王一名，張超，孫秀平，匡尚奇，楊海貴

（1.長(zhǎng)春理工大學(xué) 理學(xué)院，長(zhǎng)春 130022；2.中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所，光學(xué)系統(tǒng)先進(jìn)制造技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，長(zhǎng)春 130033）

幾何厚度達(dá)納米量級(jí)的單層膜或周期厚度為納米量級(jí)的多層膜是一類重要的光學(xué)元件，其已廣泛應(yīng)用于激光技術(shù)、光通信技術(shù)、光電子技術(shù)等諸多領(lǐng)域[1，2]。由于納米薄膜具有獨(dú)特的光學(xué)、電學(xué)、磁學(xué)、力學(xué)與氣敏特性，使它作為功能材料和結(jié)構(gòu)材料都具有良好的發(fā)展前景[3.4]。極紫外（EUV）多層膜是最具代表性和挑戰(zhàn)性的周期厚度達(dá)納米量級(jí)的多層膜，由于其可實(shí)現(xiàn)EUV波段（2～40nm）的高反射率，在EUV光刻、軟X射線等離子體診斷、同步輻射等領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用，其研發(fā)備受國(guó)內(nèi)外專家學(xué)者的關(guān)注[5，6]。由于單層膜或周期厚度為納米量級(jí)的多層膜的性能往往與膜層的幾何厚度、密度、粗糙度等物理特性直接相關(guān)，所以對(duì)于此類光學(xué)薄膜的上述參數(shù)的求解具有十分重要的意義[7]。

目前，普遍用于薄膜微觀結(jié)構(gòu)表征的方法有掠入射X射線反射（GIXR）、透射電子顯微鏡（TEM）、盧瑟福后向散射譜、俄歇電子能譜和橢偏儀等等[8-12]。其中，GIXR和TEM是光學(xué)薄膜表征最常用的手段，相比而言，TEM能夠直接給出薄膜樣品的橫截面圖像，但卻是一種破壞性檢測(cè)并且檢測(cè)精度不高[13]。GIXR由于其檢測(cè)過(guò)程方便簡(jiǎn)單，對(duì)被檢測(cè)的薄膜無(wú)損傷，并且可以給出薄膜的幾何厚度、界面粗糙度、膜層密度等信息和表征精度較高的優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是薄膜表征的優(yōu)選方法[14-17]。因此，對(duì)基于GIXR的薄膜微觀結(jié)構(gòu)表征，其求解算法的優(yōu)化具有十分重要的意義。

在薄膜微觀結(jié)構(gòu)表征過(guò)程中，目前普遍采用的擬合求解算法有單純形法、模擬退火算法、非線性最小二乘法和進(jìn)化算法（EA）等。云模型量子進(jìn)化算法（CQEA）將量子進(jìn)化算法與云模型相結(jié)合，采用量子編碼，一個(gè)量子染色體可以表征多個(gè)量子態(tài)的疊加，提高個(gè)體的多樣性，可實(shí)現(xiàn)小種群規(guī)模下的求解，同時(shí)利用云模型的隨機(jī)性避免了算法陷入局部極值和云模型的穩(wěn)定傾向性可準(zhǔn)確地求得全局最優(yōu)值，從而加快了算法的收斂速度、提高了算法的求解精度。目前，CQEA在SoC測(cè)試[18]、NoC資源內(nèi)核檢測(cè)[19]等問(wèn)題中已取得了良好的應(yīng)用。

針對(duì)上述問(wèn)題，本文將CQEA應(yīng)用于薄膜微觀結(jié)構(gòu)表征參數(shù)的擬合求解過(guò)程中，提高了擬合的求解效率與精度。完成了應(yīng)用CQEA針對(duì)Si單層膜和Mo/Si多層膜的GIXR的擬合求解，并將其擬合的結(jié)果與基于EA的擬合結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。對(duì)比分析表明，基于CQEA的薄膜的GIXR的擬合求解具有種群規(guī)模小、收斂速度快和求解精度高的優(yōu)勢(shì)。相關(guān)研究工作展現(xiàn)出CQEA在薄膜表征領(lǐng)域的潛在應(yīng)用價(jià)值，并為光學(xué)薄膜的擬合表征過(guò)程提供了一種可供選擇的高效算法。

1 CQEA的基本流程

針對(duì)Si單層膜和周期Mo/Si多層膜的GIXR，基于CQEA[20]的微觀結(jié)構(gòu)表征方法的具體實(shí)施步驟如下：

步驟一：輸入基于CQEA的薄膜微觀結(jié)構(gòu)表征的初始參數(shù)值。其中包括：種群規(guī)模N=10，單維云變異過(guò)程中兩次云變異過(guò)程進(jìn)行的次數(shù)分別為2和6，量子交叉中選擇優(yōu)秀個(gè)體數(shù)為2，優(yōu)秀個(gè)體連續(xù)交叉次數(shù)為6，初始量子旋轉(zhuǎn)角為0.01π，終止代數(shù)為100。

步驟二：對(duì)薄膜結(jié)構(gòu)參數(shù)進(jìn)行量子編碼，生成初始表征薄膜結(jié)構(gòu)量子種群

以鍍制在Al2O3基底上的Si單層膜為例，對(duì)于Si單層膜結(jié)構(gòu)進(jìn)行量子編碼，其第i個(gè)量子染色體可表示為

其中，dSi和dSiO2分別為Si膜層和表面SiO2氧化層的厚度；ρSi和ρSiO2分別為Si膜層和SiO2層的密度；σSi和σSiO2分別為Si膜層的粗糙度和SiO2膜層的粗糙度；θ為量子概率幅相角，為相應(yīng)基因位的量子概率幅。

對(duì)于周期Mo/Si多層膜，其采用四層模型，即不僅考慮Mo和Si膜層，還考慮其間擴(kuò)散層的作用，擴(kuò)散層近似為MoSi2膜層，則其膜系結(jié)構(gòu)為Sub[Si/MoSi2/Mo/MoSi2]60Si/SiO2。其中，鍍膜基底Sub為超光滑Si基底，膜系考慮了表面Si膜層氧化所形成的SiO2膜層。對(duì)周期Mo/Si多層膜的周期結(jié)構(gòu)進(jìn)行量子編碼，則第i個(gè)染色體可表示為

其中，dSi、dMo、dMoonSi、dSiO2、dp分別為Si層、Mo層、Mo層在Si層上的MoSi2擴(kuò)散層、SiO2氧化層和多層膜平均周期的幾何厚度；ρSi、ρMo、ρMoSi2和ρSiO2分別為Si、Mo、MoSi2、SiO2氧化層的密度；σ和σSiO2分別為膜層的界面粗糙度和表面SiO2氧化層的粗糙度。

步驟三：應(yīng)用薄膜的結(jié)構(gòu)參數(shù)反演GIXR，并應(yīng)用下式作為各量子個(gè)體的適應(yīng)度對(duì)個(gè)體進(jìn)行評(píng)價(jià)

其中χ2為評(píng)價(jià)系數(shù)，m選取的點(diǎn)數(shù)，Ik,calc.為第k個(gè)點(diǎn)的理論計(jì)算的反射強(qiáng)度，而Ik,meas.為第k個(gè)點(diǎn)的實(shí)驗(yàn)反射強(qiáng)度。在此過(guò)程采用菲涅耳系數(shù)法計(jì)算理論反射強(qiáng)度，通過(guò)數(shù)據(jù)庫(kù)中的原子散射因子數(shù)據(jù)計(jì)算材料的復(fù)折射率。

步驟四：判斷算法是否滿足終止條件。若滿足，則算法停止，輸出最優(yōu)的薄膜結(jié)構(gòu)參數(shù)；若不滿足，則進(jìn)行步驟五。

步驟五：通過(guò)單維云互補(bǔ)變異和交叉[20]更新薄膜結(jié)構(gòu)染色體種群。

單維云互補(bǔ)變異操作為：構(gòu)建以隨機(jī)第i個(gè)體第j個(gè)實(shí)數(shù)基因位xj,i為期望，為熵En，0.1En為超熵He的基因云，通過(guò)一維云算子生成云滴（即新生成的子代的第i個(gè)染色體的第j實(shí)數(shù)基因位），此過(guò)程重復(fù)操作m1=2次。其中，uj為第j個(gè)實(shí)數(shù)基因位參數(shù)值的上限，lj為第j個(gè)實(shí)數(shù)基因位參數(shù)值的下限，則一維云算子的實(shí)施步驟為：（1）生成以En為期望，以為標(biāo)準(zhǔn)差的正態(tài)隨機(jī)數(shù)ω；（2）生成以Ex為期望，以為標(biāo)準(zhǔn)差的正態(tài)隨機(jī)數(shù)α，其即為云滴值。其次，再以隨機(jī)實(shí)數(shù)基因位xj,i為期望，為熵En，0.1En為超熵He構(gòu)建基因云，通過(guò)與前述相同方法生成云滴，此過(guò)程重復(fù)操作次數(shù)m2=6。

對(duì)于上述單維云互補(bǔ)變異過(guò)程中，若云滴值α超出了可行解范圍，則重復(fù)下式直到解位于可行解范圍之內(nèi)

在上述單維云互補(bǔ)變異過(guò)程中，若為有效進(jìn)化，即變異后的個(gè)體適應(yīng)度優(yōu)于原個(gè)體，則α代替xj,i；若為無(wú)效進(jìn)化，即變異后的個(gè)體適應(yīng)度劣于原個(gè)體，則xj,i保持不變。若m1+m2次變異過(guò)程中，有效進(jìn)化次數(shù)小于無(wú)效進(jìn)化次數(shù)，對(duì)量子概率幅進(jìn)行更新。

步驟六：采用精英保留策略對(duì)薄膜結(jié)構(gòu)量子種群進(jìn)行更新，并轉(zhuǎn)向步驟三。

為驗(yàn)證基于CQEA在單層膜和多層膜的微觀結(jié)構(gòu)表征方法的可行性與優(yōu)越性，將其擬合結(jié)果與基于EA的薄膜表征的擬合結(jié)果進(jìn)行對(duì)比?；贓A的表征擬合程序采用的參數(shù)為：種群數(shù)為100，交叉過(guò)程中交叉算子為5和交叉概率為0.7，變異過(guò)程中變異算子為5和變異概率為0.1。本文采用磁控濺射鍍膜系統(tǒng)通過(guò)前期濺射速率的定標(biāo)，通過(guò)時(shí)間控制膜厚的方法分別鍍制了Si單層膜和周期Mo/Si多層膜各兩個(gè)薄膜樣品，并應(yīng)用PANalytical Powder X射線衍射儀對(duì)薄膜進(jìn)行GIXR測(cè)量。

2 結(jié)果與討論

2.1 單層膜的表征結(jié)果與討論

以Al2O3基底上鍍制的Si單層膜為例，將CQEA應(yīng)用于Si單層膜樣品1和樣品2的GIXR的擬合表征過(guò)程中，將其擬合結(jié)果與基于EA的擬合結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。圖1給出了基于EA和CQEA，針對(duì)Si單層膜樣品1和樣品2的GIXR的擬合的評(píng)價(jià)系數(shù)和進(jìn)化代數(shù)的關(guān)系。從圖1可以看出，基于CQEA的求解效率高于基于EA的求解效率，且收斂速度較快，在進(jìn)化20代后就基本收斂于全局最優(yōu)解。值得一提的是，CQEA采用的種群規(guī)模為10遠(yuǎn)小于EA采用的種群規(guī)模100，但其求解效率和求解精度即使在種群進(jìn)化初期也沒(méi)有比基于EA的求解效率和求解精度差，足以說(shuō)明基于CQEA的Si單層膜表征方法具有以小種群規(guī)模進(jìn)行多參數(shù)求解的突出特點(diǎn)，同時(shí)還兼具求解效率高和精度高的優(yōu)勢(shì)。

圖1 基于EA和CQEA，對(duì)Si單層膜樣品1和樣品2的GIXR擬合的評(píng)價(jià)系數(shù)與進(jìn)化代數(shù)的關(guān)系圖（其中圖1（a）和（b）分別為樣品1和樣品2的結(jié)果）

為進(jìn)一步說(shuō)明CQEA應(yīng)用于Si單層膜的微觀結(jié)構(gòu)表征過(guò)程中具有可行性與優(yōu)越性，繪制了基于EA和CQEA的擬合求解的最優(yōu)參數(shù)反演的GIXR曲線，并將其與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，如圖2所示。同時(shí)，圖2中還給出了理論反演的GIXR曲線的擬合殘余，對(duì)比分析表明，對(duì)于兩個(gè)單層膜的實(shí)驗(yàn)結(jié)果而言，基于CQEA獲得的膜層參數(shù)反演的GIXR與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的符合度均高于基于EA獲得的膜層參數(shù)反演的GIXR的符合度，尤其在掠入射角較大時(shí)，基于CQEA的擬合效果明顯優(yōu)于EA的擬合效果，且基于CQEA的擬合殘差曲線在零附近的波動(dòng)小于基于EA的擬合殘差曲線在零附近的波動(dòng)，說(shuō)明了基于CQEA在單層膜的GIXR擬合表征是可行的，并且其擬合精度較高。

圖2 基于EA和CQEA擬合求解Si單層膜樣品1和樣品2的GIXR實(shí)驗(yàn)結(jié)果獲得的最優(yōu)結(jié)構(gòu)參數(shù)反演的GIXR曲線，以及理論結(jié)果相對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的擬合殘余

進(jìn)一步分析基于不同算法獲得的單層膜膜層結(jié)構(gòu)參數(shù)，表1給出了基于EA和CQEA，針對(duì)Si單層膜樣品1和樣品2的GIXR曲線擬合求解得到的最優(yōu)薄膜結(jié)構(gòu)參數(shù)。對(duì)比分析表明，基于CQEA求解獲得的薄膜結(jié)構(gòu)參數(shù)更符合磁控濺射鍍膜工藝鍍制的薄膜性質(zhì)，可以更好的反應(yīng)膜層的實(shí)際情況。上述研究表明，基于CQEA的Si單層膜微觀結(jié)構(gòu)表征方法由于采用了量子編碼，單一個(gè)體基因可以表示多個(gè)狀態(tài)，加大了種群的多樣性，從而使算法具有小種群規(guī)模的優(yōu)勢(shì)，同時(shí)算法結(jié)合了正態(tài)云模型的隨機(jī)性和穩(wěn)定傾向性的優(yōu)點(diǎn)，云模型的隨機(jī)性避免了在求解過(guò)程中陷入局部極值，而穩(wěn)定傾向性很好地定位了全局最值，使算法自適應(yīng)的調(diào)節(jié)搜索范圍，從而提高了算法的全局尋優(yōu)能力，克服了EA收斂速度慢和擬合精度低的缺點(diǎn)。

表1 EA和CQEA的計(jì)算出的Si單層膜樣品1和樣品2的薄膜結(jié)構(gòu)參數(shù)

2.2 多層膜的表征結(jié)果與討論

進(jìn)一步研究基于CQEA的多層膜的表征方法，以超光滑Si基底上鍍制的周期Mo/Si多層膜為例。圖3給出了基于EA和CQEA的周期Mo/Si多層膜樣品1和樣品2的GIXR的擬合評(píng)價(jià)系數(shù)和進(jìn)化代數(shù)的關(guān)系圖。從圖3可以看出，由于多層膜需要優(yōu)化參數(shù)較多，而且CQEA采用的種群數(shù)為10遠(yuǎn)小于EA采用的種群數(shù)100，CQEA具有快速收斂速度的特性，在進(jìn)化10代之后其尋優(yōu)質(zhì)量就一直遠(yuǎn)優(yōu)于EA的尋優(yōu)質(zhì)量。

圖3 基于EA和CQEA，針對(duì)Mo/Si多層膜樣品1和樣品2的GIXR的擬合評(píng)價(jià)系數(shù)與進(jìn)化代數(shù)的關(guān)系圖（其中圖3（a）和（b）分別為多層膜樣品1和樣品2的結(jié)果）

圖4給出了基于EA和CQEA獲得的周期Mo/Si多層膜樣品1和樣品2的膜層結(jié)構(gòu)參數(shù)反演的GIXR曲線與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的對(duì)比，及其相應(yīng)的擬合殘余。分析圖4可得，基于CQEA表征結(jié)果反演出的GIXR曲線與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合地更好，明顯優(yōu)于基于EA的擬合結(jié)果，且擬合殘余曲線波動(dòng)性更小，擬合殘余更小，從而說(shuō)明了基于CQEA的Mo/Si多層膜微觀結(jié)構(gòu)表征方法的擬合精度較高。這一結(jié)果進(jìn)一步驗(yàn)證基于CQEA在多層膜的GIXR擬合表征方面的可行性與優(yōu)勢(shì)性。表2給出了基于EA和CQEA，針對(duì)周期Mo/Si多層膜樣品1和樣品2的GIXR的擬合求解得到的最優(yōu)多層膜結(jié)構(gòu)參數(shù)。從表2可以看出，基于兩種算法計(jì)算出的多層膜結(jié)構(gòu)參數(shù)完全不同，由于基于CQEA獲得的Mo/Si多層膜的GIXR擬合殘余更小，所以基于該算法獲得的結(jié)構(gòu)參數(shù)更接近真實(shí)值，可信度更高。

圖4 基于EA和CQEA擬合求解周期Mo/Si多層膜樣品1和樣品2的GIXR實(shí)驗(yàn)結(jié)果獲得的最優(yōu)結(jié)構(gòu)參數(shù)反演的GIXR曲線，以及理論結(jié)果相對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的擬合殘余

表2 基于EA和CQEA的獲得的Mo/Si層膜樣品1和樣品2的結(jié)構(gòu)參數(shù)

結(jié)果表明，基于CQEA的Mo/Si多層膜GIXR擬合求解表征方法具有種群規(guī)模小、收斂速度快和擬合精度高的優(yōu)勢(shì)，充分體現(xiàn)了CQEA利用實(shí)數(shù)變量和量子位概率幅相角構(gòu)成實(shí)數(shù)量子基因，使一個(gè)量子個(gè)體可同時(shí)代表多個(gè)量子狀態(tài)的疊加，從而增加了種群的多樣性，使CQEA可以以小種群規(guī)模進(jìn)行多參數(shù)優(yōu)化。同時(shí)，CQEA利用了云模型的隨機(jī)性使得算法不易出現(xiàn)“早熟”現(xiàn)象和云模型的穩(wěn)定傾向性使算法更易求得全局最優(yōu)解；并且對(duì)種群的進(jìn)化加以指導(dǎo)，形成啟發(fā)式算法，使其具有全局尋優(yōu)能力強(qiáng)、求解效率高、求解精度高的優(yōu)良性能。同時(shí)，可以發(fā)現(xiàn)基于CQEA的Mo/Si多層膜的擬合表征結(jié)果較基于EA的多層膜表征擬合結(jié)果相差很大，但基于兩種進(jìn)化算法的Si單層膜的擬合結(jié)果相差的相對(duì)較小，這說(shuō)明了CQEA在多參數(shù)高維度的表現(xiàn)優(yōu)于參數(shù)較少的低維數(shù)情況下的表現(xiàn)，其原因在于多參數(shù)情況下，量子基因長(zhǎng)度更長(zhǎng)，使CQEA算法的優(yōu)勢(shì)發(fā)揮的更加明顯。

3 結(jié)論

由于云模型的隨機(jī)性和穩(wěn)定傾向性可以避免參數(shù)尋優(yōu)過(guò)程中陷入局部極值，準(zhǔn)確求得全局最值，故本文將云模型與量子進(jìn)化算法相結(jié)合，將CQEA應(yīng)用于光學(xué)薄膜的GIXR的擬合微觀結(jié)構(gòu)表征中，解決了在以往薄膜微觀結(jié)構(gòu)表征中普遍采用的EA存在的種群規(guī)模大、求解效率低和擬合精度低的問(wèn)題。完成了基于CQEA的Si單層膜和周期Mo/Si多層膜GIXR的擬合表征，將其擬合結(jié)果與基于EA的擬合結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。對(duì)比分析表明，基于CQEA的薄膜微觀結(jié)構(gòu)表征方法具有種群規(guī)模小、收斂速度快和擬合精度高的優(yōu)勢(shì)。相關(guān)研究工作展現(xiàn)出CQEA在薄膜表征領(lǐng)域的潛在應(yīng)用價(jià)值，并為光學(xué)薄膜的擬合微觀結(jié)構(gòu)表征過(guò)程提供了一種可供選擇的高效算法。