錢宇瑞 吳英? 楊夏童 陳秋香 尤俊棟 王寶義況鵬 張鵬

1)(華北電力大學(xué),非能動核能安全技術(shù)北京市重點實驗室,北京 102206)

2)(中國科學(xué)院高能物理研究所,北京 100049)

(2018年4月11日收到；2018年7月22日收到修改稿)

1 引 言

目前,低能正負(fù)電子與原子之間的碰撞作用機(jī)理還不清楚,開展近閾能區(qū)正電子致原子內(nèi)殼層電離截面實驗研究有助于理解二者間的碰撞作用機(jī)理.此外,近閾能區(qū)正電子致原子內(nèi)殼層電離截面數(shù)據(jù)的可靠獲取有利于正電子束相關(guān)技術(shù)在核醫(yī)學(xué)、材料科學(xué)、等離子體物理等諸多領(lǐng)域得到更廣泛的應(yīng)用[1,2].然而,盡管目前已發(fā)表了許多低能電子碰撞原子內(nèi)殼層電離截面數(shù)據(jù)[3?7],但低能正電子致原子內(nèi)殼層電離截面數(shù)據(jù)非常缺乏,已公布的正電子實驗數(shù)據(jù)主要集中在:日本東京大學(xué)Nagashima等[8,9]采用基于22Na放射源和鎢網(wǎng)慢化體的慢正電子束流裝置引出的10—30 keV正電子束,分別碰撞幾個nm厚的靶膜鍍在40 nm厚的碳襯底表面的薄膜薄襯靶和純厚靶,得到Cu-K殼層及Ag-L殼層電離截面,及Ag,In,Sn的L殼層X射線產(chǎn)生截面；四川大學(xué)Tian等[10]采用基于22Na源和鎢箔慢化體的慢正電子束流裝置引出的10—20 keV正電子束碰撞純厚Ti靶,得到20 keV以下能量正電子致Ti的K殼層電離截面.在Nagashima等[8,9]和Tian等[10]的實驗研究中,與靶碰撞的正電子束流強度都是采用離線法獲得:即假設(shè)正電子束流一直很穩(wěn)定,實驗前先用HPGe記錄了正電子束碰撞純厚碳靶產(chǎn)生的湮沒光子計數(shù)率nγ,由此認(rèn)為在截面測量實驗中單位時間打在靶樣品上的正電子數(shù)是nγ/(2εγ)(其中εγ是HPGe 探測器對置于靶樣品表面碰撞點處的γ標(biāo)準(zhǔn)點源在511 keV能量處的探測效率).基于22Na放射源引出的慢正電子束流強度較弱(與靶碰撞的正電子束流強度約104—105e+/s[8?10]),因而要得到滿足統(tǒng)計性要求的特征峰凈計數(shù)所需的測量時間較長(如文獻(xiàn)[8]中Nagashima等完成一個能量點的X能譜收集,采用薄膜薄襯靶方法和純厚靶方法分別耗時約44 h,2.8 h；文獻(xiàn)[10]中Tian等完成一個能量點的X能譜收集耗時約1周),而由于22Na的半衰期相對較短(～2.6年),因而即便在裝置穩(wěn)定運行的理想情況下實驗中的正電子束流強度也會隨時間不斷衰減；另外實驗條件有所變化(如變換入射正電子能量)時,束流強度也會隨之躍變；另外,實驗中的正電子束流還可能存在波動.綜上所述,由離線法獲取的正電子束流強度可能不準(zhǔn)確.此外,我們注意到Nagashima等[8]與Tian等[10]采用厚靶方法測量正電子致靶元素內(nèi)殼層電離截面時,對實驗數(shù)據(jù)的處理均沒有考慮入射正電子在厚靶中的散射效應(yīng)、湮沒光子和軔致光子及次級電子等對特征X射線計數(shù)的貢獻(xiàn).對于低能正電子碰撞厚靶,其中的湮沒光子因能量高且強度大,對特征X峰凈計數(shù)的貢獻(xiàn)不容低估.這使得Nagashima等[8]采用由忽視上述效應(yīng)的各不同能量正電子碰撞厚靶的特征X射線產(chǎn)額通過微分求解方法得到的相應(yīng)電離截面結(jié)果不可靠(因為采用微分求解方法會將各能量點產(chǎn)額的不確定度都計入到處理得到的截面結(jié)果,而Nagashima等由于采用離線法,導(dǎo)致得到的厚靶產(chǎn)額數(shù)據(jù)很可能不夠準(zhǔn)確,再者他們尚未對實驗產(chǎn)額考慮入射正電子在厚靶中的散射效應(yīng)、湮沒光子和軔致光子及次級電子等引起的修正,使得微分求解得到的截面結(jié)果更不準(zhǔn)確).同樣Tian等[10]的實驗也是由于采用離線法獲取正電子束流強度,未對測量的10—20 keV正電子碰撞純厚Ti靶的Kα特征X射線產(chǎn)額進(jìn)行修正,使得他們采用正則化方法直接由測量的產(chǎn)額得到5—20 keV正電子致Ti的K殼層電離截面結(jié)果也很可能不準(zhǔn)確.對于閾能附近正負(fù)電子碰撞原子的理論研究,經(jīng)典理論對實驗結(jié)果的描述普遍不可靠.近年來發(fā)展的一些量子理論模型,如文獻(xiàn)[11—13]提出的考慮了電荷交換、庫侖和相對論效應(yīng)引起修正的平面波玻恩近似理論(PWBA-C-Ex)模型、文獻(xiàn)[14,15]發(fā)展的新的扭曲波玻恩近似理論(DWBA)模型等.為了能夠檢驗近年來發(fā)展的這些量子理論模型,需要填補尚缺乏的實驗數(shù)據(jù),并對已發(fā)表的正電子實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行檢驗.

本文擬采用實驗研究與蒙特卡羅模擬研究相結(jié)合的方法得到可靠的8—9.5 keV正電子致Ti的K殼層電離截面數(shù)據(jù).在實驗研究階段,為提高正電子碰撞靶樣品過程中特征峰凈計數(shù)的收集效率,本文采用純厚Ti靶,并采用薄靈敏層、大探頭的先進(jìn)硅漂移半導(dǎo)體X射線能譜儀(SDD)獲得碰撞產(chǎn)生的X能譜；同時采用高純鍺譜儀(HPGe)記錄伴隨正電子碰撞厚Ti靶過程中產(chǎn)生的湮沒光子數(shù),以在線獲取與靶碰撞的入射正電子數(shù).在模擬研究階段,利用特別適合于模擬低能正負(fù)電子、光子輸運的蒙特卡羅方法的PENELOPE程序[16]來模擬實驗過程.與電子碰撞厚靶可忽略電子在靶中的散射、韌致輻射及次級電子等對特征X射線計數(shù)的影響[7,17]不同,正電子碰撞厚靶還會伴隨產(chǎn)生能量高且強度大的湮沒光子,其對特征X峰凈計數(shù)的貢獻(xiàn)應(yīng)該不能忽略,而在PENELOPE數(shù)據(jù)庫中采用的光電效應(yīng)截面及康普頓散射效應(yīng)截面都較為可靠.光電效應(yīng)截面取自文獻(xiàn)[18],其精度在光子的能量＞1 keV時不超過5%；康普頓散射效應(yīng)截面取自文獻(xiàn)[19],其精度一般＜5%.相比彈性散射及外殼層電離,正負(fù)電子引起原子內(nèi)殼層電離的概率非常小,因此,各代正負(fù)電子的徑跡對蒙特卡羅模擬中采用的內(nèi)殼層電離截面模型不敏感.PENELOPE程序中植入的粒子碰撞模型和跟蹤算法的可靠性已得到過大量實驗數(shù)據(jù)的驗證[20?23],因而若對正電子碰撞厚Ti靶過程中產(chǎn)生的特征X射線實驗產(chǎn)額測量準(zhǔn)確,PENELOPE程序得到的模擬產(chǎn)額與所測實驗產(chǎn)額的差異主要在于模擬時所采用的產(chǎn)生截面數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確度.PENELOPE程序庫中正負(fù)電子致原子內(nèi)殼層電離截面數(shù)據(jù)庫分別取自O(shè)DM[24]和DWBA理論模型.ODM是經(jīng)典的光學(xué)數(shù)據(jù)模型,采用偶極近似理論并考慮了對電荷交換效應(yīng)的修正.DWBA[14,15]采用扭曲波玻恩近似理論,將入射及出射粒子波函數(shù)看作為扭曲波恩表象,該理論將中心的局域勢描述為扭曲勢,從而使勢的描述更接近于真實勢,最終達(dá)到精簡計算的效果.已有的閾能附近正負(fù)電子致原子內(nèi)殼層電離截面實驗數(shù)據(jù)對現(xiàn)有各理論模型的初步評估顯示,DWBA模型在現(xiàn)有理論模型中能相對較好地描述低能電子碰撞原子電離過程,但DWBA理論與僅有幾個正電子截面實驗數(shù)據(jù)中的多數(shù)靶元素的截面值差異明顯[8,10].將基于ODM理論模型和DWBA理論模型的蒙特卡羅模擬產(chǎn)額與實驗產(chǎn)額比對,通過調(diào)整蒙特卡羅模擬程序的庫截面數(shù)據(jù),再進(jìn)行蒙特卡羅模擬并與實驗產(chǎn)額比較,從而獲得可靠的8—9.5 keV正電子碰撞Ti原子K殼層電離截面值.采用這種方法的優(yōu)勢在于無需考慮入射正電子在厚靶中的散射效應(yīng)、湮沒光子和軔致光子及次級電子等對特征X射線計數(shù)的貢獻(xiàn)大小.這一計算較為復(fù)雜,目前他人發(fā)展的算法[10,17]還不能準(zhǔn)確估算出上述效應(yīng)對特征X射線計數(shù)的影響程度.

2 實 驗

2.1 實驗裝置

本實驗在中國科學(xué)院高能物理研究所進(jìn)行,借助中國科學(xué)院高能物理研究所新引進(jìn)的固態(tài)Ne為慢化體的22Na放射源慢正電子束流裝置[25?27],用SDD和高純鍺譜儀(HPGe)來完成實驗.實驗示意圖如圖1所示,使用純厚Ti靶進(jìn)行實驗.

圖1 實驗示意圖Fig.1.Experimental sketch.

放射源22Na衰變產(chǎn)生的正電子經(jīng)過固體Ne慢化材料慢化后,得到eV量級的正電子.在靶托上加以一定的負(fù)高壓,使正電子接近Ti靶時以所需能量碰撞純厚Ti靶.靶樣品由與水平面成45?的鋼制靶架支撐,碰撞產(chǎn)生的X能譜由SDD探測器收集,SDD探測器布置在靶樣品的正上方.HPGe探測器位于靶室外,其探頭與入射正電子方向以及SDD表面方向都成90?.由HPGe譜儀同步記錄正電子碰撞純厚Ti靶時產(chǎn)生的的湮沒光子Nγ可獲得入射正電子數(shù).實驗中靶室的真空度達(dá)到10?7Pa量級.圖2為8 keV正電子碰撞純厚Ti靶時,SDD探測器收集的X能譜.

圖2 SDD收集的8 keV正電子碰撞純厚Ti靶的X能譜Fig.2.The experimental X-ray spectrum collected by SDD detector for the thick Ti target by 8 keV positron impact.

2.2 SDD與HPGe探測器的效率刻度

探測效率對于產(chǎn)額的確定較為關(guān)鍵,本實驗采用的SDD探測器是德國KETEK公司生產(chǎn)的VITUS H80型薄靈敏層、大探頭硅漂移X射線半導(dǎo)體探測器,探測器靈敏層厚度為450μm,有效探測面積為80 mm2,具有較好的能量分辨率和低本底、高計數(shù)率.本文采用相對效率刻度法,即實驗測量19 keV電子碰撞純厚碳靶產(chǎn)生的軔致輻射譜,與PENELOPE模擬相同實驗條件下19 keV電子碰撞純厚碳靶產(chǎn)生的軔致輻射譜相比,得到相對效率刻度曲線,最后根據(jù)SDD探測器對放置在碰撞點處的241Am標(biāo)準(zhǔn)點源在11.89 keV和13.90 keV能量處的絕對探測效率,將相對效率曲線絕對化處理,得到SDD探測器的探測效率刻度曲線,如圖3所示.采用標(biāo)準(zhǔn)源對SDD進(jìn)行11.89 keV和13.90 keV能量處的絕對探測效率刻度方法如下:通過在正電子束與靶碰撞點的位置處放置一標(biāo)準(zhǔn)點源241Am,由SDD探測器記錄241Am源的各X能峰峰位及峰凈計數(shù),再由以下公式計算11.89 keV和13.90 keV特征X射線能量處的絕對探測效率:

(1)式中,ε表示SDD的探測效率,N表示在t時間內(nèi)SDD探測器記錄得到對應(yīng)能量的特征X射線凈計數(shù),I表示對應(yīng)能量光子的絕對強度,A0表示標(biāo)準(zhǔn)放射源活度,t表示測量時間,T表示放射源從標(biāo)定到刻度的時間,T1/2表示放射源的半衰期.

采用上述方法得到本工作中SDD對Ti的K殼層特征X能峰處的探測效率為2.48×10?3.

圖3 SDD探測器的探測效率刻度曲線Fig.3.The detection fiiciency calibration curve of SDD detector.

由于HPGe譜儀是用來記錄正電子在厚Ti靶中湮沒而產(chǎn)生的511 keV的湮沒光子,所以只需對HPGe譜儀在511 keV能量點進(jìn)行探測效率刻度.使用HPGe譜儀記錄放置在碰撞點處的22Na標(biāo)準(zhǔn)放射點源發(fā)射的正電子湮沒產(chǎn)生的511 keV光子,即得到HPGe譜儀對511 keV湮沒光子的探測效率.

3 數(shù)據(jù)處理與結(jié)果分析

3.1 實驗產(chǎn)額

由HPGe譜儀記錄得到實驗測量中511 keV光子的數(shù)量Nγ,經(jīng)下式計算得到與靶碰撞的入射正電子數(shù)Ne+:

(2)式中εγ表示HPGe探測511 keV光子的絕對探測效率.

由與靶碰撞的入射正電子數(shù)Ne+,及SDD探測器記錄不同能量入射正電子碰撞純厚Ti靶產(chǎn)生的特征X射線的凈計數(shù),即可由(3)式得到實驗產(chǎn)額Yexp:

(3)式中,E0表示入射正電子能量,Nx(E0)表示由SDD探測器記錄到的能量為E0的入射正電子碰撞厚Ti靶的K殼層特征X射線凈計數(shù),ε(E)表示SDD探測器對能量為E的特征X射線的探測效率.

3.2 實驗產(chǎn)額與PENELOPE模擬產(chǎn)額的比較

PENELOEPE(penetration and energy loss of positrons and electrons in matter)是基于蒙特卡羅方法能夠模擬計算1 keV到幾百MeV正負(fù)電子-光子簇射的程序包,在正負(fù)電子與物質(zhì)發(fā)生的每次相互作用中,對于散射角或能量損失大于給定的截止值的硬碰撞,采用詳細(xì)模擬法,而對散射角或能量損失小于給定的截止值的軟碰撞,則采用壓縮模擬的方法.因而PENELOPE程序特別適合于模擬低能正負(fù)電子、光子輸運.PENELOPE數(shù)據(jù)庫中的數(shù)據(jù)幾乎都是最新的,其中躍遷參數(shù)選自EADL(評價原子數(shù)據(jù)庫)[16].本文將PENELOPE材料數(shù)據(jù)庫中的正負(fù)電子致原子內(nèi)殼層電離截面數(shù)據(jù)分別采用DWBA理論模型值或ODM理論模型值,并用PENELOPE對實驗過程進(jìn)行逼真模擬,得到模擬產(chǎn)額.

將實驗產(chǎn)額和用PENELOPE基于DWBA模型和ODM模型的電離截面模擬得到的產(chǎn)額進(jìn)行比較,發(fā)現(xiàn)實驗產(chǎn)額和基于DWBA庫模擬得到的產(chǎn)額的相對偏差小于8%,而與基于ODM庫模擬的產(chǎn)額相差很大.比較結(jié)果如表1和圖4所示.

表1 實驗產(chǎn)額與模擬產(chǎn)額的比較Table 1.Comparison of the simulated yields and the experimental yields.

圖4 實驗產(chǎn)額與模擬產(chǎn)額的比較Fig.4.The comparison of the simulated yield and the experimental yield.

3.3 正電子致Ti的K殼層電離截面實驗結(jié)果與分析

由于基于ODM理論模型計算得到的模擬產(chǎn)額和實驗產(chǎn)額的偏差較大,我們認(rèn)為經(jīng)典的ODM理論模型對低能正電子致Ti的K殼層電離過程的描述不可靠.雖然DWBA理論模型的模擬產(chǎn)額與實驗產(chǎn)額偏差較小,但還是有一定的偏差.由于采用PENELOPE程序模擬計算時,決定Ti的模擬產(chǎn)額結(jié)果的主要因素是正電子致Ti的K殼層電離截面,因而本文中我們修正了Ti的DWBA電離截面數(shù)據(jù)庫,并重新用PENELOPE對實驗過程進(jìn)行了模擬.

因基于DWBA庫的模擬產(chǎn)額比實驗產(chǎn)額平均小7%,我們把Ti的DWBA電離截面數(shù)據(jù)乘以修正系數(shù)1.07,并在修正系數(shù)1.07的基礎(chǔ)上進(jìn)行±1%和±2%的靈敏度分析,重新進(jìn)行模擬計算.將模擬結(jié)果與實驗產(chǎn)額相比較,結(jié)果列于表2.

表2 對DWBA電離截面數(shù)據(jù)庫采用不同修正系數(shù)時的模擬產(chǎn)額與實驗產(chǎn)額的比較Table 2.Comparison of the simulated yield and the experimental yield when using DWBA ionization cross section database with different correction cofiicients.

從表2結(jié)果中可得,對DWBA數(shù)據(jù)庫乘以修正系數(shù)約1.07后的結(jié)果與實驗結(jié)果符合更好.因此,我們實驗測得的8—9.5 keV正電子致Ti原子內(nèi)殼層電離截面為相應(yīng)能區(qū)DWBA電離截面乘以修正系數(shù)1.07后的值.

本文得到的電離截面誤差主要源于實驗產(chǎn)額和蒙特卡羅模擬產(chǎn)額的誤差.實驗產(chǎn)額的誤差～10%,主要源于SDD探測效率刻度的誤差(～8%,源于刻度時用241Am標(biāo)準(zhǔn)源的活度誤差、標(biāo)準(zhǔn)源發(fā)射特征X射線分支比的誤差、標(biāo)準(zhǔn)源覆蓋層Mylar膜的厚度誤差以及特征峰面積的統(tǒng)計誤差),采用HPGe譜儀在線測量與靶碰撞的入射正電子數(shù)的誤差(～5%,主要源于對HPGe探測器刻度用的22Na標(biāo)準(zhǔn)點源的活度誤差),SDD探測器收集的特征X射線凈計數(shù)誤差(～2%).模擬產(chǎn)額的誤差約為8%,主要源于PENELOPE數(shù)據(jù)庫中采用的質(zhì)量吸收系數(shù)和阻止本領(lǐng)誤差(～5%)、光電效應(yīng)截面誤差(＜5%)、康普頓散射截面誤差(＜5%),K殼層熒光產(chǎn)額誤差(～2%)及模擬得到的特征X射線計數(shù)的統(tǒng)計誤差(～1%).因此,本工作獲取的實驗截面誤差約為13%.

表3 Ti的K殼層電離截面實驗結(jié)果Table 3.Experimental results of K shell ionization section of Ti.

4 結(jié) 論

本文采用厚靶的實驗產(chǎn)額和PENELOPE模擬產(chǎn)額相比較的方法,得到在8—9.5 keV正電子碰撞能區(qū)需要對DWBA理論模型的Ti的K殼層電離截面數(shù)據(jù)進(jìn)行1.07倍的修正,從而獲得8—9.5 keV正電子致Ti原子K殼層電離截面實驗結(jié)果.

感謝華北電力大學(xué)核科學(xué)與工程學(xué)院的徐夢霞碩士、梁燁碩士和袁野碩士在模擬軟件使用和論文撰寫方面給予的指導(dǎo).