易艷梅,張 帆,張春霞

(長沙環(huán)境保護(hù)職業(yè)技術(shù)學(xué)院，湖南長沙 410004)

煙葉是一種特殊商品，優(yōu)質(zhì)、適產(chǎn)、高效是其生產(chǎn)指導(dǎo)方針。世界衛(wèi)生組織關(guān)于吸煙與健康的問題提出，意味著對(duì)卷煙的安全性和煙葉質(zhì)量要求更高。研究表明，煙草中的重金屬，是繼煙堿、焦油和農(nóng)藥殘留之后的另一危害因子[1-2]，它們通過人們對(duì)卷煙的抽吸隨著主流煙氣進(jìn)入人體而產(chǎn)生一定的潛在危害[3]。卷煙重金屬殘留已經(jīng)是世界性問題，吸煙成為煙民遭受某些重金屬危害的重要途徑之一。為此，卷煙重金屬污染受煙草企業(yè)與政府部門的普遍關(guān)注，與之相關(guān)的控制技術(shù)成為近年來廣大學(xué)者研究的熱點(diǎn)。角度不同，研究的側(cè)重點(diǎn)不一，大體圍繞“卷煙重金屬污染的預(yù)防”和“卷煙重金屬殘留的消減”兩大主題進(jìn)行，現(xiàn)將相關(guān)研究進(jìn)展總結(jié)如下。

1　卷煙中重金屬的來源研究

資料顯示，卷煙中的重金屬有兩大來源，一是來自卷煙加工所用煙用材料帶來的重金屬殘留，二是出自煙草種植過程中對(duì)來自土壤、肥料、農(nóng)藥和大氣中重金屬的吸收，并以后者為主。

1.1煙用材料中的重金屬煙用材料指除煙絲外，用以加工卷煙或包裝卷煙所采用的各類物質(zhì)，包含卷煙紙、煙用絲束、煙用包裝材料、煙用香精等。它們作為卷煙產(chǎn)品加工中不可缺少的組成部分，對(duì)卷煙安全性起著一定的保證作用，但其本身的安全性也將直接影響卷煙的質(zhì)量。早在十幾年前，我國就有不少學(xué)者對(duì)卷煙材料中的重金屬含量進(jìn)行檢測，主要針對(duì)煙用香精和卷煙用紙的重金屬成分及含量而開展[4-5]，其中顏料和填料是造成卷煙用紙重金屬污染的重要來源[6]，也不排除卷煙紙紙漿材料受大氣環(huán)境影響在其生長階段就已經(jīng)受到重金屬污染。另外煙用膠黏劑也被檢測到含有少量鉛[7]。

1.2煙葉生產(chǎn)中的重金屬引入大量研究表明，煙葉生產(chǎn)中對(duì)重金屬引入是引起卷煙重金屬殘留的重要因素，而重金屬污染植煙土壤又是導(dǎo)致煙葉中重金屬含量顯著增加的主要原因。另外，受重金屬污染的大氣、水體也通過各自的途徑進(jìn)入煙草植株進(jìn)而對(duì)煙葉造成污染。

據(jù)中國科學(xué)院應(yīng)用生態(tài)研究所報(bào)道，我國有近2 000萬hm2耕地受Cd、As、Cr、Pb等重金屬污染，約占總耕地面積的20%，但植煙耕地面積在其中所占的比例尚不清楚。目前，人們對(duì)煙草土壤重金屬安全評(píng)價(jià)大體上是針對(duì)具體植煙區(qū)進(jìn)行。王樹會(huì)[8]對(duì) 79個(gè)云南主要植煙區(qū)土壤中重金屬和有機(jī)氯農(nóng)藥殘留進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)云南煙區(qū)所調(diào)查土壤的Pb含量皆未超過土壤環(huán)境質(zhì)量 2 級(jí)標(biāo)準(zhǔn),土壤樣本Cd、Hg、As含量超標(biāo)率達(dá)7.5%、6.3%和2.5%。但貴州省畢節(jié)地區(qū)巖溶環(huán)境下的煙草土壤顯示出輕度-中度Cd污染[9]；楊杰等[10]研究表明， 有8種重金屬在湖北環(huán)神農(nóng)架地區(qū)煙田存在不同程度的富集,其中As、Pb、Zn、Cd、Ni 富集更為明顯；李義強(qiáng)等[11]的調(diào)查較為全面，從部分重點(diǎn)煙葉產(chǎn)區(qū)(包括山東臨沂、河南三門峽、四川攀枝花、福建三明、陜西安康和貴州)取土壤和對(duì)應(yīng)煙葉樣品進(jìn)行重金屬檢測，研究土壤重金屬含量與煙葉重金屬污染間的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)煙葉Cd含量直接受土壤Cd 水平的影響，土壤As水平與煙葉As含量存在一定的相關(guān)性，但土壤中的Hg、Pb、Cr、Cu含量與它們?cè)跓熑~中的富集幾乎無關(guān)。有關(guān)原料煙葉與植煙土壤中有效態(tài)重金屬含量的正相關(guān)性在Matsi等[12]的研究中得到證實(shí)。

煙草種植中的農(nóng)業(yè)外源物(肥料、農(nóng)藥、灌溉水)因可能存在重金屬輸入被列入煙草重金屬污染源的考察中。張艷玲等[13]研究16種肥料對(duì)煙草土壤重金屬的輸入及對(duì)煙草重金屬污染的影響，發(fā)現(xiàn)大多數(shù)肥料都對(duì)土壤重金屬有一定的輸入，只是貢獻(xiàn)程度及貢獻(xiàn)的重金屬種類略有不同。有資料證明，一些集約化畜禽養(yǎng)殖場產(chǎn)出的糞肥重金屬富集現(xiàn)象嚴(yán)重[14]。磷肥中的重金屬受產(chǎn)地影響較大，來自美國和摩洛哥的進(jìn)口磷肥， Cd含量分別達(dá)4.0～100.0 mg/kg 和10.0～24.0 mg/kg，顯著高于我國磷肥中的 Cd 含量( 0.1 ～2.9 mg/kg)。含As、Pb等重金屬農(nóng)藥的施用會(huì)導(dǎo)致土壤相關(guān)污染加重。采用重金屬污染的水灌溉，同樣會(huì)使土壤重金屬含量增加[15]。另外，受工礦業(yè)、交通飛塵中部分重金屬污染的大氣也以顆粒沉降和降水形式對(duì)煙葉安全造成不良影響[16]，有國外學(xué)者研究認(rèn)為烤煙葉片 Pb 和 Cr 的含量與降雨量呈正相關(guān)[17]。

2　煙葉重金屬殘留的影響因素

2.1產(chǎn)地環(huán)境有關(guān)產(chǎn)地環(huán)境的安全性與煙草重金屬殘留之間的相關(guān)性研究已在前文闡述，但僅局限于含量之間。事實(shí)上，與煙草重金屬殘留相關(guān)的除了與土壤的重金屬含量有關(guān)外，還與土壤中其他環(huán)境因子有關(guān)，如土壤理化性質(zhì)、有機(jī)質(zhì)等，其中土壤理化性質(zhì)被認(rèn)為是影響土壤重金屬生物吸收有效性的最重要因子。有資料證明，土壤酸度與煙葉Cd、Hg含量顯著負(fù)相關(guān)，與煙葉Pb含量極顯著負(fù)相關(guān)，所以提高偏酸性土壤的pH能起到降低煙葉中Cd、Pb和Hg積累的效應(yīng)，但對(duì)煙草Cr吸收影響不大[18-19]；據(jù)湯浪濤等[20]報(bào)道，土煙葉中鉛、鉻的累積量與土壤有機(jī)質(zhì)顯著正相關(guān)，原因可能是提高作為交換態(tài) Pb、Cd 重要來源之一的有機(jī)結(jié)合態(tài) Pb、Cd含量，但煙葉中鉻含量則主要受土壤速效氮的正面影響，但其機(jī)理尚不清楚。另外黃爽等[21]研究發(fā)現(xiàn)土壤黏粒質(zhì)量分?jǐn)?shù)影響植物對(duì)Cd的吸收，土壤類型不同，植物各器官對(duì)Cd的累積規(guī)律不同。另外，與Cd 存有相似物理、化學(xué)性質(zhì)的一些土壤金屬陽離子，如Ca、K、 Co、Cu、Ni 及 Pb 等，它們通過作用土壤膠體對(duì) Cd 的解吸關(guān)系而在某種程度上影響土壤 Cd 的植物可吸收性。有研究表明，土壤中 Cd在煙草作物中的富集量明顯受土壤陽離子交換量(CEC)的負(fù)面影響[22-23]

2.2煙草品種煙葉重金屬殘留還、煙草類型及品種有關(guān)。張艷玲等[24]以我國煙葉主產(chǎn)地2004年產(chǎn)的497份烤煙和17份白肋煙為研究材料，比較烤煙與白肋煙品中Pb、Cd、As的含量，發(fā)現(xiàn)白肋煙Pb、Cd的含量比烤煙高,As在2類煙中的含量高低則正好相反，并認(rèn)為對(duì)于Pb、Cd、As而言，土壤生態(tài)因子和土壤元素背景值對(duì)烤煙重金屬積累遠(yuǎn)大于品種。魯黎明等[25]通過田間試驗(yàn)比較紅大、云97 、云203和中煙103這4個(gè)煙草品種對(duì)Pb、Cd、Cr、As和Hg 5種重金屬元素的富集能力，發(fā)現(xiàn)不同品種煙草在重金屬積累能力上各有千秋，其中中煙103對(duì)Pb的富集能力較強(qiáng)，紅大對(duì)Cd和Cr的富集能力最強(qiáng)，分別達(dá)0.91mg/kg 和1.95mg/kg，但4個(gè)品種間對(duì)As的累積力變異小，對(duì)Hg的富集能力品種間差異不明顯，且都很小。劉曉[26]用2種基因型不同的煙草品種NicotinatabacunmL.var.Xanthi(烤煙型)和NicotinatabacunmL.var.Guiyan11(香料型)作材料，研究2個(gè)品種在Cd處理土壤中對(duì)Cd的吸收差異，發(fā)現(xiàn)地上部分吸Cd量在品種間存在極顯著差異,Guiyan11地上部分富集Cd能力明顯高于Xanthi。另外，獲得哺乳動(dòng)物金屬硫蛋白的轉(zhuǎn)基因煙株葉片中Cd含量大幅度減少[27]。

2.3重金屬間的交互作用煙草土壤的重金屬污染往往不是單一的，它們通過拮抗或協(xié)同影響煙草對(duì)其他重金屬的積累和分配。黨鋒等[28]發(fā)現(xiàn)煙葉富集Cd 量會(huì)因土壤 Zn含量的上升而趨于下降。但賀遠(yuǎn)[29]則認(rèn)為只有土壤Cd和Zn都是低濃度時(shí)，Zn才表現(xiàn)出對(duì)Cd的拮抗，如果兩者都較高，因Cd對(duì)Zn的競爭性，煙草根部吸收Cd的量反而隨著Zn濃度的提高而增大。王學(xué)鋒等[30]研究表明， Pb、Cu、Zn、Mn 重金屬元素的共存對(duì)Cd在煙草中的富集有協(xié)同效應(yīng)。此外，米艷華等[31]研究Cd + Pb復(fù)合處理下的煙草，其根、莖吸收的Cd高于單獨(dú)Cd處理的，即Pb協(xié)同煙草吸收Cd。與此同時(shí)，還發(fā)現(xiàn)土壤中 Mn元素對(duì)Pb在煙草植株的積累也有協(xié)同作用。但劉芳等[32]研究認(rèn)為， Cd + Hg + As復(fù)合處理的不同部位煙葉Cd累積量并未呈現(xiàn)規(guī)律性；但Cd、Hg、Pb共同污染土壤，煙葉Hg富集量表現(xiàn)出一定規(guī)律性，Hg、Pb 污染可以使上、中部煙葉對(duì) As 的吸收降低，但增加As在下部煙葉中的累積量。

3　卷煙重金屬殘留的防控研究

通過以上對(duì)卷煙重金屬來源及煙葉重金屬污染影響因子的分析發(fā)現(xiàn),卷煙重金屬殘留控制必須在煙草種植和卷煙加工兩大環(huán)節(jié)進(jìn)行，一是在源頭上控制重金屬的進(jìn)入，二是消減重金屬對(duì)煙草的污染，即預(yù)防和控制相結(jié)合。

3.1卷煙重金屬殘留的源頭控制植煙土壤、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)資料及卷煙加工煙用材料是卷煙重金屬殘留的三大來源，所以相關(guān)的研究及管理措施也是圍繞3個(gè)方面進(jìn)行。如針對(duì)土壤重金屬污染對(duì)卷煙重金屬殘留的影響，認(rèn)為在規(guī)劃環(huán)節(jié)就要對(duì)煙田土壤進(jìn)行健康體檢，規(guī)避土壤重金屬背景值較高的區(qū)域，同時(shí)保護(hù)現(xiàn)有安全煙田環(huán)境，切斷重金屬污染廢水與煙田灌溉用水聯(lián)系；由于在煙草生產(chǎn)中廣泛使用的煙草專用肥、餅肥及天然硫酸鉀鎂肥都被證明含有一定量的重金屬，它們的非合理施用在很大程度上增加煙田土壤重金屬累積風(fēng)險(xiǎn)。因此，我國煙草總公司在 2013 年先后發(fā)布從煙用肥料、煙用農(nóng)藥到煙草包衣的3個(gè)強(qiáng)制性標(biāo)準(zhǔn)，明確規(guī)定 Hg、As、Pb、Cr、Ni 和 Cd 等重金屬在三大商品中的限量要求。

同時(shí)，為了減少卷煙在加工環(huán)節(jié)受到重金屬污染， 我國煙草行業(yè)標(biāo)準(zhǔn) YC 171—2002對(duì)煙用接裝紙中的 As和Pb 的最大限量做了明確的規(guī)定(As≤1.0 mg/ kg,Pb≤5.0 mg/ kg);在QB/T 1506—2004 規(guī)定,煙用香精香料的重金屬最大限量為 40 mg/ kg,As 最大限量為 3 mg/ kg。

3.2煙草重金屬殘留的消減研究。煙草行業(yè)發(fā)展與安全耕地存在的矛盾，因此，煙草的種植很難完全避開重金屬污染耕地，開展煙草重金屬殘留的相關(guān)消減技術(shù)研究成為實(shí)現(xiàn)煙草安全生產(chǎn)的重要途徑，目前的研究主要基于對(duì)植煙土壤的重金屬生物有效性控制和農(nóng)藝措施的調(diào)節(jié)。

3.2.1植煙土壤重金屬活性調(diào)節(jié)。煙草生長過程中對(duì)土壤重金屬的積累，不僅取決于土壤中各重金屬含量，而且還受其生物有效性影響。其中與土壤陰離子的結(jié)合沉淀、黏土礦物的吸附作用、土壤有機(jī)質(zhì)的絡(luò)合被認(rèn)為是影響土壤重金屬化學(xué)行為的最主要因素，所以它們也成為人們進(jìn)行土壤重金屬活性調(diào)節(jié)的重要研究對(duì)象。Adamu等[33]的研究認(rèn)為，煙葉Cd和Ni富集的最主要影響因子是土壤酸堿性，土壤pH與Cd、Ni在煙葉中的富集量顯著負(fù)相關(guān)。Naidu等[34]通過對(duì)Cd污染土壤施用堿性物質(zhì)如石灰(750 kg/hm2)，取得減少15%土壤Cd有效態(tài)含量的效果。姜超強(qiáng)等[35]在強(qiáng)堿性植煙土壤施用硫磺 0.2～0.3 kg/m2，可顯著降低煙葉Pb 含量，但對(duì) As、Cd 和Hg含量影響不顯著。招啟柏等[36]通過向煙草土壤耕層添加黏土礦物、有機(jī)肥和活性炭等化學(xué)物質(zhì)達(dá)到對(duì)Cd和Pb的固定，從而抑制烤煙對(duì)Cd和Pb的吸收；李玉磊等[37]研究發(fā)現(xiàn)納米碳能較好地減少土壤中植物可吸收態(tài)Cd含量和煙草葉片中Cd富集量。

包姣等[38]研究認(rèn)為， 3種低分子量有機(jī)酸 (酒石酸、檸檬酸、草酸)皆可使土壤pH下降，從而增加土壤Cd的生物有效量，但對(duì)于煙草地上部分積累Cd的影響則因有機(jī)酸的種類、用量和土壤的性質(zhì)有異。酒石酸在中性土壤中對(duì)煙葉積累Cd無顯著作用，在酸性土壤中如用量達(dá)到62.5 mmol/kg才有顯著提高煙葉積累Cd的能力；檸檬酸在用量為31.25 mmol/kg時(shí)，其提高煙葉Cd積累則基本不受土壤酸堿性影響；而草酸在酸性土壤時(shí)，用量對(duì)其增加煙葉Cd吸收力影響甚微。由此可見，低分子有機(jī)酸對(duì)土壤重金屬的活性提高是有條件的，在某個(gè)用量下甚至可以作為一種降低煙草Cd殘留的方法。中國專利涉及一種降低Cd污染土壤所產(chǎn)煙葉中Cd含量的方法，即將腐殖酸水溶液(20～30 g/L)在當(dāng)季煙株移栽前 7～15 d按6 000～9 000 L/hm2添加到酸性土壤中，可使煙草中的Cd明顯得以降低[39]。所以因有機(jī)肥礦化過程中會(huì)分解產(chǎn)生低分子量有機(jī)酸和腐殖酸就認(rèn)為利用有機(jī)肥改良重金屬污染土壤存在一定風(fēng)險(xiǎn)的觀點(diǎn)有待商榷。對(duì)于有機(jī)肥施用的安全性，人們可能更多地需要關(guān)注其本身重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)。

近年來，微生物作為植煙土壤的一種新型重金屬改良劑逐步進(jìn)入了人們的視野。華建峰等[40]試圖通過施用光合細(xì)菌來改善砷污染土壤煙葉的安全性未取得成功。AM真菌因可以通過自身代謝改變土壤pH[41-42]，致使根際土壤(非)重金屬形態(tài)及移動(dòng)性， 生物有效性發(fā)生變化，從而影響宿主植物對(duì)其吸收而受到關(guān)注。Hua等[43]研究發(fā)現(xiàn)，接種AM真菌處理的根際土壤pH、土壤水溶性As含量、煙草中的As吸收量都比對(duì)照處理低。但在華建峰等[44]的苗期試驗(yàn)中，接種AM菌只有在高As處理下才對(duì)煙草植株有明顯的降A(chǔ)s吸收力。但王玲[45]研究認(rèn)為，AM菌表現(xiàn)出較強(qiáng)的降低煙草積累Pb、Cd的能力，并與牛糞具有協(xié)同作用。AM菌根在不同研究中呈現(xiàn)出不同的結(jié)果，可能與AM菌種類、煙草品種、重金屬種類有關(guān)。Janouskova 等[46]研究5 種 AMF 對(duì) 3 個(gè)煙草品種Cd 吸收的影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn) AMF 使1 個(gè)品種增加，2 個(gè)品種降低。因此，應(yīng)用AM菌來調(diào)節(jié)植煙土壤的重金屬活性，須謹(jǐn)慎而行。

3.2.2煙草栽培的農(nóng)藝調(diào)節(jié)。煙草重金屬殘留高低受煙草品種影響，人們一方面通過比較不同品種煙草中重金屬殘留量發(fā)現(xiàn)高抗性低吸收的煙草品種，但成效不是很大。同時(shí)又借用生物技術(shù)開發(fā)新品種，如利用農(nóng)桿菌介導(dǎo)法獲得金屬硫蛋白基因(MT基因)的重組煙株 ，其根系、莖對(duì)Cd吸收量提高，但煙葉Cd 含量下降；由于煙草是一種奢侈品，考慮到產(chǎn)品的安全性，這種轉(zhuǎn)基因煙草的種植還僅停留在實(shí)驗(yàn)室中。

打頂為煙草栽培的必要環(huán)節(jié),可消除頂端優(yōu)勢,改變煙株的物質(zhì)代謝中心，該變化有可能對(duì)植株積累重金屬產(chǎn)生影響。陳慶園等[47]發(fā)現(xiàn)初花打頂正常留葉對(duì)葉部 Cd、 Pb、 Cr(下部葉和中部葉)有一定的調(diào)控效應(yīng)。植煙土壤受Cd、 Pb、 Cr和Hg復(fù)合污染下,Cd、 Pb 和 Hg 在煙株內(nèi)的累積量隨葉位的上升而提高,但煙株內(nèi)的Cr 含量則呈相反的態(tài)勢。同時(shí)，在大田受Cd、Pb、Hg和 Cr等重金屬復(fù)合污染下，覆膜處理的煙田土壤中4種重金屬的含量均高于裸露處理的，不覆膜栽培的煙株下部葉和中部葉重金屬含量降低，而覆膜栽培的煙株上部葉重金屬累積量少，是否因?yàn)閮烧唛g與重金屬吸收相關(guān)酶的活性差異導(dǎo)致還未可知[48]。何蓮等[49]研究表明，外源 ABA(脫落酸)的施用可改變煙草植株在Cd 脅迫下( 50 μmol/L) 對(duì)Cd的轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)，提高煙葉的安全性。

有機(jī)農(nóng)業(yè)以一種清潔農(nóng)業(yè)生產(chǎn)方式被引入到煙草種植中。實(shí)踐證明，煙草有機(jī)種植模式是控制卷煙原料重金屬的有效途徑之一。多年連續(xù)種植后，不論是煙葉還是卷煙，其Pb、Cr、Cd的含量都呈下降態(tài)勢[50]。

4　總結(jié)與展望

卷煙重金屬殘留既受客觀因素的制約，又受人為因素的影響。近年來，隨著煙草行業(yè)對(duì)卷煙安全性重視程度的加大，關(guān)于卷煙重金屬防控相關(guān)研究較多，但仍有很多領(lǐng)域值得深入研究。比較各類煙草重金屬消減技術(shù)，其中栽培高抗性、低殘留煙草品種最為簡便，并不會(huì)產(chǎn)生生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，但目前篩選研究進(jìn)程緩慢。另外，對(duì)各類土壤改良劑的研究一般都停留在單種改良劑的應(yīng)用上，其修復(fù)效果受土壤類型和重金屬種類限制較多，并且目前的改良劑劑型不利于回收，如果環(huán)境條件突然發(fā)生改變(比如南方酸雨)有可能造成其吸附的重金屬大量解吸，從而使煙草安全性失去保證。因此，今后應(yīng)以土壤類型和重金屬污染特點(diǎn)為基礎(chǔ)，根據(jù)不同改良劑的作用機(jī)理開發(fā)新型復(fù)合型改良劑，同時(shí)對(duì)改良劑的穩(wěn)定性及穩(wěn)定條件進(jìn)行深入研究，滿足煙草安全生產(chǎn)的要求。

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