張宇博，延 禹，胡芳芳,3，黨黎軍，鄧 磊，車得福

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低低溫系統中粉塵顆粒團聚特性研究

張宇博1，延 禹2，胡芳芳2,3，黨黎軍1，鄧 磊2，車得福2

（1.西安熱工研究院有限公司，陜西 西安 710054； 2.西安交通大學多相流國家重點實驗室，陜西 西安 710049； 3.中國能源建設集團陜西省電力設計院有限公司，陜西 西安 710054）

由于低低溫條件下粉塵顆粒物的團聚效應，實際運行中低低溫省煤器和電除塵器容易出現積灰堵塞問題。本文搭建固定床吸附實驗臺，研究了顆粒物吸附硫酸酸霧后的團聚現象，以及各因素對團聚的影響程度。結果表明：吸附反應后單個顆粒物存在4種表面形態(tài)，顆粒物間存在4種團聚形態(tài)；硫酸酸霧在顆粒物表面產生一層液膜，使顆粒物間黏附力增強，強化了團聚效果；初始階段主要發(fā)生小顆粒在大顆粒表面的黏附以及小顆粒之間的凝并，隨后發(fā)生大顆粒之間的團聚；溫度降低會提升顆粒物團聚的效果，但提升程度與吸附時間有關；在低低溫系統中，溫度的小幅變動將會引起團聚效果很大的改變；隨著顆粒物粒徑的增大，顆粒物的團聚效果減弱，粒徑增大至91 μm以上時幾乎不發(fā)生團聚。

低低溫煙氣系統；粉塵顆粒物；硫酸酸霧；吸附；團聚；積灰堵塞；省煤器；除塵器

“十三五”規(guī)劃提出了實施煤電節(jié)能減排與升級改造行動計劃，要對煤炭機組全面實施超低排放與節(jié)能改造。目前超低排放技術主要有兩類[1-3]，即增效干式靜電除塵技術和濕式靜電除塵技術。相對于傳統的干式靜電除塵技術，低低溫電除塵技術有著明顯的優(yōu)勢，其在日本的應用比較成熟[4-6]。由于我國電廠煤種多變、煤中硫含量高，低低溫技術在我國的應用尚處于起步階段，許多問題有待進一步研究[7-14]。

低低溫系統中煙氣溫度可降至酸露點以下，所形成的硫酸酸霧可能會造成換熱器表面腐蝕。然而絕大部分硫酸酸霧會被煙氣中的粉塵顆粒物吸附捕捉，所以腐蝕現象并不明顯。在我國現運行的低低溫系統中，由于粉塵顆粒物的團聚及其黏附性的提高，出現了比較嚴重的積灰堵塞現象[15]，影響鍋爐安全運行。所以對顆粒物吸附硫酸酸霧后的團聚現象，以及各因素對顆粒物團聚程度影響的研究十分必要。

1 實驗內容

1.1 實驗樣品及儀器

為真實地反映低低溫系統中顆粒物之間的團聚現象，本實驗所用煤灰樣品取自福建省福州電廠5號省煤器灰斗。該位置的煙氣溫度在酸露點之上，此時煙氣中的粉塵顆粒并未與硫酸酸霧發(fā)生吸附反應，顆粒物之間也沒有發(fā)生團聚現象。在實驗前，將該灰樣烘干，并篩分為≤60、＞60~75、＞75~91、＞91~125 μm 4種粒徑。

利用掃描電鏡-X射線能譜儀（SEM-EDS）對吸附硫酸酸霧前后的粉塵顆粒進行表面微觀形態(tài)對比分析，采用馬爾文3000激光粒徑儀測試團聚前后顆粒物的粒徑，使用LSP01-1A型微量注射泵供給稀硫酸，通過卷吸式給粉器給灰。

1.2 實驗系統及過程

粉塵顆粒物團聚實驗系統如圖1所示。本系統可模擬煙氣溫度降低形成硫酸酸霧和顆粒物吸附硫酸酸霧發(fā)生團聚的全過程。整個實驗系統由氣體預熱、SO3生成、吸附反應、硫酸收集、硫酸根檢測5部分構成。

圖1 實驗系統

本文采用硫酸高溫分解法生成SO3。利用微量注射泵針頭將20%的硫酸溶液注入石英管中。經過管式爐預熱的氮氣攜帶硫酸液滴進入反應爐內，使其在550 ℃管式爐中分解為氣態(tài)SO3和水蒸氣。

吸附反應在電阻爐內進行。當煙氣流經此低溫管式爐時，由于未被加熱而溫度逐漸降低，形 成硫酸酸霧。硫酸酸霧與粉塵顆粒的吸附反應在35 mm×200 mm的長方形石英舟上進行。在實驗開始之前，將粉塵顆粒樣品在石英舟中均勻鋪開，隨后將石英舟置于電阻爐內。為檢測與調節(jié)反應區(qū)域溫度，在石英舟底部布置有熱電偶。參考低低溫實際運行溫度及本實驗系統酸露點，本文所選用的吸附溫度為90 ℃和100 ℃。

SO3的收集采用控制冷凝法和NaOH溶液吸收法。未被粉塵吸附的硫酸酸霧經石英管后的伴熱帶加熱，隨氣體進入冷凝管中冷凝，未冷凝的部分硫酸酸霧在NaOH溶液中被吸收。

吸附反應實驗中，定義石英舟處溫度為吸附反應溫度。吸附時間為5~45 min，并以5 min為時間間隔。實驗過程中，N2攜帶流的流速為1.0 mL/min，主氣流流速為2.5 mL/min。在吸附反應完成后，取出灰樣利用元素分析儀和X射線熒光光譜分析（XRF）測量吸附前后顆粒物中硫元素的變化，并利用SEM-EDS對吸附反應前后的顆粒表面微觀形態(tài)進行對比分析。通過分析結果研究粉塵顆粒吸附硫酸酸霧后的表面形貌變化及其團聚特性。

2 實驗結果及分析

2.1 顆粒物團聚后形貌變化及元素分布特征

粉塵顆粒物吸附硫酸酸霧前后的形貌及團聚狀況如圖2所示。

圖2 粉塵顆粒物吸附反應前后形貌特征

由圖2可以看出：在吸附發(fā)生前，粉塵顆粒物呈現球狀或不規(guī)則形狀，不同顆粒物之間沒有發(fā)生黏結和團聚，且球狀顆粒物表面光滑；在吸附發(fā)生后，粉塵顆粒物之間發(fā)生了明顯的凝并和團聚，球狀顆粒物形態(tài)轉變?yōu)椴灰?guī)則球體，且顆粒物表面由光滑變?yōu)榇植?，出現溝壑狀紋路。

單個顆粒物發(fā)生化學吸附后的形態(tài)特征以及顆粒物團聚的不同特征如圖3和圖4所示。由圖3和圖4可以看出：在吸附反應后，單個球體顆粒物表面形態(tài)發(fā)生變化，呈現出絲狀形態(tài)、溝壑形態(tài)、小洞形態(tài)和中空形態(tài)4種類型；而顆粒物間的團聚現象也可分為大顆粒間團聚、小顆粒間聚群、小顆粒黏附于大顆粒表面和小顆粒包裹大顆粒4種類型。

圖3 單個顆粒物化學吸附后形態(tài)特征

圖4 顆粒團聚形態(tài)特征

對發(fā)生吸附前的粉塵顆粒物在電鏡下進行能譜分析，測量其元素分布，結果如圖5所示。圖中01、02檢測點分別對應于球形及不規(guī)則形狀顆粒物。由圖5可以看出：2種顆粒物主要元素組成為C、O、Al、Si、Fe、Ca和Mg，其中球形顆粒含Fe量較高，而不規(guī)則形狀顆粒物則含有相對較多的Ca和Mg元素；2種形態(tài)顆粒物幾乎未檢測到S元素。

對吸附反應后的粉塵顆粒物在電鏡下進行能譜分析，結果如圖6所示。圖6中01、02和03檢測點分別位于粗糙球體顆粒物表面、顆粒物間黏結部位以及光滑球體顆粒物表面。由圖6可以看出，吸附反應后的顆粒物中除了含有C、O、Fe、Si等元素外，還含有大量S元素。圖6中01點處所對應的S元素含量（質量分數，下同）為12.91%，可見吸附反應后，顆粒物的粗糙表面含硫量大幅提高。說明在吸附反應中硫酸酸霧先以物理吸附的方式在顆粒物表面產生一層液膜，其后此液膜再與顆粒物發(fā)生進一步的化學反應，從而把煙氣中的S元素固定在粉塵顆粒上，并在除塵器中被脫除。

圖6 粉塵顆粒反應后EDS分析結果

圖6中02點處的S元素含量為3.54%，可見顆粒間相互黏附的部分含硫量也很高。說明硫酸酸霧在顆粒物表面形成的液膜有利于使顆粒物碰撞后黏附在一起，而液膜與顆粒物間的化學反應則使這種黏附力增強，進一步強化了顆粒物的團聚效果，有利于超細顆粒物的脫除。

圖6中03點所測量的顆粒非常特殊，其一半面積變得粗糙不平，可見已與硫酸發(fā)生反應。但此顆粒上的少部分表面依然保持光滑形態(tài)。由03點的測試結果可得，顆粒物光滑表面處含硫量幾乎為0，說明該區(qū)域由于粉塵顆粒間的遮擋未與硫酸發(fā)生反應。由此進一步印證了吸附反應的過程。在煙氣溫度降低時，SO3開始冷凝成硫酸酸霧，煙氣中微小的硫酸液滴被吸附至粉塵顆粒物表面，并與顆粒物發(fā)生化學反應。當顆粒物表面吸附的硫酸液滴較多時，會在其表面形成一層液膜。這層液膜使與其碰撞接觸的顆粒物黏附在一起，發(fā)生團聚現象。并隨著各顆粒物與液膜間的化學反應，顆粒物間的黏附不斷加強，團聚后的粒徑不斷增大。

借助EDS，對單個顆粒不同表面形態(tài)所對應的含硫量進行對比，結果如圖7所示。由圖7可以看出：表面溝壑形態(tài)顆粒物含硫量為15.54%，而表面絲狀形態(tài)顆粒物含硫量達到27.65%。說明隨著化學吸附反應的深入，顆粒物表面由光滑變?yōu)榇植?、溝壑，甚至出現類似絲狀的溝壑表面。粗糙溝壑的大顆粒表面更利于小顆粒在其上的凝并和團聚，所以吸附反應發(fā)生后更利于超細顆粒物的脫除。

2.2 吸附時間對團聚程度的影響

粒徑≤60 μm粉塵顆粒物在90 ℃下團聚效果隨吸附時間的變化情況如圖8所示。由圖8可以看出：隨著吸附時間的增加，顆粒物團聚效果逐漸增強；吸附時間為10 min時，大顆粒表面已經黏附了部分團聚的小粒徑顆粒物，但大顆粒之間未發(fā)生明顯團聚現象；吸附時間為20 min時，團聚現象加強，出現小顆粒之間的團聚、成群，以及小顆粒在大顆粒表面黏附，小顆粒包裹大顆粒形成包衣結構和大顆粒之間的團聚；吸附時間達到30 min時，大顆粒之間已團聚成塊，小顆粒夾雜黏附在大顆粒之間，團聚現象更為顯著。

圖7 單個顆粒物反應后含硫量對比

圖8 吸附時間對團聚效果的影響

由以上分析可知，顆粒物的團聚是分階段進行的。在團聚初始階段，主要發(fā)生小顆粒在大顆粒表面的黏附，以及小顆粒之間的凝并；隨著吸附時間的增加，大顆粒之間逐漸開始發(fā)生團聚現象。其原因是：在初始階段硫酸酸霧在顆粒物表面的物理吸附及化學吸附較少，沒有充分形成完全包裹顆粒物表面的液膜，所以此時只有質量較輕、體積較小的顆粒被黏附在大顆粒表面，并通過化學反應使團聚程度加深；隨著粉塵顆粒吸附的硫酸酸霧增多，顆粒物表面液膜逐漸擴大增厚，使大顆粒之間有能力形成緊密的黏附作用，造成大范圍的團聚現象。

在火電廠的尾部煙氣處理系統中，通常粒徑過小的粉塵顆粒在干式靜電除塵器中很難被除去。但大顆粒對小顆粒的黏附以及小顆粒之間的團聚作用，使超細顆粒得以脫除，粉塵顆粒物脫除效率提高。除塵器尺寸影響著顆粒物的停留時間，即吸附時間，從而對團聚效果造成影響。小顆粒物的團聚有利于提高粉塵的脫除效率，但大顆粒之間的團聚則會造成除塵器的積灰堵塞。因此，對于除塵器前換熱器的設計，其尺寸和溫度參數非常重要。

2.3 吸附溫度對團聚程度的影響

粒徑為＞60~75、＞75~91 μm的粉塵顆粒物在不同吸附溫度下的團聚效果如圖9所示。其中，不同粒徑顆粒物的團聚時間分別取為10 min和30 min。

圖9 吸附溫度對團聚效果的影響

由圖9可以看出：＞60~75 μm的顆粒物在吸附時間為10 min時，溫度的降低大幅提升了團聚效果；在吸附溫度為100 ℃時，幾乎沒有發(fā)生明顯的團聚，而在吸附溫度為90 ℃時，不僅發(fā)生了小顆粒物在大顆粒表面的黏附，大顆粒之間也開始發(fā)生一定的團聚現象，說明溫度的降低將大幅促進團聚現象的發(fā)生；當吸附時間延長至30 min時，＞75~91 μm粉塵顆粒物吸附溫度為90 ℃時的團聚程度要大于100 ℃，但此時2個溫度下的差別遠不如吸附時間為10 min時明顯。

所以，吸附溫度的降低會提升顆粒物團聚的效果，但提升程度與吸附時間有關。在吸附時間較短時，溫度的降低對團聚效果的提升作用較大，會使顆粒物在短時間內發(fā)生大顆粒間的團聚現象。此時吸附溫度是制約團聚效果的主要因素。而在吸附時間較長時，吸附溫度對團聚效果的影響作用降低，成為影響顆粒物團聚的次要因素。

在實際低低溫煙氣處理系統中，顆粒物與硫酸酸霧接觸，發(fā)生吸附的時間較短，此時溫度的小幅變動將會引起團聚效果很大的改變。因此低低溫換熱器溫度參數的選取就顯得至關重要。如果選擇不當，很容易造成換熱器后除塵器的積灰，影響鍋爐尾部設備的正常運行。

2.4 粒徑對團聚程度的影響

吸附時間為30 min時，不同粒徑顆粒物在90 ℃下的團聚效果如圖10所示。由圖10可以看出：在粒徑≤60 μm時，團聚程度非常大，大小顆粒物已聚集成塊；粒徑＞60~75 μm時，顆粒物的團聚效果相對減弱，小顆粒之間的聚集以及小顆粒在大顆粒表面的黏附明顯，但同時也發(fā)生了大顆粒之間的黏結；隨著顆粒物粒徑的增大，團聚效果進一步減弱；＞75~91 μm時大顆粒間的黏結程度已不如之前強烈，而對于＞91~125 μm的顆粒，幾乎沒有團聚現象發(fā)生。

圖10 顆粒粒徑對團聚效果的影響

由上述分析可得，隨著顆粒物粒徑的增大，顆粒物的團聚效果減弱。其中，小顆粒之間，以及小顆粒與大顆粒之間易發(fā)生團聚現象，而大顆粒之間的團聚能力較差，尤其是粒徑增大至91 μm以上時幾乎不發(fā)生顆粒物之間的團聚。

在工程中，小顆粒的聚群及其在大顆粒物表面的黏結有利于超細顆粒物脫除。而大顆粒間的團聚則會引起鍋爐尾部設備的積灰堵塞，這應當極力避免。恰當的設計吸附溫度、時間等參數，防止60 μm以上大顆粒的結塊，是低低溫系統設計的重點。

3 結 論

1）在吸附反應后，單個顆粒物表面形態(tài)分為表面呈現絲狀形態(tài)、溝壑形態(tài)、小洞形態(tài)和中空形態(tài)4種類型。顆粒物間的團聚形態(tài)也可分為大顆粒間團聚、小顆粒間聚群、小顆粒黏附于大顆粒表面和小顆粒包裹大顆粒4種類型。

2）硫酸酸霧先以物理吸附的方式在顆粒物表面產生一層液膜，液膜與顆粒物間的化學反應則使顆粒物間黏附力增強，強化了團聚效果，有利于超細顆粒物的脫除。

3）顆粒物的團聚是分階段進行的。初始階段，主要發(fā)生小顆粒在大顆粒表面的黏附，以及小顆粒之間的凝并。隨著吸附時間的延長，大顆粒之間逐漸開始發(fā)生團聚現象。

4）吸附溫度的降低會提升顆粒物團聚的效果，但提升程度與吸附時間有關。時間較短時，溫度的降低對團聚效果的提升作用較大，是主要因素。吸附時間較長時，吸附溫度變?yōu)榇我蛩?。在實際低低溫系統中，溫度的小幅變動將會引起團聚效果很大的改變。

5）隨著顆粒物粒徑的增大，顆粒物的團聚效果減弱。小顆粒之間，以及小顆粒與大顆粒之間易發(fā)生團聚現象，而大顆粒之間的團聚能力較差，尤其是粒徑增大至91 μm以上時幾乎不發(fā)生顆粒物之間的團聚。因此，恰當的設計吸附溫度、時間等參數，防止60 μm以上大顆粒的結塊，是低低溫系統設計的重點。

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Experimental study on agglomeration characteristics of ash particles in low-low temperature flue gas system

ZHANG Yubo1, YAN Yu2, HU Fangfang2,3, DANG Lijun1, DENG Lei2, CHE Defu2

(1. Xi’an Thermal Power Research Institute Co., Ltd., Xi’an 710054, China; 2. State Key Laboratory of Multiphase Flow in Power Engineering, Xi’an Jiaotong University, Xi’an 710049, China; 3. China Energy Engineering Group Shaanxi Electric Power Design Institute Co., Ltd., Xi’an 710054, China)

Due to agglomeration of ash particles under low-low temperature conditions, ash deposition block occurs very easily in low-low temperature economizer and electrical static precipitator during actual operation. To deal with this issue, the authors built up a fixed-bed adsorption experimental bench and studied the agglomeration of particles adsorbed by sulfuric acid mist and the influence of various factors on the agglomeration. The results show that, there are four kinds of surface morphology of the individual particle and four kinds of agglomeration morphology between the particles. A layer of acid liquid film is formed on the particles' surface, which enhances the adhesion between particles and strengthens the agglomeration effect. In the initial stage, the small particles adhere onto the surface of large particles or the agglomeration between small particles occurs, followed by the agglomeration between large particles. The drop of adsorption temperature improves the agglomeration, but the improvement degree depends on the adsorption time. In the low-low temperature flue gas system, small variations in temperature will cause significant change of the agglomeration. The agglomeration effect decreases with the increasing particle size, and almost no agglomeration occurrs when the particle size increases to above 91 μ m.

low-low temperature flue gas system, dust particle, sulfuric acid mist, adsorption, agglomeration, ash deposition and blockage, economizer, dust remover

National Key Research and Development Program (2017YFB0602102)

張宇博(1985—)，男，博士，高級工程師，主要研究方向為燃煤鍋爐清潔燃燒、鍋爐技術監(jiān)督等，zhangyubo@tpri.com.cn。

TK09

A

10.19666/j.rlfd.201808142

張宇博, 延禹, 胡芳芳, 等. 低低溫系統中粉塵顆粒團聚特性研究[J]. 熱力發(fā)電, 2019, 48(1): 36-42. ZHANG Yubo, YAN Yu, HU Fangfang, et al. Experimental study on agglomeration characteristics of ash particles in low-low temperature flue gas system[J]. Thermal Power Generation, 2019, 48(1): 36-42.

2018-08-01

國家重點研發(fā)計劃項目(2017YFB0602102)

車得福(1962—)，男，博士，教授，主要研究方向為多相流動與傳熱、化石燃料清潔燃燒等技術，dfche@mail.xjtu.edu.cn。

（責任編輯 馬昕紅）