孫高山, 葛良全, 管 弦, 曾國強, 徐立鵬, 郭生良, 羅明濤

(1.成都理工大學(xué), 成都 610059;2.四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站， 成都 611130;3.新核泰科科技有限公司, 成都 610051)

1 引 言

伴隨科學(xué)技術(shù)的發(fā)展和工業(yè)生產(chǎn)加工水平的不斷提高，人類對核能的開發(fā)與利用進入了高速發(fā)展的時代，與此同時飲用水的放射性監(jiān)測就顯得十分重要。四川省是中國核工業(yè)相關(guān)生產(chǎn)和科研單位大省，對省內(nèi)居民飲用水的放射性監(jiān)測具有重要意義。

基于ISO(9696/9697)標(biāo)準對水體的總α/β活度測量有多種方法，如蒸發(fā)法、共同沉淀法、蒸發(fā)/液閃法[1]。這些方法中的蒸發(fā)過程都會不可避免的破壞水樣，過程十分繁瑣無法在現(xiàn)場條件下進行測量，測量過程中會使用大量的化學(xué)試劑對環(huán)境不利且浪費材料。

由于傳統(tǒng)測量方法的種種弊端，本文提出了一種基于高純鍺(HPGe)探測器水體在線監(jiān)測系統(tǒng)間接測量水體總α總β放射性活度的方法。由于高純鍺(HPGe)探測器有良好的能量分辨率，這使得在分析計算水體總α總β活度時具有較高的可信度[2]。

2 高純鍺(HPGe)探測系統(tǒng)

如圖1所示實驗使用的高純鍺水樣輻射監(jiān)測系統(tǒng)不需要在實驗室條件下就可以在現(xiàn)場完成對水樣的采集和測量工作。與通常所見的高純鍺探測系統(tǒng)一樣，該系統(tǒng)包括：HPGe探測器，電荷靈敏型前置放大器，5keV高壓電源，NIM機箱電源，微型計算機，多道緩存與微機接口，譜儀ADC，γ譜分析軟件[3]。水中放射性核素發(fā)出的γ射線與高純鍺晶體發(fā)生反應(yīng)產(chǎn)生能量沉積形成脈沖電壓，晶體上加有高壓使得很小的電信號都能夠收集，收集到的電壓脈沖信號經(jīng)過線性放大，A/D轉(zhuǎn)換等處理后被計算機系統(tǒng)采集，將對應(yīng)的能量信息儲存在多道系統(tǒng)中，某一個能量的γ光子在晶體中沉積的越多則對應(yīng)的道址上的計數(shù)越高，最終得到γ射線能譜。γ能譜中每一個道址對應(yīng)一個相應(yīng)的能量強度，該能量強度對應(yīng)相應(yīng)的放射性核素，通過對γ能譜的測量可以反映出某種放射性核素的存在與否以及其含量的多少和放射性強度的大小。為了確保測量的準確性對水樣放射活度的測量是在鉛室中進行的這樣可以盡可能的避免宇宙射線以及自然核素對測量的干擾，鉛室為外徑Φ720mm×875mm，內(nèi)徑Φ500mm×600mm圓形柱體，內(nèi)部容積約為117L。

該監(jiān)測系統(tǒng)(圖2)由兩個抽水泵交替工作將河水抽入沉淀池內(nèi)，水泵位于距離河床底部高約2m的位置。水樣在沉淀池內(nèi)經(jīng)過沉淀后再進入鉛室內(nèi)進行測量，測量時間根據(jù)需要進行調(diào)整，實驗時對待測水樣進行伽馬能譜測量。若水樣合格則通過水管回路排回河流中，若水樣不合格則儲存在樣品池內(nèi)等待進行后續(xù)化學(xué)處理來分析水樣中的元素含量。

圖2 水體監(jiān)測流程圖Fig.2 Water-monitoring procedure

3 實驗過程

實驗中對郫縣 ，東風(fēng)渠水，成都理工內(nèi)自來水，礦泉水分別進行了28h，24h，22h以及6h的伽馬能譜測量，譜線每10s更新一次，2h保存一次譜線。若水樣合格則通過水管回路排回河流中，若水樣不合格則儲存在樣品池內(nèi)等待進行后續(xù)化學(xué)處理來分析水樣中的元素含量。

水體α/β放射性絕大部分來源于三大天然放射系核素(鈾系、釷系與錒鈾系)和部分非系列放射性同位素(如40K)，此類核素在放出α，β粒子時，通常伴隨放出γ射線[4]。

在測量水體放射性時通常不考慮235U及其子體，主要因為同位素含量相比于238U含量非常低。在水體中鈾的溶解度大于釷，即使溶解度會受到PH值，膠狀物顆粒，以及水體中其他離子濃度的影響[5]。但在巖層中釷含量通常是鈾的四到五倍。本文所采用的研究方法是通過伽馬能譜系統(tǒng)間接推算測量水體總α/β活度特征。對于α衰變與其相關(guān)的伽馬射線全能峰并不多，所選擇的能量峰與周圍其它峰位也有重疊這使得對α活度的校正計算比較困難。對于β射線而言與其相關(guān)的γ射線全能峰則有很多選擇[3]。

圖3 被測水樣伽馬能譜Fig.3 Gamma spectrum of tested water sample

基于水體γ能譜的水體α，β比活度計算流程如圖4所示。

圖4 計算流程圖Fig.4 Calculation procedure

表1，表2分別為尋峰所得具有α放射性和β放射性核素對應(yīng)能量γ射線的峰面積，圖3為被測水樣的伽馬能譜。

表1 扣除散射本底后4種水樣中α放射性核素的γ能峰2h內(nèi)計數(shù)Tab.1 Counts of gamma energy peek of alpha nuclides within 2 hours

表2 扣除散射本底后4種水樣中β放射性核素的γ能峰2h內(nèi)計數(shù)Tab.2 Counts of gamma energy peek of alpha nuclides within 2 hours

續(xù)表2

同位素γ射線能量/MeV郫縣東風(fēng)渠自來水純凈水214Pb0.35246.30119.40832.7136.0130.29529.7297.75120.2644.882214Bi1.76415.5015.7868.6200.9171.1216.9805.2386.2141.2300.60946.05018.86825.6544.419223Fr0.0517.8697.8487.0263.88140K1.4656.90225.69021.0941.340總和-443.826187.543221.593120.843

取純凈水樣γ能譜作為環(huán)境本底，擬合出4種水樣的凈峰面積與實測α，β比活度的函數(shù)關(guān)系式。擬合結(jié)果如表3、表4所示。

表3 α凈峰面積與外檢結(jié)果擬合數(shù)據(jù)Tab.3 Calculation & test results and modification for alpha nuclides

α凈峰面積與實測值之間的擬合函數(shù)為：

Aα=0.000 300 3×N-0.029 07

(1)

表4 β凈峰面積與外檢結(jié)果擬合數(shù)據(jù)Tab.4 Calculation & test results and modification for beta nuclides

β凈峰面積與實測值之間的擬合函數(shù)：

Aβ=0.000 176 2×N-0.003 515

(2)

從表3、表4中可看出郫縣河水水樣的α、β比活度明顯高于東風(fēng)渠與自來水水樣。利用擬合函數(shù)計算出郫縣水樣的α、β比活度與外檢結(jié)果的相對偏差分別為8.65%和6.73%，證明該方法在相對較高放射性水樣α、β比活度估計中能取得更好的效果。

4 結(jié)果與討論

本文基于XTG-2000W型水體放射性實時在線監(jiān)測系統(tǒng)所測郫縣河水、東風(fēng)渠水、成都理工大學(xué)自來水與某品牌純凈水γ能譜，利用尋峰所得核素的凈峰面積，擬合出總凈峰面積與實測α，β比活度之間函數(shù)關(guān)系，如圖5，圖6所示，3種水樣的α比活度擬合值與實測值的相對誤差分別為8.65%、9.49%、121.87%；β比活度擬合值與實測值的相對誤差分別為6.73%、27.95%、16.96%。

圖5 α凈峰面積與實測比活度擬合曲線Fig.5 Calibration between calculation and test of gross alpha radioactivity

圖6 β凈峰面積與實測比活度擬合曲線Fig.6 Calibration between calculation and test of gross beta radioactivity

該方法相比其他的方法該方法可以更便捷有效的監(jiān)測水體中潛在的α/β放射源，因為在能譜中可以直接計算出某元素的放射性活度，與此同時可以在現(xiàn)場條件下對水體總α/β活度進行計算而不用在運往實驗室環(huán)境中再進行測量。