狄育慧 蔣 昊 文 力 樊建軍

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光催化降解室內(nèi)VOCs的應(yīng)用探討

狄育慧1蔣 昊1文 力1樊建軍2

（1.西安工程大學(xué)城市規(guī)劃與市政工程學(xué)院 西安 710048； 2.西安創(chuàng)潔環(huán)境科技有限公司 西安 710065）

近年來(lái)，由于空氣污染日益嚴(yán)重以及建筑裝修的熱潮，導(dǎo)致室內(nèi)VOCs（揮發(fā)性有機(jī)化合物）含量較高，危害人體健康。為降低室內(nèi)污染物濃度，研究了二氧化鈦光催化降解室內(nèi)VOCs的效果，并從光催化的應(yīng)用前景、試驗(yàn)設(shè)計(jì)、不同元素?fù)诫sP25后的測(cè)試結(jié)果、光催化的影響因素以及性能評(píng)價(jià)指標(biāo)等方面，來(lái)探討提高光催化效率的方法，同時(shí)對(duì)光催化的評(píng)價(jià)與實(shí)際應(yīng)用做出展望。得出銀摻雜P25后會(huì)有較好的催化效果，采用一次通過率來(lái)評(píng)價(jià)光觸媒的性能更全面。

光催化；VOCs；測(cè)試；評(píng)價(jià)指標(biāo)；銀

0 引言

VOCs的全稱是揮發(fā)性有機(jī)化合物，按照世界衛(wèi)生組織的定義，VOCs（volatile organic compounds）是指沸點(diǎn)范圍在50~260℃之間，室溫下飽和蒸氣壓超過133.32Pa，在常溫下以蒸汽形式存在于空氣中的一類有機(jī)物。在紫外線照射下VOCs與大氣中的NOX反應(yīng)，產(chǎn)生臭氧等二次污染，造成光化學(xué)污染。正己烷、庚烷和辛烷會(huì)影響人的中樞神經(jīng)系統(tǒng)，最常見的有苯、甲苯、二甲苯、苯乙烯、多環(huán)芳烴等。多環(huán)芳烴和許多含氯有機(jī)化合物具有致癌、致畸和致突變性。

1 常見的VOCs處理方法

（1）吸附法

吸附法是處理VOCs最常見的方法，通常所說(shuō)的吸附指的是物理吸附，其基本原理是利用溶質(zhì)分子和吸附劑分子之間的范德華力產(chǎn)生吸附作用，常見的吸附物質(zhì)有活性炭顆粒、活性氧化鋁、分子篩、沸石和硅膠等，能產(chǎn)生吸附作用的物質(zhì)一般都具有較高的比表面積。一般情況下吸附物質(zhì)具有廣譜吸附性，可以對(duì)多種物質(zhì)產(chǎn)生較好的吸附作用；但是由于單位體積的吸附能力有限，需要較多的吸附劑，且需要不定期的再生，由于吸附并不等于分解，故容易產(chǎn)生二次污染。

（2）冷凝法

冷凝法利用物質(zhì)在不同溫度下具有不同的飽和蒸氣壓的物理特性，通過改變溫度或壓力，使得某種物質(zhì)以蒸汽的形式從多種污染物中分離出來(lái)的方法之后再進(jìn)行凝結(jié)，從而達(dá)到進(jìn)化的目的。對(duì)沸點(diǎn)在60℃以下的VOCs，冷凝法的去除率在80%～90%之間[1]。冷凝法常作為現(xiàn)有工廠的技術(shù)改造方案選擇，是影響運(yùn)行工廠最小的方法。原則上只有當(dāng)廢氣處理量較小且可凝物質(zhì)的濃度相對(duì)較高時(shí)，才可用冷凝法。但是由于氣體中VOCs的含量不會(huì)太高，因而操作難度比較大，在常溫下也不容易用冷凝水來(lái)完成，需要給冷凝水降溫，所需費(fèi)用較多。在通常的操作條件下,由于相平衡的制約,有機(jī)物蒸汽壓較高，故離開冷凝器的排氣中的VOCs含量仍不能達(dá)到排放標(biāo)準(zhǔn)[2]。

（3）燃燒法

燃燒法適合于去除較高濃度的VOCs，可以分為直接燃燒和催化燃燒，最終都可以將VOCs分解為CO2和H2O，且凈化效率在99%以上。直接燃燒需要將VOCs加熱到1100℃的溫度然后作為燃料進(jìn)行燃燒，需要消耗大量的燃料。催化燃燒由于催化劑的存在使得空氣中的氧分子與VOCs氣體在接觸時(shí)大幅度降低其活化能，從而降低了起燃溫度。然而催化燃燒技術(shù)也會(huì)受到催化劑的活性、載體、顆粒粒徑、負(fù)載量等多種因素影響，同時(shí)也受制于成本和穩(wěn)定性的限制，只適合于工業(yè)廠房，而不適用于家用。

（4）低溫等離子法

低溫等離子法是利用射線將有機(jī)污染物氣體進(jìn)行分解為無(wú)污染物的一種方法，適合高濃度的VOCs氣體。相比一般的催化劑，等離子體作用后的催化劑有6個(gè)特點(diǎn)：①能耗少；②具高度分布的活性物種；③制備時(shí)間短；④有較強(qiáng)的催化劑活性和選擇性，及較長(zhǎng)的催化劑壽命；⑤催化劑的組成和分散狀況可通過改變等離子體的化學(xué)參數(shù)得到控制；⑥等離子體的作用可促進(jìn)催化劑中組分的均勻分布，從而降低對(duì)毒物的敏感程度[3]。但是該項(xiàng)技術(shù)對(duì)有機(jī)廢氣處理無(wú)法徹底處理，且需要?dú)饬髁亢艽?，故限制了在?shí)際中的應(yīng)用。

（5）生物凈化法

VOCs的生物凈化過程，是指生長(zhǎng)在特殊生物填料介質(zhì)中的微生物在適宜的條件下，吸收環(huán)境中的有機(jī)污染物作為能源，維持其生命活動(dòng)，并最終將有機(jī)物分解為CO2和H2O等無(wú)機(jī)物的過程[4,5]。微生物凈化法處理VOCs一般要經(jīng)歷3個(gè)步驟：①VOCs氣體擴(kuò)散到水中，也即由氣相轉(zhuǎn)變?yōu)橐合啵虎谝后w中的VOCs在濃度差的驅(qū)動(dòng)勢(shì)被其中的微生物捕獲并吸收；③微生物將其吸收的VOCs作為碳源在其自身的代謝過程中被分解為CO2和H2O。但是微生物的篩選和培養(yǎng)、高效生物填料的研制、VOCs生物凈化裝置的開發(fā)和維護(hù)技術(shù)都是目前面臨的難題[1]。

2 光觸媒的原理

光觸媒是以納米級(jí)二氧化鈦為代表的具有光催化功能的半導(dǎo)體材料。常見的光觸媒材料有TiO2、WO3、CdS、ZnO、Fe2O3、SnO2等化合物[6]，納米二氧化鈦等光觸媒材料在紫外光的照射下，產(chǎn)生電子（e-）和空穴（h+），進(jìn)而與空氣中的氧氣或水分子反應(yīng)生成強(qiáng)氧化基團(tuán)，具體的反應(yīng)過程可以寫成[7]：

2HO2·→O2+H2O2（5）

其中生成的羥基自由基（·OH）和超氧離子自由基（·O2-）具有強(qiáng)氧化性，可以將有機(jī)物和部分無(wú)機(jī)物氧化分解成CO2和H2O，例如HCHO+·OH+·O2-→CO2+H2O，因此光催化具有凈化室內(nèi)空氣、殺菌，且催化VOCs的時(shí)候產(chǎn)生的中間產(chǎn)物較少，以及環(huán)保效果很好的作用。目前光催化的光源已經(jīng)有很多不局限于紫外光的種類，很多高光敏性的光觸媒已經(jīng)被開發(fā)出來(lái)，可見光光催化常常可采用Znln2S4、CeO2、Pt、N等摻雜以對(duì)TiO2改性，提高光催化的效率。

（1）優(yōu)點(diǎn)：理論上無(wú)中間產(chǎn)物的產(chǎn)生，可以直接生成CO2和H2O，環(huán)保節(jié)能，不會(huì)對(duì)環(huán)境產(chǎn)生二次污染，適用于低濃度的難以去除的VOCs，能徹底凈化。

（2）缺點(diǎn)：難以找到合適的光觸媒材料，且目前一次通過率還較低也即反應(yīng)時(shí)間較長(zhǎng)，光觸媒的改性研究大多還停留在實(shí)驗(yàn)階段，實(shí)際運(yùn)用效果欠佳。

3 光觸媒的應(yīng)用前景

3.1 光催化的應(yīng)用前景

由上述光催化的介紹可知，光觸媒的最大優(yōu)點(diǎn)在于最終的反應(yīng)產(chǎn)物為CO2和H2O，這些產(chǎn)物不會(huì)對(duì)環(huán)境產(chǎn)生二次污染，而且適合于低濃度的區(qū)域，相對(duì)于其它處理VOCs技術(shù)而言要節(jié)能許多，與此同時(shí)光催化僅僅依靠電子和空穴來(lái)發(fā)生氧化還原反應(yīng)，故具有很長(zhǎng)的使用期限，美國(guó)在其《潔凈空氣法》修正案中列出了189種污染氣體，絕大部分都是VOCs，其中就有114種可以通過光催化氧化技術(shù)降解[8]，因而很適合用于民用建筑當(dāng)中。目前我國(guó)住宅建筑正處于大量裝修階段，家具釋放出大量的甲醛等VOCs氣體；因此消費(fèi)者對(duì)能長(zhǎng)期高效去除甲醛的凈化產(chǎn)品有爆發(fā)式的需求，而光催化技術(shù)憑借其環(huán)保、半永久性以及對(duì)多種有害物質(zhì)有較好凈化效果等特點(diǎn)可以在市場(chǎng)中占有一席之地。

3.2 市場(chǎng)調(diào)查

根據(jù)市場(chǎng)調(diào)查大數(shù)據(jù)可知，相較于2015年，2016年我國(guó)消費(fèi)者對(duì)去除甲醛的空氣凈化器的熱度上漲了201.3%，人們已經(jīng)從單一的顆粒物凈化轉(zhuǎn)向?qū)怏w凈化的需求，但是消費(fèi)者對(duì)光觸媒技術(shù)的認(rèn)知程度僅有2.3%，圖1給出2015年光觸媒技術(shù)的滲透率。

圖1 2015年空氣凈化器技術(shù)滲透率

由圖1可知光觸媒這種環(huán)保凈化技術(shù)在市場(chǎng)的占有率很低。從生產(chǎn)廠家來(lái)看，一方面光催化技術(shù)目前大多還處于實(shí)驗(yàn)階段，受限于光觸媒材料開發(fā)的難度較高和一次通過率較低，在技術(shù)成熟度上不如活性炭等吸附材料高；另一方面則是由于缺乏相應(yīng)的光觸媒材料性能評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，各廠家無(wú)法按照統(tǒng)一的標(biāo)準(zhǔn)去生產(chǎn)產(chǎn)品，因而也就進(jìn)行無(wú)法正常的競(jìng)爭(zhēng)。從消費(fèi)者的角度來(lái)看，一種新技術(shù)的應(yīng)用必然會(huì)出現(xiàn)很多不完善的地方（例如催化效率較低、穩(wěn)定性較差以及失活速度較快等因素）且由于售價(jià)較高，消費(fèi)者不會(huì)貿(mào)然跟進(jìn)；另一方面則是由于不同廠家對(duì)自己光催化產(chǎn)品的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)不同，各廠家生產(chǎn)的光觸媒產(chǎn)品質(zhì)量參差不齊，導(dǎo)致消費(fèi)者沒有可以參考的標(biāo)準(zhǔn)來(lái)評(píng)判不同產(chǎn)品的優(yōu)劣。

綜上所述，光觸媒技術(shù)具有很大的發(fā)展前景。

4 光催化空氣凈化設(shè)備降解VOCs的實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

4.1 光催化反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)與催化劑的改性

目前常見的光催化反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)形式主要包括管狀和蜂窩型等，其中空氣凈化器中蜂窩狀的形式居多；本文光催化材料選擇Degussa公司的P25 TiO2，其中銳鈦礦和金紅石型的比例為70:30，其粒徑小于50nm；并重點(diǎn)研究蜂窩型光催化反應(yīng)器對(duì)VOCs的降解效果，預(yù)期目的是在半個(gè)小時(shí)內(nèi)將室內(nèi)的污染物降到國(guó)標(biāo)以下。目前我國(guó)室內(nèi)對(duì)污染物的控制見表1。

圖2 蜂窩型反應(yīng)器[9]

圖3 管狀反應(yīng)器[10]

表1 民用建筑室內(nèi)環(huán)境污染物濃度限量[11]

金紅石型TiO2由于進(jìn)行晶型結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，其產(chǎn)生的光生電子與空穴容易快速重新結(jié)合因而光催化性能受到很大的影響；銳鈦礦TiO2由于晶型結(jié)構(gòu)的缺陷和位錯(cuò)致使光生電子與空穴不易結(jié)合從而具有較好的光催化性能。而金紅石型和銳鈦礦TiO2的混合會(huì)使TiO2的晶格產(chǎn)生更多的缺陷，提高光催化性能，但是純的P25光催化性能有限，因此需要對(duì)TiO2進(jìn)行改性，常用的改性方法有貴金屬沉積、金屬離子摻雜、非金屬離子摻雜、半導(dǎo)體復(fù)合、離子共摻雜。不論何種改性方法，目的都是使TiO2的晶格產(chǎn)生缺陷抑制光生電子與空穴的復(fù)合，使光生電子與空穴更加難以結(jié)合，以提高光催化性能。相關(guān)改性方法的優(yōu)缺點(diǎn)見表2。

表2 常見改性方法優(yōu)、缺點(diǎn)比較[12]

4.2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)設(shè)計(jì)

圖4 光催化實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)示意圖

4.3 各影響因素的原理

影響反應(yīng)速率常數(shù)和吸附平衡常數(shù)的因素較多，主要包括VOCs種類、VOCs濃度、空氣溫濕度、空氣流速、光源特性、催化劑種類及負(fù)載量、VOCs多組分、副產(chǎn)物等[13]。

（1）空氣流速對(duì)光催化影響

空氣流速不光影響污染物在催化劑表面的滯留時(shí)間，而且還會(huì)影響污染物從主流區(qū)到催化劑表面的傳質(zhì)過程，這一點(diǎn)可以從高效過濾器可以看出，高效過濾器表面的氣流速度大約在0.01～0.04m/s。在氣流速度較小時(shí)，對(duì)流傳質(zhì)起主要作用；在速度較大時(shí)，滯留時(shí)間成為主要影響因素。因此流速的大小對(duì)光催化降解效率影響很大，通過控制催化劑種類、用量以及其它外在因素來(lái)選擇最佳流速，使對(duì)流傳質(zhì)作用和滯留時(shí)間相互匹配，力求污染物能夠被最快的分解。

（2）空氣濕度在光催化降解實(shí)驗(yàn)中的作用

H2O是光催化中必不可少的一個(gè)條件，因而空氣的相對(duì)濕度也會(huì)影響到光催化的反應(yīng)過程，通常情況看來(lái)相對(duì)濕度越大，能夠提供的相對(duì)的·OH數(shù)量越多，反應(yīng)速率越快，類似于在水中使用光催化，但實(shí)際情況卻不是這樣，北京工業(yè)大學(xué)李文彩，南開大學(xué)郭婷等人研究發(fā)現(xiàn)，相對(duì)濕度對(duì)光催化效率的影響也存在一個(gè)最佳值。因?yàn)門iO2表面過量的氫氧根也可與水分子和有機(jī)污染物通過共價(jià)鍵和氫鍵結(jié)合，從而造成水分子與有機(jī)物在催化劑表面的競(jìng)爭(zhēng)吸附，阻礙光催化反應(yīng)[14]。

（3）副產(chǎn)物對(duì)光催化影響

理論上光催化在是沒有中間產(chǎn)物的，會(huì)直接將碳?xì)浠衔镏苯臃纸獬蒀O2和H2O，但在實(shí)際過程中往往會(huì)產(chǎn)生甲酸和乙醛等等許多的副產(chǎn)物，這些副產(chǎn)物在催化劑表面的不斷積累擠占催化劑的活性位點(diǎn)，導(dǎo)致催化劑活性降低。

（4）不同催化劑負(fù)載對(duì)比

本次實(shí)驗(yàn)分別測(cè)試了Fe2+、Ag+、單質(zhì)Ag、Pt摻雜P25的測(cè)試效果，載體選擇=19cm的泡沫鎳3張，測(cè)試時(shí)長(zhǎng)為60min，紫外光光源選擇波長(zhǎng)為UV-C的燈管2根，測(cè)試數(shù)據(jù)見表3和圖5，由數(shù)據(jù)可以看出在P25中摻雜Ag和Pt會(huì)明顯提高催化氧化的效率。但在實(shí)際的多次測(cè)試中光催化效率受Pt的摻雜量影響較大，嚴(yán)重影響成本，故不選用Pt。

（5）同種催化劑負(fù)載量的比較

光催化效率在很大程度取決于負(fù)載量的多少，催化劑太少則無(wú)法完全覆蓋負(fù)載材料，活性位點(diǎn)很少，能吸附和分解的有害物質(zhì)較少。催化劑過多則能發(fā)生催化氧化作用的量有限，浪費(fèi)催化劑。表4與圖6列出在實(shí)際光催化材料中測(cè)試的效果，這次測(cè)試可以有力的證明催化劑的用量不是越多越好，總是存在最佳的負(fù)載量。

表3 不同催化劑的測(cè)試

Table 3 Test of different catalysts

表4 不同P25負(fù)載量的測(cè)試

Table 4 Tests for different P25 loads

圖6 甲醛濃度隨時(shí)間的變化

（6）VOCs初始濃度

單分子L-H模型可表述為[15]反應(yīng)速率：

式中：k為反應(yīng)表面的反應(yīng)速率常數(shù)；K為A物質(zhì)的Langmuir吸附平衡常數(shù)；C為貼近反應(yīng)表面空氣層的反應(yīng)物濃度。

由此可見反應(yīng)速率受到反衡常數(shù)還有污染物的初始濃度的限制。k由光觸媒材料自身的性能、VOCs的化學(xué)結(jié)構(gòu)以及反應(yīng)條件等來(lái)確定，K由光觸媒材料和反應(yīng)物材料共同確定。從單分子L-H模型式來(lái)看，隨著VOCs濃度的降低，一次通過效率是逐漸增大的[16]。

4.3 光催化材料評(píng)價(jià)指標(biāo)

清華大學(xué)張寅平教授提出了該類空氣凈化器的性能評(píng)價(jià)指標(biāo)[17]：

式中：為體積流量，m3/s；為反應(yīng)系數(shù)，m/s；為光催化反應(yīng)表面面積；h為對(duì)流傳質(zhì)系數(shù)，m/s。

5 結(jié)論與展望

（1）光催化效率取決于不僅僅取決于VOCs種類、光源特性，還與VOCs濃度、空氣溫濕度、空氣流速、催化劑種類及負(fù)載量等因素有關(guān)。不同的摻雜元素、不同的負(fù)載量都會(huì)對(duì)效率產(chǎn)生很大的影響，從上述的測(cè)試結(jié)果中可以發(fā)現(xiàn)Ag摻雜P25獲得較好的催化效果，同時(shí)負(fù)載量也存在一個(gè)最佳值，較大或較小的負(fù)載量都無(wú)法提高光催化效率。我們要掌握其中的規(guī)律，根據(jù)實(shí)際情況選擇最佳的負(fù)載組合。

（2）現(xiàn)階段有關(guān)光催化的研究大多集中在高濃度和液體等領(lǐng)域中，對(duì)空氣凈化的領(lǐng)域取得的成果卻很少，且研究往往停留在理論上。光催化制定的初衷是用于中低濃度有害物質(zhì)的凈化，在此方向上著手同時(shí)與節(jié)能研究相結(jié)合才是目前的趨勢(shì)。

（3）目前評(píng)價(jià)光催化材料性能的高低都僅僅通過對(duì)某一單一氣體（如甲醛）進(jìn)行測(cè)試以及反應(yīng)時(shí)間的方法來(lái)測(cè)定，國(guó)家雖有評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)——《光催化空氣凈化材料性能測(cè)試方法》，但實(shí)際中卻應(yīng)用率不高，各廠商的評(píng)價(jià)指標(biāo)過于簡(jiǎn)陋；今后對(duì)光催化技術(shù)的研究應(yīng)該結(jié)合多組分、低濃度以及不同的反應(yīng)條件（如空氣溫度、光源特性）等多種因素來(lái)綜合考慮，同時(shí)給出更為準(zhǔn)確的評(píng)價(jià)指標(biāo)（一次通過率）進(jìn)行評(píng)價(jià)，這樣實(shí)驗(yàn)才能給出最為貼近實(shí)際情況的結(jié)論。

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Application of Photocatalytic Degradation of Indoor VOCs

Di Yuhui1Jiang Hao1Wen Li1Fan Jianjun2

( 1.Xi'an Polytechnic University, School of urban planning and municipal engineering, Xi'an, 710048; 2.Xi'an Chuangjie Environmental Technology Co., Ltd, Xi'an, 710065 )

In recent years, it has a higher content of indoor VOCs (volatile organic compounds) so that endangering human health due to the increasingly serious air pollution and building decoration of the boom. In order to reduce the concentration of indoor pollutants, the effect of titanium dioxide photocatalytic degradation of indoor VOCs was studied in this paper. The methods of improving the photocatalytic efficiency were discussed from the aspects of photocatalytic application prospect, experimental design, test results after doping P25, the influence factors of photocatalysis and the evaluation indexes of performance. At the same time, it makes a prospect by the evaluation of photocatalysis and practical application. It is concluded that the silver is doped to P25 which will have a better catalytic effect. And the performance of the photocatalyst will be more comprehensive by using the passing rate at once.

Photocatalysis; VOCs; Test; Evaluation index; Silver

1671-6612（2018）06-606-07

TU834.8

A

西安市城市公路隧道空氣污染物濃度分布及通風(fēng)方式研究2017074CG/RC037（XAGC012）

狄育慧（1964.02-），女，博士，教授，E-mail：470836165@qq.com

蔣 昊（1992.02-），男，在讀研究生，E-mail：378943894@qq.com

2018-01-29