),較南京市而言,冬季風(fēng)的進(jìn)退對(duì)該區(qū)域SO2柱量值的變化尤為明顯,隨冬季風(fēng)極盛期結(jié)束,SO2柱量值出現(xiàn)最大降幅,并在冬季風(fēng)弱勢影響期內(nèi),SO2柱量值變化緩慢,伴隨平均溫度在梅雨季節(jié)取得年內(nèi)最大值,SO2柱量值達(dá)到最小值;在冬季風(fēng)增強(qiáng)期,隨氣溫降低柱量值取得年內(nèi)最大升幅.

3 結(jié)論

3.1 全國區(qū)域內(nèi)存在1個(gè)五級(jí)和4個(gè)四級(jí)柱量值區(qū)域,空間上呈現(xiàn)聚集狀分布;北方四、五級(jí)柱量值區(qū)域是我國SO2柱量值最高、涵蓋面積最大、涉及省份最多的區(qū)域,一級(jí)柱量值區(qū)域主要分布在青藏南部及長江以南地區(qū).

3.2 夏季風(fēng)對(duì)季風(fēng)區(qū)二、三級(jí)柱量值區(qū)域面積的減少有巨大貢獻(xiàn),一級(jí)柱量值區(qū)域在梅雨季節(jié)達(dá)到最大值,涵蓋季風(fēng)區(qū)總面積的89.9%,五級(jí)SO2柱量值區(qū)域基本不受夏季風(fēng)影響;冬季風(fēng)對(duì)非季風(fēng)區(qū)影響明顯,冬季風(fēng)強(qiáng)勢影響期內(nèi),二級(jí)及以上柱量值基本占據(jù)整個(gè)非季風(fēng)區(qū).

3.3 影響因子方面,季風(fēng)區(qū)四、五級(jí)柱量值區(qū)域,平均相對(duì)濕度較平均氣溫、平均降水對(duì)SO2柱量值的降低更明顯,干沉降是SO2柱量值降低的主要途徑;季風(fēng)區(qū)三級(jí)柱量值區(qū)域, SO2柱量值與平均溫度高度負(fù)相關(guān),與氣壓中度相關(guān),冬季采暖及隨中緯度環(huán)流地面流向低緯風(fēng)力擴(kuò)散,是導(dǎo)致中度柱量值區(qū)域在冬季風(fēng)增強(qiáng)期和極盛期出現(xiàn)四級(jí)柱量值的直接原因;非季風(fēng)區(qū), SO2柱量值與平均溫度高度負(fù)相關(guān), 采暖排放是SO2柱量值全面升高的主要因素,與平均降水中度負(fù)相關(guān),隨降水濕沉降是SO2柱量值降低的有效途徑.

[1] Smith, S. J, Aardenne, J. van, Klimont, Z, et al. Anthropogenic sulfur dioxide emissions: 1850～2005 [J]. Atmospheric Chemistry& Physics Discussions, 2011,10(6):16111-16151.

[2] Koike M, Kondo Y, Kita K, et al. Export of anthropogenic reactive nitrogen and sulfur compounds from the East Asia region in spring [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2003,108(20):1887-1902.

[3] Robock A. Volcanic eruptions and climate [J]. Reviews of Geophysics, 2000,38(2):191—219.

[4] Lee C, Martin R V, Donkelaar A V, et al. Retrieval of vertical columns of sulfur dioxide from SCIAMACHY and OMI: Air mass factor algorithm development, validation, and error analysis[J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2009,114(22):2191-2196.

[5] Lee C, Richter A, Weber M, et al. SO2Retrieval from SCIAMACHY using the Weighting Function DOAS (WFDOAS)Technique: comparison with Standard DOAS retrieval [J].Atmospheric Chemistry & Physics Discussions, 2008,8(3):6137-6145.

[6] Carn S A, Krueger A J, Krotkov N A, et al. Sulfur dioxide emissions from Peruvian copper smelters detected by the Ozone Monitoring Instrument [J]. Geophysical Research Letters,2007,34(9):1093-1101.

[7] Burrows J P, Weber M, Buchwitz M, et al. The Global Ozone Monitoring Experiment (GOME): Mission Concept and First Scientific Results.[J]. Journal of Atmospheric Sciences, 1997,56(414):2340-2352.

[8] Eisinger M, Burrows J P. Tropospheric sulfur dioxide observed by the ERS-2GOME instrument [J]. Geophysical Research Letters,1998,25(22):4177—4180.

[9] Bovensmann H, Burrows J P, Buchwitz M, et al. SCIAMACHY:Mission Objectives and Measurement Modes [J]. Journal of Atmospheric Sciences, 1997,56(2):125-150.

[10] Afe O T, Richter A, Sierk B, et al. BrO emission from volcanoes:A survey using GOME and SCIAMACHY measurements [J].Geophysical Research Letters, 2004,31(24):357-370.

[11] Lee C, Martin R V, Van Donkelaar A, et al. SO2emissions and lifetimes: Estimates from inverse modeling using in situ and global, space-based (SCIAMACHY and OMI) observations [J].Journal of Geophysical Research, 2011,116(D6):161-165.

[12] Levelt P F, Hilsenrath E, Leppelmeier G W, et al. Science objectives of the ozone monitoring instrument [J]. IEEE Transactions on Geoscience & Remote Sensing, 2006,44(5):1199-1208.

[13] Yang K, Dickerson R R, Carn S A, et al. First observations of SO2from the satellite Suomi NPP OMPS: Widespread air pollution events over China [J]. Geophysical Research Letters,2013,40(18):4957-4962.

[14] Zhang Y, Li C, Krotkov N A, et al. Continuation of long-term global SO2pollution monitoring from OMI to OMPS [J].Atmospheric Measurement Techniques, 2017,10(4):1-21.

[15] Krotkov N A, Mcclure B, Dickerson R R, et al. Validation of SO2,retrievals from the Ozone Monitoring Instrument over NE China[J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2008,113(D16):16-40.

[16] Theys N, De Smedt I, Gent J, et al. Sulfur dioxide vertical column DOAS retrievals from the Ozone Monitoring Instrument: Global observations and comparison to ground-based and satellite data[J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2015,120(6):2470-2491.

[17] Calkins C, Ge C, Wang J, et al. Effects of meteorological conditions on sulfur dioxide air pollution in the North China plain during winters of 2006～2015 [J]. Atmospheric Environment,2016,147(10):296-309.

[18] 趙 軍,張斌才,樊潔平,等.基于OMI數(shù)據(jù)的蘭州及附近地區(qū)大氣邊界層SO2量值變化初步分析 [J]. 遙感技術(shù)與應(yīng)用,2011,26(6):808-813.

[19] 沈艷潔.基于OMI衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)的能源金三角空氣質(zhì)量初探[D]. 蘭州大學(xué), 2016.

[20] 張興贏, Jos van Geffen,張鵬,等.衛(wèi)星遙感監(jiān)測中國區(qū)域?qū)α鲗佣趸虻臅r(shí)空分布及其變化趨勢研究 [C]. 中國氣象學(xué)會(huì)2008年年會(huì)大氣環(huán)境監(jiān)測、預(yù)報(bào)與污染物控制分會(huì)場論文集,2008.

[21] 閆歡歡,陳良富,陶金花,等.珠江三角洲地區(qū)SO2濃度衛(wèi)星遙感長時(shí)間序列監(jiān)測 [J]. 遙感學(xué)報(bào), 2012,16(2):390-404.

[22] Zhang L, Lee C S, Zhang R, et al. Spatial and temporal evaluation of long term trend (2005～2014) of OMI retrieved NO2and SO2concentrations in Henan Province, China[J]. Atmospheric Environment, 2017,154(11):151-166.

[23] 高一博,梅世玉,麻金繼,等.基于OMI數(shù)據(jù)2005～2012年中國區(qū)域SO2時(shí)空變化特征研究 [J]. 大氣與環(huán)境光學(xué)學(xué)報(bào), 2016,11(4):300-312.

[24] Krotkov N A, Carn S A, Krueger A J, et al. Band residual difference algorithm for retrieval of SO2from the aura ozone monitoring instrument (OMI) [J]. IEEE Transactions on Geoscience & Remote Sensing, 2006,44(5):1259-1266.

[25] Vries J D, Oord G H J V D, Hilsenrath E, et al. Ozone monitoring instrument (OMI)[C]// International Symposium on Optical Science and Technology. International Society for Optics and Photonics, 2002.

[26] Livingston J M, Redemann J, Russell P B, et al. Comparison of aerosol optical depths from the Ozone Monitoring Instrument(OMI) on Aura with results from airborne sunphotometry, other space and ground measurements during MILAGRO/INTEX-B [J].Atmospheric Chemistry & Physics, 2009,9(2):537-540.

[27] Wagner T, Beirle S, Deutschmann T, et al. Satellite monitoring of different vegetation types by differential optical absorption spectroscopy (DOAS) in the red spectral range [J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 2007,7(1):69-79.

[28] Yang K, Krotkov N A, Krueger A J, et al. Retrieval of large volcanic SO2columns from the Aura Ozone Monitoring Instrument: Comparison and limitations [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2007,112(D24):1-14.

[29] Li C, Joiner J, Krotkov N A, et al. A fast and sensitive new satellite SO2retrieval algorithm based on principal component analysis: Application to the ozone monitoring instrument [J].Geophysical Research Letters, 2013,40(23):6314-6318.

[30] 閆歡歡,李曉靜,張興贏,等.大氣SO2柱總量遙感反演算法比較分析及驗(yàn)證 [J]. 物理學(xué)報(bào), 2016,65(8):144-160.

[31] 閆歡歡,張興贏,王維和.衛(wèi)星遙感監(jiān)測全球和中國區(qū)域污染氣體NO2和SO2時(shí)空變化 [J]. 科技導(dǎo)報(bào), 2015,33(17):41-51.

[32] Fielding E, Isacks B, Barazangi M, et al. How flat is Tibet [J].Geology, 1994,22(2):163-167.

[33] 肖鐘湧,江 洪.利用遙感監(jiān)測青藏高原上空臭氧總量30a的變化 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2010,31(11):2569-2574.

[34] 徐淑英,高由禧.我國季風(fēng)進(jìn)退及其日期的確定 [J]. 地理學(xué)報(bào),1962,28(1):1-18.

[35] 鄧先瑞.季風(fēng)形成與長江流域的季風(fēng)文化 [J]. 長江流域資源與環(huán)境, 2004,13(5):419-422.

[36] 姜 江,姜大膀,林一驊.1961～2009年中國季風(fēng)區(qū)范圍和季風(fēng)降水變化 [J]. 大氣科學(xué), 2015,39(4):722-730.

[37] 鄭曉霞,李令軍,趙文吉,等.京津冀地區(qū)大氣NO2污染特征研究[J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào), 2014,(12):1938-1945.

[38] 秦 泉.冬季烏魯木齊逆溫時(shí)空變化特征及其大氣環(huán)境效應(yīng)[D]. 南京信息工程大學(xué), 2015.

[39] 劉德義,傅 寧,范錦龍.近20年天津地區(qū)植被變化及其對(duì)氣候變化的響應(yīng) [J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào), 2008,17(2):798-801.

[40] 陳必新.京津冀地區(qū)火電行業(yè)排放特征及其對(duì)空氣質(zhì)量的影響研究 [D]. 浙江大學(xué), 2016.

[41] 魏 疆,陳學(xué)剛,任 泉,等.烏魯木齊市能源結(jié)構(gòu)調(diào)整對(duì)冬季SO2濃度空間分布變化的影響 [J]. 環(huán)境污染與防治, 2013,35(8):88-91.