耿宏志,郇 環(huán),李鳴曉 ,張 瑩,張軍軍,席北斗

(1. 防災(zāi)科技學(xué)院,河北 三河 065201；2. 國家環(huán)境保護(hù)地下水污染模擬與控制重點實驗室/中國環(huán)境科學(xué)研究院,北京 100012；3. 北京師范大學(xué)水科學(xué)研究院,北京 100875)

包氣帶是防止地下水受到硝酸鹽污染的主要屏障,而反硝化作用是有效阻控和消散硝酸鹽的主要機(jī)制,可使因淋溶進(jìn)入地下水的硝酸鹽減少,削減硝酸鹽積累對生物的毒害作用[1～2]。反硝化作用是氮素循環(huán)中不可或缺的環(huán)節(jié),廣泛存在于全球各地的包氣帶中,主要依賴微生物通過還原酶將硝酸鹽轉(zhuǎn)化為氮氣和氮的氧化物[3～4]。

反硝化強度作為包氣帶防護(hù)地下水硝酸鹽污染能力的定量表征,是目前包氣帶反硝化作用研究的熱點和難點[5]。近年來,為揭示包氣帶反硝化強度在水平空間的分布規(guī)律,眾多學(xué)者就不同生態(tài)類型下的包氣帶反硝化展開了一系列的研究。Mckeon等[6]分析了沙漠生態(tài)類型下包氣帶的反硝化能力,揭示了反硝化對生物地球化學(xué)循環(huán)及氮元素過量的作用；陳哲等[7]研究了不同施肥條件下農(nóng)田包氣帶反硝化潛力的變化特征；鄧煥廣等[8]經(jīng)探究發(fā)現(xiàn),河岸帶草地生態(tài)類型下包氣帶反硝化速率的主要影響因素為植被類型；程建華[9]分析了森林和濕地生態(tài)類型下包氣帶反硝化潛力的變化情況及其與水文條件和環(huán)境因子之間的關(guān)系。然而當(dāng)前研究多集中在單一生態(tài)類型,缺乏對不同生態(tài)類型下包氣帶反硝化強度的綜合對比研究。同時,由于影響包氣帶反硝化測定的因素錯綜復(fù)雜,缺乏較合適的直接測定方法[10],目前對包氣帶不同深度反硝化強度的研究并不全面。王慶成等[11]采用硝酸根消耗量法測定了不同背景下河岸帶土壤反硝化強度及影響因素,發(fā)現(xiàn)河岸帶表層土壤(0～0.2 m)的反硝化強度大于底層(0.2～0.4 m)；孫志高等[12]應(yīng)用乙炔抑制法研究了三江平原濕地0～0.2 m土壤反硝化速率及其與環(huán)境因子的關(guān)系；Hobbie[13]通過15N同位素示蹤法量化了表層土壤及較深土層之間反硝化速率的差異；Peterson等[14]通過乙炔抑制法分析了底土(0.4～0.85 m)與沖積砂礫層(1.2～4.8 m)之間反硝化潛力的差異,并指出有機(jī)碳為影響反硝化的主要因素。綜上,目前包氣帶反硝化強度研究主要集中在0～0.5 m的土壤表層,對包氣帶下部以及土壤表層與包氣帶下部的反硝化強度差異性研究較少,包氣帶反硝化強度的垂向分布規(guī)律尚不明確。

本文在大量查閱國內(nèi)外包氣帶反硝化強度相關(guān)文獻(xiàn)的基礎(chǔ)上,采用整合分析方法,重點總結(jié)了包氣帶中反硝化強度在水平(典型生態(tài)類型)和垂向(不同采樣深度)的空間分布規(guī)律,識別了不同條件下包氣帶反硝化強度的主控因素,建立了包氣帶反硝化強度與環(huán)境因素之間的函數(shù)方程。研究結(jié)果對于硝酸鹽在包氣帶中的遷移轉(zhuǎn)化過程模擬、包氣帶對地下水硝酸鹽污染防護(hù)能力研究等領(lǐng)域具有重要的基礎(chǔ)支撐作用。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)獲取與質(zhì)量控制

以“包氣帶(Vadose zone)”、“土壤(Soil)”和“反硝化(Denitrification)”為主題,對中國知網(wǎng)(CNKI)和Web of Science收錄的期刊論文和學(xué)位論文進(jìn)行檢索,獲得1970～2017年間文獻(xiàn)3 955篇,篩選出86篇文獻(xiàn)。本研究中包氣帶指表層土壤與下包氣帶。文獻(xiàn)篩選標(biāo)準(zhǔn)如下：(1)具有明確的反硝化強度的數(shù)據(jù)；(2)具有明確的生態(tài)類型、采樣深度及包氣帶理化性質(zhì)等參數(shù)。從滿足上述條件的文獻(xiàn)中共提取197組包含包氣帶反硝化強度及相應(yīng)理化性質(zhì)參數(shù),數(shù)據(jù)統(tǒng)計結(jié)果見表1。

表1 包氣帶反硝化強度及理化性質(zhì)基本情況統(tǒng)計表Table 1 Statistics of the denitrification intensity and physicochemical properties in the vadose zone

1.2 數(shù)據(jù)分析

整合分析是對同一主題下的若干獨立研究結(jié)果進(jìn)行定量綜合研究的統(tǒng)計方法。本研究技術(shù)路線見圖1,首先根據(jù)數(shù)據(jù)的完整性對其進(jìn)行篩選歸類；其次查閱相關(guān)文獻(xiàn)、資料,補充缺失部分的屬性值并標(biāo)準(zhǔn)化處理；隨后進(jìn)行相關(guān)性分析識別影響因素,在此基礎(chǔ)上對反硝化強度進(jìn)行回歸分析得出包氣帶反硝化強度函數(shù)方程。

圖1 技術(shù)路線圖Fig.1 Technical flow chart

Vitousek等在1991年指出,包氣帶中的反硝化作用導(dǎo)致氮在不同生態(tài)類型中具有明顯的差異性[15]。統(tǒng)計發(fā)現(xiàn),以往對不同生態(tài)類型的研究主要集中在草地、農(nóng)田、濕地、森林、沙漠,為探討包氣帶反硝化強度水平空間的分布規(guī)律,按以上五種生態(tài)類型進(jìn)行分類。為明確包氣帶反硝化強度在垂向空間的分布規(guī)律,針對統(tǒng)計數(shù)據(jù)的分布特征,將其按照不同采樣深度分為0～0.2 m,0.2～0.5 m,0.5～1 m,1～3 m,3～6 m五組。包氣帶反硝化數(shù)據(jù)去除極端值后,統(tǒng)計分析得到

其分布情況,結(jié)果見表2。

2 結(jié)果與分析

2.1 包氣帶反硝化強度分析

由表2可知,水平空間上不同生態(tài)類型的包氣帶反硝化強度分布存在一定差異。包氣帶反硝化強度在地下0～0.5 m間呈現(xiàn)出森林>農(nóng)田>草地>濕地>沙漠的整體特征；地下0.5～1 m和1～3 m處農(nóng)田、森林、草地三者反硝化強度差異不大；3～6 m呈現(xiàn)出農(nóng)田>草地>沙漠的整體特征。

垂向空間上,不同采樣深度下包氣帶反硝化強度的分布也存在一定規(guī)律。草地與農(nóng)田生態(tài)類型下包氣帶反硝化強度均在0～1 m內(nèi)減小,在1～3 m上升達(dá)到次峰值,并在3～6 m逐漸降低至最小；由于濕地生態(tài)類型在埋深0.5 m以下的反硝化研究相對較少,因此,本次統(tǒng)計僅針對0.5 m內(nèi)研究成果進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn),濕地生態(tài)類型反硝化強度在0～0.5 m呈減小趨勢,；森林生態(tài)類型下包氣帶反硝化強度在0～1 m范圍內(nèi)逐漸減小,在1～3 m上升達(dá)到次峰值；沙漠生態(tài)類型反硝化強度在0～0.5 m減小,因其在0.5～3 m內(nèi)反硝化研究較少而難以判斷該深度的變化情況,在3～6 m處達(dá)到最小值0.04 mg/(kg·d)。整體來看,反硝化強度在包氣帶垂向空間上呈“S”型變化趨勢。

表2 包氣帶反硝化強度空間分布Table 2 Spatial distribution of denitrification intensity in vadose zone /(mg·kg-1·d-1)

為研究包氣帶反硝化強度在水平和垂向空間上的主要影響因素,對統(tǒng)計數(shù)據(jù)篩選并進(jìn)行Spearman相關(guān)性分析,結(jié)果見表3。地下0～0.2 m：草地、農(nóng)田和森林反硝化強度均與黏粒、硝態(tài)氮顯著正相關(guān),森林反硝化強度還與有機(jī)質(zhì)顯著正相關(guān),沙漠反硝化強度與黏粒顯著正相關(guān)；地下0.2～0.5 m：草地反硝化強度與黏粒、硝態(tài)氮顯著正相關(guān),農(nóng)田反硝化強度與有效磷顯著正相關(guān),濕地反硝化強度與黏粒、有機(jī)質(zhì)顯著正相關(guān),森林反硝化強度與硝態(tài)氮顯著正相關(guān)；地下0.5～1 m：農(nóng)田反硝化強度與有機(jī)質(zhì)、全氮及有效磷顯著正相關(guān)；1～3 m：草地反硝化強度與全氮顯著正相關(guān)；3～6 m處,未發(fā)現(xiàn)各生態(tài)類型反硝化強度與理化性質(zhì)之間存在顯著相關(guān)性。

2.2 模型擬合

為確定包氣帶反硝化強度與理化性質(zhì)之間的函數(shù)關(guān)系,對統(tǒng)計顯著的反硝化強度與理化性質(zhì)進(jìn)行回歸分析。本文采用線性(Linear)、二次曲線(Quadratic)、三次曲線(Cubic)、S曲線(S)、冪函數(shù)(Power)等模型對其進(jìn)行模擬檢驗,由方差分析表中F值和模型概述表中R2值確定擬合效果[16]。結(jié)合數(shù)據(jù)結(jié)果,選取判定系數(shù)(R2)高于0.85的擬合結(jié)果建立包氣帶反硝化強度與理化性質(zhì)之間的回歸方程,擬合結(jié)果見表4。

表3 包氣帶反硝化強度與理化性質(zhì)之間的Spearman相關(guān)性Table 3 Spearman correlation between the denitrification intensity and physicochemical properties in the vadose zone

表4 包氣帶反硝化強度與理化性質(zhì)之間的回歸分析Table 4 Regression analyses of the denitrification strength and physical and chemical properties of the vadose zone

3 討論

3.1 包氣帶反硝化強度分布規(guī)律分析

包氣帶反硝化強度的空間分布特征,可能與歷史地理因素以及當(dāng)代環(huán)境因素有關(guān)[17]。不同生態(tài)類型的包氣帶是在不同環(huán)境條件下經(jīng)長時間復(fù)雜作用形成的,鮮明的特征導(dǎo)致反硝化強度的空間分布差異。

水平空間上,地表0～0.5 m處：森林在自然條件下凋落量大、釋放養(yǎng)分多,對有機(jī)物的轉(zhuǎn)化速率也顯著高于其他生態(tài)類型[18],而有機(jī)物降解提高了反硝化對氧氣的需求量,加速了無氧環(huán)境的形成,使森林生態(tài)類型反硝化強度高于其它生態(tài)類型；農(nóng)田因人類農(nóng)業(yè)生產(chǎn)施肥過程的影響,氮、磷在地表附近定向富集[19],提升了反硝化強度；草地干濕交替變化可以促進(jìn)土壤中團(tuán)聚體包裹的有機(jī)質(zhì)釋放,使有機(jī)物及氮素含量上升[20],為反硝化提供便利條件；濕地生態(tài)類型的氮源和能源主要來源于動植物殘體和生物固氮[21],有機(jī)質(zhì)含量成為限制反硝化的主要因素,而氮素來源途徑的縮減使反硝化強度相應(yīng)減??；沙漠生態(tài)類型因各種環(huán)境因素均很難滿足反硝化發(fā)生的條件,故其反硝化強度最小。

隨深度增加,反硝化所需有機(jī)物和氮素等含量均有所下降,反硝化強度發(fā)生不同程度的降低,0.5～1 m處反硝化強度同上部區(qū)域趨勢相同,保持森林(1.36 mg/(kg·d))>農(nóng)田(1.30 mg/(kg·d))>草地(1.13 mg/(kg·d))的整體特征。在1～3 m處,可能受微生物的影響農(nóng)田、森林、草地反硝化強度又發(fā)生不同程度的回升。3～6 m處,反硝化強度均保持較低狀態(tài),受生態(tài)類型背景條件差異影響,反硝化強度由大到小排序依次為農(nóng)田、草地、沙漠。

研究還發(fā)現(xiàn)黏粒含量與各生態(tài)類型表層(0～0.5 m)反硝化強度正相關(guān)或顯著正相關(guān),黏粒作為土壤物理、化學(xué)性質(zhì)的根源,對微生物活動及包氣帶反硝化具有一定作用。而且,作為包氣帶介質(zhì)的重要組成成分,黏粒含量直接影響介質(zhì)類型的變化,為揭示包氣帶反硝化強度與介質(zhì)中黏粒含量之間的關(guān)系,本文在Nieder[22]統(tǒng)計的草地生態(tài)類型下不同包氣帶介質(zhì)反硝化強度結(jié)果的基礎(chǔ)上,對不同包氣帶介質(zhì)的反硝化強度進(jìn)行了補充(表5)。結(jié)果表明,反硝化強度隨包氣帶介質(zhì)中黏粒含量的減小而減小。

表5 不同包氣帶介質(zhì)類型反硝化強度Table 5 Denitrification intensity with different media types of the vadose zone

垂向空間上,各環(huán)境因素主要與包氣帶淺層反硝化強度相關(guān)性顯著,與深層關(guān)系不明顯。草地生態(tài)類型受土壤團(tuán)聚體影響,在深度由0～0.2 m變化到1～3 m時,其主要影響因素由硝態(tài)氮變?yōu)槿＾r(nóng)田生態(tài)類型受人類生產(chǎn)中施用化肥的影響,0～1 m土壤中全氮、硝態(tài)氮及有效磷迅速累積,結(jié)果與前人研究結(jié)論相符[28],氮素和有機(jī)物的大量富集提升了反硝化強度；隨深度增加,有機(jī)物與氮素含量均迅速降低,反硝化強度也隨之減弱。森林生態(tài)類型則因表層土壤(0～0.5 m)有機(jī)物和氮素含量較高,表現(xiàn)為表層土壤的反硝化強度大于下層包氣帶。草地、農(nóng)田、森林生態(tài)類型反硝化強度均在1～3 m處出現(xiàn)次峰值。據(jù)Legout等[29]通過室內(nèi)模擬發(fā)現(xiàn),微生物活性隨包氣帶深度一起下降,而在有機(jī)土壤層下1～3.5 m處再度活躍。推測,地下1～3 m處存在活躍的自養(yǎng)反硝化微生物活動,如：脫氮硫桿菌活躍在不同深度范圍,并通過氧化硫或硝酸鹽獲得能量,從而促進(jìn)反硝化的發(fā)生。受垂向運移及地球生物化學(xué)過程的影響,各生態(tài)類型反硝化強度在3～6 m深度處,均因各環(huán)境因素指標(biāo)較低而達(dá)到最低值,并且與各環(huán)境因素之間無明顯相關(guān)性。

3.2 反硝化強度統(tǒng)計結(jié)果的不確定性分析

本次研究統(tǒng)計結(jié)果存在一定不確定性,主要來源于測試方法、計算過程、分類和統(tǒng)計等方面。

(1)本文篩選獲得數(shù)據(jù)多為室內(nèi)模擬與野外原位測試結(jié)果,室內(nèi)實驗容易達(dá)到反硝化所需的嚴(yán)格厭氧環(huán)境,使反硝化強度高于真實情況。野外原位測試大多采用乙炔抑制法,抑制了硝化過程,可能會低估反硝化強度。

(3)缺少明確的不同采樣深度的分組規(guī)則,本研究對采樣深度的劃分具有一定主觀性,且所選文獻(xiàn)的局限性以及數(shù)據(jù)的部分缺失等原因,都會直接影響整合分析的結(jié)果。

4 結(jié)論與建議

(1)水平空間上,因相同深度不同生態(tài)類型環(huán)境因素的差異性,導(dǎo)致包氣帶反硝化強度存在一定的分布特征。0～0.5 m反硝化強度按由大到小排序為：森林、農(nóng)田、草地、濕地、沙漠；0.5～1 m反硝化強度由大到小排序為：森林、農(nóng)田、草地；1～3 m反硝化強度由大到小排序為農(nóng)田、森林、草地；3～6 m反硝化強度由大到小排序為農(nóng)田、草地、沙漠。黏粒作為包氣帶介質(zhì)重要組成成分,其含量對反硝化強度有顯著影響,表現(xiàn)為反硝化強度隨介質(zhì)中黏粒含量的減小而減??；有機(jī)質(zhì)、全氮及硝態(tài)氮作為反硝化的能源和氮源,其含量與包氣帶反硝化強度顯著正相關(guān)。

(2)垂向空間上,不同生態(tài)類型下包氣帶反硝化強度隨深度增加均呈“S”型變化趨勢。受人類農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動、土壤干濕變化以及凋落物累積等影響,有機(jī)物、氮素及反硝化微生物等在地表(0～0.5 m)大量富集,各生態(tài)類型下的反硝化強度均在此深度達(dá)到最大值；隨深度增加,各生態(tài)類型的有機(jī)物與氮素等反硝化所需環(huán)境因素均有所減弱,導(dǎo)致反硝化強度在0.5～1 m處有所下降；受自養(yǎng)型反硝化微生物活動的影響,草地、農(nóng)田、森林生態(tài)類型反硝化強度在地下1～3 m處達(dá)到次峰值；受垂向運移及生物地球化學(xué)過程的影響,各生態(tài)類型在地下3～6 m處的有機(jī)物與氮素含量急劇減小,反硝化強度也隨之達(dá)到最小。

針對本研究發(fā)現(xiàn)的問題,提出以下建議：

(1)測試方法作為探究包氣帶反硝化強度的基礎(chǔ),而當(dāng)前技術(shù)方法并不足以支撐包氣帶整體空間的研究,在今后反硝化研究推進(jìn)過程中應(yīng)首先解決測試方法這一難題。

(2)微生物多樣性及活性作為影響包氣帶反硝化強度的主要因素,其與反硝化強度之間的規(guī)律并不明確。故在今后的研究中,應(yīng)加強微生物對包氣帶反硝化強度影響的機(jī)理研究,同時需注重不同微生物種屬之間交互作用的研究。

(3)受限于科學(xué)技術(shù)水平,目前對包氣帶硝化與反硝化之間互相作用的機(jī)理尚不明確,故仍應(yīng)把硝化與反硝化之間的相互作用作為今后的主要研究方向之一。

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