高琳 林曉燕 林昌華 陳曉遠 馬崇堅 劉宏洋 譚笑瀟

摘 要 為評估廣東省韶關市仁化縣農(nóng)田的重金屬分布及生態(tài)風險程度，依據(jù)最新發(fā)布的《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風險管控標準（試行）》（GB 15618—2018），運用GIS和內(nèi)梅羅指數(shù)法、單因子污染指數(shù)法等污染指數(shù)相結(jié)合的方式，在測定樣點土壤重金屬汞（Hg）、砷（As）、鉛（Pb）、鎘（Cd）含量的基礎上，系統(tǒng)研究了農(nóng)田土壤中重金屬含量分布及生態(tài)風險情況。結(jié)果表明，該區(qū)域中Cd、Hg、As的含量值均低于農(nóng)用地土壤污染管制值和風險篩選值;而根據(jù)單因子指數(shù)、內(nèi)梅羅指數(shù)和地累積指數(shù)評價結(jié)果，該區(qū)域?qū)儆谏星鍧?，污染較輕，只有少數(shù)部分存在重金屬積累，土壤重金屬含量超過背景值。因該區(qū)域4種土壤重金屬含量的高值區(qū)多處于交通較好的區(qū)域，同時在附近存在相關的污染企業(yè)，故該地區(qū)重金屬風險等級整體處于低風險水平?？傮w而言，研究區(qū)域重金屬Cd和Pb均呈現(xiàn)出一定的潛在污染風險特征，其中重金屬Pb是研究區(qū)域農(nóng)田土壤的重要污染元素，在農(nóng)田利用中要注意采取安全利用及防范措施，加強土壤環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測和農(nóng)產(chǎn)品協(xié)同監(jiān)制。

關鍵詞 空間分布;風險評價;GIS;重金屬;廣東省韶關市

中圖分類號：X825 文獻標志碼：B DOI：10.19415/j.cnki.1673-890x.2019.29.083

土壤是人類賴以生存和發(fā)展的自然環(huán)境，是農(nóng)業(yè)生產(chǎn)的重要資源。然而近幾十年來，我國社會經(jīng)濟以及農(nóng)業(yè)的迅猛發(fā)展引起了一些土壤環(huán)境污染問題，尤其農(nóng)田土壤重金屬污染更是引起了普遍關注[1]。2014年，原環(huán)境保護部和國土資源部發(fā)布的《全國土壤污染狀況調(diào)查公報》顯示，我國近1/5耕地受到重金屬污染[2]，與其他有機類污染物相比，土壤中重金屬具有更強的富集性和持久性，影響到農(nóng)用地的正常生產(chǎn)與利用，并可通過食物鏈轉(zhuǎn)移到動物和人體內(nèi)，進而影響食品安全與健康[3]。因此，對農(nóng)田重金屬環(huán)境污染進行詳細調(diào)查，明確農(nóng)田土壤的重金屬含量和空間分布[4]，對于科學合理利用農(nóng)用地、實現(xiàn)農(nóng)業(yè)安全生產(chǎn)具有十分重要的意義。

在土壤重金屬環(huán)境污染的評價中，傳統(tǒng)上多采用基于樣點的單因子污染指數(shù)法、內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法、潛在生態(tài)風險指數(shù)法和地累積指數(shù)法等評價方法[5-7]。然而，重金屬元素在土壤中的移動性相對較差，傳統(tǒng)的評價方法很難表征出其污染空間分布的實際情況[8]。尤其在地形復雜的山地和丘陵等地區(qū)，土壤重金屬元素的遷移很容易受到地形的影響。因此，近年來地理信息系統(tǒng)和地統(tǒng)計學等空間分析方法被逐漸應用于土壤重金屬元素的空間分布特征上[9-11]，以便對土壤重金屬污染狀況進行實時有效可靠的監(jiān)測，從而在更高程度上實現(xiàn)對重金屬污染狀況的有效預測[12]。

韶關市是廣東省有色金屬的故鄉(xiāng)，也是粵北重要的生態(tài)功能區(qū)和水稻產(chǎn)區(qū)，糧食安全至關重要[13]，目前，雖然已有專家對韶關市主要礦區(qū)周邊農(nóng)田、蔬菜產(chǎn)地的重金屬污染狀況進行研究，研究內(nèi)容主要集中在污染含量、風險污染程度以及一般性風險評估上[13-14]，對重金屬的空間分布情況與變異特征研究較少?；诖?，以韶關市仁化縣為研究對象，通過將ArcGIS地統(tǒng)計學分析與單因子指數(shù)法、內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法和地積累指數(shù)法結(jié)合的評價方法，評價土壤中的汞（Hg）、砷（As）鉛（Pb）、鎘（Cd）4種重金屬元素的污染特征，以便為仁化縣后續(xù)農(nóng)業(yè)作物安全種植以及科學用田技術的應用提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

研究區(qū)位于韶關市轄區(qū)內(nèi)，處于南嶺山脈南麓。屬于亞熱帶季風氣候，降雨多發(fā)生于春夏兩季，年平均降雨量為1 665 mm左右，年平均氣溫為19.6 ℃，無霜期308 d。

地勢北高南地，地形復雜，以山地丘陵為主。土壤類型主要有水稻土和花崗巖紅壤，成土母質(zhì)主要為紅色砂礫巖，以種植水稻為主?？h內(nèi)有鐵礦、鉛鋅礦、銅礦等有色金屬礦，冶煉廠以及光伏、發(fā)電廠等大型企業(yè)。

1.2 樣品采集與分析

土壤樣品采集時間為2018年5月，樣點布設在標有鄉(xiāng)鎮(zhèn)邊界的行政圖和遙感圖上進行，主要在具有污染企業(yè)（有色金屬礦、冶煉廠和發(fā)電廠等）的重點農(nóng)區(qū)和一般農(nóng)區(qū)進行隨機采點，結(jié)合污染企業(yè)分布、“三廢”排放狀況，作物類型、地形差異，并兼顧自然屬性一致的前提下，采用蛇形多點采集不同農(nóng)田地塊中的土壤耕層（0～30 cm）土壤樣品作為組合樣點，組合點間距不低于20 m，盡量保證點位在重點農(nóng)區(qū)和一般農(nóng)區(qū)布設相對均勻。每個樣點采集土壤1 kg，同時使用GPS定位樣點位置信息，結(jié)合行政邊界圖和GIS生成采樣點分布圖（圖1），并記錄描述采樣點的環(huán)境信息、成土因素及土壤形態(tài)特征，填寫采樣記錄表并拍照留存。

土壤樣品帶到實驗室自然風干，剔除樣品中植物根系、殘渣及可見侵入體，用木制工具碾碎，用瑪瑙研缽研磨過100目尼龍篩[15]。As、Hg含量用氫化物發(fā)生原子熒光光譜法（HG-AFS）分析;Cd含量用石墨爐原子吸收光譜法（GF-AAS）分析;Pb含量采用電感耦合等離子體發(fā)射光譜法（ICP-AES）分析[16-17]。

1.3 評價標準及方法

1.3.1 評價標準

本研究區(qū)位于廣東省，在土壤母質(zhì)以及氣候差異較為顯著的情況下，本地區(qū)的土壤環(huán)境背景值與其他地方環(huán)境背景值差異較大，因而采用廣東土壤環(huán)境背景值[14]作為地累積指數(shù)法的環(huán)境背景值。同時，采用《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風險管控標準（試行）》（GB 15618—2018）為單因子污染指數(shù)法和內(nèi)梅羅指數(shù)法的標準。

1.3.2 評價方法

1.3.2.1單因子指數(shù)

單因子指數(shù)是對土壤中的某一元素總量進行風險評價，其計算公式為：

（1）

式中，Ci為i土壤重金屬元素的實測濃度（mg·kg-1）;Si為土壤重金屬評價標準（mg·kg-1）;Pi為土壤中i重金屬元素的單因子指數(shù)，當Pi越小時，則表示該農(nóng)業(yè)土壤污染風險值越小。

1.3.2.2內(nèi)梅羅污染指數(shù)法

內(nèi)梅羅污染指數(shù)法是在考慮最大因子指數(shù)和平均污染指數(shù)前提下，綜合地表征各種重金屬元素在土壤中的污染程度，適合對土壤重金屬進行綜合評價，其計算公式為：

（2）

式（2）中，Pn為內(nèi)梅羅污染指數(shù);Piaver為i重金屬元素的單因子指數(shù)的平均值;Pimax為i重金屬元素的單因子指數(shù)的最大值。

1.3.2.3地積累指數(shù)法

地積累指數(shù)法是由德國科學家Muller[18]于1969年提出，地累積指數(shù)小于0時為無風險，大于0時，離0越大風險越高。其計算公式為：

（3）

式（3）中，i為各金屬元素類型;Igeo為地累積指數(shù);Ci為重金屬元素i的實測濃度（mg·kg-1）;Bi重金屬元素i所在區(qū)域的自然背景值（mg·kg-1）;K為各地巖石差異修正系數(shù)，一般取1.5。

1.4 數(shù)據(jù)處理

運用統(tǒng)計軟件SPSS 24和Microsoft Excel 2016軟件完成土壤重金屬元素含量的統(tǒng)計分析制圖，利用ArcGIS 10.4中的地統(tǒng)計分析制作重金屬元素含量的空間變異圖和風險污染等級圖。

2 結(jié)果與分析

2.1 農(nóng)田土壤重金屬含量描述性分析

根據(jù)數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析，4種重金屬元素數(shù)據(jù)統(tǒng)計的偏度系數(shù)接近0，峰度系數(shù)接近3，數(shù)據(jù)較接近正態(tài)分布，說明數(shù)據(jù)具有較強的可靠性。根據(jù)取樣測試結(jié)果，研究區(qū)域土壤pH值為4.0～5.6，參照《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風險管控標準（試行）》（GB 15618-2018）和廣東省土壤元素背景值，研究區(qū)農(nóng)田土壤中As、Hg的平均值均未超出農(nóng)用地土壤污染風險篩選值和廣東土壤背景值，Pb的平均值是農(nóng)用地土壤污染風險篩選值的1.41倍、廣東土壤背景值的2.86倍，但亦未超出農(nóng)用地土壤污染風險管制值。Cd的平均值雖未超出農(nóng)用地土壤污染風險篩選值，但已超出廣東土壤背景值，見表1。相對來說，Pb在農(nóng)田土壤中累積明顯，可能對農(nóng)作物生長和土壤環(huán)境安全存在一定的風險。根據(jù)變異系數(shù)值可以看出，Pb、Cd、Hg、As均屬于弱變異水平，說明種重金屬元素在土壤中的含量分布較均勻，受人類活動影響較小。

在統(tǒng)計的重金屬樣點數(shù)據(jù)中，各樣點的Cd、Hg、As的含量值均低于農(nóng)用地土壤污染管制值和風險篩選值，但各樣點Pb的含量雖低于篩選值，但是有18個樣點Pb含量超過風險篩選值70 mg·kg-1，說明該區(qū)域的重金屬Pb元素可能存在一定的風險，在農(nóng)田利用中要注意采取安全利用措施，加強土壤環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測和農(nóng)產(chǎn)品協(xié)同監(jiān)制。

2.2 農(nóng)田土壤重金屬污染評價

從表2中基于單因子污染指數(shù)法分析重金屬污染程度占比情況，可以看出研究區(qū)內(nèi)農(nóng)用地土壤Pb、Cd、Hg、As點位總污染率分別為62.07%、37.93%、0%、0%，Pb、Cd、Hg、As的單因子污染指數(shù)均小1，分別為0.99、0.96、0.31、0.03，風險程度依次為Pb>Cd>Hg>As?？傮w來看，4種重金屬元素幾乎處于無風險至低風險范圍，僅重金屬Pb和Cd在小部分地區(qū)有一定程度積累，其中Pb是4種元素中積累較嚴重的一種。

從內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)（表3）來看，所有點位中，清潔的占24.14%，尚清潔的占27.59%，受輕度污染的占48.27%，不存在中度污染和重度污染。總體來看，內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)為1.03，屬于尚清潔，說明研究區(qū)污染較輕，只有少數(shù)部分存在重金屬積累，在這部分地區(qū)土壤重金屬含量超過背景值。

地積累指數(shù)不僅反映了重金屬分布的自然變化特征，而且可以判別人為活動對環(huán)境的影響。從土壤重金屬的地積累指數(shù)（表4）來看，Pb、Cd、Hg、As點位總污染率分別為86.21%、100%、79.11%、0%，Pb、Cd、Hg、As的地累積指數(shù)均值分別為0.78、2.48、0.49、-3.98，風險程度依次為Cd>Pb>Hg>As，其中As元素處于無風險水平，Pb和Hg元素處于低風險水平，而Cd元素處于高風險水平，這可能與該區(qū)域相關污染行業(yè)可能存在一定的關系。

2.3 農(nóng)田土壤重金屬含量的空間分布特征

根據(jù)4種重金屬元素含量值數(shù)據(jù)，運用ArcGIS軟件對數(shù)據(jù)進行探索性分析，并用變異函數(shù)模型得到Pb和Cd、Hg、As含量數(shù)據(jù)塊金系數(shù)均屬于25%～75%，呈現(xiàn)中等的空間自相關性。因此，運用地統(tǒng)計學空間分析制作出土壤重金屬元素含量的空間分布圖和風險等級分布圖。

研究區(qū)土壤4種重金屬含量的空間分布圖如圖2所示。研究區(qū)土壤Pb含量在中部和東部出現(xiàn)兩個高值中心（>113 mg·kg-1），兩個高值區(qū)域主要集中在道路兩側(cè)，并且區(qū)域內(nèi)存在污染企業(yè)，因此土壤Pb高值含量可能與道路交通和工業(yè)活動頻繁有關。有研究表明，土壤中Pb和As主要源于交通污染和大氣沉降[19-20]。土壤Cd含量的高值區(qū)（>0.29 mg·kg-1）主要集中在東部污染企業(yè)地區(qū)，向西呈逐漸降低的趨勢。土壤As的空間分布在東部呈現(xiàn)一個高值中心（>1.66 mg·kg-1），向中部遞減的趨勢。土壤Hg的空間分布呈現(xiàn)以東北部為高值區(qū)（>0.17 mg·kg-1），

向西、向南逐漸減少到0.03～0.10 mg·kg-1的低值區(qū)，并在西部最低（<0.03 mg·kg-1）。由于研究區(qū)土壤Hg平均含量較低，因此該分布可能與土壤母質(zhì)因素有較大關系[21]?？傮w來看，土壤Pb含量高值集中在中部和東部，Cd含量呈現(xiàn)從東向西逐漸降低趨勢，Hg含量呈現(xiàn)從東北向西南方向逐漸降低趨勢，As含量呈現(xiàn)由東向周圍方向遞減趨勢。

圖3和圖4為農(nóng)田土壤重金屬的內(nèi)梅羅指數(shù)Pn和最大單項指數(shù)Pimax的風險等級分布圖。根據(jù)評價指數(shù)分級標準，將樣點的風險水平分為無風險（Ⅰ）、低風險（Ⅱ）、中度風險（Ⅲ）、高風險（Ⅳ）4個等級。從圖3中可以看出，重金屬在鎮(zhèn)與鎮(zhèn)之間分布不均衡，風險等級Ⅲ主要分布在中北部，西南部及東部地區(qū)分布相對重金屬風險等級較低的Ⅰ、Ⅱ。從圖4中可以看出，最大單項指數(shù)Pimax的Ⅲ級風險等級主要集中在中部偏東地塊，相比內(nèi)梅羅的風險水平分布，中度風險級別范圍較大，無風險等級Ⅰ分布范圍基本重合。內(nèi)梅羅指數(shù)Pn和最大單項指數(shù)Pimax相比，主要體現(xiàn)在低風險水平和中度風險水平的劃分上，最大單項指數(shù)Pimax的劃分更為嚴格。這兩種評價方法下的重金屬風險等級圖與重金屬分布圖，在無重金屬風險區(qū)域以及重金屬風險區(qū)域都能保持較高的重合。

綜上所述，進行重金屬風險評價能確定各個地方的風險等級，可以看出被調(diào)查區(qū)域的污染主要集中在中北部地區(qū)，根據(jù)《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風險管控標準（試行）》（GB 15618—2018），整體處于低風險水平。

3 結(jié)論

通過監(jiān)測發(fā)現(xiàn)，抽樣區(qū)域Cd、Hg、As的含量值均低于農(nóng)用地土壤污染管制值和風險篩選值，但各樣點Pb的含量雖低于篩選值，但是有18個樣點Pb含量超過風險篩選值70 mg·kg-1，說明該區(qū)域的重金屬Pb元素可能存在一定的風險。

而根據(jù)單因子指數(shù)、內(nèi)梅羅指數(shù)和地累積指數(shù)評價結(jié)果，區(qū)域重金屬污染情況較輕，只有少數(shù)部分存在重金屬積累，土壤重金屬含量超過背景值。根據(jù)4種重金屬空間變異分布圖和風險等級圖，得到土壤Pb含量高值集中在中部和東部，Cd含量呈現(xiàn)從東向西逐漸降低趨勢，Hg含量呈現(xiàn)從東北向西南方向逐漸降低趨勢，As含量呈現(xiàn)由東向周圍方向遞減趨勢，可以看出該區(qū)域4種土壤重金屬含量的高值區(qū)多處于交通較好的區(qū)域，同時在附近存在相關的污染企業(yè)?？偠灾摰貐^(qū)重金屬風險等級整體處于低風險水平，其中Pb是研究區(qū)域農(nóng)田土壤的主要污染元素。

4 討論

近年來，人們對土地的利用與開發(fā)強度越來越高，而對耕地環(huán)境的管理與保護也越來越受到重視，農(nóng)田土壤重金屬污染問題已備受關注。在重金屬污染研究中，尤其發(fā)現(xiàn)即使重金屬含量值較低，土壤重金屬Cd、As、Pb和Hg也會影響農(nóng)產(chǎn)品中重金屬的含量，并可通過食物鏈傳遞到人體，進而威脅著人類的身體健康安全[19]。前人對韶關礦區(qū)及農(nóng)田土壤的重金屬已做過一定的報道，使該區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬污染問題受到較大程度的關注。鄭堃等[13]、王其楓等[22]、羅瑩華[23]分別對韶關市主要工礦區(qū)、電廠和冶煉廠周邊的農(nóng)田土壤的重金屬情況進行分析研究，得出土壤重金屬Cd、Pb和As均呈現(xiàn)不同程度的超標。但對于工礦區(qū)周邊農(nóng)田尤其是仍在耕作的區(qū)域的受污染情況的評價工作仍遠遠不夠深入和系統(tǒng)。而在土壤重金屬污染的評價方法上，單因子污染指數(shù)法、地累積指數(shù)法、污染負荷指數(shù)法、內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法、潛在生態(tài)危害指數(shù)法等傳統(tǒng)方法，雖然在含量描述中運用樣點超標率和評價指數(shù)可以來描述土壤重金屬的污染狀況，但由于土壤的空間異質(zhì)性特點，很難準確評價重金屬污染的空間分布特征。隨著GIS技術的發(fā)展，采用地統(tǒng)計學空間插值方法對采樣點數(shù)據(jù)進行空間插值，實現(xiàn)從土壤環(huán)境質(zhì)量指標的點狀數(shù)據(jù)到面狀分布信息的獲取和表達，成為學者們研究區(qū)域內(nèi)土壤環(huán)境質(zhì)量指標分布狀況的重要手段[24-27]。因而，結(jié)合GIS的技術特點和空間分析功能，在對傳統(tǒng)的評價方法進一步改進優(yōu)化基礎上，使得對礦區(qū)周邊農(nóng)田的土壤重金屬污染的評價必將更具合理性。

在調(diào)查和分析韶關市農(nóng)田土壤重金屬含量的基礎上，采用傳統(tǒng)評價方法與ArcGIS地統(tǒng)計學分析相結(jié)合，研究重金屬含量的污染特征和空間分布特征，研究結(jié)果可以給該區(qū)域土壤重金屬污染情況提供了一個更全面的分析與評價，進一步為區(qū)域土壤環(huán)境評價與質(zhì)量管理進行了有益的探索。本研究結(jié)果與前人研究相接近，在4種重金屬元素中，Pb和Cd均呈現(xiàn)一定的污染累積特征，有不同程度的超標情況。造成這兩種土壤重金屬元素的含超標量受人類活動影響比較大，這可能與該地區(qū)有少量黃鐵礦或黃鐵鉛鋅礦裸露地表，在長期雨水沖刷、氧化作用及歷史上不規(guī)范開采、重金屬加工行業(yè)和人工施肥等的影響下，導致部分農(nóng)田重金屬鉛、鎘含量偏高，但整體污染情況仍處于安全水平。但仍應重視該區(qū)域農(nóng)田土壤的重金屬污染的擴散情況，尤其土壤重金屬含量可能隨耕種年限增加而增加的趨勢更需值得引起關注，建議未來在進一步擴大重金屬監(jiān)測種類的基礎上，可以運用GIS技術在農(nóng)田空間污染的動態(tài)監(jiān)測、土壤-植物的重金屬遷移規(guī)律和機制及其對農(nóng)作物質(zhì)量的潛在影響等方面進行進一步探究和剖析，加強土壤環(huán)境監(jiān)測和農(nóng)產(chǎn)品協(xié)同監(jiān)測，持續(xù)評估污染風險。針對受到一定程度污染的區(qū)域，通過有效的措施進行治理，使超過該值的樣點農(nóng)用地土壤的重金屬含量符合標準。

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（責任編輯：劉昀）