王一名,張超,孫秀平,匡尚奇,楊海貴
(1.長(zhǎng)春理工大學(xué) 理學(xué)院,長(zhǎng)春 130022;2.中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所,光學(xué)系統(tǒng)先進(jìn)制造技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,長(zhǎng)春 130033)
幾何厚度達(dá)納米量級(jí)的單層膜或周期厚度為納米量級(jí)的多層膜是一類重要的光學(xué)元件,其已廣泛應(yīng)用于激光技術(shù)、光通信技術(shù)、光電子技術(shù)等諸多領(lǐng)域[1,2]。由于納米薄膜具有獨(dú)特的光學(xué)、電學(xué)、磁學(xué)、力學(xué)與氣敏特性,使它作為功能材料和結(jié)構(gòu)材料都具有良好的發(fā)展前景[3.4]。極紫外(EUV)多層膜是最具代表性和挑戰(zhàn)性的周期厚度達(dá)納米量級(jí)的多層膜,由于其可實(shí)現(xiàn)EUV波段(2~40nm)的高反射率,在EUV光刻、軟X射線等離子體診斷、同步輻射等領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用,其研發(fā)備受國(guó)內(nèi)外專家學(xué)者的關(guān)注[5,6]。由于單層膜或周期厚度為納米量級(jí)的多層膜的性能往往與膜層的幾何厚度、密度、粗糙度等物理特性直接相關(guān),所以對(duì)于此類光學(xué)薄膜的上述參數(shù)的求解具有十分重要的意義[7]。
目前,普遍用于薄膜微觀結(jié)構(gòu)表征的方法有掠入射X射線反射(GIXR)、透射電子顯微鏡(TEM)、盧瑟福后向散射譜、俄歇電子能譜和橢偏儀等等[8-12]。其中,GIXR和TEM是光學(xué)薄膜表征最常用的手段,相比而言,TEM能夠直接給出薄膜樣品的橫截面圖像,但卻是一種破壞性檢測(cè)并且檢測(cè)精度不高[13]。GIXR由于其檢測(cè)過(guò)程方便簡(jiǎn)單,對(duì)被檢測(cè)的薄膜無(wú)損傷,并且可以給出薄膜的幾何厚度、界面粗糙度、膜層密度等信息和表征精度較高的優(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是薄膜表征的優(yōu)選方法[14-17]。因此,對(duì)基于GIXR的薄膜微觀結(jié)構(gòu)表征,其求解算法的優(yōu)化具有十分重要的意義。
在薄膜微觀結(jié)構(gòu)表征過(guò)程中,目前普遍采用的擬合求解算法有單純形法、模擬退火算法、非線性最小二乘法和進(jìn)化算法(EA)等。云模型量子進(jìn)化算法(CQEA)將量子進(jìn)化算法與云模型相結(jié)合,采用量子編碼,一個(gè)量子染色體可以表征多個(gè)量子態(tài)的疊加,提高個(gè)體的多樣性,可實(shí)現(xiàn)小種群規(guī)模下的求解,同時(shí)利用云模型的隨機(jī)性避免了算法陷入局部極值和云模型的穩(wěn)定傾向性可準(zhǔn)確地求得全局最優(yōu)值,從而加快了算法的收斂速度、提高了算法的求解精度。目前,CQEA在SoC測(cè)試[18]、NoC資源內(nèi)核檢測(cè)[19]等問(wèn)題中已取得了良好的應(yīng)用。
針對(duì)上述問(wèn)題,本文將CQEA應(yīng)用于薄膜微觀結(jié)構(gòu)表征參數(shù)的擬合求解過(guò)程中,提高了擬合的求解效率與精度。完成了應(yīng)用CQEA針對(duì)Si單層膜和Mo/Si多層膜的GIXR的擬合求解,并將其擬合的結(jié)果與基于EA的擬合結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。對(duì)比分析表明,基于CQEA的薄膜的GIXR的擬合求解具有種群規(guī)模小、收斂速度快和求解精度高的優(yōu)勢(shì)。相關(guān)研究工作展現(xiàn)出CQEA在薄膜表征領(lǐng)域的潛在應(yīng)用價(jià)值,并為光學(xué)薄膜的擬合表征過(guò)程提供了一種可供選擇的高效算法。
針對(duì)Si單層膜和周期Mo/Si多層膜的GIXR,基于CQEA[20]的微觀結(jié)構(gòu)表征方法的具體實(shí)施步驟如下:
步驟一:輸入基于CQEA的薄膜微觀結(jié)構(gòu)表征的初始參數(shù)值。其中包括:種群規(guī)模N=10,單維云變異過(guò)程中兩次云變異過(guò)程進(jìn)行的次數(shù)分別為2和6,量子交叉中選擇優(yōu)秀個(gè)體數(shù)為2,優(yōu)秀個(gè)體連續(xù)交叉次數(shù)為6,初始量子旋轉(zhuǎn)角為0.01π,終止代數(shù)為100。
步驟二:對(duì)薄膜結(jié)構(gòu)參數(shù)進(jìn)行量子編碼,生成初始表征薄膜結(jié)構(gòu)量子種群
以鍍制在Al2O3基底上的Si單層膜為例,對(duì)于Si單層膜結(jié)構(gòu)進(jìn)行量子編碼,其第i個(gè)量子染色體可表示為
其中,dSi和dSiO2分別為Si膜層和表面SiO2氧化層的厚度;ρSi和ρSiO2分別為Si膜層和SiO2層的密度;σSi和σSiO2分別為Si膜層的粗糙度和SiO2膜層的粗糙度;θ為量子概率幅相角,為相應(yīng)基因位的量子概率幅。
對(duì)于周期Mo/Si多層膜,其采用四層模型,即不僅考慮Mo和Si膜層,還考慮其間擴(kuò)散層的作用,擴(kuò)散層近似為MoSi2膜層,則其膜系結(jié)構(gòu)為Sub[Si/MoSi2/Mo/MoSi2]60Si/SiO2。其中,鍍膜基底Sub為超光滑Si基底,膜系考慮了表面Si膜層氧化所形成的SiO2膜層。對(duì)周期Mo/Si多層膜的周期結(jié)構(gòu)進(jìn)行量子編碼,則第i個(gè)染色體可表示為
其中,dSi、dMo、dMoonSi、dSiO2、dp分別為Si層、Mo層、Mo層在Si層上的MoSi2擴(kuò)散層、SiO2氧化層和多層膜平均周期的幾何厚度;ρSi、ρMo、ρMoSi2和ρSiO2分別為Si、Mo、MoSi2、SiO2氧化層的密度;σ和σSiO2分別為膜層的界面粗糙度和表面SiO2氧化層的粗糙度。
步驟三:應(yīng)用薄膜的結(jié)構(gòu)參數(shù)反演GIXR,并應(yīng)用下式作為各量子個(gè)體的適應(yīng)度對(duì)個(gè)體進(jìn)行評(píng)價(jià)
其中χ2為評(píng)價(jià)系數(shù),m選取的點(diǎn)數(shù),Ik,calc.為第k個(gè)點(diǎn)的理論計(jì)算的反射強(qiáng)度,而Ik,meas.為第k個(gè)點(diǎn)的實(shí)驗(yàn)反射強(qiáng)度。在此過(guò)程采用菲涅耳系數(shù)法計(jì)算理論反射強(qiáng)度,通過(guò)數(shù)據(jù)庫(kù)中的原子散射因子數(shù)據(jù)計(jì)算材料的復(fù)折射率。
步驟四:判斷算法是否滿足終止條件。若滿足,則算法停止,輸出最優(yōu)的薄膜結(jié)構(gòu)參數(shù);若不滿足,則進(jìn)行步驟五。
步驟五:通過(guò)單維云互補(bǔ)變異和交叉[20]更新薄膜結(jié)構(gòu)染色體種群。
單維云互補(bǔ)變異操作為:構(gòu)建以隨機(jī)第i個(gè)體第j個(gè)實(shí)數(shù)基因位xj,i為期望,為熵En,0.1En為超熵He的基因云,通過(guò)一維云算子生成云滴(即新生成的子代的第i個(gè)染色體的第j實(shí)數(shù)基因位),此過(guò)程重復(fù)操作m1=2次。其中,uj為第j個(gè)實(shí)數(shù)基因位參數(shù)值的上限,lj為第j個(gè)實(shí)數(shù)基因位參數(shù)值的下限,則一維云算子的實(shí)施步驟為:(1)生成以En為期望,以為標(biāo)準(zhǔn)差的正態(tài)隨機(jī)數(shù)ω;(2)生成以Ex為期望,以為標(biāo)準(zhǔn)差的正態(tài)隨機(jī)數(shù)α,其即為云滴值。其次,再以隨機(jī)實(shí)數(shù)基因位xj,i為期望,為熵En,0.1En為超熵He構(gòu)建基因云,通過(guò)與前述相同方法生成云滴,此過(guò)程重復(fù)操作次數(shù)m2=6。
對(duì)于上述單維云互補(bǔ)變異過(guò)程中,若云滴值α超出了可行解范圍,則重復(fù)下式直到解位于可行解范圍之內(nèi)
在上述單維云互補(bǔ)變異過(guò)程中,若為有效進(jìn)化,即變異后的個(gè)體適應(yīng)度優(yōu)于原個(gè)體,則α代替xj,i;若為無(wú)效進(jìn)化,即變異后的個(gè)體適應(yīng)度劣于原個(gè)體,則xj,i保持不變。若m1+m2次變異過(guò)程中,有效進(jìn)化次數(shù)小于無(wú)效進(jìn)化次數(shù),對(duì)量子概率幅進(jìn)行更新。
步驟六:采用精英保留策略對(duì)薄膜結(jié)構(gòu)量子種群進(jìn)行更新,并轉(zhuǎn)向步驟三。
為驗(yàn)證基于CQEA在單層膜和多層膜的微觀結(jié)構(gòu)表征方法的可行性與優(yōu)越性,將其擬合結(jié)果與基于EA的薄膜表征的擬合結(jié)果進(jìn)行對(duì)比?;贓A的表征擬合程序采用的參數(shù)為:種群數(shù)為100,交叉過(guò)程中交叉算子為5和交叉概率為0.7,變異過(guò)程中變異算子為5和變異概率為0.1。本文采用磁控濺射鍍膜系統(tǒng)通過(guò)前期濺射速率的定標(biāo),通過(guò)時(shí)間控制膜厚的方法分別鍍制了Si單層膜和周期Mo/Si多層膜各兩個(gè)薄膜樣品,并應(yīng)用PANalytical Powder X射線衍射儀對(duì)薄膜進(jìn)行GIXR測(cè)量。
以Al2O3基底上鍍制的Si單層膜為例,將CQEA應(yīng)用于Si單層膜樣品1和樣品2的GIXR的擬合表征過(guò)程中,將其擬合結(jié)果與基于EA的擬合結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。圖1給出了基于EA和CQEA,針對(duì)Si單層膜樣品1和樣品2的GIXR的擬合的評(píng)價(jià)系數(shù)和進(jìn)化代數(shù)的關(guān)系。從圖1可以看出,基于CQEA的求解效率高于基于EA的求解效率,且收斂速度較快,在進(jìn)化20代后就基本收斂于全局最優(yōu)解。值得一提的是,CQEA采用的種群規(guī)模為10遠(yuǎn)小于EA采用的種群規(guī)模100,但其求解效率和求解精度即使在種群進(jìn)化初期也沒(méi)有比基于EA的求解效率和求解精度差,足以說(shuō)明基于CQEA的Si單層膜表征方法具有以小種群規(guī)模進(jìn)行多參數(shù)求解的突出特點(diǎn),同時(shí)還兼具求解效率高和精度高的優(yōu)勢(shì)。
圖1 基于EA和CQEA,對(duì)Si單層膜樣品1和樣品2的GIXR擬合的評(píng)價(jià)系數(shù)與進(jìn)化代數(shù)的關(guān)系圖(其中圖1(a)和(b)分別為樣品1和樣品2的結(jié)果)
為進(jìn)一步說(shuō)明CQEA應(yīng)用于Si單層膜的微觀結(jié)構(gòu)表征過(guò)程中具有可行性與優(yōu)越性,繪制了基于EA和CQEA的擬合求解的最優(yōu)參數(shù)反演的GIXR曲線,并將其與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比,如圖2所示。同時(shí),圖2中還給出了理論反演的GIXR曲線的擬合殘余,對(duì)比分析表明,對(duì)于兩個(gè)單層膜的實(shí)驗(yàn)結(jié)果而言,基于CQEA獲得的膜層參數(shù)反演的GIXR與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的符合度均高于基于EA獲得的膜層參數(shù)反演的GIXR的符合度,尤其在掠入射角較大時(shí),基于CQEA的擬合效果明顯優(yōu)于EA的擬合效果,且基于CQEA的擬合殘差曲線在零附近的波動(dòng)小于基于EA的擬合殘差曲線在零附近的波動(dòng),說(shuō)明了基于CQEA在單層膜的GIXR擬合表征是可行的,并且其擬合精度較高。
圖2 基于EA和CQEA擬合求解Si單層膜樣品1和樣品2的GIXR實(shí)驗(yàn)結(jié)果獲得的最優(yōu)結(jié)構(gòu)參數(shù)反演的GIXR曲線,以及理論結(jié)果相對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的擬合殘余
進(jìn)一步分析基于不同算法獲得的單層膜膜層結(jié)構(gòu)參數(shù),表1給出了基于EA和CQEA,針對(duì)Si單層膜樣品1和樣品2的GIXR曲線擬合求解得到的最優(yōu)薄膜結(jié)構(gòu)參數(shù)。對(duì)比分析表明,基于CQEA求解獲得的薄膜結(jié)構(gòu)參數(shù)更符合磁控濺射鍍膜工藝鍍制的薄膜性質(zhì),可以更好的反應(yīng)膜層的實(shí)際情況。上述研究表明,基于CQEA的Si單層膜微觀結(jié)構(gòu)表征方法由于采用了量子編碼,單一個(gè)體基因可以表示多個(gè)狀態(tài),加大了種群的多樣性,從而使算法具有小種群規(guī)模的優(yōu)勢(shì),同時(shí)算法結(jié)合了正態(tài)云模型的隨機(jī)性和穩(wěn)定傾向性的優(yōu)點(diǎn),云模型的隨機(jī)性避免了在求解過(guò)程中陷入局部極值,而穩(wěn)定傾向性很好地定位了全局最值,使算法自適應(yīng)的調(diào)節(jié)搜索范圍,從而提高了算法的全局尋優(yōu)能力,克服了EA收斂速度慢和擬合精度低的缺點(diǎn)。
表1 EA和CQEA的計(jì)算出的Si單層膜樣品1和樣品2的薄膜結(jié)構(gòu)參數(shù)
進(jìn)一步研究基于CQEA的多層膜的表征方法,以超光滑Si基底上鍍制的周期Mo/Si多層膜為例。圖3給出了基于EA和CQEA的周期Mo/Si多層膜樣品1和樣品2的GIXR的擬合評(píng)價(jià)系數(shù)和進(jìn)化代數(shù)的關(guān)系圖。從圖3可以看出,由于多層膜需要優(yōu)化參數(shù)較多,而且CQEA采用的種群數(shù)為10遠(yuǎn)小于EA采用的種群數(shù)100,CQEA具有快速收斂速度的特性,在進(jìn)化10代之后其尋優(yōu)質(zhì)量就一直遠(yuǎn)優(yōu)于EA的尋優(yōu)質(zhì)量。
圖3 基于EA和CQEA,針對(duì)Mo/Si多層膜樣品1和樣品2的GIXR的擬合評(píng)價(jià)系數(shù)與進(jìn)化代數(shù)的關(guān)系圖(其中圖3(a)和(b)分別為多層膜樣品1和樣品2的結(jié)果)
圖4給出了基于EA和CQEA獲得的周期Mo/Si多層膜樣品1和樣品2的膜層結(jié)構(gòu)參數(shù)反演的GIXR曲線與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的對(duì)比,及其相應(yīng)的擬合殘余。分析圖4可得,基于CQEA表征結(jié)果反演出的GIXR曲線與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合地更好,明顯優(yōu)于基于EA的擬合結(jié)果,且擬合殘余曲線波動(dòng)性更小,擬合殘余更小,從而說(shuō)明了基于CQEA的Mo/Si多層膜微觀結(jié)構(gòu)表征方法的擬合精度較高。這一結(jié)果進(jìn)一步驗(yàn)證基于CQEA在多層膜的GIXR擬合表征方面的可行性與優(yōu)勢(shì)性。表2給出了基于EA和CQEA,針對(duì)周期Mo/Si多層膜樣品1和樣品2的GIXR的擬合求解得到的最優(yōu)多層膜結(jié)構(gòu)參數(shù)。從表2可以看出,基于兩種算法計(jì)算出的多層膜結(jié)構(gòu)參數(shù)完全不同,由于基于CQEA獲得的Mo/Si多層膜的GIXR擬合殘余更小,所以基于該算法獲得的結(jié)構(gòu)參數(shù)更接近真實(shí)值,可信度更高。
圖4 基于EA和CQEA擬合求解周期Mo/Si多層膜樣品1和樣品2的GIXR實(shí)驗(yàn)結(jié)果獲得的最優(yōu)結(jié)構(gòu)參數(shù)反演的GIXR曲線,以及理論結(jié)果相對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的擬合殘余
表2 基于EA和CQEA的獲得的Mo/Si層膜樣品1和樣品2的結(jié)構(gòu)參數(shù)
結(jié)果表明,基于CQEA的Mo/Si多層膜GIXR擬合求解表征方法具有種群規(guī)模小、收斂速度快和擬合精度高的優(yōu)勢(shì),充分體現(xiàn)了CQEA利用實(shí)數(shù)變量和量子位概率幅相角構(gòu)成實(shí)數(shù)量子基因,使一個(gè)量子個(gè)體可同時(shí)代表多個(gè)量子狀態(tài)的疊加,從而增加了種群的多樣性,使CQEA可以以小種群規(guī)模進(jìn)行多參數(shù)優(yōu)化。同時(shí),CQEA利用了云模型的隨機(jī)性使得算法不易出現(xiàn)“早熟”現(xiàn)象和云模型的穩(wěn)定傾向性使算法更易求得全局最優(yōu)解;并且對(duì)種群的進(jìn)化加以指導(dǎo),形成啟發(fā)式算法,使其具有全局尋優(yōu)能力強(qiáng)、求解效率高、求解精度高的優(yōu)良性能。同時(shí),可以發(fā)現(xiàn)基于CQEA的Mo/Si多層膜的擬合表征結(jié)果較基于EA的多層膜表征擬合結(jié)果相差很大,但基于兩種進(jìn)化算法的Si單層膜的擬合結(jié)果相差的相對(duì)較小,這說(shuō)明了CQEA在多參數(shù)高維度的表現(xiàn)優(yōu)于參數(shù)較少的低維數(shù)情況下的表現(xiàn),其原因在于多參數(shù)情況下,量子基因長(zhǎng)度更長(zhǎng),使CQEA算法的優(yōu)勢(shì)發(fā)揮的更加明顯。
由于云模型的隨機(jī)性和穩(wěn)定傾向性可以避免參數(shù)尋優(yōu)過(guò)程中陷入局部極值,準(zhǔn)確求得全局最值,故本文將云模型與量子進(jìn)化算法相結(jié)合,將CQEA應(yīng)用于光學(xué)薄膜的GIXR的擬合微觀結(jié)構(gòu)表征中,解決了在以往薄膜微觀結(jié)構(gòu)表征中普遍采用的EA存在的種群規(guī)模大、求解效率低和擬合精度低的問(wèn)題。完成了基于CQEA的Si單層膜和周期Mo/Si多層膜GIXR的擬合表征,將其擬合結(jié)果與基于EA的擬合結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。對(duì)比分析表明,基于CQEA的薄膜微觀結(jié)構(gòu)表征方法具有種群規(guī)模小、收斂速度快和擬合精度高的優(yōu)勢(shì)。相關(guān)研究工作展現(xiàn)出CQEA在薄膜表征領(lǐng)域的潛在應(yīng)用價(jià)值,并為光學(xué)薄膜的擬合微觀結(jié)構(gòu)表征過(guò)程提供了一種可供選擇的高效算法。