李 靜,曾偉斌,周翼飛,陳心宇

1 中國(guó)科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所中國(guó)科學(xué)院生態(tài)系統(tǒng)網(wǎng)絡(luò)觀測(cè)與模擬重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100101 2 南昌大學(xué)資源環(huán)境與化工學(xué)院, 南昌 330031 3 新疆干旱區(qū)湖泊環(huán)境與資源重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,烏魯木齊 830054

農(nóng)牧業(yè)源是農(nóng)業(yè)活動(dòng)直接排放氨(NH3)的排放源的統(tǒng)稱[1],包括畜禽養(yǎng)殖、化肥施用、生物質(zhì)燃燒、秸稈堆肥等方面。在實(shí)際研究農(nóng)業(yè)氨排放過(guò)程中,往往也包括了人體糞便這一排放源[2]。已有研究表明,我國(guó)大氣氨排放主要來(lái)自化肥施用與畜禽養(yǎng)殖,兩者排放量之和占人為源氨排放總量比值達(dá)80%[3]。農(nóng)業(yè)生態(tài)系統(tǒng)的氨排放是全球氮素循環(huán)的重要組成部分,在使農(nóng)作物營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)大量流失的同時(shí),也對(duì)環(huán)境產(chǎn)生了重要的影響[4]。作為大氣中唯一的常見(jiàn)氣態(tài)堿,NH3易溶于水,能與大氣中硫酸氣溶膠能夠形成(NH4)2SO4或NH4HSO4[5],這些二次顆粒物的產(chǎn)生對(duì)大氣PM2.5污染和霾的形成有著重要影響。高層大氣中氨參與了一系列自由基反應(yīng),氨的排放量也存在加劇溫室效應(yīng)的可能性[6]。此外,氨在土壤酸化及水體富營(yíng)養(yǎng)化上也有著直接或間接的影響[5]。

從20世紀(jì)末開(kāi)始,國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)NH3排放清單及其對(duì)大氣污染影響的研究越來(lái)越多,也出現(xiàn)較多關(guān)于農(nóng)業(yè)氨排放的研究工作[4,7- 8]。在歐洲及美國(guó),畜禽養(yǎng)殖和氮肥施用的NH3排放量占總排放量的80%—90%,在大部分亞洲國(guó)家二者則占到總量的77%左右[5]。同時(shí),相關(guān)行政部門(mén)建立了包括NH3在內(nèi)的排放清單[9]。具有代表性的氨排放研究中,Paina等[10]采用排放因子法估算了英國(guó)農(nóng)業(yè)氨排放量,該地區(qū)全年農(nóng)業(yè)氨排放量為197 Gg,畜禽養(yǎng)殖與化肥施用氨排放分別占排放總量的31%和16%。在實(shí)際過(guò)程中,面對(duì)較為復(fù)雜的生態(tài)系統(tǒng)氮循環(huán),模型法在綜合考慮氨的排放、遷移、轉(zhuǎn)化過(guò)程時(shí),具有一定優(yōu)勢(shì)。目前,國(guó)外使用廣泛的模型估算法由早期的排放因子法發(fā)展而來(lái)。英國(guó)開(kāi)發(fā)的國(guó)家氨減排措施評(píng)價(jià)體系(Nation Ammonia Reduction Strategy Evaluation System, NARSES),是一個(gè)用于估算農(nóng)業(yè)氨排放規(guī)模、時(shí)空分布規(guī)律以及檢測(cè)相關(guān)政策方案實(shí)行可能性的模型。1991年農(nóng)業(yè)氨排放被加入其中的區(qū)域空氣污染信息和模擬模型(Regional Air Pollution Information and Simulation Model, RAINS Model),由國(guó)際應(yīng)用系統(tǒng)分析學(xué)會(huì)(IIASA)開(kāi)發(fā)[9]。Klimont[11]運(yùn)用RAINS模型對(duì)1990年和1995年中國(guó)氨排放總量進(jìn)行估算,結(jié)果顯示,1990與1995年中國(guó)氨排放總量為970萬(wàn)t和1170萬(wàn)t,預(yù)計(jì)到2030年NH3的排放量將增加到近2000萬(wàn)t。氨排放主要貢獻(xiàn)來(lái)自氮肥施用和牲畜,分別占90年代總排放量的52%和41%?；适┯冒迸欧诺谋壤A(yù)計(jì)在2030年將增加到約61%,而牲畜的份額則下降到33%。Streets等[12]基于RAINS模型,參考了Klimont等[13]的計(jì)算方法,估算2000年的中國(guó)NH3排放量為13.6Tg,其中50%來(lái)自化肥施用,占農(nóng)業(yè)氨排放的88%。丹麥的氨排放清單體模型(Danmark Ammonia Emission Inventory Model, DanAm),在建立各排放源排放因子時(shí),考慮了季節(jié)因素對(duì)排放因子的影響,同時(shí)化肥氮施用的氨排放因子為綜合試驗(yàn)結(jié)果與經(jīng)驗(yàn)值得到。除此之外,由政府間氣候?qū)ｉT(mén)委員會(huì)(Intergovernmental Panel on Climate Change,IPCC)提供的IPCC方法[14](活動(dòng)水平數(shù)據(jù)模型)是目前國(guó)際上應(yīng)用最廣泛的模型,其劃分了詳細(xì)的氨排放源,給出了各種氨排放源和氨排放估算的指導(dǎo)方法,同時(shí)提供了大量全球各地可以選用的默認(rèn)參數(shù)及排放因子[7]。目前,歐洲國(guó)家定期報(bào)告氨排放量估算,并承諾按照規(guī)定的路徑實(shí)現(xiàn)國(guó)家排放限額[1,15]。在美國(guó),一些報(bào)告中有排放要求[16- 17],美國(guó)環(huán)境保護(hù)局最近提出將氨納入空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)[18]。對(duì)于發(fā)展中國(guó)家來(lái)說(shuō),近五年來(lái)發(fā)表的關(guān)于氨排放的研究越來(lái)越多,尤其是在中國(guó)[8, 19- 20]。盡管如此,對(duì)于南美洲而言,關(guān)于氨排放量的唯一信息是全球數(shù)據(jù)庫(kù)中報(bào)告的信息[21]。最近關(guān)于拉丁美洲和加勒比地區(qū)短期氣候污染物的研究報(bào)告(只有摘要可供利用),采用GAINS模型以及國(guó)家一級(jí)的信息估算了氨排放量[22]。

氨減排問(wèn)題隨著我國(guó)環(huán)境問(wèn)題的凸顯,顯得愈來(lái)愈重要,如何客觀、科學(xué)定量的評(píng)估我國(guó)區(qū)域氨排放量的問(wèn)題尤為重要。因此,本研究在查閱國(guó)內(nèi)外相關(guān)研究的基礎(chǔ)上,從國(guó)內(nèi)氨排放的估算方法發(fā)展歷程、估算必需的數(shù)據(jù)類(lèi)型與來(lái)源、參數(shù)取值以及不確定性產(chǎn)生等方面,比較了具有代表性的氨排放研究方法與結(jié)果,并與國(guó)外研究進(jìn)行對(duì)比,提出了使區(qū)域氨排放估算進(jìn)一步量化、精準(zhǔn)的改進(jìn)建議,以期為我國(guó)做好氨排放控制基礎(chǔ)研究,制定相關(guān)管理政策等提供科學(xué)依據(jù)。

1 我國(guó)氨排放估算研究進(jìn)展

我國(guó)氨排放估算領(lǐng)域起步于20世紀(jì)90年代。表1對(duì)比了我國(guó)各個(gè)地區(qū)的氨排放研究結(jié)果。早期相關(guān)的氨排放研究,大多從氨排放角度建立排放清單,排放清單以氮肥施用、畜禽養(yǎng)殖等農(nóng)業(yè)氨排放源為主[3.7]。早期由于國(guó)內(nèi)各類(lèi)源排放因子數(shù)據(jù)的缺乏,研究者一方面參考?xì)W洲地區(qū)相關(guān)研究,選用其中具有代表性的排放因子計(jì)算氨排放。例如,王文興等[3]計(jì)算得到1991年全國(guó)氨的排放總量為8918 Gg,其中畜禽、氨肥施用、人糞便與氮肥生產(chǎn)的排氨量占比分別為64%、 18%、17%和1%,全國(guó)平均氨排放強(qiáng)度為9 kg/hm2。徐新華[23]采用類(lèi)似方法,使用國(guó)外排放因子進(jìn)行計(jì)算了江浙滬地區(qū)人為氨排放量。由于這些研究使用的排放因子來(lái)自于國(guó)外,研究結(jié)果的準(zhǔn)確性可能會(huì)有偏差。另一方面,通過(guò)實(shí)地試驗(yàn)得到觀測(cè)結(jié)果對(duì)氨的排放進(jìn)行研究。朱兆良等[26]和蔡貴信等[27]在江蘇丹陽(yáng)、河南封丘等地運(yùn)用了15N示蹤技術(shù)和微氣象學(xué)的方法對(duì)氨的揮發(fā)結(jié)果進(jìn)行測(cè)定,研究發(fā)現(xiàn)石灰性稻田和酸性稻田土壤中氨揮發(fā)的情況差異明顯,在酸性稻田區(qū)域,碳氨和尿素的氨揮發(fā)率分別為19.5%和8.8%;而在石灰性稻田土壤中,碳氨和尿素的氨揮發(fā)率分別達(dá)到39%和30%。孫慶瑞等[24]在估算氮肥施用氨排放時(shí),選取朱兆良等[26]和蔡貴信等[27]的氨排放觀測(cè)數(shù)據(jù)作為我國(guó)氮肥施用氨排放因子,并將計(jì)算結(jié)果與歐洲地區(qū)氨排放量進(jìn)行比較,結(jié)果顯示,同期中國(guó)氨排放量大于全歐洲的排放量。以上為使用我國(guó)實(shí)地試驗(yàn)結(jié)果數(shù)據(jù)作為相關(guān)源氨排放因子的早期研究實(shí)例。Xing和Zhu[28]基于運(yùn)用微氣象學(xué)方法得到的研究結(jié)果,計(jì)算了1990年我國(guó)的農(nóng)田氨排放量,并根據(jù)統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)計(jì)算了不同氮肥(尿素和碳酸氫銨)分別在不同耕作方式下的氨揮發(fā)率。由于不同地區(qū)的氣候條件,地理環(huán)境等影響農(nóng)業(yè)發(fā)展的因素差異較大,加上已報(bào)道的排放因子數(shù)據(jù)非常有限,所以依靠單一的排放因子得到的計(jì)算結(jié)果存在較大的不確定性。因此,在后來(lái)的研究中,越來(lái)越多的研究者在考慮區(qū)域差異性和排放因子本地化等方面進(jìn)行了探索。

表1 氨排放研究結(jié)果對(duì)比

表中全國(guó)數(shù)據(jù)中尚未統(tǒng)計(jì)港澳臺(tái)地區(qū)；該值為地區(qū)最高排放強(qiáng)度

Zheng等[29]首次將模型法運(yùn)用于我國(guó)的氨排放估算中。在對(duì)亞洲地區(qū)氮循環(huán)研究中,Zheng等通過(guò)建立區(qū)域氮循環(huán)模型IAP-N- 1.0模型,分析了1961—2030年亞洲各國(guó)家、地區(qū)的氮收支情況。在計(jì)算國(guó)內(nèi)氨排放時(shí),施肥農(nóng)田部分采用已報(bào)道的國(guó)內(nèi)旱地與水田施肥農(nóng)田的氨排放因子,畜禽養(yǎng)殖排放因子選用IPCC推薦值,人體糞便部分則根據(jù)文獻(xiàn)值計(jì)算。李富春等[7]在IAP-N模型基礎(chǔ)上,綜合考慮農(nóng)田氮的輸入量與氨的排放量。從糞便管理、施肥農(nóng)田、秸稈燃燒等方面計(jì)算了川渝地區(qū)氨的排放量,并將計(jì)算結(jié)果分成3個(gè)時(shí)間段,分析該地區(qū)時(shí)間與空間的氨排放分布規(guī)律。張美雙等[30]采用NARSES模型, 對(duì)2001年我國(guó)種植業(yè)氮肥施用氨排放量進(jìn)行估算,得到我國(guó)氨排放強(qiáng)度時(shí)空分布。房效鳳等[5]在排放因子法的基礎(chǔ)上,引入模型法對(duì)排放因子進(jìn)行修正,在計(jì)算畜禽養(yǎng)殖氨排放時(shí),通過(guò)RAINS模型計(jì)算出畜禽的NH3實(shí)際排放因子,結(jié)合NARSES模型對(duì)氮肥施用氨排放排放因子進(jìn)行修正,計(jì)算出2011年上海市農(nóng)業(yè)源氨排放清單。類(lèi)似地, Huang等[2]在結(jié)合本地實(shí)驗(yàn)結(jié)果和修正排放因子的基礎(chǔ)上,編制得到2006年我國(guó)氨排放清單。排放因子通過(guò)考慮環(huán)境溫度、土壤酸度等參數(shù)得到,這能夠使排放因子更加符合區(qū)域的地理環(huán)境。Kang等[31]則在Huang等[2]的基礎(chǔ)上,參考其估算方法,計(jì)算了1980—2012年我國(guó)的氨排放清單。此外,Wang等[4]在2012年至2013年期間建立了全國(guó)范圍內(nèi)稻田氨排放的監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò),并使用標(biāo)準(zhǔn)化的測(cè)量方法連續(xù)2年測(cè)量氨排放。該網(wǎng)絡(luò)包括東北,東南和長(zhǎng)江流域等中國(guó)主要水稻種植區(qū)域。結(jié)果表明,排放的氨占施用氮素的比例達(dá)17.7%,2013年中國(guó)稻田的氨總排放量估計(jì)為1.7 Tg N/a。總體來(lái)講,我國(guó)農(nóng)業(yè)氨排放估算方法可以分為3個(gè)發(fā)展階段(圖1),2011年至今,國(guó)內(nèi)氨排放研究領(lǐng)域取得一定的進(jìn)步,排放因子的本地化與模型法估算得到了推廣,研究結(jié)果的不確定性由早期(80年代末—90年代末)僅有單一的定性評(píng)估發(fā)展為定量評(píng)估,現(xiàn)有的利用多因素校正排放因子的方法和模型估算法具有較高的準(zhǔn)確性。與國(guó)外的氨排放估算研究對(duì)比,國(guó)內(nèi)在估算過(guò)程中仍是更多地依賴原有的單一排放因子法以及由國(guó)外開(kāi)發(fā)的模型估算法,而對(duì)于適用于我國(guó)實(shí)地農(nóng)業(yè)發(fā)展?fàn)顩r的模型以及根據(jù)不同地區(qū)影響因素修正的排放因子還需要進(jìn)一步完善。

圖1 我國(guó)農(nóng)業(yè)氨排放估算方法的不同發(fā)展階段特點(diǎn)Fig.1 Characteristics of different development stages of agricultural ammonia emission estimation methods in China

2 主要的估算方法與特征分析

排放因子法即根據(jù)排放源的活動(dòng)水平與排放因子相乘,估算出該排放源的氨排放量。單一的排放源活動(dòng)水平數(shù)據(jù)可獲得性較高與可使用的本地排放因子數(shù)據(jù)較少,是排放因子法使用普遍的主要原因。早期研究所使用的排放因子法,多采用單一的排放源活動(dòng)水平,如根據(jù)統(tǒng)計(jì)年鑒中牛、羊等畜禽的年末存欄量乘以對(duì)應(yīng)的排放因子,排放因子則直接使用國(guó)外數(shù)據(jù)或多個(gè)國(guó)外氨排放因子的平均值[3, 24],由此計(jì)算得到我國(guó)或部分地區(qū)的氨排放水平。這種計(jì)算方法產(chǎn)生結(jié)果的不確定性,主要來(lái)源于國(guó)外排放因子與我國(guó)各地區(qū)實(shí)際排放因子之間的差異。房效鳳等[5]與張美雙等[30]在各自研究氨排放過(guò)程,引入模型法對(duì)排放因子進(jìn)行修正,使排放因子更加完善,一定程度上提高了計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性。Zheng等[32]與李富春等[7]的研究中,根據(jù)IPA-N模型,從氮素循環(huán)的整體角度,計(jì)算了由氮肥總消耗、生物固氮、大氣氮沉降回田等多個(gè)部分組成的農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)氨排放,進(jìn)一步提高了氮素輸入量的準(zhǔn)確性,但由于其各自研究中使用的排放因子都比較單一,主要排放源的排放因子缺乏進(jìn)一步校正,依然存在一定的不確定性。Wu等[20]運(yùn)用NARSES模型計(jì)算福建省農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)氨排放,通過(guò)考慮土壤pH、耕地方式以及溫度等影響因素進(jìn)行排放因子的修正,而畜禽養(yǎng)殖、人體氨排放估算用到的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)則來(lái)源于政府提供的統(tǒng)計(jì)年鑒數(shù)據(jù)。與其他模型相比,NARSES模型能夠結(jié)合不同地域的特點(diǎn)對(duì)排放因子進(jìn)行多因素修正,并且由此得到的氨排放時(shí)空分布精度較高。表2匯總了我國(guó)多個(gè)地區(qū)農(nóng)業(yè)氨排放量估算的研究實(shí)例,對(duì)比分析了其方法特征。同時(shí),參考通過(guò)不同途徑獲取的排放因子數(shù)據(jù)的不確定性評(píng)估方法,其不確定度數(shù)值參考了TRACE-P 清單的經(jīng)驗(yàn)數(shù)值的上限[12, 33],我們確定了各研究中排放因子的不確定度(表2)。

表2 國(guó)內(nèi)氨排放計(jì)算方法比較

表中全國(guó)數(shù)據(jù)中尚未統(tǒng)計(jì)港澳臺(tái)地區(qū)

單一的排放因子法仍是目前我國(guó)應(yīng)用較為普遍的計(jì)算方法。在前人的研究基礎(chǔ)上,許多研究者考慮到不同區(qū)域存在的差異性,對(duì)排放因子進(jìn)行參數(shù)化,使其與該地區(qū)的實(shí)際環(huán)境更加符合。考慮到氨的排放是氮素循環(huán)的一個(gè)環(huán)節(jié),建立了適用于我國(guó)農(nóng)業(yè)狀況的模型進(jìn)行綜合計(jì)算。同時(shí),在氨排放的實(shí)地觀測(cè)方面也進(jìn)行了探索,為我國(guó)不同地區(qū)的氨排放研究提供了數(shù)據(jù)支持。但由于我國(guó)國(guó)土面積廣大,各地區(qū)農(nóng)業(yè)發(fā)展水平差異明顯,仍存在(1)來(lái)自于實(shí)地測(cè)得的數(shù)據(jù)仍不夠充足;(2)已有的研究結(jié)果缺乏進(jìn)一步驗(yàn)證與評(píng)估;(3)廣泛的模型估算法,在應(yīng)用于不同地區(qū)時(shí)往往沒(méi)有做出進(jìn)一步調(diào)整;(4)排放源的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)受限于統(tǒng)計(jì)資料的缺乏和不統(tǒng)一等問(wèn)題,這導(dǎo)致重點(diǎn)排放源的識(shí)別不夠且在同程度上降低了計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性。

3 數(shù)據(jù)收集及參數(shù)取值

3.1 活動(dòng)水平數(shù)據(jù)

目前國(guó)內(nèi)氨排放研究中的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)包括：主要農(nóng)作物的播種面積和產(chǎn)量,主要畜禽(牛、豬、羊、雞等)的飼養(yǎng)量,行政區(qū)劃面積,耕地面積,鄉(xiāng)村人口數(shù),氮肥消費(fèi)量,化石燃料消耗量等。大多來(lái)源于全國(guó)、省級(jí)統(tǒng)計(jì)年鑒,各部門(mén)統(tǒng)計(jì)資料及相關(guān)數(shù)據(jù)中心等,如中國(guó)統(tǒng)計(jì)年鑒、中國(guó)農(nóng)村/農(nóng)業(yè)統(tǒng)計(jì)年鑒、省級(jí)統(tǒng)計(jì)年鑒、省級(jí)農(nóng)牧業(yè)統(tǒng)計(jì)資料、統(tǒng)計(jì)資料匯編、中國(guó)科學(xué)院資源環(huán)境科學(xué)數(shù)據(jù)中心、中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)研究院數(shù)據(jù)中心等。數(shù)據(jù)收集過(guò)程中存在行政區(qū)劃變異,指標(biāo)不統(tǒng)一,部分?jǐn)?shù)據(jù)缺失等問(wèn)題。相關(guān)國(guó)際組織的數(shù)據(jù)庫(kù)也可作為補(bǔ)充,Zheng等[29]在運(yùn)用模型法估算我國(guó)氨排放量時(shí),使用的農(nóng)作物數(shù)據(jù)來(lái)源于聯(lián)合國(guó)糧農(nóng)組織(FAO)數(shù)據(jù)庫(kù)。

3.2 參數(shù)取值方法

排放因子的選取對(duì)模型法及單一排放因子法估算氨排放量的準(zhǔn)確性有著重要影響。氮肥施用的平均氨排放因子與各類(lèi)氮肥的排放因子及多種氮肥施用比例有著較大關(guān)聯(lián)。蔡貴信等[27]探索了我國(guó)碳氨及尿素等氮肥在水稻田中的主要損失途徑,發(fā)現(xiàn)酸性粘質(zhì)水稻土上這兩種氮肥的氨揮發(fā)率為20%和9%。受限于各類(lèi)氮肥施用比例數(shù)據(jù)的缺失,部分研究者直接從文獻(xiàn)中獲取氮肥施用的平均氨排放因子并加入計(jì)算之中。孫慶瑞等[24]根據(jù)調(diào)查資料計(jì)算得到我國(guó)氮肥使用比例;王文興等[3]從文獻(xiàn)中獲取到我國(guó)氮肥的使用比例。后續(xù)的氨排放研究較多借鑒這兩份文獻(xiàn)中的氮肥施用比例,但兩者數(shù)據(jù)年代較早,是否與我國(guó)現(xiàn)階段使用情況相符還需要進(jìn)一步證實(shí)。董艷強(qiáng)等[35]則將多種氮肥的生產(chǎn)比例作為長(zhǎng)三角地區(qū)氮肥的使用份額。周靜等[36]根據(jù)調(diào)研資料及統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)得到蘇州地區(qū)多種氮肥的使用情況。Zhang等[37]在估算我國(guó)氮肥施用產(chǎn)生的氨排放時(shí),基于2005年我國(guó)縣級(jí)調(diào)查數(shù)據(jù)得到各類(lèi)氮肥的使用比例,精確程度較高。Huang等[2]選用已有的測(cè)量結(jié)果作為基準(zhǔn)的排放因子,在此基礎(chǔ)上進(jìn)行修正,這提高了計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性。楊志鵬[6]基于物質(zhì)流方法,參考RAINS模型,基于清單建立必需的基礎(chǔ)數(shù)據(jù),計(jì)算了畜禽養(yǎng)殖的氨排放因子。房效鳳等[5]也根據(jù)RAINS模型計(jì)算了畜禽養(yǎng)殖的排放因子。從排放因子的不確定度來(lái)看,通過(guò)合理的實(shí)地測(cè)試所得到的結(jié)果具有較高的準(zhǔn)確性,同時(shí)為相關(guān)研究提供重要的參照和數(shù)據(jù)支持,而使用相關(guān)模型法,通過(guò)參數(shù)的校正確定排放因子也是一種較好的提高排放因子準(zhǔn)確性的方法。Wu等[20]利用NARSES模型,計(jì)算了福建省的農(nóng)田氮肥施用氨排放因子。這一模型考慮了土壤pH、耕地使用方式、施肥率、降雨以及溫度等因素。與直接使用文獻(xiàn)中的排放因子數(shù)據(jù)計(jì)算相比,采用結(jié)合本地特點(diǎn)的參數(shù)得到的結(jié)果更加合理。但目前各個(gè)地區(qū)的可獲得的參數(shù)不夠完善,如施肥率和施肥方式等校正因子在一些地區(qū)出現(xiàn)數(shù)據(jù)缺失的情況,而使用省級(jí)或者全國(guó)性的平均數(shù)據(jù)則缺乏代表性。已有文獻(xiàn)報(bào)道相關(guān)氮肥的使用比例及排放因子見(jiàn)表3。

畜禽養(yǎng)殖氨排放是農(nóng)業(yè)氨排放的重要組成部分,本研究選取牛、山羊、綿羊、豬、家禽、兔及馬等幾項(xiàng)指標(biāo),對(duì)其進(jìn)行排放因子數(shù)據(jù)收集(表4)。在計(jì)算畜禽養(yǎng)殖氨排放時(shí),不同省份的活動(dòng)水平存在差異。而同一排放源排放量也表現(xiàn)出明顯的差別。國(guó)內(nèi)在估算畜禽養(yǎng)殖氨排放時(shí),選用的排放因子較多為文獻(xiàn)中全國(guó)范圍性的數(shù)據(jù),但不同省份的畜禽養(yǎng)殖種類(lèi)以及養(yǎng)殖條件均會(huì)隨當(dāng)?shù)丨h(huán)境而改變。另外,李富春等[7]對(duì)放牧與非放牧部分牛、山羊以及綿羊氨排放因子的分配系數(shù)做了探索。

表3 國(guó)內(nèi)各地區(qū)氮肥排放因子及施用比例匯總

(1)取酸性土壤數(shù)據(jù); N/A表示數(shù)據(jù)缺失; 表中全國(guó)數(shù)據(jù)中尚未統(tǒng)計(jì)港澳臺(tái)地區(qū)

表4 畜禽養(yǎng)殖氨排放因子/(kg 只-1 a-1)

N/A表示該研究未提供排放因子或以其他排放因子形式計(jì)算相關(guān)排放源

呼吸、汗液以及糞尿是人體排放氨的3個(gè)主要途徑[35]。人口數(shù)量與排放和處理?xiàng)l件對(duì)氨排放量的大小有著重要影響[3]。M?ller等[43]基于早期的估算研究,選取1.3 kg/a作為人的氨排放因子。國(guó)內(nèi)已報(bào)道的文獻(xiàn)中,李富春等[7]及王文興等[3]研究也參考該值進(jìn)行計(jì)算。馮小瓊等[38]參考Huang等[2]對(duì)我國(guó)氨排放研究,選取0.787 kg·人-1·a-1作為人體排放因子。我國(guó)環(huán)境保護(hù)部于2014年頒布了《大氣氨源排放清單編制技術(shù)指南(試行)》(以下簡(jiǎn)稱《指南》)[44],《指南》中推薦了部分參數(shù)值,其中人體糞便排放系數(shù)推薦值也為0.787 kg NH3人-1a-1。沈興玲[9]在廣東省人為氨排放研究中參考了董文煊等[34]使用的農(nóng)村與城鎮(zhèn)人口氨排放因子。相關(guān)文獻(xiàn)中的人體氨排放因子數(shù)據(jù)見(jiàn)表5。

表5 人體氨排放因子/(kg人-1 a-1)

生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的大量氣態(tài)及顆粒態(tài)組分對(duì)全球氣候環(huán)境及生態(tài)系統(tǒng)有著重要影響[46]。我國(guó)目前生物質(zhì)燃燒主要有開(kāi)放式燃燒與室內(nèi)燃燒。薪柴的燃燒與秸稈的露天焚燒及其作為燃料燃燒是生物質(zhì)燃燒中的一部分,同時(shí)還包括森林火災(zāi)、草原燃燒等。《指南》中推薦了相關(guān)的參數(shù),其中,秸稈作燃料燃燒與露天焚燒取同一排放系數(shù)。除了燃燒時(shí)的排放系數(shù)外,秸稈實(shí)際產(chǎn)量往往需要根據(jù)作物的產(chǎn)量換算得到。畢于運(yùn)[47]在對(duì)秸稈資源評(píng)價(jià)及利用的研究中對(duì)農(nóng)作物的草谷比進(jìn)行了較為詳細(xì)的探究,并建立了較為完整的草谷比體系。此外,其他研究也參考中國(guó)農(nóng)村能源行業(yè)協(xié)會(huì)提供的草谷比數(shù)據(jù)進(jìn)行計(jì)算。張國(guó)等[48]調(diào)查了2011年我國(guó)主要農(nóng)作物秸稈利用方式,焚燒與作燃料比例分別為27%,17%。陸炳等[46]研究我國(guó)大陸地區(qū)生物質(zhì)燃燒時(shí)參考了張鶴豐[49]對(duì)作物秸稈燃燒效率的測(cè)試結(jié)果。

4 不確定性分析

關(guān)鍵數(shù)據(jù)缺失(如活動(dòng)水平數(shù)據(jù))、排放因子不具代表性及計(jì)算過(guò)程中的隨機(jī)誤差都是增加氨排放估算結(jié)果不確定性的因素[50]。在對(duì)氨排放結(jié)果不確定性分析時(shí),定性評(píng)估、半定量評(píng)估以及定量評(píng)估是常用的3種方法。其中,定性評(píng)估通過(guò)描述性的語(yǔ)言來(lái)評(píng)價(jià)排放結(jié)果的不確定性,這種方法具有較強(qiáng)主觀性;半定量評(píng)估是通過(guò)判斷打分的方式來(lái)識(shí)別排放源清單的置信度(表6)[33];定量評(píng)估則是通過(guò)相關(guān)的計(jì)算與分析方法量化不確定性的范圍[9]。

表6 評(píng)估方法比較[33]

目前國(guó)內(nèi)的氨排放研究以定性分析為主,研究者往往通過(guò)對(duì)氨排放結(jié)果的比較,根據(jù)所使用的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)及選取的排放因子,描述性地分析研究中存在的不確定性,無(wú)法定量的給出不確定性的范圍。不確定性分析的定量評(píng)估主要有兩部分關(guān)鍵性工作,一是確定輸入數(shù)據(jù)的概率密度分布函數(shù),二是將輸入信息的不確定度傳遞演算至清單的不確定度[33]。輸入數(shù)據(jù)包括基本排放單元活動(dòng)水平數(shù)據(jù)和排放因子數(shù)據(jù)。我國(guó)氨排放研究中的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)較多從統(tǒng)計(jì)資料中獲取,一般只有一個(gè)有效數(shù)值,無(wú)法滿足獲取概率密度分布函數(shù)所需要的一定樣本數(shù)量,而排放因子樣本數(shù)據(jù)也同樣比較有限。在這種情況之下,魏巍等[33]參考其他文獻(xiàn)的計(jì)算方法,假定活動(dòng)水平及排放因子均呈正態(tài)分布或?qū)?shù)正態(tài)分布形式,取文獻(xiàn)中獲取的數(shù)值為平均值,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)差由數(shù)據(jù)來(lái)源的可靠性、數(shù)據(jù)數(shù)值的準(zhǔn)確性決定,再利用蒙特卡洛數(shù)值模擬法將輸入信息的不確定度傳遞到清單計(jì)算結(jié)果,得到排放清單的不確定性,并根據(jù) Spearman相關(guān)系數(shù)法進(jìn)行敏感性分析。敏感性分析被用于識(shí)別某個(gè)模型輸入的變化對(duì)模型輸出變化的影響,而不確定性分析則是研究輸入信息的不確定性如何傳播到輸出結(jié)果。Spearman與Pearson相關(guān)系數(shù)法相關(guān)系數(shù)法是常用的兩種敏感性分析方法[50]。此外,劉禹淇等[19]采用IPCC的分析誤差傳遞法[51]來(lái)進(jìn)行計(jì)算,根據(jù)清單輸入信息不確定值推算出清單結(jié)果的不確定值。沈興玲[9]在對(duì)廣東省人為源氨排放進(jìn)行研究時(shí),利用其所在課題組開(kāi)發(fā)的軟件工具AuvToolPro對(duì)農(nóng)業(yè)源氨排放結(jié)果的不確定性范圍進(jìn)行具體量化,通過(guò)建立不確定型分析模型、采用自展模擬數(shù)值分析以及蒙特卡洛數(shù)值模擬等步驟,得到不確定性結(jié)果。鐘流舉等[50]探究了大氣污染物排放源清單不確定性的定量分析方法并通過(guò)案例進(jìn)一步分析。 不確定性分析是評(píng)估計(jì)算結(jié)果的重要環(huán)節(jié),由于現(xiàn)階段國(guó)內(nèi)氨排放領(lǐng)域的可獲得數(shù)據(jù)還不夠充足,計(jì)算方法的合理性也處于不斷地驗(yàn)證中,因此,對(duì)計(jì)算過(guò)程及結(jié)果做不確定性分析更是必要。另一方面,我國(guó)氨排放估算結(jié)果的不確定度分析也正在逐步量化。與早期主觀性強(qiáng)的定性評(píng)估相比,定量評(píng)估能使不確定性量化,并且結(jié)合統(tǒng)計(jì)學(xué)方法進(jìn)行更加深入的計(jì)算與結(jié)果的討論分析,使研究結(jié)果得到更充分的驗(yàn)證,一定程度上提高了研究方法的合理性與可信度。

5 結(jié)論與建議

(1)氮肥施用和畜禽養(yǎng)殖是我國(guó)主要的兩個(gè)氨排放來(lái)源,兩者氨排放的估算過(guò)程中往往受到本地排放因子和校正系數(shù)缺乏的限制,這降低了估算結(jié)果的準(zhǔn)確性,因此,加強(qiáng)各地區(qū)氨排放因子的試驗(yàn)研究,為氨排放量的估算提供數(shù)據(jù)支持和結(jié)果的參照,是提高國(guó)內(nèi)氨排放估算結(jié)果準(zhǔn)確性的重要基礎(chǔ);

(2)模型估算法是近年來(lái)國(guó)內(nèi)外使用較多的計(jì)算方法,現(xiàn)階段國(guó)內(nèi)采用的計(jì)算模型大多由國(guó)外建立,盡管這些方法已經(jīng)相對(duì)成熟,但在應(yīng)用于我國(guó)不同地區(qū)時(shí),依然受到不同地區(qū)農(nóng)業(yè)發(fā)展?fàn)顩r差異明顯的影響。如何建立更加符合我國(guó)各個(gè)地區(qū)實(shí)際條件的計(jì)算模型是氨排放估算研究領(lǐng)域的重要突破方向;

(3)估算結(jié)果的不確定性分析是研究過(guò)程的重要環(huán)節(jié),定量的評(píng)估能夠使結(jié)果的討論分析更加深入合理,目前國(guó)內(nèi)氨排放估算的不確定性分析應(yīng)從建立輸入數(shù)據(jù)的概率密度分布函數(shù)、不確定度量化及敏感性分析等三方面進(jìn)行進(jìn)一步完善,以提高數(shù)據(jù)來(lái)源的可靠性、估算結(jié)果的準(zhǔn)確性,對(duì)建立更加合理并且較高操作性的評(píng)估方法具有顯著的積極意義。