謝德湘，靳　凱，易志東，徐　瑤

(1.贛中南地質(zhì)礦產(chǎn)勘查研究院，江西南昌　330000；2.江西省國土資源廳，江西南昌　330000)

萍樂坳陷是華南地區(qū)重要的含煤構(gòu)造，主要含煤地層包括晚二疊世樂平組和晚三疊世安源組，其中以上二疊統(tǒng)樂平組的煤層厚度最大，分布最廣泛[1]。過去，對煤炭及煤層氣進(jìn)行勘查的過程中往往忽略了對煤系地層中存在的大套暗色頁巖進(jìn)行評價。萍樂坳陷樂平組煤系地層為海陸交互相和陸相沉積，與之類似的鄂爾多斯盆地及沁水盆地已經(jīng)在頁巖儲層特征研究方面取得了重大進(jìn)展[2-6]。研究結(jié)果表明，與連續(xù)分布的海相頁巖相比，陸相頁巖分布規(guī)模較小，單層有效厚度變化較大，泥質(zhì)礦物含量普遍較高，可壓性差異較大，因此在進(jìn)行陸相頁巖氣資源評價時需要更多地考慮頁巖儲層的非均質(zhì)性[4]。前人對萍樂坳陷頁巖氣的成藏條件進(jìn)行了一些區(qū)域性評價，但是缺乏對頁巖儲層特征，特別是巖石礦物、儲集空間類型及微觀孔隙特征的詳細(xì)研究[7-8]，因此對該地區(qū)煤系中頁巖儲層的研究尚處于起步階段。

本文以曲江向斜上二疊統(tǒng)樂平組頁巖儲層為研究對象，通過薄片鑒定、X衍射全巖分析、掃描電鏡、低壓氮氣吸附和含氣性測試等多種試驗方法，研究頁巖儲層的有機(jī)質(zhì)豐度、成熟度和類型等有機(jī)地化特征，以及礦物組成、儲集空間類型及微觀孔隙等儲層特征，探討萍樂坳陷煤系地層頁巖氣成藏的基本條件，為萍樂坳陷頁巖氣有利區(qū)的優(yōu)選提供參數(shù)依據(jù)。

1　區(qū)域地質(zhì)背景

萍樂坳陷是指沿萍鄉(xiāng)—樂平一帶近北東東向的狹長地帶，為發(fā)育于江南古陸南側(cè)上的巨型坳陷[1]。萍樂坳陷位于揚子地臺和華夏古陸的交界處(圖1)，其構(gòu)造位置決定了萍樂坳陷的形成及演化非常復(fù)雜，其南北邊界均為斷層，南界的萍鄉(xiāng)—廣豐斷裂帶是揚子準(zhǔn)地臺和華南褶皺系的分界斷裂[9]。萍樂坳陷中段包括清江盆地、高安盆地和付家圩復(fù)向斜。付家圩復(fù)向斜位于萍樂坳陷“S”形構(gòu)造的中部，該地區(qū)的構(gòu)造改造作用相對較弱，頁巖氣保存條件較好，有利于頁巖氣的儲層研究和參數(shù)采集。曲江向斜為太陽圩—付家圩復(fù)向斜的次級構(gòu)造，其構(gòu)造相對簡單，走向呈近東西走向，地層傾角較小，僅10°左右，褶曲平緩，斷層較少且以正斷層為主。

晚二疊世樂平組沉積時期，受東吳運動的影響，萍樂坳陷整體抬升成陸，坳陷中央形成湖泊，湖岸線呈港灣狀深入陸地之中，大面積的淺湖區(qū)沉積了以泥頁巖、粉砂巖、煤及炭質(zhì)泥巖為主的泥坪，發(fā)育了一套分布面積廣、煤巖和頁巖發(fā)育的煤系地層。曲江向斜地表為第四系(Q)覆蓋，樂平組埋深在300～1800 m，與上覆長興組(P3c)和下伏茅口組(P2m)呈不整合接觸。樂平組可分為4段，包括王潘里段(P3lw)、獅子山段(P3ls)、老山段(P3ll)、官山段(P3lg)，煤巖和頁巖多集中在王潘里段和老山段。鉆探揭示曲江向斜樂平組中暗色泥巖有184 m、煤層有7 m，氣測異常段達(dá)356 m，全烴最高可達(dá)28.61%，其中C1含量為27.03%。將樂平組的暗色頁巖浸入水中進(jìn)行清水試驗，可見巖芯表面不斷有氣泡析出，所收集的氣體可點燃，火焰顏色呈橘黃色—藍(lán)色。

圖1　萍樂坳陷大地構(gòu)造略圖及樂平組地層柱狀圖Fig.1　Sketch tectonic map of Ping-Le depression and strata histogram of Leping formation

2　頁巖有機(jī)地化特征

2.1　有機(jī)質(zhì)豐度

前人研究表明，頁巖含氣量與總計機(jī)碳含量(TOC)之間存在良好的正相關(guān)關(guān)系，頁巖較高的有機(jī)質(zhì)豐度為頁巖氣的富集提供了物質(zhì)基礎(chǔ)，且頁巖中的吸附氣主要吸附于分散狀的有機(jī)質(zhì)表面，同時豐富的有機(jī)質(zhì)也是形成大量納米級孔隙的重要載體；因此，有機(jī)質(zhì)豐度是頁巖儲層評價的重要因素之一[10-11]。樂平組137塊頁巖有機(jī)碳含量測試結(jié)果表明，樂平組頁巖儲層的TOC在0.37%～13.52%，平均為2.12%，絕大多數(shù)樣品的TOC大于0.6%，其中TOC>1%的樣品數(shù)達(dá)74塊，占總樣品數(shù)的54%(圖2a)。根據(jù)煤系烴源巖生烴潛力評價標(biāo)準(zhǔn)[12]，樂平組頁巖儲層為中等烴源巖，具有較好的生烴潛力。

2.2　有機(jī)質(zhì)類型

有機(jī)質(zhì)類型主要是干酪根類型的辨別，不同干酪根的生氣潛力有很大的差別，這種差異與有機(jī)質(zhì)的化學(xué)組成和結(jié)構(gòu)有關(guān)。有機(jī)質(zhì)中干酪根碳同位素受生源和環(huán)境影響很大，可以提供有關(guān)有機(jī)質(zhì)生烴母質(zhì)和沉積環(huán)境的有用信息，因此也可以依據(jù)干酪根碳同位素進(jìn)行有機(jī)質(zhì)類型識別，其δ13C的區(qū)間值分別為Ⅰ型為-35‰～-30‰，Ⅱ1型為-30‰～-27.5‰，Ⅱ2型為-27.5‰～-25‰，Ⅲ型≥-25‰[13]。樂平組樣品的干酪根碳同位素數(shù)值在-27.93‰ ～-22.19 ‰之間，主體位于-22.5 ‰～-25.5‰之間，以有利生氣的Ⅲ型干酪根為主，少量II2型。

2.3　有機(jī)質(zhì)成熟度

有機(jī)質(zhì)成熟度即有機(jī)質(zhì)向油氣轉(zhuǎn)化的熱演化程度，它決定著有機(jī)質(zhì)生成油氣的數(shù)量和潛力，往往成熟烴源巖分布區(qū)會有較高的油氣勘探成功率[14-15]。根據(jù)天然氣有機(jī)成因理論，熱成因高產(chǎn)氣率Ro為1.1%～3.0%。樂平組頁巖的鏡質(zhì)體反射率介于1.64%～2.41%之間(圖2b)，平均值為1.88%，處于高過成熟階段，已經(jīng)進(jìn)入大量生氣期，可以為頁巖氣的富集提供氣源。北美和中國南方的海相頁巖Ro一般處于1.1%～3.5%，鄂爾多斯盆地中生界陸相頁巖的Ro為1.25%～1.33%[4]。相比而言，研究區(qū)的有機(jī)質(zhì)成熟度屬于中等偏高。

圖2　樂平組頁巖儲層有機(jī)碳含量(a)和有機(jī)質(zhì)成熟度(b)分布直方圖Fig.2　Column diagram of organic carbon content and kerogen carbon isotopes of Leping formation shale reservoir

3　頁巖儲層特征分析

3.1　顯微鏡下特征

巖石薄片分析結(jié)果表明，樂平組頁巖主要由碎屑物質(zhì)、填隙物和少量的炭質(zhì)組成。其中，碎屑物質(zhì)的含量在2%～60%之間，主要為礦物碎屑，形態(tài)多呈棱角狀、次棱角狀，有的呈次圓狀等，磨圓度一般至較好；粒徑大多在0.03～0.06 mm之間，分選性較好。碎屑物在巖石中多呈雜亂—半定向排列，成分見有石英、極少許斜長石及白云母等(圖3a、3b)，部分石英呈分散狀分布于泥質(zhì)礦物及其集合體間隙中(圖3c)。個別樣品中白云石含量較高，可達(dá)70%～75%之間(圖3d)，為泥質(zhì)白云巖。頁巖的碎屑礦物中一般含有黃鐵礦(圖3e)，但含量均小于1%。填隙物主要分布于碎屑物間隙中，由雜基和膠結(jié)物組成，以雜基為主，含量為25%～98%。雜基成分主要為黏土礦物和少許粒徑更為細(xì)小的碎屑物成分，多呈隱晶質(zhì)狀，部分黏土礦物呈顯微鱗片狀，往往呈放射球粒狀集合體。個別樣品中，黏土礦物集合體呈細(xì)小條紋狀，具褶皺現(xiàn)象。頁巖中炭質(zhì)碎屑呈極細(xì)小片狀、板狀或非晶質(zhì)狀，多分布于泥質(zhì)及其集合體間隙中，少許分布于巖石裂隙中(圖3f)，不太均勻，局部稍稍集中呈團(tuán)塊狀，含量多在2%～10%范圍內(nèi)。

3.2　礦物組成

頁巖的礦物含量不僅影響頁巖儲層的巖石力學(xué)性質(zhì)，也可影響頁巖儲層的孔隙結(jié)構(gòu)；因此，其被認(rèn)為是頁巖氣儲層評價的重要指標(biāo)[16]。X衍射全巖分析結(jié)果表明，樂平組頁巖以石英和長石等碎屑礦物和黏土礦物為主，碳酸鹽巖礦物含量較低，僅含少量方解石和白云石。具體來看，石英含量介于21.40%～79.22%之間，平均值為44.57%；長石含量介于1.65%～15.58%之間，平均為3.19%；黏土礦物含量介于28.00%～69.05%之間，平均為47.45%(圖4)。研究結(jié)果表明頁巖脆性對改善頁巖儲層壓裂效果具有重要作用，能有效提高頁巖氣的產(chǎn)量[17]。通常認(rèn)為，脆性礦物主要包括石英、碳酸鹽類礦物與鐵礦石類礦物。本文采用Rickman等(2008)提出的脆性指數(shù)計算公式：脆性指數(shù)=石英/(石英+碳酸鹽巖+黏土)，求取了樂平組頁巖的脆性指數(shù)。結(jié)果表明，所研究頁巖的脆性指數(shù)介于24%～81%之間，平均值為48%。張晨晨等(2016)對四川盆地五峰組—龍馬溪組頁巖儲層的參數(shù)進(jìn)行了分級評價，將脆性指數(shù)>40%作為優(yōu)質(zhì)頁巖儲層的評價標(biāo)準(zhǔn)之一[18]，據(jù)此表明萍樂坳陷樂平組頁巖也具有較好的脆性。

圖3　曲江向斜YQ1井樂平組頁巖鏡下鑒定照片F(xiàn)ig.3　Photos under microscope of Leping formation shale in well YQ1a.粉砂質(zhì)頁巖，737.54 m；b.含炭質(zhì)粉砂質(zhì)泥巖，720.87 m；c.含炭質(zhì)粉砂質(zhì)頁巖，735.42 m；d.泥質(zhì)白云巖，647.2 m；e.含炭質(zhì)粉砂質(zhì)頁巖，679.1 m；f.層狀含粉砂質(zhì)頁巖，715 m

圖4　曲江向斜YQ1井樂平組頁巖X衍射巖石礦物組成及黏土礦物組成Fig.4　Mineral composition and clay mineral composition of Leping formation shale in well YQ1

頁巖儲層中黏土礦物中微孔隙發(fā)育，是重要的儲集空間，并且黏土礦物對天然氣有較強(qiáng)的吸附能力，因此，黏土含量對頁巖的含氣性有重要影響。試驗表明，黏土礦物中除蒙脫石外，伊/蒙混層和高嶺石的微孔隙較為發(fā)育，其同等條件下對甲烷的吸附量比綠泥石和伊利石更高[19]。樂平組頁巖中的黏土礦物主要由高嶺石、伊/蒙混層和伊利石組成，三者的平均質(zhì)量百分比分別為42.58%、30.32%和23.63%，綠泥石含量較低(圖4)。總體來說，樂平組頁巖的黏土礦物組成有利于提高頁巖的儲集空間。

3.3　儲集空間類型

掃描電鏡下可見，樂平組頁巖發(fā)育大量黏土礦物粒間孔，包括伊利石粒間孔(圖5a)、伊/蒙混層粒間孔(圖5b)及少量綠泥石粒間孔(圖5c)等，孔隙直徑多小于1 μm，表現(xiàn)為片狀或纖維狀黏土礦物之間的狹縫形孔或楔形孔。同時還觀察到大量有機(jī)孔隙，孔隙大小可達(dá)數(shù)十納米，呈點狀或橢圓狀(圖5d)。研究表明有機(jī)質(zhì)的生烴將會產(chǎn)生大量的有機(jī)孔隙[11]，樂平組頁巖的成熟度表明其已達(dá)到了大量生氣和產(chǎn)生有機(jī)孔隙的階段。本文基于儲集空間類型和孔隙特征研究，利用測井資料計算了樂平組頁巖的孔隙度和滲透率，結(jié)果表明其孔隙度介于2%～6%，平均為3.8%；滲透率在0.5～23 mD之間，平均為8 mD。

3.4　孔隙結(jié)構(gòu)特征

圖5　曲江向斜YQ1井樂平組頁巖孔隙顯微特征Fig.5　Microscope characteristics of pores of Leping formation shale in well YQ1a.伊利石粒間孔，737.54 m；b.伊/蒙混層粒間孔，735.42 m；c.綠泥石間孔隙，722.2 m；d.黏土礦物粒間孔，595.86 m；e.有機(jī)孔隙，735.42 m；f.有機(jī)孔隙，722.2 m

圖6　曲江向斜YQ1井樂平組頁巖儲集空間類型Fig.6　Reservoir space type of Leping shale in well YQ1

低壓氮氣吸附試驗常常被用來表征泥頁巖的微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征，該試驗可以反映直徑介于1.7～150 nm之間孔隙的定量化信息[20-22]。通過測試泥頁巖樣品在-196 ℃溫度下不同試驗壓力的氮氣吸附量，繪出吸附和脫附等溫線，根據(jù)滯后環(huán)的形狀確定孔的形狀，按不同的孔模型計算孔分布、孔容積和比表面積。圖6展示了樂平組頁巖樣品的低溫氮氣吸附等溫升壓過程的吸附曲線和降壓過程的脫附曲線。從形態(tài)上看，吸附曲線整體呈反“S”形，根據(jù)吸附等溫曲線的BET分類，屬于II型吸附曲線；吸附曲線前段上升緩慢，后段急劇上升，一直持續(xù)到相對壓力接近1.0時也未呈現(xiàn)出吸附飽和現(xiàn)象，表明樣品在吸附氮氣過程中發(fā)生了毛細(xì)孔凝聚現(xiàn)象。II型吸附等溫線的出現(xiàn)表明樣品中存在一定數(shù)量的中孔和大孔，所以在相對壓力(p/po)較高的階段，吸附量快速上升。樣品的吸附等溫線中吸附曲線和脫附曲線在壓力較高的部分不重合，形成吸附回線。樣品中的吸附回線與IUPAC分類中的H3型吸附回線接近，同時具有H4型的特征，這表明樂平組頁巖的孔隙主要為納米孔，孔隙的尺寸和排列無規(guī)則，孔結(jié)構(gòu)具有狹縫狀孔特征，且含有多形態(tài)的其他孔，這與掃描電鏡的觀察結(jié)果一致。

通常將吸附相對壓力為0.99時的吸附量作為孔體積，可根據(jù)BET模型計算樣品的比表面積和孔徑(表1)。樂平組頁巖的孔隙體積為0.0162～0.0334 cm3/g，平均為0.0273 cm3/g；比表面積為4.31～13.18 m2/g，平均為10.24 m2/g；平均孔徑介于10.09～15.05 nm之間，平均為11.26 nm。根據(jù)吸附回線分析，其孔形狀極不規(guī)則，孔隙大小不同，通常用不同孔徑范圍的孔體積分布參數(shù)表征。圖7為采用DFT法得到的樣品孔徑體積分布，可以看出樣品主要以3～6 nm的孔隙為主。

圖7　曲江向斜YQ1井樂平組頁巖氮氣吸附法孔徑分布曲線Fig.7　Pore diameter distribution curves of nitrogen adsorption of Leping formation shale in well YQ1

樣品號深度/m巖性孔隙體積/(cm3·g-1)比表面積/(m2·g-1)平均孔徑/nmQY1735.42灰黑色泥巖0.01624.3115.05QY2715.00灰黑色泥巖0.027010.0010.79QY3675.80深灰色泥巖0.029911.6310.28QY4641.05深灰色泥巖0.028710.4310.98QY5625.42深灰色泥巖0.033413.1810.14QY6612.72深灰色泥巖0.027310.5910.30

4　頁巖含氣性特征

4.1　含氣量

現(xiàn)場解吸結(jié)果表明，樂平組頁巖的含氣量介于0.22～2.10 m3/t之間，平均為0.4 m3/t，含氣量較高的層段集中在樂平組老山段。氣測數(shù)據(jù)與現(xiàn)場解吸含氣量間具有很好的正相關(guān)關(guān)系，表明可以用氣測資料對頁巖含氣性進(jìn)行較為可靠的預(yù)測，即含氣量=0.1197×氣測全烴含量+0.143。利用此公式對樂平組頁巖含氣量計算的結(jié)果表明，含氣量在0.14～3.57 m3/t之間，平均值為0.43 m3/t，含氣量隨深度增加而增大，在老山段底部頁巖含氣量最高。

4.2　頁巖氣組分特征及成因類型

樂平組頁巖解吸氣氣體組分測試結(jié)果表明，其成分以甲烷為主，平均含量為86.63%；含少量氮氣，平均含量為11.6%；二氧化碳含量較少，平均只占0.72%；部分樣品含有少量乙烷和丙烷(<1%)。解吸氣的干燥系數(shù)較高，均大于0.98，為干氣，這與頁巖的成熟度處于高成熟階段(1.64%

5　結(jié)論

(1)萍樂坳陷曲江向斜樂平組頁巖的TOC為0.37%～13.52%，平均為2.12%；有機(jī)質(zhì)類型以Ⅲ型為主，少量II2型；有機(jī)質(zhì)成熟度Ro為1.64%～2.41%，平均值為1.88%，整體上反映有機(jī)質(zhì)含量較高，成熟度適中，具有較強(qiáng)的生烴能力。

(2)樂平組頁巖主要由碎屑物質(zhì)、填隙物和少量的炭質(zhì)組成，礦物的脆性指數(shù)介于24%～81%之間，平均值為48%；孔隙以黏土礦物粒間孔和有機(jī)孔隙為主，孔隙度介于2%～6%，孔隙結(jié)構(gòu)反映為狹縫狀的3～6 nm的孔隙。

(3)樂平組頁巖解吸氣的成分以甲烷為主，含氣量介于0.22～2.10 m3/t之間，平均為0.4 m3/t，含氣量隨深度的增加而增大。

總體而言，萍樂坳陷曲江樂平組頁巖儲層既具有良好的生烴基礎(chǔ)，又發(fā)育較好的脆性和儲集空間，且證實存在一定的含氣性，說明萍樂坳陷樂平組煤系地層中的頁巖儲層具有一定的勘探潛力。但目前研究區(qū)頁巖氣的勘探程度相對較低，還需進(jìn)一步探索控制頁巖含氣性的因素，為該地區(qū)頁巖氣的勘探指明方向。