張冬煜，彭曉昱，杜海偉，馬勇，3，羅春華

（1.長(zhǎng)春理工大學(xué) 光電工程學(xué)院，長(zhǎng)春 130022；2.中國(guó)科學(xué)院重慶綠色智能技術(shù)研究院 太赫茲技術(shù)研究中心，重慶 400714；3.重慶郵電大學(xué) 光電工程學(xué)院，重慶 400065）

太赫茲技術(shù)在材料、化學(xué)、生物醫(yī)學(xué)、安檢等許多領(lǐng)域有著獨(dú)特的應(yīng)用前景，但目前由于缺少有效的太赫茲功能器件（如太赫茲偏振片、濾波片、分束器和吸波器等），使得上述應(yīng)用受到嚴(yán)重制約。太赫茲波段不同于其它波段的是，自然界絕大多數(shù)物質(zhì)對(duì)其缺乏有效響應(yīng)，因此很難用于對(duì)太赫茲波進(jìn)行調(diào)制，不過近些年超材料的興起促進(jìn)了太赫茲功能材料的發(fā)展。超材料是一種由人工設(shè)計(jì)的具有周期單元陣列結(jié)構(gòu)的電磁材料，是人工構(gòu)成的、具有自然界材料所不具備物理性質(zhì)的復(fù)合材料，其性質(zhì)往往不是由構(gòu)成材料的本征性質(zhì)決定，而是取決于其中的微納結(jié)構(gòu)。最早的超材料是基于單元結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的開口諧振環(huán)結(jié)構(gòu)，它具備負(fù)折射率和負(fù)介電常數(shù)等特性。隨著研究的逐漸深入，人們提出了越來(lái)越多的單元結(jié)構(gòu)，更多的響應(yīng)特性也隨之被發(fā)現(xiàn)。如各向異性材料對(duì)電磁波振幅、相位及偏振態(tài)的調(diào)制，不同結(jié)構(gòu)組合或多層材料所構(gòu)成的多頻及寬頻共振響應(yīng)的吸收材料，引入了本征半導(dǎo)體、摻雜半導(dǎo)體、絕緣-金屬相變材料的超材料設(shè)計(jì)以實(shí)現(xiàn)光開關(guān)和調(diào)制器等。

在一些自動(dòng)控制應(yīng)用中需要使用主動(dòng)調(diào)制功能器件，這些器件的設(shè)計(jì)中通常會(huì)使用一些相變材料，而這些材料的相變可以通過不同的激發(fā)方式來(lái)實(shí)現(xiàn)。Morin等人[1]報(bào)道了一類金屬-絕緣體相變（metal-insulator transition，簡(jiǎn)稱MIT）的金屬氧化物（如二氧化鈦和二氧化釩等），當(dāng)溫度上升到臨界溫度Tc，它的電導(dǎo)率會(huì)急劇上升。通過對(duì)MIT現(xiàn)象進(jìn)行大量研究發(fā)現(xiàn)，這種金屬氧化物不僅可以通過熱激發(fā)，還可以通過光激發(fā)實(shí)現(xiàn)相變，其中由于二氧化釩（VO2）薄膜相變溫度（340K）最接近室溫而受到越來(lái)越多的關(guān)注。VO2是一種具有皮秒量級(jí)絕緣體-金屬可逆相變特性的氧化物，從低溫單斜結(jié)構(gòu)（絕緣態(tài)）轉(zhuǎn)變到高溫四方結(jié)構(gòu)（金屬態(tài)），在相變過程中電導(dǎo)率的變化高達(dá)5個(gè)數(shù)量級(jí)。1996年Becker[2]利用飛秒激光脈沖激發(fā)VO2薄膜，發(fā)現(xiàn)VO2薄膜相變光學(xué)性質(zhì)與其高溫時(shí)金屬態(tài)非常接近，因此認(rèn)為光誘導(dǎo)也可激發(fā)VO2薄膜相變。此外，這種材料還可以通過電場(chǎng)和太赫茲場(chǎng)等方式激發(fā)相變。

根據(jù)在不同激發(fā)方式下VO2材料的相變特性，人們利用VO2薄膜材料與微納結(jié)構(gòu)相結(jié)合來(lái)實(shí)現(xiàn)對(duì)太赫茲波進(jìn)行調(diào)制。Kim等人[3]制備一個(gè)以Au-VO2為圖案層的諧振環(huán)（SRR-VO2），通過調(diào)節(jié)溫度改變VO2內(nèi)部電導(dǎo)率，同時(shí)通過調(diào)節(jié)SRR間隙等參數(shù)來(lái)調(diào)節(jié)太赫茲波透射的諧振頻率，優(yōu)化后該結(jié)構(gòu)在0.3THz和0.72THz有50%調(diào)制效率。為了實(shí)現(xiàn)在溫度變化過程中對(duì)電導(dǎo)率的精確控制，Karaoglan-Bebek[4]制備了一種在VO2中摻雜金屬元素鎢的薄膜，該薄膜對(duì)電場(chǎng)強(qiáng)度調(diào)制深度可達(dá)65%，相變溫度為40℃。由于熱激發(fā)引起的相變速率慢，適合用于設(shè)計(jì)自動(dòng)溫控器件。VO2的光激發(fā)相變則是一個(gè)超快過程，Becker發(fā)現(xiàn)利用飛秒激光僅5ps就有相變產(chǎn)生，適合用于設(shè)計(jì)超快控制器件。如李偉等人[5]實(shí)現(xiàn)了在1.15THz處有60%以上調(diào)制深度的快速響應(yīng)太赫茲調(diào)制材料，Zhang等人[6]制備了在0.28-0.36THz頻段處超過80%的調(diào)制深度的快速響應(yīng)太赫茲調(diào)制材料。不過以上這些調(diào)制材料的調(diào)制頻率都在1.5THz以下，目前幾個(gè)太赫茲以上的快速主動(dòng)調(diào)制材料還鮮有報(bào)道。

為了實(shí)現(xiàn)對(duì)太赫茲更高頻段進(jìn)行快速調(diào)制，本文基于光激發(fā)VO2薄膜超快相變特性與人工電磁結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)相結(jié)合的方法，利用時(shí)域有限積分法模擬仿真，研究和探索在更高頻段實(shí)現(xiàn)快速響應(yīng)的太赫茲調(diào)制材料。

1 二氧化釩材料的介電常數(shù)

本文中所使用的二氧化釩材料的電光參數(shù)來(lái)自文獻(xiàn)[7]。該文獻(xiàn)中，作者在藍(lán)寶石晶體上制備了200nm厚VO2薄膜，利用波長(zhǎng)為800nm激光激發(fā)VO2薄膜，使用太赫茲時(shí)域系統(tǒng)探測(cè)得到該樣品光激發(fā)前后的電磁特性參數(shù)，經(jīng)計(jì)算可得到VO2薄膜光激發(fā)前后介電常數(shù)的實(shí)部和虛部，如圖1所示。在絕緣體—金屬相變過程中，透射率隨時(shí)間變化逐漸減小，通過對(duì)比可看出光激發(fā)前后介電常數(shù)有著顯著改變。

圖1 VO2薄膜介電常數(shù)ε

2 二氧化釩薄膜厚度對(duì)調(diào)制效果的影響

為了研究VO2薄膜厚度對(duì)調(diào)制效果的影響，利用上述二氧化釩的介電常數(shù)數(shù)據(jù)設(shè)計(jì)了如圖2所示的四層方形薄膜疊加構(gòu)成的周期陣列結(jié)構(gòu)，（a）、（b）分別為樣品的三維圖和側(cè)視圖。底層金屬薄膜和頂層圖案層金屬薄膜材料均為金（黃色），厚度分別為d1和d4；第二層材料為高阻硅（藍(lán)色），厚度為d2，其介電常數(shù)為11.9，電導(dǎo)率為0.00025S/m；在硅膜上沉積第三層厚度為d3的二氧化釩薄膜（紅色）。該樣品的具體尺寸如表1中樣品1所示。

圖2 材料結(jié)構(gòu)

表1 調(diào)制材料樣品參數(shù)

由于設(shè)計(jì)的調(diào)制材料是相對(duì)于x和y軸正交方向的對(duì)稱結(jié)構(gòu)，其TE模式和TM模式偏振入射結(jié)果相同。太赫茲波垂直入射到調(diào)制材料表面，改變樣品1中VO2薄膜厚度（參數(shù)d3分別為1、5、10、15、20nm）模擬得到不同厚度條件下該材料在激光激發(fā)前后的透射率譜圖。如圖3所示，VO2薄膜厚度的變化將顯著影響某些頻段的透射率。在圖3（a）中2.93THz和3.28THz處透射率隨d3的增加先增大后降低，在d3=5nm時(shí)有最高透射率；在圖3（b）中，材料在2.93THz和3.28THz處透射率隨d3得增加而增大，在d3=5nm時(shí)有較低透射率。為了定量描述上述因VO2薄膜厚度的變化導(dǎo)致的光激發(fā)前后透射率的變化，引入調(diào)制深度[8]的概念。這里調(diào)制深度定義為( )Tun-T510Tun，其中在光激發(fā)前材料的太赫茲波透射率為Tun，激發(fā)后材料的太赫茲波透射率為T510。

圖3 模擬計(jì)算得到光激發(fā)前后VO2薄膜厚度不同條件下通過樣品1的透射率

圖4 VO2薄膜優(yōu)化厚度（d3=5nm）條件下光激發(fā)前后樣品1的太赫茲波透射率

為了方便觀察，將圖3中具有最大調(diào)制時(shí)對(duì)應(yīng)的VO2薄膜厚度d3=5nm的結(jié)果單獨(dú)列出進(jìn)行對(duì)比。如圖4所示，計(jì)算后可得在2.93THz和3.28THz處調(diào)制深度分別為56%和71%。

3 樣品周期結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)調(diào)制頻率的影響

在保持VO2薄膜厚度d3=5nm的條件下，發(fā)現(xiàn)改變周期邊長(zhǎng)（參數(shù)a）、VO2薄膜邊長(zhǎng)（參數(shù)b）和底層金屬薄膜邊長(zhǎng)（參數(shù)e）等樣品的周期陣列結(jié)構(gòu)參數(shù)，可以改變材料的調(diào)制頻率。通過對(duì)參數(shù)a、b和e進(jìn)行優(yōu)化，我們獲得一個(gè)較好調(diào)制效果，具體參數(shù)如表1中樣品2所示。光激發(fā)前后調(diào)制結(jié)果如圖5所示，可見在2THz和2.69THz處有較高調(diào)制，調(diào)制深度分別為82%和71%。

圖5 VO2薄膜優(yōu)化厚度（d3=5nm）條件下光激發(fā)前后樣品2的太赫茲波透射率

4 討論

為了進(jìn)一步理解基于VO2薄膜的上述太赫茲波調(diào)制材料的調(diào)制特性，仿真了樣品1在光激發(fā)前后太赫茲波經(jīng)過樣品的電場(chǎng)分布。圖6（a）、（b）分別展示了樣品1光激發(fā)前和光激發(fā)后，在同一相位（Φ=120）、頻率為2.93THz平面太赫茲波經(jīng)過樣品1的電場(chǎng)分布，其中間位置為樣品，底層為材料金，其上邊在黑色框里為介質(zhì)層硅，在硅上為VO2薄膜，頂層為材料金。由圖6（a）未受光照激發(fā)結(jié)果可見，經(jīng)過樣品1后的透射太赫茲波電場(chǎng)較強(qiáng)，這是由于在室溫?zé)o光照激發(fā)時(shí)VO2薄膜呈絕緣體相，故大部分太赫茲波將透過樣品。由圖6（b）受光照激發(fā)后結(jié)果可見，透射太赫茲波電場(chǎng)較弱，這是因?yàn)楫?dāng)受光照激發(fā)時(shí)VO2薄膜產(chǎn)生了MIT相變，在相變過程中，VO2電導(dǎo)率快速增加變?yōu)榻饘傧?，所以?dǎo)致大部分THz波被反射。由圖6（a）和6（b）的結(jié)果對(duì)比可見，正是由于受光激發(fā)前后的上述透射率的顯著差異，獲得了在該頻率處的透射率強(qiáng)度的明顯調(diào)制。

圖6 VO2薄膜優(yōu)化厚度（d3=5nm）條件下樣品1在光激發(fā)前（a）和激發(fā)后（b）的電場(chǎng)分布

5 結(jié)論

基于光激發(fā)VO2薄膜的絕緣體—金屬相的轉(zhuǎn)變特性，利用VO2薄膜與人工電磁結(jié)構(gòu)材料相結(jié)合來(lái)構(gòu)建太赫茲波調(diào)制材料，通過仿真模擬，研究了該材料中VO2薄膜厚度和樣品周期陣列結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)于調(diào)制效果的影響。發(fā)現(xiàn)對(duì)于一定結(jié)構(gòu)的樣品，存在一個(gè)優(yōu)化的VO2薄膜厚度，在這個(gè)厚度條件下，可在某些頻段獲得較高的調(diào)制深度；而在優(yōu)化后的VO2薄膜厚度條件下，可以通過改變周期性結(jié)構(gòu)參數(shù)來(lái)進(jìn)一步改變調(diào)制頻率。獲得2個(gè)典型樣品：樣品1在2.93THz和3.28THz處有較明顯的調(diào)制，其調(diào)制深度分別為56%和71%；樣品2在2THz和2.69THz處有明顯調(diào)制，調(diào)制深度分別為82%和71%。這些結(jié)果表明通過改變周期性結(jié)構(gòu)參數(shù)可以對(duì)透射太赫茲波進(jìn)行頻率調(diào)制。由于光激發(fā)VO2薄膜可實(shí)現(xiàn)超快相變，這為基于快速主動(dòng)式太赫茲調(diào)制材料的太赫茲器件的實(shí)現(xiàn)提供了可行的思路。