李洪飛 孫大慶 曹龍奎

摘 要：高粱秸稈是生物質(zhì)能的最佳來(lái)源之一，因其產(chǎn)糖量高，被認(rèn)為是發(fā)酵產(chǎn)乙醇的理想原料。高粱秸稈預(yù)處理技術(shù)一直備受研究者的關(guān)注，該文綜述了高粱秸稈預(yù)處理方法的分類(lèi)和技術(shù)特點(diǎn)，并展望了預(yù)處理方法面臨的挑戰(zhàn)和未來(lái)的發(fā)展方向。

關(guān)鍵詞：高粱秸稈；預(yù)處理；木質(zhì)纖維素

中圖分類(lèi)號(hào) S23 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼 A 文章編號(hào) 1007-7731（2018）09-0093-04

The Resesrch Progress on Pretreatment Method of Sorghum Straw

Li Hongfei1，2 et al

（1 National Coarse Cereals Engineering Research Center，Heilongjiang Bayi Agricultural University，Daqing 163319，China；2 Daqing Hongyuan Institute of Separation Technology，Daiqing 163319，China）

Abstract：Sorghum straw is one of the best sources of biomass energy.Due to the high yield of sorghum straw，it is considered to be an ideal raw material for the fermentation of ethanol.The sorghum straw pretreatment technology has attracted the attention of researchers.In this paper，the classification and technical characteristics of pretreatment methods for sorghum straw were reviewed，and the challenges faced by the pretreatment meghod and the direction of future development were predicted.

Key words：Sorghun straw；Pretreatment；Lignocellulose

高粱秸稈因其產(chǎn)糖量高，被認(rèn)為是生物乙醇生產(chǎn)的理想原料[1]，高粱秸稈與其他秸稈類(lèi)似，由纖維素、半纖維素和木質(zhì)素組成[2]。纖維素、半纖維素和木質(zhì)素通常以多種復(fù)雜的形式相結(jié)合，形成致密的木質(zhì)纖維素結(jié)構(gòu)，使其對(duì)試劑的可及度極低[3]。因此，高粱秸稈中纖維素和半纖維素需要在酶水解之前進(jìn)行預(yù)處理并進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為乙醇[1]。

秸稈的預(yù)處理一直受到各國(guó)研究者們關(guān)注，如何找到高效、清潔、廉價(jià)的秸稈預(yù)處理方法是目前研究的重點(diǎn)。高粱秸稈預(yù)處理一般要遵循以下幾個(gè)原則：（1）纖維素對(duì)纖維素分解酶的高敏感性；（2）半纖維素糖的高回收率；（3）資本和運(yùn)營(yíng)成本低；（4）低能量輸入；（5）低產(chǎn)率的生物抑制劑；（6）化學(xué)品的低成本[4]。

1 國(guó)內(nèi)外高粱秸稈預(yù)處理方法的研究現(xiàn)狀

高粱秸稈預(yù)處理的主要目標(biāo)是增強(qiáng)木質(zhì)纖維素對(duì)纖維素酶和半纖維素酶等各類(lèi)酶的可及性，實(shí)現(xiàn)木質(zhì)纖維素消化率的最大化。到目前為止，高粱秸稈的預(yù)處理技術(shù)已經(jīng)得到了廣泛的研究，研究者們認(rèn)識(shí)到秸稈預(yù)處理是整個(gè)生物精煉過(guò)程中加工成本最昂貴的步驟，因此開(kāi)發(fā)低成本和高產(chǎn)率的預(yù)處理方法成為了研究重點(diǎn)。根據(jù)木質(zhì)纖維素預(yù)處理機(jī)制的差別，可將預(yù)處理方法分為物理法、化學(xué)法、生物法和物理化學(xué)法。下面著重介紹各類(lèi)預(yù)處理技術(shù)的主要特點(diǎn)和研究成果。

1.1 物理法 物理預(yù)處理包括粉碎、擠壓和照射等方法，通過(guò)機(jī)械地破壞生物質(zhì)的超微結(jié)構(gòu)以改善木質(zhì)纖維素的酶水解。物理預(yù)處理可以降低生物質(zhì)的粒度和結(jié)晶度，增加表面積，降低木質(zhì)纖維素的聚合度[5，6]。

Erick Heredia-Olea等人[7]利用雙螺桿擠壓機(jī)對(duì)甜高粱蔗渣進(jìn)行預(yù)處理，然后用細(xì)胞壁降解酶處理并通過(guò)Issatchenkia orientalis 20381進(jìn)行發(fā)酵。通過(guò)響應(yīng)面法考察雙螺桿擠出機(jī)的機(jī)筒溫度、螺桿轉(zhuǎn)速和原料水分含量對(duì)酶解效果的影響。得到最佳的擠出條件是溫度100℃，轉(zhuǎn)速200rpm，水分含量30%。這種非化學(xué)和連續(xù)的預(yù)處理不產(chǎn)生抑制性化合物。通過(guò)酶水解和酵母菌發(fā)酵得到甜高粱蔗渣產(chǎn)乙醇198.1mL/kg。岳建芝等人[8]利用機(jī)械粉碎對(duì)高粱秸稈進(jìn)行預(yù)處理，考察機(jī)械粉碎對(duì)高粱秸稈微觀(guān)結(jié)構(gòu)及酶解效果的影響。結(jié)果表明：隨著粉碎程度增大，高粱秸稈中纖維素與酶有效接觸點(diǎn)增多，但由于團(tuán)聚現(xiàn)象發(fā)生，導(dǎo)致酶有效接觸點(diǎn)增多并不與力度減小呈線(xiàn)性關(guān)系，粉碎還導(dǎo)致高粱秸稈結(jié)晶度降低，這些都導(dǎo)致在后續(xù)的酶解糖化實(shí)驗(yàn)中還原糖濃度隨酶解時(shí)間和粉碎程度的增大而增大，其中粒徑范圍在330～420nm的高粱秸稈在酶解180h時(shí)仍保持較大的酶解轉(zhuǎn)化率，說(shuō)明機(jī)械粉碎到納米級(jí)別有效增加了酶作用點(diǎn)，提高了酶對(duì)秸稈的可及度。

Ruplal Choudhary等人[9]利用微波輻照對(duì)甜高粱蔗渣進(jìn)行預(yù)處理，結(jié)果表明微波輻射在極短時(shí)間和簡(jiǎn)單的設(shè)置下能夠有效釋放淀粉和可溶性物質(zhì)使得糖產(chǎn)量升高，顯示出了良好的預(yù)處理效果。岳建芝等人[10]研究了微波輻射預(yù)處理高粱秸稈對(duì)酶水解的影響，結(jié)果表明，單一采用微波輻射預(yù)處理對(duì)酶水解的促進(jìn)作用不大，而且隨著微波輻射時(shí)間的延長(zhǎng)導(dǎo)致還原糖損失。因此微波預(yù)處理技術(shù)要與其他手段聯(lián)合使用，在微波功率為231W時(shí)，微波聯(lián)合堿處理比微波聯(lián)合酸處理對(duì)酶水解的促進(jìn)作用更強(qiáng)。

大多物理法幾乎不會(huì)降低生物質(zhì)的抵抗性，而且需要高成本，這種方法也可用于生物質(zhì)的后處理，一般與化學(xué)法或者生物法組合使用，因?yàn)槲锢矸▽⑸镔|(zhì)的尺寸減小是其他生物法或者化學(xué)預(yù)處理之前制備材料的先決條件[11]。

1.2 化學(xué)法 化學(xué)法是利用各種化學(xué)品破壞生物質(zhì)抵抗力以增加纖維素對(duì)纖維素酶的可及性的方法[12]。目前研究最多的是酸、堿和有機(jī)溶劑等預(yù)處理方法。

Ioannis Dogaris等人[13]利用稀酸對(duì)高粱甘蔗渣進(jìn)行預(yù)處理并通過(guò)粗糙麥孢菌進(jìn)行生物轉(zhuǎn)化，將高粱甘蔗渣轉(zhuǎn)化為乙醇。經(jīng)過(guò)稀酸處理（濃度2%，溫度210℃，時(shí)間10min）能夠?qū)⒏吡桓收嵩母甙肜w維素分解，產(chǎn)生低抑制劑。經(jīng)過(guò)稀酸預(yù)處理和微生物轉(zhuǎn)化，最終纖維素和半纖維素的轉(zhuǎn)化率為73.3%和89.6%。

S.McIntosh等人[14]以高粱秸稈為原料，研究不同預(yù)處理參數(shù)（溫度、時(shí)間和堿度）對(duì)高粱秸稈酶水解的影響。當(dāng)秸稈在121℃，2%氫氧化鈉中預(yù)處理60min時(shí)，總糖釋放量達(dá)到最高，與沒(méi)有加入堿液的樣品對(duì)比，產(chǎn)量提高一倍。

王聞等人[15]研究了多種陽(yáng)離子、陰離子以及吐溫80對(duì)纖維素酶水解甜高粱稈渣的影響。結(jié)果表明，常見(jiàn)的Mg2+、Co2+、Ca2+、NO3-、I-和Br-具有激活纖維素酶的作用，而吐溫80隨著添加濃度的增加，對(duì)纖維素酶的抑制作用也隨之增強(qiáng)，而且吐溫80能夠降低甜高粱稈渣對(duì)纖維素酶的吸附。

在化學(xué)預(yù)處理中，因使用的化學(xué)品不同而導(dǎo)致作用后的木質(zhì)纖維素成分和結(jié)構(gòu)有所差異，因此，在化學(xué)預(yù)處理中，掌握何種處理后的木質(zhì)纖維素結(jié)構(gòu)更適合酶水解尤為重要。

1.3 生物法 化學(xué)法和物理法是在化學(xué)品或者高溫和壓力下進(jìn)行的，而生物法與上述兩種方法相反，是在溫和條件下通過(guò)酶或微生物進(jìn)行的[16]。常用的酶包括漆酶、木質(zhì)素過(guò)氧化物酶，錳過(guò)氧化物酶和多功能過(guò)氧化物酶，研究較多的微生物包括白腐菌、軟腐菌、褐腐菌等。再吐尼古麗·庫(kù)爾班等人[17]利用纖維素酶對(duì)甜高粱秸稈進(jìn)行發(fā)酵處理，結(jié)果表明，加入纖維素酶可使乙醇得率提高3.06%。盡管生物法具備環(huán)境友好、較少產(chǎn)生抑制劑和低能量輸入的優(yōu)點(diǎn)，但生物法需要比物理和化學(xué)法更大的空間和更長(zhǎng)的預(yù)處理時(shí)間，導(dǎo)致木質(zhì)纖維素降解期間的高污染風(fēng)險(xiǎn)和成本增加。為了克服這些缺陷，有必要開(kāi)發(fā)設(shè)計(jì)微生物用于制備新的木質(zhì)素分解酶[11]。

1.4 物理化學(xué)法 物理化學(xué)法一般包括蒸汽爆破法、水熱預(yù)處理法和氨纖維爆破法。

蒸汽爆破法是非常有希望的物理化學(xué)預(yù)處理技術(shù)之一。在蒸汽爆破期間，木質(zhì)纖維素生物質(zhì)的結(jié)構(gòu)被物理改變，并且其組成也被化學(xué)改性。該技術(shù)已成功應(yīng)用于幾種木質(zhì)纖維素生物質(zhì)的乙醇生產(chǎn)，包括玉米秸稈，楊樹(shù)，甘蔗和柳枝稷[18]。

水熱預(yù)處理法是在不添加任何化學(xué)品的情況下，木質(zhì)纖維素生物質(zhì)僅通過(guò)蒸汽或熱水進(jìn)行的預(yù)處理方法，在此期間生物質(zhì)抵抗可以通過(guò)化學(xué)組成和物理結(jié)構(gòu)的變化而降低。Leonidas Matsakas等人[19]以甜高粱甘蔗渣為初始原料，利用水熱法進(jìn)行預(yù)處理，之后利用酶制劑對(duì)處理后樣品進(jìn)行水解得到高濃度乙醇。結(jié)果表明水熱預(yù)處理能夠得到高糖產(chǎn)率和高乙醇產(chǎn)量，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)處理糖化12h能夠?qū)⒗w維素有效的水解，添加額外的酶制劑有利于纖維素乙醇的生產(chǎn)。水熱預(yù)處理最大的特點(diǎn)是不需要減小木質(zhì)纖維素生物質(zhì)的尺寸，無(wú)化學(xué)品和毒性抑制劑，而且操作步驟簡(jiǎn)單。

氨纖維爆破法可以通過(guò)結(jié)合物理效應(yīng)和化學(xué)反應(yīng)來(lái)破壞生物質(zhì)抵抗。過(guò)程中，生物質(zhì)耐受性可以通過(guò)誘導(dǎo)剪切力和影響纖維化，溶脹，脫乙?；湍举|(zhì)素-碳水化合物酯鍵切割的化學(xué)反應(yīng)而分解，這導(dǎo)致纖維素更易于接近纖維素酶。Li等人[20]優(yōu)化了氨纖維爆破法對(duì)甜高粱甘蔗渣預(yù)處理和發(fā)酵條件，之后利用酶制劑進(jìn)行水解。結(jié)果表明，氨纖維爆破能夠使高固體負(fù)載物在不加入外部營(yíng)養(yǎng)補(bǔ)充和解毒處理的情況下進(jìn)行酵母發(fā)酵，最后得到的乙醇最高濃度為42.3g/L。

2 總結(jié)和展望

高粱秸稈預(yù)處理方法各具優(yōu)缺點(diǎn)，根據(jù)實(shí)驗(yàn)?zāi)康牟煌?，選擇的預(yù)處理方法也不盡相同，得到的木質(zhì)纖維素結(jié)構(gòu)也差異明顯。Abdul Waheed Bhutto等人[21]總結(jié)了不同預(yù)處理技術(shù)中的挑戰(zhàn)、優(yōu)點(diǎn)和最新發(fā)展方向，并且研究了不同預(yù)處理技術(shù)對(duì)木質(zhì)纖維素結(jié)構(gòu)的影響，結(jié)果分別列于表1和表2。

表1 不同預(yù)處理過(guò)程中的挑戰(zhàn)、優(yōu)點(diǎn)和發(fā)展方向

[預(yù)處理方法 優(yōu)點(diǎn)和最新進(jìn)展 挑戰(zhàn) 發(fā)展方向 機(jī)械預(yù)處理 ①改善了處理性能及質(zhì)量和熱傳遞的效率；

②粒度的減小導(dǎo)致更高的水解產(chǎn)率。 此方法是能源密集型和高能效率低的操作。 ①需要在成本和效率改進(jìn)之間取得平衡；

②仔細(xì)選擇設(shè)備和最終顆粒尺寸減少了初始投資和能量需求以改進(jìn)工藝經(jīng)濟(jì)性。 微波輻射 ①以高能量效率提高反應(yīng)速率和縮短反應(yīng)時(shí)間；

②可在短暫停留時(shí)間的小型設(shè)備中進(jìn)行，這減少了初始投資。 增加多糖的降解，導(dǎo)致產(chǎn)量的損失。 超聲波 ①這是一種減少反應(yīng)時(shí)間的綠色技術(shù)；

②操作在一定范圍的粒度下有效。 僅適用于特定木質(zhì)纖維素。 ①當(dāng)超聲與其他技術(shù)結(jié)合時(shí)，成本顯著降低；

②超聲具有增強(qiáng)有機(jī)溶劑和離子液體中的預(yù)處理的潛力。 稀酸 稀酸預(yù)處理實(shí)現(xiàn)高反應(yīng)速率并顯著改善半纖維素和纖維素水解。 ①產(chǎn)生糖降解產(chǎn)物，例如糠醛和HMF，其對(duì)發(fā)酵微生物具有抑制作用；

②腐蝕引起酸強(qiáng)制昂貴的建筑材料。 ①溶解半纖維素而且將溶解的半纖維素轉(zhuǎn)化為可發(fā)酵糖；

②在較低的溫度有助于避免形成抑制性糖降解產(chǎn)物。 堿液 ①石灰是相對(duì)便宜和更安全的試劑；

②容易除去木質(zhì)素和木聚糖側(cè)鏈，導(dǎo)致酶水解效率的顯著增加；

③堿處理提供了生物質(zhì)分餾的選擇和使用生物質(zhì)的靈活性；

④反應(yīng)條件溫和。 中和期間的長(zhǎng)停留時(shí)間和困難是進(jìn)一步研究的主要領(lǐng)域。 堿處理也可以應(yīng)用于木質(zhì)纖維素生物質(zhì)的分餾，這是在實(shí)現(xiàn)生物精煉的第一步驟中的第一步。 有機(jī)溶劑 ①反應(yīng)條件溫和，極少產(chǎn)生抑制劑。

②低沸點(diǎn)有機(jī)溶劑易于蒸餾回收再循環(huán)；

③該方法能量消耗更少。 ①成本高；

②在高溫下使用揮發(fā)性有機(jī)液體需要使用密閉容器，由于固有的火災(zāi)，爆炸危險(xiǎn)，環(huán)境和健康以及安全問(wèn)題，不能容忍消化器泄漏。 ①低沸點(diǎn)有機(jī)溶劑總是易于通過(guò)蒸餾回收并再循環(huán)。 因此，低沸點(diǎn)醇如甲醇和乙醇具有降低溶劑成本和容易回收溶劑的優(yōu)點(diǎn)；

②有機(jī)溶劑預(yù)處理的未來(lái)發(fā)展應(yīng)集中在生物質(zhì)組分的綜合利用和降低預(yù)處理成本以提高經(jīng)濟(jì)性。 生物預(yù)處理 ①低能耗、環(huán)保；

②在工藝過(guò)程中沒(méi)有有毒化合物釋放到環(huán)境中，沒(méi)有廢水產(chǎn)生；

③沒(méi)有發(fā)酵抑制劑的產(chǎn)生。 ①這是一個(gè)相對(duì)耗時(shí)的過(guò)程；

②需要大的空間來(lái)進(jìn)行增加成本的生物預(yù)處理。 ①關(guān)注于理解動(dòng)力學(xué)參數(shù)以減少時(shí)間；

②其他重點(diǎn)領(lǐng)域包括使用先進(jìn)的分子技術(shù)鑒定有效的木質(zhì)素水解微生物；

③將生物預(yù)處理與其他預(yù)處理方法結(jié)合可以減少整個(gè)過(guò)程所需的時(shí)間并改善乙醇生產(chǎn)。 然而，這種選擇可能增加操作成本。 液體熱水 ①在較低溫度下操作，使能量消耗最小化并使降解產(chǎn)物的形成最小化，消除了最終洗滌步驟或中和的需要；

②不存在腐蝕問(wèn)題和材料回收；

③導(dǎo)致更高的半纖維素糖回收率和更低的發(fā)酵抑制水解產(chǎn)物。 ①溶解產(chǎn)物的量較高，而這些產(chǎn)物的濃度較低；

②由于涉及大量的水，下游處理也需要更多的能量。 環(huán)保技術(shù)，溶劑回收成本低。 蒸汽爆破 ①停留時(shí)間短，能耗低；

②沒(méi)有回收或環(huán)境成本。 ①木質(zhì)素碳水化合物基質(zhì)的不完全破壞，導(dǎo)致可溶性木質(zhì)素組分冷凝和沉淀的風(fēng)險(xiǎn)，使得生物質(zhì)不易消化；

②破壞半纖維素中木聚糖的一部分；

③在較高溫度下可能產(chǎn)生發(fā)酵抑制劑；

④需要洗滌水解產(chǎn)物，由于除去可溶性糖，可能使總糖化產(chǎn)率降低初始干物質(zhì)的20%～25%。 可實(shí)現(xiàn)工業(yè)化生產(chǎn)。 氨纖維爆破（AFEX） ①AFEX是干到干的過(guò)程，在該過(guò)程中沒(méi)有洗滌流，并且對(duì)于下游過(guò)程沒(méi)有產(chǎn)生有毒化學(xué)品；

②在預(yù)處理后保留高纖維素含量的能力使得該方法更具吸引力；

③在A(yíng)FEX預(yù)處理期間，不發(fā)生糖損失，而抑制性降解化合物的產(chǎn)生低，并且不需要沖洗或下游生物質(zhì)的解毒；

④氨是廣泛使用的商品化學(xué)品。 ①使用氨需要高度控制的預(yù)處理環(huán)境，因?yàn)樗哂形ｋU(xiǎn)，惡臭和腐蝕性質(zhì)。

②預(yù)處理設(shè)備必須使用不與氨反應(yīng)的材料構(gòu)成，以防止在高堿性氨-水混合物存在下的腐蝕。與其他預(yù)處理相比，AFEX具有略高的資本和效用成本。 ①環(huán)境問(wèn)題與氨的臭氣；

②纖維素和半纖維素在A(yíng)FEX方法中保存良好，幾乎沒(méi)有或沒(méi)有降解。 因此，木質(zhì)纖維素長(zhǎng)期穩(wěn)定，并且可以在酶水解或發(fā)酵過(guò)程中以非常高的固體負(fù)荷進(jìn)料。 ]

篩選預(yù)處理方法包括很多因素，例如能量，化學(xué)品和水的消耗，以及抑制劑和廢物最小化。組合預(yù)處理在提高糖回收率和產(chǎn)量方面更有效，而且產(chǎn)生較少抑制劑，操作時(shí)間也相對(duì)較短。未來(lái)的發(fā)展趨勢(shì)將是依據(jù)研究目的不同開(kāi)發(fā)低能耗、低成本、高產(chǎn)量、高效率、溫和環(huán)保的多種預(yù)處理的集成技術(shù)。

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