許 毅， 吳慶豐， 周圣軍， 潘 拴， 吳小明， 張建立， 全知覺*

(1. 南昌大學(xué) 國家硅基LED工程技術(shù)研究中心， 江西 南昌 330047;2. 武漢大學(xué) 動(dòng)力與機(jī)械學(xué)院， 湖北 武漢 430072)

1 引 言

2 實(shí)驗(yàn)及數(shù)值模型

2.1 實(shí)驗(yàn)

使用金屬有機(jī)化學(xué)氣相沉積(MOCVD)技術(shù)生長了A、B、C 3種不同InGaN/GaN超晶格綠光多量子阱LED樣品，外延層結(jié)構(gòu)如圖1所示。樣品生長在c面藍(lán)寶石襯底上，在生長InGaN/GaN超晶格之前，先在藍(lán)寶石襯底上生長一層u-GaN(不摻雜)及n型GaN(厚2 μm，n型摻雜濃度1×1019cm-3)。樣品超晶格(SL)由In組分約為2%的InGaN(厚4 nm)和GaN(厚30 nm，n型摻雜濃度1×1018cm-3)周期性組成，其中樣品A、B、C超晶格生長溫度分別為850，835，835 ℃；生長周期數(shù)分別為5，5，8。超晶格之上生長一層低溫GaN(厚10 nm，n型摻雜濃度1×1018cm-3)，隨后生長In組分約為25%的InGaN(厚3 nm)與GaN(厚15 nm，n型摻雜濃度3×1017cm-3)組成的周期數(shù)為9的多量子阱結(jié)構(gòu)的有源層。最后生長p層結(jié)構(gòu)，p層結(jié)構(gòu)包括低溫p-GaN(厚70 nm，p型摻雜濃度5×1019cm-3)、AlGaN(厚1.5 nm)與GaN(厚2.1 nm，p型摻雜濃度2.5×1019cm-3)組成的周期數(shù)為18的超晶格以及p面蓋層(厚330 nm，p型摻雜濃度5×1019cm-3)。

圖1 樣品外延結(jié)構(gòu)示意圖

為了觀測不同超晶格生長方式生長出的V坑的表面形貌，設(shè)計(jì)生長了3種僅生長至超晶格的樣品A0、B0、C0，其生長條件分別與樣品A、B、C的生長條件一致；并用原子力顯微鏡(AFM)、掃描透射顯微鏡(SEM)測試樣品A0、B0、C0的V坑密度及尺寸，數(shù)據(jù)見表1。樣品A、B、C均被制作成1 mm×1 mm的芯片，測試其I-V和EQE。詳細(xì)的材料生長、器件制作工藝及相關(guān)實(shí)驗(yàn)結(jié)果已發(fā)表在文獻(xiàn)[18]中。

2.2 數(shù)值模型

本文使用商用半導(dǎo)體器件模擬軟件Silvaco TCAD軟件[20]來構(gòu)建數(shù)值模型。該軟件的主要物理模型[21]包括用于計(jì)算載流子輸運(yùn)的漂移擴(kuò)散模型和BQP模型；用于計(jì)算多量子阱(MQW)能帶結(jié)構(gòu)的泊松方程、薛定諤方程的自洽求解以及k·p模型；用于計(jì)算內(nèi)建電場的自發(fā)和壓電極化模型。理論模擬計(jì)算的主要方程如下：

div(εψ)=-ρ，

(1)

(2)

(3)

Jn=qμnnψ+qDnn，

(4)

Jp=qμppψ-qDpp，

(5)

其中ε是介電常數(shù)，ψ是電勢，ρ是電荷密度。Jn和Jp分別是電子和空穴電流密度，n和p分別是電子和空穴濃度，q是電荷，t是時(shí)間，Gn和Gp分別是電子和空穴產(chǎn)生率，Rn和Rp分別是電子和空穴復(fù)合率。μn和μp分別是電子和空穴遷移率，Dn和Dp分別是電子和空穴擴(kuò)散系數(shù)。

利用 Fiorentini 等[22]發(fā)展的方法計(jì)算由于自發(fā)極化效應(yīng)和壓電極化效應(yīng)導(dǎo)致的界面極化電荷。考慮到缺陷等因素對(duì)極化電荷的屏蔽效應(yīng)，實(shí)際的表面電荷密度一般為理論值的20%～80%[23-24]，本文中表面電荷密度采用理論值的50%進(jìn)行計(jì)算[25]。Shockley-Read-Hall(SRH)載流子壽命為50 ns[26]。輻射復(fù)合率B設(shè)置為2×10-11cm3/s[17]。文獻(xiàn)中報(bào)道的俄歇復(fù)合系數(shù)C為5×10-28～1×10-34cm6/s[27-28]，本文設(shè)置為5×10-30cm6/s。

本文設(shè)計(jì)了3種不同模型分別對(duì)應(yīng)于樣品A、B、C。樣品模型的建立基于3個(gè)假設(shè)：(1)假設(shè)V坑均勻分布；(2)假設(shè)V坑尺寸大小相同；(3)假設(shè)位錯(cuò)被V坑完全屏蔽，即模型中不涉及位錯(cuò)。為了更貼近真實(shí)情況，樣品模型被設(shè)計(jì)為僅包含一個(gè)V坑的圓柱體；圓柱體的高為樣品的實(shí)際厚度，半徑為一變量r值，故V坑分布密度ρ=1/(πr2)。通過變化r值，可定義出不同的V坑分布密度；反過來，根據(jù)實(shí)驗(yàn)測得樣品的ρ值可設(shè)計(jì)出對(duì)應(yīng)樣品模型的半徑r(表1)。樣品模型中各層的參數(shù)設(shè)置與實(shí)驗(yàn)樣品一致；而V坑側(cè)壁的各層厚度設(shè)置為c面各層厚度的1/3[11]，側(cè)壁量子阱中In組分設(shè)置為4%[12]。Mg摻雜的電離率為1%[29-30]。由于模型是對(duì)稱結(jié)構(gòu)，為了節(jié)約計(jì)算時(shí)間，故模擬中只需計(jì)算圓柱體的半個(gè)截面，如圖2所示。該半截面以Y方向?yàn)檩S，旋轉(zhuǎn)360°后成為一個(gè)圓柱體模型。圖2中，生長完InGaN/GaN超晶格后的V坑半徑定義為L1，生長完末壘時(shí)的V坑半徑定義為L2，低溫n-GaN與多量子阱的厚度之和定義為H，厚度H的對(duì)應(yīng)側(cè)壁厚度定義為D。L1可通過實(shí)驗(yàn)直接測得，見表1，且厚度H已知；D為H的1/3，V坑夾角為56.08°；根據(jù)上述已知條件，可計(jì)算出L2值，見表1。定義L2值為V坑的半徑，則V坑面積占比α=L22/r2(表1)。模型建好后，空穴有兩種方式注入到c面量子阱中，一種是空穴由p層GaN經(jīng)平臺(tái)直接注入到c面量子阱，稱之為“平臺(tái)空穴注入”；另一種是空穴由p層GaN經(jīng)V坑側(cè)壁側(cè)壁量子阱再注入到c面量子阱，稱之為“V坑空穴注入”，如圖2所示。

圖2 樣品模型截面示意圖

3 結(jié)果與討論

表1列出了樣品實(shí)驗(yàn)及理論模型的相關(guān)參數(shù)。由SEM和AFM的測試結(jié)果可知，超晶格生長溫度越低，V坑直徑越大，密度也越大；超晶格生長周期數(shù)越多，V坑直徑越大，密度也稍大。因此，樣品A、B、C的V坑面積占比依次增大。

圖3(a)為3個(gè)實(shí)驗(yàn)樣品的EQE及I-V曲線。在大電流密度(>3 A/cm2)下，樣品A、B、C(V坑面積占比依次增大)的正向電壓依次減小，EQE依次增大。圖3(b)為理論計(jì)算的EQE(假設(shè)抽取效率為60%)和I-V曲線。在小電流密度(<3 A/cm2)下，樣品A、B、C的EQE曲線基本重合，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果不相符。這是由于小電流密度下，SRH復(fù)合機(jī)制占主導(dǎo)[31]；而在理論模型中沒有考慮V坑大小及分布密度對(duì)SRH壽命的影響，樣品A、B、C的模型中設(shè)置了相同SRH壽命。另外，模型中V坑的建立是基于兩個(gè)假設(shè)：V坑均勻分布和V坑尺寸大小相同；然而，實(shí)際的LED樣品很難滿足上述假設(shè)，所以理論計(jì)算與實(shí)驗(yàn)之間的EQE和I-V曲線存在一些數(shù)值上的差異也是可以理解的。相比這些差異而言，更重要的是：理論計(jì)算得到了與實(shí)驗(yàn)相一致的變化趨勢，即在大電流密度(>3 A/cm2)下，隨著V坑面積占比的增大，EQE增大，正向電壓減小。因此，可以認(rèn)為本文建立的數(shù)值模型很好地與實(shí)驗(yàn)相匹配，具有較好的可信度，可以用來定量計(jì)算V坑空穴電流占比，并研究其隨V坑尺寸及分布密度的變化規(guī)律。

表1 樣品實(shí)驗(yàn)及理論模擬相關(guān)參數(shù)

圖3 樣品的EQE和I-V曲線。(a)實(shí)驗(yàn)測試;(b)模擬計(jì)算。

圖4為35 A/cm2電流密度下圖2線1處(沿x方向且緊貼p-AlGaN上表面)沿Y方向的空穴電流密度分布圖。假設(shè)無V坑存在，整個(gè)器件空穴電流密度分布應(yīng)該是均勻的，空穴電流密度應(yīng)處處為35 A/cm2，如圖4藍(lán)色虛線所示。虛線L2A、L2B、L2C分別為V坑與平臺(tái)的分界線，對(duì)比樣品A、B、C電流密度曲線與無V坑電流密度曲線可以看出，由于V坑的存在，V坑處空穴電流密度增加，平臺(tái)處的空穴電流密度減少，從而使得更多的空穴電流流經(jīng)V坑。對(duì)比樣品A、B、C電流密度曲線發(fā)現(xiàn)，V坑尺寸越小，流經(jīng)V坑的空穴電流密度越大。但是這不能說明V坑尺寸越小，空穴注入能力越大。因?yàn)楹饬縑坑空穴注入能力的大小，最終是要看流經(jīng)V坑的空穴電流與總空穴電流的比值，而該比值不僅與流經(jīng)V坑的空穴電流密度大小有關(guān)，還和V坑面積尺寸有關(guān)。定義V坑空穴電流占比β=IV/Itotal(表1)，其中IV為流經(jīng)V坑的空穴電流，Itotal為總空穴電流。由于樣品模型為圓柱體，IV可以用V坑處的電流密度曲線對(duì)以L2(V坑半徑)為半徑的圓的積分得到，Itotal可以用整條電流密度曲線對(duì)以r(樣品模型半徑)為半徑的圓的積分得到。計(jì)算結(jié)果表明，V坑空穴電流占比隨著V坑面積占比增大而增大(表1)。

圖4 樣品A、B和C在35 A/cm2電流密度下線1處計(jì)算出的空穴電流密度分布圖。樣品A、B、C的V坑半徑分別為L2A、L2B、L2C，模型半徑分別為rA、rB、rC。

圖5為3個(gè)樣品V坑空穴電流占比與V坑面積占比的關(guān)系曲線。樣品A 、B、C的V坑面積占比為2.8%、5.8%、9.8%，其V坑空穴電流占比分別為8.9%、15.5%、23.5%。由圖可知，V坑面積占比在0～10%范圍內(nèi)，V坑空穴電流占比遠(yuǎn)小于50%，所以本實(shí)驗(yàn)樣品中的V坑空穴注入起到一個(gè)輔助作用。由圖5還可以發(fā)現(xiàn)3個(gè)樣品的V坑空穴電流占比與V坑面積占比之間呈線性增加關(guān)系。該線性關(guān)系的斜率為2.06，即1%的V坑面積可以獲得2.06%的空穴電流。該斜率可用來表征V坑空穴注入能力的大小，當(dāng)斜率大于1時(shí)，V坑則可起到增強(qiáng)空穴注入的作用，斜率越大說明V坑空穴注入的能力越大。該斜率值與V坑側(cè)壁結(jié)構(gòu)有關(guān)，具體關(guān)系有待于進(jìn)一步研究。

值得注意的是，經(jīng)V坑或平臺(tái)注入到有源區(qū)的空穴并不會(huì)全部參與輻射復(fù)合，其中會(huì)有部分參與非輻射復(fù)合甚至泄露到n區(qū)；因此，注入有源區(qū)的空穴存在利用效率問題。由于V坑空穴注入與平臺(tái)空穴注入的注入途徑不同，導(dǎo)致注入的空穴在有源區(qū)的分布也不同，從而V坑空穴注入的利用效率也應(yīng)該與平臺(tái)空穴注入的利用效率不一樣，因此V坑空穴電流占比并不等同于V坑實(shí)際對(duì)發(fā)光效率的貢獻(xiàn)占比。

圖5 在35 A/cm2電流密度下，樣品A、B和C的V坑空穴電流占比與V坑面積占比的關(guān)系圖。

4 結(jié) 論

采用實(shí)驗(yàn)與理論模擬相結(jié)合的方法，研究了氮化鎵基綠光LED中V坑對(duì)空穴電流分布的影響。通過改變超晶格生長的溫度及周期數(shù)，實(shí)驗(yàn)獲得了V坑面積占比不同的3種樣品；隨著V坑面積占比依次增大，正向電壓依次減小，EQE依次增大。建立數(shù)值模型，理論計(jì)算的EQE及I-V曲線與實(shí)驗(yàn)的變化趨勢相匹配。利用該模型發(fā)現(xiàn)V坑改變了空穴電流的分布，空穴電流密度在V坑處顯著增加，在平臺(tái)處明顯減小。進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)實(shí)驗(yàn)中3個(gè)樣品V坑空穴注入只起到一個(gè)輔助作用；且V坑空穴電流占比隨V坑面積占比線性增加。

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