穆 莉，王躍華，徐亞平，李軍幸，戴禮洪，姜紅新，劉瀟威，趙玉杰，陳 芳

（1.農(nóng)業(yè)農(nóng)村部環(huán)境保護(hù)科研監(jiān)測(cè)所，農(nóng)業(yè)農(nóng)村部農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全環(huán)境因子控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津市農(nóng)業(yè)環(huán)境與農(nóng)產(chǎn)品安全重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津 300191；2.東北大學(xué)秦皇島分校資源與材料學(xué)院，河北 秦皇島 066004）

2015年中國(guó)耕地地球化學(xué)調(diào)查報(bào)告顯示，土壤重金屬中-重度污染或超標(biāo)的點(diǎn)位比例占2.5%，覆蓋面積233萬(wàn)hm2，輕微-輕度污染或超標(biāo)的點(diǎn)位比例占5.7%，覆蓋面積527萬(wàn)hm2[1]。土壤是重金屬和其他污染物通過(guò)各種途徑匯集的主要介質(zhì)，國(guó)內(nèi)外研究表明造成土壤重金屬污染的途徑：一方面來(lái)源于土壤母質(zhì)，即成土過(guò)程中形成的重金屬，幾乎分布于各土壤深度。另一方面來(lái)源于人類(lèi)活動(dòng)，包括農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中的化肥農(nóng)藥施用、畜禽養(yǎng)殖、工業(yè)廢棄物排放（發(fā)電廠(chǎng)、燃料燃燒、冶金、汽車(chē)修理廠(chǎng)、化工等）、工業(yè)及生活垃圾無(wú)序堆放、礦冶活動(dòng)、公路交通運(yùn)輸（廢氣排放、輪胎磨損、道路侵蝕釋放顆粒）等，這些源于人類(lèi)活動(dòng)的污染通常分布在0～40 cm的表層土壤[2]。土壤中高含量的重金屬能夠引起土壤功能失調(diào)，土壤環(huán)境質(zhì)量惡化以及作物產(chǎn)量降低，并最終可通過(guò)食物鏈富集影響人類(lèi)健康。例如，Cd能夠?qū)е虑傲邢僭錾圆∽?、肺癌和其他慢性疾病。即使是必需元素，例如Zn，如果含量過(guò)高也可能對(duì)健康造成損害，可以對(duì)神經(jīng)系統(tǒng)及智商發(fā)育造成不可逆的傷害。通常，生物暴露于重金屬可能會(huì)導(dǎo)致皮膚過(guò)敏、炎癥、免疫系統(tǒng)損傷和誘發(fā)癌癥風(fēng)險(xiǎn)[3]。因此，土壤重金屬污染問(wèn)題應(yīng)該引起高度重視和深入研究。

本研究所選取的樣品采集區(qū)域位于湖南省中部，糧食作物以水稻為主，國(guó)內(nèi)外近期已有一些關(guān)于湖南省土壤重金屬污染研究的報(bào)道。如Ding等[4]曾對(duì)湖南省郴州市蘇仙區(qū)礦區(qū)周?chē)鷧^(qū)域的Pb、As、Cu和Zn污染情況進(jìn)行了空間插值研究；Yi等[5]曾采集湖南省長(zhǎng)株潭地區(qū)4種污染類(lèi)型水田中（礦區(qū)、畜禽養(yǎng)殖區(qū)、郊區(qū)、對(duì)照區(qū)）0～10 cm土壤樣品22個(gè)，并對(duì)應(yīng)采集了大氣、灌溉水、肥料樣品等，分析了Cd、Pb、Cr、As、Hg 5種重金屬的輸入輸出通量；Li等[6]結(jié)合文獻(xiàn)數(shù)據(jù)調(diào)查研究，分別獲得了2007—2016年期間的105、122、95、100、85、103、102、62個(gè)Cd、Pb、Cr、As、Hg、Zn、Cu、Ni的數(shù)據(jù)信息，結(jié)合統(tǒng)計(jì)分析，研究發(fā)現(xiàn)湖南省土壤重金屬的平均值明顯高于背景值，Cd、Pb、Cr、As、Hg、Cu和Zn分別是背景值的10.76、2.05、1.16、1.55、1.75、1.53、1.66倍，同時(shí)Ni的含量低于背景值。綜上所述，當(dāng)前國(guó)內(nèi)外有關(guān)湖南省土壤重金屬的污染調(diào)查研究，存在調(diào)查取樣量少、不能全面反映土壤污染情況的問(wèn)題，且當(dāng)前文獻(xiàn)中尚未見(jiàn)有關(guān)湖南省該縣稻田土壤污染情況的詳細(xì)報(bào)道，基于此，結(jié)合近年來(lái)農(nóng)業(yè)農(nóng)村部在湖南省土壤重金屬污染例行監(jiān)測(cè)中的調(diào)查結(jié)果，本研究選取湖南省該縣土壤樣品中的Cd、Pb、Cr、As、Hg 5種重金屬作為分析對(duì)象，通過(guò)格網(wǎng)布點(diǎn)法，以及在高污染風(fēng)險(xiǎn)區(qū)加大樣品采集密度的方式，共采集土壤樣品4171個(gè)，在此基礎(chǔ)上，結(jié)合單污染指數(shù)法、綜合污染指數(shù)法、地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)法評(píng)估稻田土壤的污染狀況及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，并結(jié)合地統(tǒng)計(jì)信息繪圖技術(shù)、條件推理樹(shù)模型及主成分分析研究湖南省某縣稻田土壤中重金屬的來(lái)源，該研究將有助于填補(bǔ)湖南省該縣稻米主產(chǎn)區(qū)產(chǎn)地土壤環(huán)境污染研究的空白，并且有助于該縣土壤環(huán)境數(shù)據(jù)庫(kù)的建立和稻米禁產(chǎn)區(qū)的劃分，從而為該縣稻米主產(chǎn)區(qū)農(nóng)田土壤重金屬污染防治提供指導(dǎo)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集與分析

如圖1所示，樣品采集地點(diǎn)位于湖南省某縣，共包含23個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)，根據(jù)稻田分布狀況共布設(shè)4171個(gè)土壤表層（0～20 cm）采樣點(diǎn)，每個(gè)樣品代表面積約為10 hm2，每個(gè)樣品由4～6個(gè)子樣混合組成，采樣時(shí)記錄采樣點(diǎn)經(jīng)緯度坐標(biāo)。土壤樣品在室內(nèi)自然風(fēng)干，利用四分法取適量土樣混合，剔除植物殘?bào)w、雜草、石粒等雜物后磨碎，過(guò)10目和100目篩，密封干燥保存。

圖1 湖南省某縣稻田土壤采樣分布圖Figure 1 Paddy soil sampling distribution map in a county，Hunan

土壤pH測(cè)定參考農(nóng)業(yè)標(biāo)準(zhǔn)NY/T 1377—2007[7]，采用1∶2.5土液比浸提。重金屬Cd、Pb、Cr含量測(cè)定采用濕法消解法，參照環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)HJ 766—2015，并作適當(dāng)調(diào)整，準(zhǔn)確稱(chēng)取0.100 0 g土壤樣品，采用硝酸-氫氟酸-高氯酸三酸混合液消解后采用ICP-MS（安捷倫7700x）檢測(cè)重金屬 Cd、Pb、Cr含量[8]。另外，準(zhǔn)確稱(chēng)取0.500 0 g土壤樣品，50%王水微波消解后采用原子熒光法檢測(cè)As、Hg含量，儀器為吉天AFS-9130[9-10]。試驗(yàn)通過(guò)添加5%平行樣品、2%盲樣、每組消解爐上設(shè)定一組標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)、測(cè)定過(guò)程中添加2%～5%監(jiān)控點(diǎn)及抽樣復(fù)測(cè)等方式控制檢測(cè)精密度及準(zhǔn)確度。

1.2 土壤重金屬污染評(píng)價(jià)方法

單項(xiàng)污染指數(shù)反映了各個(gè)重金屬元素的污染程度，其計(jì)算公式為：

Pi=Ci/Si

式中：Pi為重金屬i的單項(xiàng)污染指數(shù)；Ci為重金屬i在土壤中的實(shí)測(cè)含量，mg·kg-1；Si為重金屬i在土壤中的污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值，mg·kg-1。本研究采用《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15618—2018）中規(guī)定的農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值對(duì)該稻田土壤重金屬污染狀況進(jìn)行評(píng)價(jià)（表1）[11]。根據(jù)Pi值0～3將污染等級(jí)分為4級(jí)：Pi≤1、1＜Pi≤2、2＜Pi≤3和Pi＞3分別對(duì)應(yīng)“非污染”、“輕度污染”、“中度污染”、“重度污染”4個(gè)水平[12]。

內(nèi)梅羅污染指數(shù)法的計(jì)算公式為：

表1 土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（mg·kg-1）Table 1 Soil environmental quality risk control standard for soil contamination of agricultural land（mg·kg-1）

式中：（Ci/Si）max是土壤中重金屬單項(xiàng)污染指數(shù)的最大值；（Ci/Si）ave是土壤重金屬單項(xiàng)污染指數(shù)的平均值。根據(jù)P綜值 0～3將污染等級(jí)分為 5級(jí)：P綜≤0.7、0.7＜P綜≤1.0、1＜P綜≤2、2＜P綜≤3和3＜P綜分別對(duì)應(yīng)“安全”、“警戒限”、“輕污染”、“中污染”、“重污染”5 個(gè)水平[13]。

地累積指數(shù)法（Index of geo accumulation，Igeo）的計(jì)算公式為：

式中：Ci為重金屬 i在土壤中的實(shí)測(cè)含量，mg·kg-1；Bi為重金屬i在土壤中的背景值，mg·kg-1。Igeo可分為7級(jí)：Igeo≤0，土壤無(wú)污染；0＜Igeo≤1，土壤輕微污染；1＜Igeo≤2，土壤中度污染；2＜Igeo≤3，土壤中強(qiáng)污染；3＜Igeo≤4，土壤強(qiáng)污染；4＜Igeo≤5，土壤很強(qiáng)污染；Igeo＞5，土壤極強(qiáng)污染[14]。

1.3 土壤重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法

潛在生態(tài)危害指數(shù)法是由瑞典科學(xué)家Hakanson創(chuàng)建，該方法將重金屬環(huán)境生態(tài)效應(yīng)與毒理學(xué)相結(jié)合，衡量重金屬污染物對(duì)生物體的潛在危害[15]。其計(jì)算公式為：

式中：RI為某一點(diǎn)土壤多種重金屬的綜合潛在生態(tài)危害指數(shù)；Eir為土壤中某一重金屬的潛在生態(tài)危害指數(shù)；Tir為第i種重金屬的毒性系數(shù)；Cif為第i種重金屬的污染系數(shù)；Ci為第i種重金屬在土壤中的實(shí)測(cè)含量，mg·kg-1；Cin為第i種重金屬的農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)值，mg·kg-1。重金屬Cd、Pb、Cr、As、Hg的毒性系數(shù)分別為30、5、2、10、40[16]。如表2所示，根據(jù)重金屬潛在生態(tài)危害指數(shù)的大小，可將潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分為5個(gè)等級(jí)。

1.4 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析

采用SPSS 22.0軟件，對(duì)湖南省某縣稻田土壤中5種重金屬含量進(jìn)行主成分分析，采用KMO（Kaiser-Meyer-Olkin）和 Bartlett（Bartlett-test of Sphericity）法對(duì)原始數(shù)據(jù)集進(jìn)行主成分分析適宜性檢驗(yàn)[17]。主成分的選取是根據(jù)特征值大于1的原則，進(jìn)行最大極差法旋轉(zhuǎn)分析，對(duì)具有相似特征的金屬及類(lèi)金屬進(jìn)行分組，目的是鑒定土壤重金屬的潛在污染來(lái)源，包括自然活動(dòng)和人為活動(dòng)[18-20]?；诘匦畔⒔y(tǒng)計(jì)科學(xué)（Geo?graphical information science，GIS）的繪圖方法是一種調(diào)查重金屬污染的有效工具[21-22]，當(dāng)前研究采用Arc?GIS 10.2構(gòu)建土壤重金屬污染空間分布圖分析相關(guān)空間數(shù)據(jù)。條件推理樹(shù)模型作為遞歸劃分步驟的優(yōu)化，將變量選擇與分裂過(guò)程進(jìn)行分離，從而形成了變量篩選、分裂方法選擇、前兩步的遞歸應(yīng)用三個(gè)步驟。與決策推理樹(shù)模型相比，條件推理樹(shù)除了具有避免偏倚和過(guò)度擬合的基本功能外，在避免錯(cuò)誤分裂的長(zhǎng)度控制、缺失值處理、多變量廣泛應(yīng)用的靈活性、較好地解釋診斷功能等方面均具有較好的優(yōu)勢(shì)。因此，本研究選擇條件推理樹(shù)模型，對(duì)影響重金屬污染空間分布的參數(shù)進(jìn)行確切篩查，從而明確各影響因素的影響能力[23]。條件推理樹(shù)模型的建立是采用R軟件，通過(guò)加載rattle程序包，利用其中的Conditonal Tree功能，將因變量Cd與自變量（企業(yè)、采礦、單位農(nóng)田畜禽糞便承載量等）相關(guān)聯(lián)，通過(guò)設(shè)置最小分裂長(zhǎng)度、最大分裂深度實(shí)現(xiàn)數(shù)據(jù)的關(guān)聯(lián)分析。

表2 單項(xiàng)和綜合潛在生態(tài)危害指數(shù)Table 2 Index of single factor and comprehensive ecological risk

2 結(jié)果與討論

2.1 土壤pH和重金屬含量

如表3所示，湖南省某縣稻田土壤pH平均值為5.95，范圍在 4.28～8.38，其中pH小于 6.5的點(diǎn)位占82.3%（3434/4172），說(shuō)明該縣稻田土壤pH以酸性為主。土壤中重金屬Cd、Pb、Cr、As、Hg的平均含量分別為 0.729、49.9、79.2、19.8、0.244 mg·kg-1，分別是該地區(qū)土壤背景值的7.29、1.85、1.16、1.41、2.44倍，均超過(guò)土壤平均背景值[24]，相應(yīng)的超背景值點(diǎn)位所占比例分別為99.7%、97.70%、66.4%、69.5%、95.3%，這5種重金屬的超背景程度排序?yàn)?Cd＞Pb＞Hg＞As＞Cr。與《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15618—2018）中規(guī)定的農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值相比，Cd、Pb、Cr、As、Hg超標(biāo)率分別為80.4%、2.49%、0.12%、6.59%、17.4%，污染程度排序?yàn)?Cd＞Hg＞As＞Pb＞Cr。

表3 農(nóng)田土壤pH和重金屬含量參數(shù)統(tǒng)計(jì)Table 3 Descriptive statistics of pH and heavy metal concentrations in farmland soil

2.2 土壤重金屬污染狀況評(píng)價(jià)

根據(jù)《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15618—2018）中規(guī)定的農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值[12]，利用單項(xiàng)污染指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法，對(duì)本研究中農(nóng)田土壤重金屬污染狀況進(jìn)行評(píng)價(jià)，農(nóng)田土壤Cd、Pb、Cr、As、Hg的單項(xiàng)污染指數(shù)范圍分 別 為 0.075～53.3、0.003～53.8、0.075～13.2、0.019～22.6、0.006～11.9，表明土壤均受到不同程度的重金屬污染，污染程度分級(jí)如表4所示。Cd重度污染以上點(diǎn)位數(shù)達(dá)到9.33%，輕度污染及以上點(diǎn)位數(shù)為81.2%，As未受污染點(diǎn)位數(shù)達(dá)到93.0%，Hg未受污染點(diǎn)位數(shù)達(dá)到96.4%，Pb、Cr未受污染點(diǎn)位數(shù)達(dá)到80%以上，說(shuō)明該縣稻田土壤中主要存在不同程度的Cd污染。綜合污染指數(shù)反映了土壤中5種重金屬的綜合污染狀況，綜合污染指數(shù)大于3的重污染點(diǎn)位數(shù)占14.2%，輕污染及以上點(diǎn)位數(shù)占74.9%，說(shuō)明該區(qū)域稻田土壤受到一定程度的重金屬污染。

地累積指數(shù)是用來(lái)表征沉積物和土壤中重金屬富集程度的常用指標(biāo)，它不僅可以反映重金屬的自然變化特征，還可以判別人為活動(dòng)對(duì)環(huán)境的影響。根據(jù)湖南省該地區(qū)土壤背景值[24]，由公式計(jì)算得到的5種重金屬的地累積指數(shù)如表5所示，5種重金屬I(mǎi)geo的大小順序?yàn)镃d（2.01）＞Hg（0.46）＞Pb（0.22）＞As（-0.29）＞Cr（-0.42）。Cd強(qiáng)污染及以上點(diǎn)位數(shù)占7.62%，Cd輕微污染及以上點(diǎn)位數(shù)為99.4%，Hg輕微污染及以上點(diǎn)位數(shù)占76.5%，Pb輕微污染及以上點(diǎn)位數(shù)占70.1%，As輕微污染及以上點(diǎn)位數(shù)占24.7%，無(wú)污染點(diǎn)位數(shù)占75.3%，Cr輕微污染及以上點(diǎn)位數(shù)占12.1%，其余87.9%點(diǎn)位屬于無(wú)污染。據(jù)此可以推斷，該農(nóng)田土壤中Cd、Hg、Pb、As的含量很可能受到了人類(lèi)活動(dòng)的影響，且影響程度大小順序?yàn)镃d＞Hg＞Pb＞As＞Cr。

2.3 土壤重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

Cd、Pb、Cr、As、Hg的潛在生態(tài)危害指數(shù)平均值分別為56.0、2.53、0.616、6.82、18.9。土壤重金屬的單項(xiàng)和綜合潛在生態(tài)危害指數(shù)分布如表6所示，Cr、Pb的潛在生態(tài)危害指數(shù)均小于40，表明在該區(qū)域農(nóng)田土壤中重金屬Cr、Pb的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較低，處于輕微風(fēng)險(xiǎn)水平。As處于輕微水平的點(diǎn)位數(shù)占99.4%，中等以上水平的點(diǎn)位數(shù)僅占0.6%。Hg處于輕微水平的點(diǎn)位數(shù)占96.4%，中等以上水平的點(diǎn)位數(shù)占3.6%。Cd的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)最強(qiáng)，其中處于強(qiáng)污染及以上水平的點(diǎn)位占12.5%，處于中等污染及以下水平的點(diǎn)位占87.5%，處于輕微污染水平的點(diǎn)位占42.1%。綜合潛在生態(tài)危害指數(shù)的均值為84.9（范圍為10.9～1648），總體處于輕微污染水平，其中生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度為輕微及以下的點(diǎn)位占94.3%，中等、強(qiáng)、很強(qiáng)、極強(qiáng)的點(diǎn)位各占4.39%、0.96%、0.26%、0.12%。各種重金屬對(duì)綜合潛在生態(tài)危害的貢獻(xiàn)率等于其單項(xiàng)潛在生態(tài)危害指數(shù)與綜合潛在生態(tài)危害指數(shù)的比值，其中Cd對(duì)綜合潛在生態(tài)危害的貢獻(xiàn)率為65.97%，是該農(nóng)田生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的主要來(lái)源（圖2）。

2.4 湖南省某縣稻田土壤重金屬的污染來(lái)源解析

采用地質(zhì)統(tǒng)計(jì)學(xué)插值法可以明確污染物的空間分布特征，并且可以將污染源分布通過(guò)空間疊加方式確定源的貢獻(xiàn)[21-22]，因此，研究采用空間插值法對(duì)綜合潛在生態(tài)危害貢獻(xiàn)率最大的Cd污染來(lái)源進(jìn)行了分析。如圖3所示，Cd污染呈現(xiàn)北高南低，東高西低的趨勢(shì)，高Cd分布區(qū)主要位于湖南省某縣工業(yè)分布區(qū)，與我們所收集的工礦企業(yè)信息數(shù)據(jù)保持一致。但采用空間差值法無(wú)法引入更多參數(shù)來(lái)量化因子的影響力，為確切篩查出影響Cd空間分布的參數(shù)，明確各影響因素的影響能力，研究進(jìn)一步采用條件推理樹(shù)模型對(duì)重金屬Cd的污染來(lái)源進(jìn)行分析。如圖4所示，結(jié)合條件推理樹(shù)模型的建立，研究發(fā)現(xiàn)造成Cd污染的第一貢獻(xiàn)要素為造成點(diǎn)源污染的企業(yè)距離，其次分別為距離采礦企業(yè)的距離、影響稻米產(chǎn)量的農(nóng)業(yè)投入品、畜禽糞便承載量、距離城鎮(zhèn)距離等，并且影響力呈現(xiàn)遞減趨勢(shì)。造成明顯點(diǎn)源污染的企業(yè)主要有55家。

表4 單項(xiàng)及綜合污染指數(shù)分布（%）Table 4 The distribution of single pollution index and comprehensive pollution index（%）

表5 地累積指數(shù)分布Table 5 The distribution of index of geo accumulation

表6 單項(xiàng)及綜合潛在生態(tài)危害指數(shù)分布（%）Table 6 Index of single factor and comprehensive ecological risk（%）

圖2 重金屬元素對(duì)潛在生態(tài)危害的貢獻(xiàn)率Figure 2 The contribution rate of heavy metals to potential ecological risk

圖3 湖南省某縣土壤Cd污染空間插值分析圖3 Spatial interpolation analysis of soil Cd pollution in a county，Hunan Province

圖4 條件推理樹(shù)模型Figure 4 Conditional reasoning tree model

對(duì)湖南省某縣稻田土壤中5種重金屬含量進(jìn)行主成分分析，經(jīng)數(shù)據(jù)處理計(jì)算可得，KMO值為0.556，大于最小值0.50。如表7所示，結(jié)合主成分分析結(jié)果，3個(gè)主成分旋轉(zhuǎn)后的累計(jì)貢獻(xiàn)率為73.4%，接近75%，基本能反應(yīng)5種重金屬的大部分信息。

從圖5可以看出，Cd和Pb在主成分1中具有較高的因子載荷，包含了31.4%的原始變量信息。Li等[25]研究指出，湖南省長(zhǎng)沙市仙島區(qū)的Pb污染主要來(lái)源于交通運(yùn)輸，Cd污染主要與工業(yè)來(lái)源的灰塵有機(jī)物質(zhì)等有關(guān)。同時(shí)，國(guó)內(nèi)外不同城市地區(qū)的大量研究報(bào)道均指出含鉛汽油、潤(rùn)滑油燃燒排放的廢氣及汽車(chē)輪胎和剎車(chē)片磨損粉塵等都是Pb的主要來(lái)源，并且是通過(guò)大氣沉降造成道路周邊土壤Pb積累的重要原因[26-30]。如圖6a所示，湖南省某縣較明顯的Pb分布區(qū)主要位于該縣公路周邊及交通活動(dòng)密集的城區(qū)，由此推測(cè)Pb主要與交通運(yùn)輸活動(dòng)有關(guān)。國(guó)內(nèi)不同城市地區(qū)的大量研究報(bào)道指出，工業(yè)三廢、工業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)、化肥農(nóng)藥及畜禽糞便等投入品施用都是Cd的主要來(lái)源[31-34]，結(jié)合前面圖3空間差值研究及條件推理樹(shù)模型的分析，本研究認(rèn)為湖南省該縣Cd污染主要與企業(yè)活動(dòng)有關(guān)。因此，因子1可解釋為交通運(yùn)輸活動(dòng)、工業(yè)污染源。主成分2的方差貢獻(xiàn)率為22.5%，主要組成元素包括Hg和As。Hg、As的平均值分別為0.244、19.9，分別高于背景值2.4、1.4倍，存在輕微污染現(xiàn)象。國(guó)內(nèi)外大量研究認(rèn)為礦冶及生活區(qū)的燃煤活動(dòng)是造成As污染的主要來(lái)源[35-37]。如圖6c所示，該縣較明顯的As分布區(qū)主要位于鄉(xiāng)村居民地附近，由此推測(cè)該縣所存在的輕微As污染可能主要與生活區(qū)的活動(dòng)有關(guān)。有研究指出造成Hg污染的主要來(lái)源包括土壤母體、大氣沉降、污水灌溉、污泥施肥、工業(yè)廢物堆放[38-39]。如圖6d所示，該縣較明顯的Hg污染主要位于城區(qū)周邊及河流分布區(qū)，并且實(shí)地調(diào)查發(fā)現(xiàn)這些區(qū)域存在明顯的養(yǎng)殖廢水回灌現(xiàn)象，由此推斷該縣輕微的Hg污染可能是生活及工業(yè)廢棄物堆放及污灌造成的。因此，因子2可解釋為生活區(qū)活動(dòng)、廢棄物堆放及污灌。主成分3的方差貢獻(xiàn)率為19.6%，主要組成元素為Cr。Cr平均值為79.2 mg·kg-1，背景值為68 mg·kg-1，與當(dāng)?shù)赝寥辣尘爸迪嘟?。?guó)內(nèi)有大量研究指出，Cr由巖石風(fēng)化進(jìn)入成土母質(zhì)中，其主要來(lái)源于成土過(guò)程，受人類(lèi)活動(dòng)的影響較小[40-41]。從圖6b可以看出，相對(duì)較明顯的Cr分布區(qū)主要位于該縣東南部，該區(qū)域無(wú)明顯的人為活動(dòng)，因此，因子3可解釋為成土母質(zhì)源，主要與自然活動(dòng)有關(guān)。

表7 PCA總方差解釋Table 7 Total variance interpretation of PCA

圖5 PCA載荷圖Figure 5 PCA load plot

3 結(jié)論

（1）湖南省某縣稻田土壤總體處于輕微污染水平，其中Cd對(duì)綜合潛在生態(tài)危害的貢獻(xiàn)率為65.97%，是該縣稻田土壤主要的污染貢獻(xiàn)源，Cd污染主要與工業(yè)污染源有關(guān)。

（2）該縣稻田土壤中尚存在一定的Pb、As、Hg污染，Pb污染主要與交通運(yùn)輸有關(guān)，As污染主要與生活區(qū)居民活動(dòng)有關(guān)，Hg污染主要與生活及工業(yè)廢棄物堆放及污灌有關(guān)。

（3）該縣稻田土壤中無(wú)明顯的Cr污染，Cr主要與自然活動(dòng)有關(guān)。

圖6 湖南省某縣土壤Pb、Cr、As、Hg污染空間插值分析Figure 6 Spatial interpolation analysis of soil Pb,Cr,As,Hg pollution in a county，Hunan Province