龐婭 唐榕霞 肖懿

摘 要：采用浸漬法制備了磁性介孔碳負載鈷的催化劑，以單過硫酸鉀為氧化劑，催化產(chǎn)生硫酸根自由基，降解亞甲基藍。結果表明：該催化劑可以高效的活化單過硫酸鉀，對50mg/L-300 mg/L的亞甲基藍的降解效率在95%以上，可以重復使用5次，且便于分離，展示了良好的實際應用前景。

染料類有機污染物具有難生物降解，毒性較大，色度高等特征，是水污染控制領域的重要內容。近年來，基于催化反應的高級氧化技術處理偶氮染料引起了廣泛的關注[1]。傳統(tǒng)的芬頓高級氧化技術依靠雙氧水和亞鐵離子反應生成高活性的羥基自由基，可以處理大部分有機污染物，且操作較簡單，處理效率較高。但是該化學氧化法的pH適應范圍窄，污泥產(chǎn)生量大[2]。而基于活化過硫酸鹽產(chǎn)生硫酸根自由基和活性物質的高級氧化技術的適應范圍和效果更好[3]。

實驗方法

制備磁性介孔碳：采用模板法制備磁性介孔碳[4]，其具體制備方法如下：

1、稱取0.1062g的草酸，2.1650 g的九水硝酸鐵，置于一個小燒杯中，準確移取20 ml乙醇加到上述小燒杯中，攪拌使草酸和九水硝酸鐵溶解，得到混合溶液。

2、稱取2.0177g的SBA-15于坩堝中，將S1-1步驟中的混合溶液快速倒入坩堝中，并不停的攪拌坩堝中的物質；然后用移液器取3.0 mL的糠醇，攪拌條件下快速加入坩堝中，不停攪拌直至坩堝中物質呈糊狀，接著用保鮮膜封口，將坩堝放入烘箱，調節(jié)烘箱溫度為90 ℃，保持12 h。

3、然后，將坩堝從烘箱中取出，研磨坩堝中的物質成粉狀，然后將粉末狀的物質以2℃/min的升溫速率升溫至900℃，在900℃下焙燒2 h得到黑色產(chǎn)物。

4、將得到的黑色產(chǎn)物倒入大燒杯中，用熱的濃度為2 mol/L的NaOH溶液脫硅兩次（每次1 h），干燥后即得磁性介孔碳，將磁性介孔碳密封冷藏保存。

制備磁性介孔碳載鈷催化劑：所制備的磁性介孔碳載鈷催化劑以磁性介孔碳為載體，采用浸漬法將一定濃度、一定體積的的硝酸鈷溶液固定到磁性介孔碳，浸漬時間為24 h～36 h。將所述浸漬有鈷的磁性介孔碳烘干、研磨成粉末、450℃～550℃下煅燒，完成所述磁性介孔碳載鈷催化劑的制備。鈷的負載質量為2.5%～4.5%。

催化過硫酸鹽降解亞甲基藍：在亞甲基藍染料溶中加入單過硫酸鹽和磁性介孔碳載鈷催化劑，其中，磁性介孔碳載鈷催化劑的濃度為0.1 mg/mL～0.2 mg/mL；過硫酸氫鉀復合鹽的濃度為0.614 mg/mL～0.920 mg/mL。避光振蕩處理45 min。采用分光光度計在650 nm下測定亞甲基藍濃度

實驗結果和討論

材料的XRD衍射譜如圖1所示。對照數(shù)據(jù)庫發(fā)現(xiàn)，該圖譜復合PDF#03-0864的CoFe2O4衍射峰，說明在煅燒的過程中，形成了CoFe2O4成分。這樣能夠大大降低金屬的泄露。

考察了亞甲基藍初始濃度50-300mg/L的范圍下的去除效率，控制催化劑的用量在0.1-0.2mg/mL，氧化劑的用量在0.614 -0.920 mg/mL，去除效率在95%以上，如圖2所示。催化劑經(jīng)過磁性分離，清洗烘干后繼續(xù)使用，重復效果如圖3所示。

重復利用次數(shù)

結論

本文中制備了磁性介孔碳，以其為載體通過飽和浸漬法負載鈷，制備得到催化劑。該催化劑能夠高效的活化單過硫酸鉀，催化降解亞甲基藍，降解效率高，且重復利用效果好。所示的高級氧化技術具備良好的應用前景。

參考文獻

[1] 張瑛潔，馬軍，宋磊等.樹脂負載Fe/Cu多相類芬頓降解染料橙黃[J].環(huán)境科學學報.2009，29（7）：1419-1425.

[2] 馬龍，王雅潔，楊成.廢水高級氧化技術研究現(xiàn)狀與發(fā)展[J].環(huán)境工程，2016，34（6）：52-55.

[3] 李麗，劉占猛，聶發(fā)揮.過硫酸鹽活化高級氧化技術在污水處理中的應用[J].華東交通大學學報，2014，31（6）：114-116.

資助：本研究得到了長沙市科技計劃項目（ZD1601018）和2017，2018年度湖南省大學生研究性學習和創(chuàng)新性實驗計劃項目的支持。

（作者單位：長沙學院 生物與環(huán)境工程學院）