高 松，高宗江，伏晴艷，楊 勇，吳詩劍，徐 捷，金 丹

上海市環(huán)境監(jiān)測中心，上海 200235

惡臭污染物是指一切刺激嗅覺器官引起人們不愉快及損害生活環(huán)境的氣體物質(zhì)。人們對生活環(huán)境的要求越來越高，越來越不能容忍各種異味。惡臭作為一種擾民和危害人體健康的污染，日益成為嚴重的社會及環(huán)境問題[1]。在發(fā)達國家，因惡臭引發(fā)的環(huán)境投訴越來越多，在美國占全部空氣污染投訴的50%以上，在澳大利亞投訴比例高達90%，在日本僅次于噪聲居第2位[2-3]。

中國工業(yè)區(qū)的快速發(fā)展，在帶來巨大經(jīng)濟收益的同時，其污染問題成為各級相關(guān)部門的棘手工作。典型工業(yè)區(qū)(如石油煉制和化工園區(qū)、圍繞垃圾填埋的靜脈產(chǎn)業(yè)園區(qū)等)均存在大量的惡臭污染排放源。工業(yè)區(qū)惡臭污染排放具有如下特點：①突發(fā)性污染排放時有發(fā)生，易形成局部污染累積；②污染因子中部分為有毒有害物，威脅人民健康和安全[4]。因此，在企業(yè)規(guī)模較大、工藝類別復雜多樣的石化園區(qū)，附近居民信訪投訴常居高不下，以惡臭和異味投訴占比最高；據(jù)統(tǒng)計，上海市大型石化園區(qū)的年度異味投訴達到400次以上，可見工業(yè)區(qū)惡臭影響逐日凸顯。

目前，惡臭污染監(jiān)測多以鋼罐或氣袋手工采樣，實驗室GC-MS分析為主，一年監(jiān)測頻次為1～2次[5]。上述方法的采樣代表性欠缺，無法有效表征工業(yè)區(qū)惡臭污染易變化的特征，僅能獲得區(qū)域背景濃度。居民投訴或環(huán)境事故多為已發(fā)事件，難以采集有效樣品。目前，已有大型工業(yè)區(qū)配置了相關(guān)惡臭污染在線監(jiān)測儀[6]，但是由于管理分散、應用缺乏，發(fā)揮的作用有限，其存在的主要問題有①網(wǎng)絡建設缺乏系統(tǒng)規(guī)劃；②監(jiān)測因子缺乏代表性；③監(jiān)測質(zhì)量和規(guī)范化不完善；④重建設而輕運行，導致儀器運轉(zhuǎn)狀態(tài)差，監(jiān)測數(shù)據(jù)有效率低；⑤信息系統(tǒng)有待統(tǒng)一建立和管理。

因此在識別工業(yè)區(qū)惡臭污染特征的基礎上，圍繞管理需求分析，提出惡臭污染在線監(jiān)控體系構(gòu)建思路，進而，開展惡臭污染監(jiān)測技術(shù)研究，并通過組網(wǎng)技術(shù)和系統(tǒng)集成，智能化監(jiān)控惡臭污染，為環(huán)境管理提供基礎數(shù)據(jù)和科學依據(jù)，預防和減輕工業(yè)區(qū)惡臭污染引起的廠群矛盾。

1 工業(yè)區(qū)惡臭污染特征及監(jiān)控難點

1.1 惡臭物質(zhì)排放特征

以某石化園區(qū)為例，在其主要下風向邊界處設置Synspec GC-955 VOCs在線分析儀(包括615/810/815系列，分別用于C6～C12、C2～C5和有機硫化物的定性和定量)監(jiān)測76種有機污染物，TE-42i自動分析儀和TE-43i自動分析儀分別用于測定NH3和H2S，可獲得重要的30種惡臭物質(zhì)的監(jiān)測結(jié)果。隨機選取2016年3月15—30日的數(shù)據(jù)進行統(tǒng)計分析，具體物質(zhì)如表1所示。

表1 石化園區(qū)主要惡臭物質(zhì)及其嗅閾值[7]

圖1是觀測期間的惡臭物質(zhì)總濃度和H2S濃度。可以看出，惡臭物質(zhì)總濃度(30種惡臭物質(zhì)濃度之和)和H2S(典型惡臭污染物)濃度在觀測期間均出現(xiàn)高值，且時間不同，由此可以看出工業(yè)區(qū)惡臭污染具有如下特征：①易突發(fā)，在短時間內(nèi)集聚形成高濃度的惡臭；②瞬時性和不定時的排放特征，物種間差異大，可能是由于不同惡臭物質(zhì)來源于不同排放環(huán)節(jié)。

圖1 觀測期間惡臭總濃度和H2S濃度Fig.1 Total odor and H2S concentration during the observation period

圖2是觀測期間甲硫醇、H2S、NH3和甲苯主要4種惡臭物質(zhì)的日變化特征。由圖2可知，4種惡臭物質(zhì)的日濃度最高值均出現(xiàn)在夜間，但高值出現(xiàn)的具體時間各不相同?？梢钥闯?，工業(yè)區(qū)惡臭物質(zhì)存在明顯的夜間高污染現(xiàn)象，排放標準配套的手工監(jiān)測難以發(fā)現(xiàn)，給環(huán)境管理帶來難度，也進一步說明工業(yè)區(qū)惡臭在線監(jiān)測網(wǎng)絡構(gòu)建的必要性。

圖2 觀測期間主要惡臭物質(zhì)日變化特征

1.2 惡臭物質(zhì)監(jiān)控難點

1.2.1 物質(zhì)種類多

已有研究表明，工業(yè)區(qū)惡臭物質(zhì)的數(shù)量多達上千種[8]。表2為工業(yè)區(qū)主要排放的惡臭物質(zhì)。

表2 工業(yè)區(qū)惡臭污染主要物質(zhì)

注：“*”表示這些物質(zhì)是《惡臭污染物排放標準》中的物質(zhì)[9]。

工業(yè)區(qū)主要排放的惡臭物質(zhì)中有機物包括烴類、含氧有機物、含硫有機物、含氮有機物和含鹵素有機物；無機物包括氨和硫化氫等，其中有8種是中國現(xiàn)行的惡臭控制物質(zhì)。

惡臭物質(zhì)數(shù)量眾多給在線監(jiān)測增加了較大的難度。市場上的惡臭在線監(jiān)測設備無法同步監(jiān)測所有惡臭物質(zhì)，方法間差異大，增加了監(jiān)測數(shù)據(jù)在環(huán)境管理中應用的不確定度和難度。

1.2.2 組分性質(zhì)各異

各類惡臭物質(zhì)在嗅閾值和理化特性等方面均有較大差異，主要體現(xiàn)在：①在大氣中不穩(wěn)定，易轉(zhuǎn)化(如醛、酮和甲硫醇等在空氣中易發(fā)生聚合反應，烯烴類物質(zhì)在大氣中光化學活性較強)；②嗅閾值差異較大，嗅閾值較低的含硫化合物在工業(yè)區(qū)大氣中濃度一般較低，而嗅閾值較高的烴類物質(zhì)一般濃度較高，導致人類雖然可以感覺到惡臭，但監(jiān)測分析仍然較為困難[10]。

1.2.3 監(jiān)測難度高

惡臭物質(zhì)的監(jiān)測難點主要包括：①由于其物種眾多，極性差異大，全組分分析對儀器要求較高，可能需要多種分析手段同時使用；②各組分濃度和性質(zhì)差異較大，要求分析方法具有較寬范圍和較低檢出限。

以最為典型的含硫有機物為例，其是工業(yè)區(qū)排放和國家《惡臭污染排放標準》的主要惡臭物質(zhì)，目前含硫有機物的在線監(jiān)測存在較大的難度。根據(jù)已有監(jiān)測儀器使用GC-PID監(jiān)測方法，在分析含硫有機物的過程中存在的問題主要有：①甲硫醇不易捕集，前處理要求高；②在PID中的響應較低；③含硫化合物使用GC-PID分析時，易受到其他有機物干擾，測定準確度偏低。

2 工業(yè)區(qū)惡臭污染自動監(jiān)控體系構(gòu)建

2.1 框架設計

工業(yè)區(qū)惡臭污染自動監(jiān)測網(wǎng)絡整體設計思路如圖3所示。

圖3 工業(yè)區(qū)惡臭自動監(jiān)測網(wǎng)絡框架設計

通過借鑒國內(nèi)外經(jīng)驗,根據(jù)工業(yè)區(qū)惡臭特征污染問題現(xiàn)狀和管理需求，將在惡臭污染排放特征分析基礎上，篩選優(yōu)控污染物，優(yōu)選適用的在線監(jiān)測技術(shù)，建設專業(yè)化和自動化的大氣特征污染監(jiān)測系統(tǒng)，實現(xiàn)超標報警，開展“測質(zhì)量、溯來源”，與空氣質(zhì)量和污染源在線共同組成區(qū)域惡臭污染預警監(jiān)測體系，為工業(yè)區(qū)空氣特征污染監(jiān)管提供技術(shù)支持。

主要原則如下：

1)污染排放與環(huán)境監(jiān)控相結(jié)合

根據(jù)工業(yè)區(qū)地理位置和污染源空間分布特征，結(jié)合區(qū)域常年主導風向、信訪投訴分布和大氣污染傳輸規(guī)律，沿污染擴散路徑分層次設置點位。從工業(yè)區(qū)的源排放對周邊環(huán)境影響考慮，設置園區(qū)監(jiān)測點、邊界監(jiān)測點和周邊監(jiān)測點3類代表性監(jiān)測點，建設自動監(jiān)測站。

2)聚焦工業(yè)區(qū)惡臭污染特征，優(yōu)選監(jiān)測點位和監(jiān)測技術(shù)

根據(jù)工業(yè)區(qū)大氣惡臭污染排放特征和周邊環(huán)境分析，經(jīng)現(xiàn)場踏勘，確定監(jiān)測點位。在儀器調(diào)研的基礎上，選擇最佳適用自動監(jiān)測技術(shù)，并盡可能提高特征污染監(jiān)測因子的覆蓋面。

3)統(tǒng)一規(guī)劃，分步實施

針對工業(yè)區(qū)空氣特征污染，進行統(tǒng)籌規(guī)劃，設計監(jiān)測網(wǎng)絡，確定重點監(jiān)控因子，配置自動監(jiān)測儀器與設備；統(tǒng)一設計信息化平臺，建立數(shù)據(jù)傳輸、審核和管理系統(tǒng)，分級分類開展數(shù)據(jù)應用，并實現(xiàn)區(qū)域內(nèi)數(shù)據(jù)共享。

2.2 關(guān)鍵技術(shù)

惡臭自動監(jiān)測網(wǎng)絡體系主要包括前端數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)和信息平臺2個部分。前端數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)由固定站、可移動站和移動實驗室?guī)追N類型構(gòu)成，完成對工業(yè)區(qū)惡臭污染參數(shù)的自動采集，向信息平臺實時報送監(jiān)測結(jié)果，并接收信息平臺下發(fā)的控制指令完成相應的質(zhì)量保證和質(zhì)量控制任務。信息平臺主要實現(xiàn)分散式監(jiān)測數(shù)據(jù)的集成，通過數(shù)據(jù)庫進行統(tǒng)一管理、信息展示和綜合分析，并對外提供數(shù)據(jù)共享和信息發(fā)布服務[11-12]。

惡臭自動監(jiān)測體系構(gòu)建的關(guān)鍵技術(shù)包括4個方面：重點監(jiān)控區(qū)域及點位篩選、優(yōu)控污染因子篩選、監(jiān)測技術(shù)優(yōu)選和信息平臺搭建。

2.2.1 重點監(jiān)控區(qū)域及點位選取

根據(jù)大氣污染傳輸規(guī)律，從源(園區(qū))、邊界和敏感點3個層面，選擇重點區(qū)域，設點監(jiān)控。在污染源排放量分析、風險源識別和評估的基礎上，根據(jù)排放量、毒性和風險程度等，確定需要重點監(jiān)控的工業(yè)區(qū)內(nèi)部區(qū)域；根據(jù)盛行風向和周邊人口集中區(qū)分布，確定重點輸送斷面即監(jiān)控邊界；根據(jù)環(huán)評敏感區(qū)篩選、信訪和投訴資料統(tǒng)計，確定工業(yè)區(qū)周邊敏感點位。

主要點位應包括源(園區(qū))和邊界監(jiān)控點。通過系統(tǒng)監(jiān)控，了解污染動態(tài)變化特征，與邊界點污染超標情況和變化規(guī)律進行結(jié)合，借助模型，能夠?qū)崿F(xiàn)惡臭污染來源解析、預報預警和風險評估的目標。通過監(jiān)測網(wǎng)的有效監(jiān)控，為處理周邊居民投訴、突發(fā)性污染事故預警及源追蹤等環(huán)境管理工作提供技術(shù)依據(jù)；也為摸清工業(yè)區(qū)排放對環(huán)境質(zhì)量的影響和產(chǎn)業(yè)園區(qū)環(huán)境綜合整治的效果評估提供技術(shù)支撐。

2.2.2 優(yōu)控因子篩選

根據(jù)管理要求，以人為本，確定惡臭類物質(zhì)的優(yōu)控污染物篩選原則為嗅閾值、標準受控物質(zhì)，異味投訴熱點等指標。根據(jù)污染物的社會影響、排放量、檢出頻次、污染濃度、風險程度和毒性, 確定每個工業(yè)區(qū)的優(yōu)控污染因子。

惡臭污染因子的主要篩選方法是通過調(diào)查工業(yè)區(qū)惡臭特征污染物排放信息，收集工業(yè)區(qū)各工業(yè)企業(yè)的相關(guān)資料，梳理工業(yè)區(qū)各主要大氣特征惡臭污染源和風險源，匯總惡臭特征污染排放因子，建立工業(yè)區(qū)重點源惡臭特征污染物排放信息。

以上海某化工區(qū)為例，選取H2S、NH3、有機硫以及工業(yè)區(qū)特征排放的PAMS和TO15因子。

2.2.3 監(jiān)測技術(shù)優(yōu)選

針對工業(yè)區(qū)排放的惡臭污染物，國內(nèi)外科研機構(gòu)已經(jīng)研發(fā)了多種自動監(jiān)控技術(shù)，實時監(jiān)測污染動態(tài)變化。目前，可知的在線監(jiān)控技術(shù)中，較為成熟的有色譜技術(shù)(與相關(guān)檢測器聯(lián)用)、傳感器技術(shù)、質(zhì)譜技術(shù)、光學技術(shù)等[13]，技術(shù)特點如表3所示。針對惡臭污染物，各方法間優(yōu)勢互補，可聯(lián)合使用。

表3 不同惡臭物質(zhì)監(jiān)測技術(shù)對比

色譜技術(shù)(GC)通過色譜進行物種分離，與各類不同的檢測器聯(lián)用，包括質(zhì)譜檢測器(MS)、氫火焰離子化檢測器(FID)、光電離檢測器(PID)、電子捕獲檢測器(ECD)、火焰光度檢測器(FPD)等，實現(xiàn)對惡臭物質(zhì)定性定量分析，由于工業(yè)區(qū)間惡臭物種存在較大差異，檢測器的選擇需要因地制宜，強調(diào)針對性。目前，市場上常用的是在線GC-MS、GC-FID/PID等[14]，已有研究表明，在線GC與傳統(tǒng)方法測量結(jié)果具有一定的可比性[15]。

傳感器技術(shù)(Sensor)是一種較為簡便的監(jiān)測技術(shù)，常用的有電化學、金屬氧化物和PID。該技術(shù)因價格低廉和安裝方便等特點，逐步得到廣泛應用。目前市場上應用較廣的 “電子鼻”監(jiān)測儀，是由一個或多個傳感器陣列形式存在的電化學傳感系統(tǒng)，以及一個神經(jīng)網(wǎng)絡形式(典型模式)的模式識別系統(tǒng)，共同組成的高級傳感器系統(tǒng)，可以長時間、連續(xù)和實時監(jiān)測特定位置的氣味狀況。

質(zhì)譜技術(shù)(MS)是在高真空系統(tǒng)中測定樣品的分子離子及碎片離子質(zhì)量，以實現(xiàn)物質(zhì)定性定量的分析方法。目前，在惡臭領(lǐng)域應用較為廣泛的質(zhì)譜類儀主要有3類：選擇性離子流管質(zhì)譜(SIFT-MS)、飛行時間質(zhì)譜(TOFMS)和快速反應質(zhì)譜儀(IMR-MS)。

光學技術(shù)(Optical Technique)是近幾年發(fā)展最快的測定大氣中痕量揮發(fā)性有機物和有毒有害物的先進技術(shù)。由于其響應快，分辨率不斷提高，以及逐步提升的自動判讀能力，已經(jīng)在國內(nèi)外工業(yè)區(qū)的污染監(jiān)控中發(fā)揮了作用。國內(nèi)外目前可知的有傅立葉變換紅外光譜技術(shù)(FTIR)、調(diào)諧二極管激光吸收光譜(TDLAS)和差分光譜分析儀(DOAS)。美國環(huán)保署研究人員在清潔空氣法案(CAA)調(diào)查工作中使用了開放光路(Open-Path Monitoring)的監(jiān)測方式，在化工企業(yè)邊界開展監(jiān)測，每個化工企業(yè)至少使用一臺監(jiān)測設備，監(jiān)測其排放對周邊的影響[16-17]。

實際應用中，需進行監(jiān)測技術(shù)篩選，主要通過總結(jié)已建站應用經(jīng)驗，優(yōu)先考慮應用廣泛的自動在線監(jiān)測儀器，通過儀器適用性分析和評價，選擇最佳適用監(jiān)測技術(shù)，并盡可能提高特征污染監(jiān)測覆蓋面。以上海某化工區(qū)為例，主要配置了H2S監(jiān)測儀(紫外熒光法)、NH3監(jiān)測儀(化學發(fā)光法或DOAS)、電子鼻(傳感器)和在線色譜儀(GC-FID)，重要點位配置了在線MS或GC-MS、開放光路的光學設備(DOAS和FTIR)。

2.3 運行管理機制

工業(yè)區(qū)惡臭監(jiān)測網(wǎng)絡的運行管理架構(gòu)如圖4所示。

圖4 工業(yè)區(qū)惡臭污染自動監(jiān)測運行管理機制

由市環(huán)境監(jiān)測中心負責技術(shù)牽頭：①提出建設方案、招標指南和驗收規(guī)范；②制定統(tǒng)一的通訊傳輸技術(shù)規(guī)范，供工業(yè)區(qū)建站聯(lián)網(wǎng)使用；③全程參與實際建設過程，協(xié)助審核招投技術(shù)參數(shù)，協(xié)助業(yè)主方組織技術(shù)專家參與驗收等。在建設和運行期間，由市環(huán)境監(jiān)測中心牽頭制定管理辦法，逐步建立全市統(tǒng)一的監(jiān)測網(wǎng)絡質(zhì)量管理要求。在建設期間全面規(guī)范建設過程；審核建設主體上報的招標、建設和驗收等工作方案，技術(shù)把關(guān)；在運行期間，對自動站進行不定期檢查和現(xiàn)場培訓，確保監(jiān)測質(zhì)量，數(shù)據(jù)可比[18]。

業(yè)主單位負責所轄站網(wǎng)的數(shù)據(jù)質(zhì)量，包括運行維護、數(shù)據(jù)審核、數(shù)據(jù)應用，定期上報數(shù)據(jù)匯總和情況匯報；遇數(shù)據(jù)異常變化，及時上報。

3 系統(tǒng)集成與平臺應用

基于以上惡臭污染自動監(jiān)控體系的構(gòu)建思路與運行機制，上海市篩選了10個典型工業(yè)區(qū)，初步建立了工業(yè)區(qū)惡臭在線監(jiān)控體系并有效運行。計劃建設三大類54個以典型惡臭污染監(jiān)控為主的空氣自動站。

通過系統(tǒng)集成和平臺建設，實現(xiàn)十大功能：①數(shù)據(jù)傳輸和集成，將采集到的數(shù)據(jù)與狀態(tài)等信息自動定時上傳至上位機平臺；②實時展示，能實時顯示當前最新的空氣污染物濃度值、氣象數(shù)據(jù)和實時的設備工作狀態(tài)等信息；③數(shù)據(jù)查詢，顯示選擇點位的有關(guān)數(shù)據(jù)，結(jié)合圖表，直觀形象；④數(shù)據(jù)導出，生成并存儲基本統(tǒng)計報表；⑤儀器反控，現(xiàn)場監(jiān)測儀器和周邊設備具備接收外部信號時進行外部控制；⑥監(jiān)控報警，當污染監(jiān)測數(shù)據(jù)超出系統(tǒng)設定的范圍時，系統(tǒng)能夠自動發(fā)出報警信息，報警信息可以短信、郵件、聲音方式通知不同人員，可對報警記錄進行統(tǒng)計分析；⑦各類特征污染分析儀的接入；⑧快速分析，整合常用軟件和數(shù)據(jù)分析方法，在平臺實現(xiàn)數(shù)據(jù)快速展示和趨勢變化圖形自動生成；⑨污染源溯源分析，根據(jù)環(huán)境評價及污染源數(shù)據(jù)，使用多種方法進行污染源鎖定；⑩環(huán)境地理信息，整合基礎地理信息數(shù)據(jù)、環(huán)境專題空間數(shù)據(jù)及關(guān)聯(lián)的各類環(huán)境管理業(yè)務數(shù)據(jù)，實現(xiàn)業(yè)務數(shù)據(jù)與地理空間信息關(guān)聯(lián)展示及分析[19]。

圖5是2016年1月1日—3月31日某石化園區(qū)4個周邊點位的在線GC(Synspec GC-955)連續(xù)觀測76種有機惡臭氣體的濃度、報警次數(shù)和投訴量的變化圖。

圖5 某石化園區(qū)周邊點位惡臭污染連續(xù)觀測結(jié)果

由圖5可以看出，有機惡臭氣體濃度高值污染時段、投訴量和報警次數(shù)基本呈同步升高的趨勢，工業(yè)區(qū)惡臭污染監(jiān)測網(wǎng)絡初步實現(xiàn)以下功能：①大氣惡臭污染狀況及環(huán)境影響識別；②工業(yè)區(qū)事故影響及預警監(jiān)測；③信訪投訴趨勢變化的匹配和實際應對。基本滿足了管理部門和業(yè)務部門的不同需求，為后續(xù)工業(yè)區(qū)惡臭污染數(shù)據(jù)挖掘、量值溯源和污染控制提供數(shù)據(jù)支持。

4 結(jié)論

1)惡臭污染具有物質(zhì)種類繁多、性質(zhì)各異和易變化的特點，尤其是有機硫化物，具有難捕集、響應低和易干擾的特征，為在線監(jiān)測帶來一定的難度，因此在惡臭污染特征分析基礎上，提出篩選優(yōu)控污染物，集成色譜、傳感器、質(zhì)譜和光學技術(shù)，選擇最佳自動監(jiān)測技術(shù)，建設專業(yè)化、自動化大氣特征污染監(jiān)測系統(tǒng)，是較為實用的監(jiān)控思路。由于工業(yè)區(qū)惡臭污染具有突發(fā)性、瞬時性和不定時的排放特征，且高值易出現(xiàn)在夜間和周末，集成各類自動監(jiān)測儀器，優(yōu)勢互補，對惡臭污染進行實時管控，對環(huán)境管理具有重要意義。

2)工業(yè)區(qū)惡臭污染自動監(jiān)控網(wǎng)絡建設的目的是通過探索先進的監(jiān)控方式，實施大氣特征污染無組織排放的監(jiān)測，構(gòu)建先進的大氣污染預警監(jiān)測體系，實現(xiàn)從工業(yè)點源排放監(jiān)控到整個園區(qū)特征污染監(jiān)控的跨越式發(fā)展；實施空氣特征污染實時在線監(jiān)控，實現(xiàn)大氣污染從人防到技防的模式轉(zhuǎn)換，建立新型環(huán)境管理模式。

3)工業(yè)區(qū)惡臭污染在線監(jiān)控是環(huán)境保護新領(lǐng)域，上海初步實現(xiàn)了無組織排放實時監(jiān)控，初步建立了 “早發(fā)現(xiàn)、早預警、快速響應、科學應急”的在線模式，在產(chǎn)業(yè)園區(qū)空氣特征污染環(huán)境應急響應分級管理中發(fā)揮了積極高效的技術(shù)支撐作用。后續(xù)將在網(wǎng)絡智能化、數(shù)據(jù)應用和評價、規(guī)范和標準制定、排放源“指紋庫”建立等方面進一步研究和推進。

致謝：感謝上海市環(huán)境監(jiān)測中心原副總工魏海萍教授和鄭州大學尹沙沙老師給予研究的幫助。

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