黃穎妝 齊巖 杜安 劉佳宏 艾傳韡戴海燕 張小麗 黃雨嫣
1)(大連民族大學(xué)物理與材料工程學(xué)院,大連 116600)
2)(東北大學(xué)物理系,沈陽(yáng) 110819)
(2018年8月19日收到;2018年10月15日收到修改稿)
對(duì)含有界面磁電耦合的有限長(zhǎng)鐵電-鐵磁多鐵鏈體系進(jìn)行了研究,基于矢量離散化思想,構(gòu)建了描述其磁電性質(zhì)的微觀海森伯模型.利用傳遞矩陣方法獲得了磁化強(qiáng)度、電極化強(qiáng)度、磁電化率等關(guān)鍵熱力學(xué)量的解析表達(dá)式,重點(diǎn)探討了界面磁電耦合、外場(chǎng)以及單離子各向異性對(duì)體系磁電耦合行為的影響和調(diào)控.研究結(jié)果表明,界面磁電耦合對(duì)體系的磁化強(qiáng)度和電極化強(qiáng)度均起促進(jìn)作用.電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下的電致磁電化率具有更強(qiáng)的磁電關(guān)聯(lián)效應(yīng),預(yù)示著外電場(chǎng)能夠有效地調(diào)控體系的磁性行為.而在磁致磁電化率中觀察到的低溫峰主要源于外磁場(chǎng)的誘導(dǎo).此外,在高電場(chǎng)作用下體系比熱容還呈現(xiàn)出有趣的三峰結(jié)構(gòu),這種三峰結(jié)構(gòu)是自旋態(tài)的熱激發(fā)以及電偶極矩的電場(chǎng)和溫度共同激發(fā)導(dǎo)致的.
多鐵性材料能同時(shí)展現(xiàn)出多種鐵性序,包括磁性序、電性序及彈性序,并且這些鐵性序間存在耦合效應(yīng),使得多鐵性材料在自旋電子器件、固態(tài)變壓器、高靈敏度磁場(chǎng)傳感器等方面極具應(yīng)用潛力,已成為國(guó)內(nèi)外熱點(diǎn)研究課題[1?3].尤其是磁電多鐵性材料,鐵電序和鐵磁(反鐵磁)序共存并相互耦合,能夠進(jìn)行磁電間的相互調(diào)控,因而具有非常廣闊的應(yīng)用前景[4,5].
近期實(shí)驗(yàn)研究表明,已經(jīng)能夠通過(guò)人工合成具有納米級(jí)異質(zhì)結(jié)的鐵電-鐵磁復(fù)合多鐵材料.該類(lèi)材料有望彌補(bǔ)單相多鐵性材料在室溫應(yīng)用方面的不足,并為材料磁電性能的改良提供新思路[6,7].典型的代表為由鐵電材料BaTiO3和鐵磁材料Fe構(gòu)成的復(fù)合鐵電/鐵磁體系.2006年,Duan等[7]利用第一原理計(jì)算預(yù)測(cè)了Fe/BTiO3多層體系中磁電效應(yīng).2007年,Sahoo等[8]首次在實(shí)驗(yàn)上成功合成了該材料,并指出在室溫條件下,外電場(chǎng)可以驅(qū)動(dòng)該體系鐵層的磁化強(qiáng)度發(fā)生變化.這一重要發(fā)現(xiàn)引起了人們對(duì)其磁電調(diào)控行為的深入研究.Horley等[9]利用Landau-Lifshits-Gilbert和Ginzburg-Landau動(dòng)力學(xué)理論,研究指出頻率為0.5—12 GHz諧波電場(chǎng)能使復(fù)合多鐵鏈的磁化強(qiáng)度發(fā)生完全翻轉(zhuǎn),并且該翻轉(zhuǎn)行為對(duì)界面處的磁電耦合強(qiáng)度高度敏感.Chotorlishvili等[10]通過(guò)解析和數(shù)值計(jì)算指出界面處的磁電耦合決定了初始鐵電局域模式向鐵磁信號(hào)的轉(zhuǎn)變,并明確了由鐵電轉(zhuǎn)變?yōu)殍F磁信號(hào)的初始條件.Rondinelli等[11]研究指出其多鐵性耦合源于鐵電部分極化引起的鐵電/鐵磁界面自旋極化電子或空穴的積累.在金屬/絕緣體界面處,極化電荷的屏蔽改變了鐵電極化方向,從而導(dǎo)致表面磁化強(qiáng)度的線性改變.Cai等[12]研究了具有鐵磁/鐵電/金屬超晶格結(jié)構(gòu)體系的磁電效應(yīng),并預(yù)測(cè)了電場(chǎng)對(duì)該體系磁化強(qiáng)度的有效調(diào)控,并指出鐵電/鐵磁異質(zhì)結(jié)中的磁電耦合效應(yīng)不依賴于特殊的化學(xué)或物理鍵,將在多鐵性材料應(yīng)用中發(fā)揮重要作用.Sirker[13]利用近鄰鐵磁耦合、次近鄰反鐵磁耦合的海森伯模型對(duì)多鐵自旋鏈材料的熱力學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了細(xì)致研究,指出無(wú)公度自旋間關(guān)聯(lián)的效應(yīng)對(duì)鐵電性質(zhì)的影響至關(guān)重要.Ding等[14]基于多體格林函數(shù)理論對(duì)一維有機(jī)量子磁體中的自旋-晶格耦合驅(qū)動(dòng)的鐵電相變行為進(jìn)行了研究,獲得了與實(shí)驗(yàn)定量相符的結(jié)果,詳細(xì)探討體系的磁電耦合行為.Paglan等[15]研究了納米結(jié)構(gòu)多鐵復(fù)合材料BaTiO3/Fe的非線性動(dòng)力學(xué),并利用界面磁電耦合效應(yīng)通過(guò)鐵電極化強(qiáng)度激發(fā)獲得了長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定的磁激發(fā).這些取得的重要成果對(duì)通過(guò)電場(chǎng)脈沖寫(xiě)入的復(fù)合多鐵存儲(chǔ)元件的開(kāi)發(fā)具有重要的借鑒意義與推動(dòng)作用.
目前,對(duì)該類(lèi)材料的研究主要集中在外場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的磁化強(qiáng)度和電極化強(qiáng)度的動(dòng)力學(xué)行為研究[16?19],而對(duì)其熱力學(xué)性質(zhì)的相關(guān)研究還未見(jiàn)報(bào)道.因此本文針對(duì)具有界面磁電耦合的多鐵鏈體系,利用理論和數(shù)值解析手段對(duì)體系的磁電熱力學(xué)性質(zhì)進(jìn)行細(xì)致研究,進(jìn)一步深化其內(nèi)部微觀作用機(jī)制的認(rèn)知和理解.
針對(duì)具有界面磁電耦合的多鐵鏈體系,考慮由局域磁矩和電偶極矩構(gòu)成的有限長(zhǎng)復(fù)合多鐵鏈體系,示意圖如圖1所示.考慮鐵磁和鐵電部分的交換作用僅限于界面處的第一個(gè)位置,體系的總能量由三部分組成[10]:
鐵磁部分的能量為
而鐵電部分能量為
界面磁電耦合能表示為
式中電偶極矩pj和磁矩Si均為三維經(jīng)典單位矢量;E和H分別為外電場(chǎng)和外磁場(chǎng),均施加在z軸方向;JE表示鐵電部分近鄰粒子間的交換耦合;Sn和p1分別表示界面處粒子的磁矩和電偶極矩,如圖1所示;JM=1.0表示近鄰磁性粒子間的交換耦合;JE=1.0表示近鄰電偶極子間的交換耦合;JME=0.5表示電磁粒子間的交換耦合強(qiáng)度;D=0.2表示磁性粒子具有的單離子各向異性;K1=?0.5,K2=0.25為朗道系數(shù),用于描述鐵電和順電的二級(jí)相變[20,21].
圖1 磁電復(fù)合多鐵鏈?zhǔn)疽鈭DFig.1.Schematic diagram of a magnetoelectric composite multiferroic chain.
為了求解表征體系磁電性質(zhì)的關(guān)鍵物理量,首先要給出體系的配分函數(shù):
式中求和遍及自旋和電偶極矩變量的所有構(gòu)型,β=1/(kBT),kB為玻爾茲曼常數(shù)并取其值為1,T為絕對(duì)溫度;Hi表示哈密頓量H第i個(gè)結(jié)構(gòu)單元的能量本征值.基于配分函數(shù),體系的平均自由能可表示為
式中F為體系總自由能,N為體系所包含的總粒子數(shù).一旦獲得體系的自由能,在此基礎(chǔ)上通過(guò)對(duì)其求偏導(dǎo),便可得到磁化強(qiáng)度mz、電極化強(qiáng)度pz、比熱容C以及磁電極化率χme等關(guān)鍵物理量解析表達(dá)式.根據(jù)統(tǒng)計(jì)物理,以上關(guān)鍵磁電量可表示為[22]
為了方便討論,本文選取JM作為約化單位,引進(jìn)一套無(wú)量綱參數(shù)jE=JE/JM,jME=JME/JM,k1=K1/JM,k2=K2/JM,h=H/JM,hE=E/JM,δ=D/JM和t=T/JM.
但總體而言,該矢量模型在數(shù)學(xué)上不可積,獲得其熱力學(xué)性質(zhì)是一個(gè)非常難處理的問(wèn)題.為此,本文基于自旋矢量離散化的思想對(duì)該模型進(jìn)行近似處理,即在半徑為1的矢量球上均勻取362個(gè)點(diǎn)(圖2),作為自旋態(tài)和極化態(tài)構(gòu)建經(jīng)典磁電矢量模型.在此基礎(chǔ)上,利用傳遞矩陣方法完成具體磁電參數(shù)解析表達(dá)式的推導(dǎo),其中傳遞矩陣方法遵循標(biāo)準(zhǔn)流程[23],這里不再呈現(xiàn)繁瑣的公式推導(dǎo).為了驗(yàn)證該思路的正確及有效性,本文基于該離散化矢量模型計(jì)算了零場(chǎng)下一維海森伯模型的磁比熱容,并與Fisher[24]得到的嚴(yán)格解進(jìn)行了比較,如圖3所示.計(jì)算結(jié)果重現(xiàn)了磁比熱容在溫度接近零時(shí)趨近于1的主要特征,而且可以看到整體的變化趨勢(shì)也基本一致,除了轉(zhuǎn)變溫度和嚴(yán)格解間存在一定偏差,這主要是由自旋態(tài)取值有限所致,表明了該近似方法的合理性和可行性.
圖2 單位矢量球面均勻分布362個(gè)點(diǎn)Fig.2.362 points uniformly distributed on the unit vector sphere.
圖3 零場(chǎng)下,經(jīng)典海森伯自旋鏈體系的比熱容隨溫度的變化Fig.3.Zero-field specific heat versus temperature for a classical Heisenberg chain.
在具體分析體系磁電行為前,首先檢查了尺寸效應(yīng)的影響.圖4給出了外磁場(chǎng)作用下,不同鐵電和鐵磁鏈長(zhǎng)度對(duì)應(yīng)的磁化強(qiáng)度和電極化強(qiáng)度隨溫度的變化情況.從圖4可以很直觀地看到,當(dāng)鐵電和鐵磁的鏈長(zhǎng)各達(dá)到或超過(guò)50時(shí),尺寸效應(yīng)所帶來(lái)的影響幾乎忽略不計(jì).因此在接下來(lái)的計(jì)算分析中,體系的總粒子數(shù)N取值為100,鐵電和鐵磁鏈長(zhǎng)各為50.
圖4 外磁場(chǎng)作用下,不同鏈長(zhǎng)體系的(a)磁化強(qiáng)度和(b)電極化強(qiáng)度隨溫度變化情況Fig.4.Temperature dependence of(a)magnetization and(b)electric polarization for different chain length under an external magnetic field.
圖5 不同外磁場(chǎng)下(a)磁化強(qiáng)度和(b)電極化強(qiáng)度隨溫度的變化;不同外電場(chǎng)下(c)磁化強(qiáng)度和(d)電極化強(qiáng)度隨溫度的變化Fig.5.Temperature dependence of(a)magnetization and(b)electric polarization for different magnetic field;temperature dependence of(c)magnetization and(d)electric polarization for different electric field.
圖5給出了不同外磁場(chǎng)和外電場(chǎng)時(shí),磁電復(fù)合多鐵鏈體系中磁化強(qiáng)度mz和電極化強(qiáng)度pz隨溫度的變化.眾所周知,在有限溫度下,一維鐵磁鐵電體系不存在長(zhǎng)程有序,因此零場(chǎng)磁化強(qiáng)度和電極化強(qiáng)度均為零[25,26].考慮體系具有弱單離子各向異性下,本文解析計(jì)算(圖像沒(méi)有展示)重現(xiàn)了該結(jié)果驗(yàn)證了模型的合理性和可行性.從圖5可發(fā)現(xiàn),由于近鄰自旋(電偶極矩)間的鐵磁(鐵電)交換耦合,即使在弱外磁場(chǎng)(外電場(chǎng))作用下,mz(pz)在溫度接近零時(shí)也趨近飽和,但因體系的維度較低、對(duì)溫度熱漲落的抵抗能力弱,隨溫度的升高mz(pz)很快瓦解.觀察圖5(b)和圖5(c)可以看出,雖然磁場(chǎng)(電場(chǎng))的改變對(duì)pz(mz)的影響不是很顯著,但極低溫下磁電間的關(guān)聯(lián)仍然比較強(qiáng),具體表現(xiàn)為在較小外磁場(chǎng)(電場(chǎng))驅(qū)動(dòng)下便在極低溫下達(dá)到極值,表明磁電界面耦合效應(yīng)能夠有效調(diào)控鐵磁-鐵電異質(zhì)結(jié)體系的多鐵動(dòng)力學(xué)行為,與早期發(fā)表的結(jié)果相符合[16?19].總體而言,對(duì)于鐵電-鐵磁構(gòu)成的復(fù)合磁電體系,外磁場(chǎng)和外電場(chǎng)對(duì)mz和pz始終起著增強(qiáng)作用[27,28],與通常磁致多鐵體系中的鐵電極化對(duì)外磁場(chǎng)的響應(yīng)不同[29,30],其中磁場(chǎng)(電場(chǎng))對(duì)鐵磁鏈(鐵電鏈)部分的促進(jìn)作用尤為顯著(圖5(a)和圖5(d)),這主要是由于該復(fù)合多鐵鏈體系僅在鐵電和鐵磁鏈界面連接處存在耦合,在溫度熱漲落的影響下,整體磁電關(guān)聯(lián)很容易受到破壞,從而導(dǎo)致外磁場(chǎng)(電場(chǎng))對(duì)pz(mz)的增強(qiáng)作用不突出.鑒于此,為了更加直觀地刻畫(huà)體系的磁電耦合效應(yīng),接下來(lái)將重點(diǎn)探討界面銜接處磁矩、電偶極矩間的關(guān)聯(lián)函數(shù)對(duì)外場(chǎng)響應(yīng),即界面處的磁電極化率隨溫度變化情況,如圖6所示.
圖6 (a)磁致磁電化率和(b)電致磁電化率隨溫度的變化Fig.6.Temperature dependence of magnetoelectric susceptibility driven by different(a)magnetic fields and(b)electric fields,respectively.
從圖6(a)可以看到,體系的磁致磁電化率呈現(xiàn)出新穎的雙峰結(jié)構(gòu),具體表現(xiàn)為極低溫的小尖峰和高溫的圓峰,并且峰值隨外磁場(chǎng)的增加而減小,尤其是高溫峰表現(xiàn)得極為明顯,迅速下降并在磁場(chǎng)達(dá)到與近鄰交換耦合作用相當(dāng)時(shí)趨近于零,與自旋S=1的一維海森伯鐵磁體磁化率行為相似[31?33].表明體系的磁介電響應(yīng)隨磁場(chǎng)的增加而削弱,其中極低溫峰的存在是外磁場(chǎng)和溫度共同激發(fā)的結(jié)果[25,26].類(lèi)似地,在外電場(chǎng)作用下,電致磁電化率展現(xiàn)出相同的變化趨勢(shì),如圖6(b)所示,只不過(guò)表現(xiàn)為單峰結(jié)構(gòu).實(shí)質(zhì)上,磁致磁電化率(電致磁電化率)峰值受到抑制的行為主要是因?yàn)橥鈭?chǎng)的增強(qiáng)極大地削弱了自旋和電偶極矩的漲落效應(yīng).在外場(chǎng)作用下,自旋和電偶極矩的取向越來(lái)越趨向外場(chǎng)方向,從而呈現(xiàn)出峰值降低的變化趨勢(shì).對(duì)比圖6(a)和圖6(b),不難發(fā)現(xiàn)與磁致磁電化率相比,電致磁電化率的峰值高出很多,相應(yīng)的界面磁電關(guān)聯(lián)效應(yīng)表現(xiàn)得更加強(qiáng)烈,預(yù)示著電場(chǎng)對(duì)體系磁性行為的有效調(diào)控,該結(jié)論與Venkataiah等[34]在異質(zhì)結(jié)Fe/BaTiO3中觀察到的現(xiàn)象相符合.
圖7給出了不同單離子各向異性作用下,體系的磁致磁電化率隨溫度的變化情況.可以看到在不考慮單離子各向異性的情況下,磁致磁電化率仍然表現(xiàn)為雙峰結(jié)構(gòu),表明極低溫峰是磁場(chǎng)和溫度共同作用下誘導(dǎo)的.當(dāng)單離子各向異性存在時(shí),磁致磁電化率低溫和高溫峰受到了明顯的抑制作用,峰值急劇下降并隨其增強(qiáng)而呈現(xiàn)繼續(xù)降低的趨勢(shì).這主要由于沿z方向施加的單離子各向異性使得磁性粒子的朝向更加趨向外磁場(chǎng)方向,同時(shí)界面處與磁性離子耦合的電偶極矩也會(huì)隨之扭轉(zhuǎn)方向,從而削弱了自旋和電偶極矩間的關(guān)聯(lián)效應(yīng).
圖7 不同單離子各向異性下,磁致磁電化率隨溫度的變化Fig.7.Temperature dependences of magnetoelectric susceptibility driven by magnetic field for different single anisotropies.
圖8 顯示了外磁場(chǎng)對(duì)體系比熱容的影響.從圖8可以看到,在沒(méi)有外磁場(chǎng)作用下,體系比熱容在溫度趨近于零時(shí)呈現(xiàn)出有限值并隨溫度的升高達(dá)到極大值,呈現(xiàn)出單峰結(jié)構(gòu).當(dāng)對(duì)體系施加較小外磁場(chǎng)h=0.05時(shí),比熱容由單峰轉(zhuǎn)變?yōu)殡p峰結(jié)構(gòu)并向高溫區(qū)發(fā)生了移動(dòng),但峰值受到了一定抑制作用.當(dāng)繼續(xù)增加外磁場(chǎng),比熱容的低溫峰和高溫峰同時(shí)加寬并繼續(xù)向高溫區(qū)移動(dòng),整體的峰值繼續(xù)下降,其中高溫峰值下降得比較迅速.當(dāng)磁場(chǎng)增加到h=1.0時(shí),高溫峰已下降到低溫峰以下并表現(xiàn)為非常寬闊的曼陀峰.繼續(xù)加大磁場(chǎng),此時(shí)高溫峰與低溫峰合并在一起,比熱容恢復(fù)為單峰結(jié)構(gòu).整體來(lái)看,磁場(chǎng)增強(qiáng)有利于體系抵抗溫度升高引起的熱漲落影響.為了揭示和理解比熱容復(fù)雜變化行為的本質(zhì),依據(jù)體系哈密頓量的構(gòu)成,將比熱容分成三部分,分別對(duì)應(yīng)于鐵磁、鐵電以及界面磁電耦合能的貢獻(xiàn),并用符號(hào)?HM/?T,?HE/?T和?HC/?T表示,具體計(jì)算結(jié)果如圖9所示.
圖8 不同外磁場(chǎng)下,比熱容隨溫度的變化Fig.8.Specific heat versus temperature under different external magnetic fields.
鐵電部分如圖9(b)所示,正如我們所預(yù)期的,體系僅在界面處存在磁電耦合,因此純鐵電部分貢獻(xiàn)的比熱容對(duì)外磁場(chǎng)是完全沒(méi)有響應(yīng)的,展現(xiàn)出類(lèi)似經(jīng)典海森伯自旋體系的比熱容行為[24],即在極低溫下比熱容并不是趨近于零,而是在溫度區(qū)間0—0.5范圍內(nèi)幾乎維持在一定值并隨溫度的增加逐漸瓦解.若將該部分比熱容與純鐵磁貢獻(xiàn)的比熱容相疊加(圖9(a)),顯而易見(jiàn)除整體數(shù)值得到提升外,比熱容將繼續(xù)維持圖9(a)的變化趨勢(shì).與圖8對(duì)比,可以看到這與體系總比熱容變化情況相一致.表明在外磁場(chǎng)作用下,體系鐵磁部分對(duì)外磁場(chǎng)和溫度的響應(yīng)占主導(dǎo).圖9(c)為界面磁電耦合部分貢獻(xiàn)的比熱容,與前兩者相比數(shù)值非常小,雖隨外磁場(chǎng)的增強(qiáng)而增大,但對(duì)體系總比熱容的變化趨勢(shì)影響并不大,幾乎可以忽略不計(jì).因此由以上可推斷體系總比熱容的雙峰結(jié)構(gòu)是磁性粒子的交換耦合能、單離子各向異性能、塞曼能以及溫度熱漲落間相互競(jìng)爭(zhēng)的結(jié)果.因?yàn)閱坞x子各向異性的存在會(huì)導(dǎo)致體系呈現(xiàn)易磁化軸,而外磁場(chǎng)在一定程度上增強(qiáng)了單離子各向異性效應(yīng),進(jìn)而對(duì)比熱容低溫行為產(chǎn)生了強(qiáng)烈的影響,尤其是鐵磁自旋鏈情況,在溫度熱漲落作用下,xy平面內(nèi)與z軸方向的局域自旋激發(fā)態(tài)產(chǎn)生相互競(jìng)爭(zhēng),從而導(dǎo)致比熱容呈現(xiàn)出雙峰結(jié)構(gòu)[35].
圖9 不同外磁場(chǎng)下,(a)?HM/?T,(b)?HE/?T和(c)?HC/?T 隨溫度的變化Fig.9.Temperature dependences of(a) ?HM/?T,(b)?HE/?T and(c)?HC/?T under different external magnetic fields.
圖10顯示了外電場(chǎng)對(duì)體系比熱容的影響.為了清晰地顯示比熱容變化的細(xì)節(jié),本文給出了比熱容隨溫度的lg指數(shù)變化情況.可以看到,在外電場(chǎng)調(diào)控下,比熱容的變化趨勢(shì)極其復(fù)雜,并呈現(xiàn)出奇特的三峰結(jié)構(gòu),低溫峰值隨電場(chǎng)的增強(qiáng)呈現(xiàn)出先上升后下降的變化趨勢(shì).為了揭示比熱容三峰結(jié)構(gòu)來(lái)源,同樣地,圖11具體給出三部分能量對(duì)比熱容的貢獻(xiàn)及其對(duì)外電場(chǎng)的響應(yīng).
圖10 不同外電場(chǎng)下,比熱容隨溫度的變化Fig.10.Specific heat versus temperature under several external electric fields.
圖11 (b)顯示了不同外電場(chǎng)作用下,體系鐵電部分能量所貢獻(xiàn)的比熱容隨溫度的變化情況.可以看到,在外電場(chǎng)作用下,該部分比熱容始終呈現(xiàn)出雙峰結(jié)構(gòu),具體表現(xiàn)為低溫的高峰和高溫的寬矮峰,并且兩峰對(duì)應(yīng)的轉(zhuǎn)變溫度均隨外電場(chǎng)的增強(qiáng)向高溫區(qū)發(fā)生了移動(dòng),同時(shí)伴隨著峰寬加寬.其中高溫峰受到了明顯的增強(qiáng)作用,峰值增大,低溫峰則受到微弱的抑制作用.對(duì)比圖10結(jié)果,可知高電場(chǎng)下比熱容三峰結(jié)構(gòu)不單一來(lái)源于鐵電部分貢獻(xiàn),為此結(jié)合圖11(a)做進(jìn)一步分析.從圖11(a)可以看到,鐵磁部分能量所貢獻(xiàn)的比熱容在低溫下保持較大的峰值,仍是總比熱容的重要來(lái)源之一.為明確鐵磁部分對(duì)高場(chǎng)下比熱容三峰的具體貢獻(xiàn),對(duì)電場(chǎng)hE=2.0時(shí),圖11(a)中峰值對(duì)應(yīng)的轉(zhuǎn)變溫度進(jìn)行了標(biāo)識(shí),為0.17,這與圖10三峰結(jié)構(gòu)的極低溫峰溫度轉(zhuǎn)變點(diǎn)相符合,表明高電場(chǎng)情況下比熱容三峰結(jié)構(gòu)中的極低溫峰對(duì)應(yīng)于自旋態(tài)的熱激發(fā).同樣地,對(duì)圖11(b)高場(chǎng)峰溫度轉(zhuǎn)變點(diǎn)標(biāo)識(shí)分別為0.52和1.35,與圖10三峰結(jié)構(gòu)中另外兩峰位置相符合,說(shuō)明中高溫兩峰對(duì)應(yīng)于鐵電偶極矩的電場(chǎng)和溫度激發(fā).同樣地,遵循相同的思路對(duì)于低電場(chǎng)的比熱容情況進(jìn)行分析.觀察圖11(a)和圖11(b),可看到鐵磁和鐵電能量貢獻(xiàn)的比熱容在低溫區(qū)轉(zhuǎn)變溫度非常接近,基本重合在一起,鐵磁轉(zhuǎn)變峰不突出,因而使得體系總比熱容僅僅表現(xiàn)出雙峰結(jié)構(gòu).此外,對(duì)比圖10和圖11(c)發(fā)現(xiàn),改變外電場(chǎng),體系總比熱容低溫峰值先增加后減小的復(fù)雜變化行為主要由界面耦合能決定的.
圖11 不同外電場(chǎng)下,(a)?HM/?T,(b)?HE/?T和(c)?HC/?T 隨溫度的變化Fig.11.Temperature dependences of(a) ?HM/?T,(b) ?HE/?T and(c) ?HC/?T under different external electric fields.
本文對(duì)具有界面耦合的有限長(zhǎng)復(fù)合多鐵鏈體系的磁電耦合行為及外場(chǎng)調(diào)控機(jī)制進(jìn)行了研究.構(gòu)建了微觀海森伯磁電模型,基于矢量離散化近似思想結(jié)合傳遞矩陣解析手段,對(duì)反映體系關(guān)鍵磁電性質(zhì)的物理量進(jìn)行了求解,具體包括磁化強(qiáng)度、電極化強(qiáng)度、磁電化率及磁比熱容.研究結(jié)果顯示:在較小外磁場(chǎng)(電場(chǎng))驅(qū)動(dòng)下,電極化強(qiáng)度(磁化強(qiáng)度)便可在極低溫下達(dá)到極值,表明磁電界面耦合效應(yīng)能夠有效調(diào)控該異質(zhì)結(jié)體系的多鐵動(dòng)力學(xué)行為.在此基礎(chǔ)上,探討了界面銜接處磁矩、電偶極矩間的關(guān)聯(lián)函數(shù)對(duì)外場(chǎng)和界面耦合的響應(yīng),計(jì)算結(jié)果表明電致磁電化率具有更強(qiáng)的磁電關(guān)聯(lián)效應(yīng),外磁場(chǎng)(電場(chǎng))以及磁性粒子的單離子各向異性對(duì)整體磁電化率均起抑制作用.最后對(duì)不同外場(chǎng)參數(shù)下的比熱容行為進(jìn)行了細(xì)致分析.在高電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下,觀察到體系比熱容奇特的三峰結(jié)構(gòu),該行為是由自旋態(tài)的熱激發(fā)以及電偶極矩的電場(chǎng)和溫度共同激發(fā)導(dǎo)致的.