尹春雨 劉仕超 焦擁軍 陳平 高士鑫

摘 ? 要：福島事故后，核電站的安全成為首要關注的問題，耐事故燃料（ATF）在此背景下被提出來，并成為核燃料領域新的研究熱點，SiC因其優(yōu)良的輻照穩(wěn)定性和耐腐蝕性能成為ATF重要的候選包殼材料。SiC復合包殼在結構形式和材料屬性方面與Zr合金包殼存在顯著差異，現有燃料性能分析程序/方法主要是針對鋯-二氧化鈾燃料系統開發(fā)的，不適用于SiC復合包殼的性能模擬或分析評價。本文采用有限元分析方法，模擬了SiC復合包殼在穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)下的熱力學行為。模擬結果顯示，穩(wěn)態(tài)條件下反應堆運行到70d時，包殼溫度達到穩(wěn)定狀態(tài)，同時內外表面應力達到最大值;功率瞬態(tài)導致包殼內外表面溫度升高，同時應力分布也對應出現明顯變化。

關鍵詞：SiC復合包殼 ?耐事故燃料 ?熱力學性能分析 ?有限元

中圖分類號：TL352 ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 文獻標識碼：A ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?文章編號：1674-098X（2019）10（b）-0101-06

Abstract： After the Fukushima nuclear accident， the safety of NPP is become the first consideration for its development. The accident tolerant fuel （ATF） is proposed in this context， and become a new research hotspot. Because of the excellent irradiation stability and corrosion resistance， SiC composites become an attractive candidate cladding material for ATF. There are many differences between SiC composites cladding and Zr alloy cladding， so the performance models or analysis methods are not available for SiC composites cladding. In this paper， the Finite element method is used to analyze the performance of SiC composites cladding under normal and transient conditions. The results showed that the temperature was stable and the maximum hoop stress was reached when the time is about 70d under normal condition. The power ramp can let the cladding temperature increase and has visible influence on the stress distribution.

Key Words： SiC composites cladding; Accident Tolerant Fuel; Thermal-mechanical performance; Finite element method

在發(fā)生日本福島核事故后，核電安全成為各國核電發(fā)展的第一要務。核電行業(yè)將反應堆的耐事故能力研究放在發(fā)展首位，對大型壓水堆用核材料在事故條件下的結構穩(wěn)定性和完整性提出了更嚴苛的要求[1]。

材料是反應堆運行的基礎，決定了反應堆運行的安全裕量。陶瓷材料具有優(yōu)異的高溫結構強度和耐腐蝕特性，其中立方相碳化硅（-SiC）陶瓷還具有優(yōu)良的耐中子輻照能力，同時還具有抗高溫蠕變、耐腐蝕、抗高溫氧化、高導熱等性能，被認為是下一代核燃料包殼，也是強輻照環(huán)境下的結構組件、核聚變堆流道插件等方面應用的最佳候選材料之一[2-4]。但是SiC 陶瓷的韌性較低（一般小于6MPa·m1/2），難以承受壓水堆（PWR）運行過程中的熱應力循環(huán)及燃料-包殼力學相互作用。為提高SiC韌性，需使用連續(xù)SiC 纖維制備復合材料，SiC復合包殼由碳化硅纖維（SiCf）、SiC單質基體和界面層組成。典型SiC復合包殼的微觀組織形貌如圖1所示。

對包殼管服役性能的預測分析是燃料元件設計的關鍵內容之一。由于SiC復合包殼為多層結構，且復合材料層與單質SiC層性能差別較大，呈現明顯的非均勻性，傳統燃料性能分析軟件無法直接進行計算。COMSOL軟件具有多維物理場耦合功能，能夠分析非均勻包殼材料在多物理場條件下的熱力耦合行為。本文基于COMSOL有限元軟件，通過編寫相應的自定義程序，將SiC復合包殼相關的輻照效應、熱效應等引入數值模擬，形成了對SiC復合包殼熱力學性能分析的方法，完成了對典型兩層結構SiC復合包殼在穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)條件下的熱力學性能模擬。

1 ?分析模型和控制方程

1.1 分析假設

（1）SiC中Si與C的電負性差別較小，SiC陶瓷主要以共價鍵為主，另外SiC基體、晶界、聲子散射與輻照無關，因此本文忽略SiC高溫下電子的熱傳導。

（2）SiC復合材料的制備工藝對性能影響較大，本文物性參數采用化學氣相滲透（CVI）制備工藝的材料參數。

（3）Katoh[5]等人認為，單質SiC陶瓷材料與SiCf/SiC復合材料具有相近的比熱容，且輻照對SiC的比熱影響較小，因此本文假設SiC比熱容僅與溫度有關。

1.2 分析模型

（1）輻照腫脹。

2 ?幾何尺寸與邊界條件

考慮到計算效率并基于對稱性，本文采用二維軸對稱建模。SiC復合包殼結構為雙層結構，其中內層為SiCf/SiC復合材料，外層為單質SiC材料。SiC復合包殼尺寸為見表1。

模擬過程中有限元模型及邊界條件如圖2所示。

模型邊界坐標系定義為笛卡爾坐標系（全局空間三維直角坐標系），包殼管外表面的冷卻劑溫度定義為580K。整個包殼管的初始溫度定義為580K（即認為在580K時，包殼管處于零應力狀態(tài)）。三維模擬過程中，定義兩側面為對稱面，包殼底部指定位移，即在X-Y方向忽略變形，在Z軸方向可自由變形。包殼內壓初始值（Pinitial）定義為1MPa，即在服役前在包殼內預充壓為1MPa，本文并未考慮燃料芯塊裂變氣體釋放，而對包殼內壓作簡化處理，即Pinitial=1MPa，而后內壓隨服役時間呈線性增長，壽期末內壓Pfinal=20MPa，這與文獻[6]處理方式相同。包殼外表面的壓力（Pe）為定值15MPa，這與實際PWR冷卻劑`壓力相近。冷卻劑熱交換系數為10000W/（m2·K），冷卻劑溫度定義為定值580K。包殼內表面熱通量定義為定值q=1.33MW/m2。本文模擬穩(wěn)態(tài)時間為720d，穩(wěn)態(tài)運行期間的快中子注量率為1.0×10-7dpa/s，運行壽期末達到的中子注量為7.2dpa[6]。

瞬態(tài)條件下，包殼邊界條件為：熱通量提升100%，1.33MW/m2增大至2.66MW/m2。LOCA事故下，包殼外表面冷卻劑傳熱系數（h）降低為原來1/20，即500W/（m2·K）;包殼外側冷卻劑溫度從580K升高到1073K;燃料線功率下降，降為原來線功率的1/10，即從1.33×106W/m2衰減至1.33×105W/m2。

3 ?分析結果

3.1 穩(wěn)態(tài)分析結果

模擬的功率史為20kW/m的線功率穩(wěn)態(tài)運行720d。模擬得到SiC復合包殼的內外表面溫度隨時間變化曲線如圖3所示。

根據穩(wěn)態(tài)模擬結果可以看到，在穩(wěn)態(tài)運行初期，復合包殼內表面溫度迅速升高，當運行時間達到約70d時，內外表面溫度達到穩(wěn)定，包殼內外表面溫度差約為270K，包殼內外表面溫度差大于Zr合金包殼。造成該現象的主要原因是在壽期初，復合包殼熱導率隨中子注量增大而急劇下降。包殼內表面溫度難以及時導出，包殼內表面溫度升高;在70d左右時，SiCf/SiC復合包殼管輻照達到飽和，熱導率基本保持不變，包殼內外表面溫度穩(wěn)定。這與文獻[6] 報道的結果一致。輻照后SiC熱導率迅速下降，復合包殼熱導率低于Zr合金包殼，因此復合包殼內外表面溫度以及內外表面溫差均大于Zr合金包殼。

圖4為穩(wěn)態(tài)下，SiC復合包殼內外表面環(huán)向應力隨時間變化曲線。輻照初期，SiC復合包殼內表面環(huán)向應力迅速升高，并且由壓應力逐漸變?yōu)槔瓚Γ獗砻鎰t受壓應力，且在輻照初期壓應力迅速增大。在穩(wěn)態(tài)運行約70d時，內外表面環(huán)形應力均達到最大值，與溫度平衡時間一致。包殼內表面最大環(huán)向拉應力為73MPa。隨后SiC復合包殼內表面拉應力和外表面壓應力絕對值降低。這主要是因為：穩(wěn)態(tài)運行初期，SiC復合包殼內外表面溫度迅速增大，包殼熱膨脹引起變形也迅速增大，導致包殼應力增大。同時輻照初期溫度較低，SiC輻照腫脹大，隨著包殼內外表面溫度升高，離位原子由于晶格熱震動回歸，導致腫脹量降低，包殼表面應力降低。這與文獻[5]報道結果一致。

圖5為穩(wěn)態(tài)運行時，復合包殼應力隨運行時間變化，導致包殼發(fā)生破損概率隨運行時間變化。

3.2 功率瞬態(tài)分析結果

在SiC復合包殼熱力學性能的模擬分析中，功率史為200W/cm的線功率穩(wěn)態(tài)運行720d，假定包殼管在穩(wěn)態(tài)運行150d時產生一個0.1d、100%的功率瞬態(tài)提升。根據模擬結果（見圖6）可以看出，發(fā)生功率瞬態(tài)，SiC復合包殼內外表面溫度分別提高了235K和116K。發(fā)生功率瞬態(tài)時，復合包殼管內外層溫度有明顯變化，包殼管溫度瞬間升高導致其內外溫差增大，包殼應力分布狀態(tài)發(fā)生變化。

瞬態(tài)工況下，SiC復合包殼內外表面環(huán)向應力變化見圖7。由圖可知，在發(fā)生瞬態(tài)時，包殼管內外表面環(huán)向應力出現明顯波動。在瞬態(tài)時，包殼內外表面環(huán)向應力迅速增大。這是因為在瞬態(tài)時刻，包殼內外表面溫度迅速增大，溫度梯度增大，熱應變增大，導致熱應力增大。而輻照腫脹恢復在瞬態(tài)條件下不能完成，因此瞬態(tài)條件下應力變化僅由溫度變化導致。

4 ?結語

本文通過合理假設，形成了SiC復合包殼的輻照腫脹、熱導率、蠕變等分析模型，采用有限元分析方法，對SiC復合包殼在穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)條件下的熱力學性能進行了模擬，模擬結果顯示：

（1）SiC復合包殼在運行至70d時，輻照達到飽和，熱導率基本保持不變，穩(wěn)態(tài)條件下包殼內外表面溫度趨于穩(wěn)定。

（2）輻照初期，SiC復合包殼內表面環(huán)向應力迅速升高，其穩(wěn)定時間與溫度趨于穩(wěn)定的時間一致。

（3）在功率瞬態(tài)下，SiC復合包殼內外表面溫度均有明顯上升，環(huán)向應力也因溫度的劇烈變化而出現明顯波動。

限于條件限制，在當前的模擬中仍然存在一些不足。后續(xù)的研究中還可考慮芯塊與包殼相互作用、裂變氣體釋放等影響因素。

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