周海燕，徐明崗，蔡澤江，文石林，吳紅慧

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湖南祁陽縣土壤酸化主要驅(qū)動因素貢獻(xiàn)解析

周海燕，徐明崗，蔡澤江，文石林，吳紅慧

（中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)資源與農(nóng)業(yè)區(qū)劃研究所/耕地培育技術(shù)國家工程實驗室，北京 100081）

【目的】以湖南省祁陽縣為例，定量化分析整個縣域不同土地利用方式下土壤的致酸因素，為我國的紅壤酸化防治提供理論依據(jù)?！痉椒ā客ㄟ^搜集大量公開發(fā)表的文獻(xiàn)、統(tǒng)計年鑒等，獲取施肥量、主要農(nóng)作物產(chǎn)量和林木生物量，以及地上部不同部位的養(yǎng)分含量等數(shù)據(jù)，基于經(jīng)典的H+產(chǎn)生量的計算方法，解析氮循環(huán)過程、鹽基離子吸收和酸沉降等三個關(guān)鍵過程的相對貢獻(xiàn)大小。【結(jié)果】對于整個祁陽縣域，氮循環(huán)（N）過程致酸貢獻(xiàn)率為66.5%（65.3%—68.8%），鹽基（BC）吸收為33.0%（30.1%—34.4%），酸沉降則僅為0.5%（0.3%—1.7%）。無論是農(nóng)田還是林地，氮循環(huán)過程都是產(chǎn)生H+的主要來源，是土壤酸化的主要驅(qū)動因素。3種土地利用方式中，單位面積旱地農(nóng)田的H+凈產(chǎn)量（產(chǎn)酸量）最高，達(dá)到19.0 kmol·hm-2·a-1，其次為水田（16.5 kmol·hm-2·a-1），林地的產(chǎn)酸量（3.2 kmol·hm-2·a-1）最低，旱地農(nóng)田產(chǎn)酸量約為林地產(chǎn)酸量的6倍。6種主要農(nóng)作物體系產(chǎn)酸量存在很大差異，從10.1 kmol·hm-2·a-1到 30.0 kmol·hm-2·a-1不等，產(chǎn)酸量從大到小依次為：大豆＞油菜＞花生＞水稻＞玉米＞甘薯，油料作物（油菜、花生、大豆）產(chǎn)酸量普遍大于糧食作物（水稻、玉米、甘薯）的產(chǎn)酸量；6種不同農(nóng)作物的氮循環(huán)過程和鹽基吸收的致酸貢獻(xiàn)差異較大，氮循環(huán)過程致酸貢獻(xiàn)率范圍為45.3%— 78.3%，鹽基吸過程為21.4%—54.2%。7種主要林地體系產(chǎn)酸量也存在很大差異，從2.0 kmol·hm-2·a-1到27.8 kmol·hm-2·a-1不等，柑橘＞板栗＞油茶林＞馬尾松＞杉木＞竹＞濕地松，經(jīng)濟(jì)林（柑橘、板栗、油茶林）產(chǎn)酸量普遍大于用材林（馬尾松、杉木、竹、濕地松）的產(chǎn)酸量；7種林木體系的氮循環(huán)過程和鹽基吸收的致酸貢獻(xiàn)率差異較大，氮循環(huán)過程致酸貢獻(xiàn)率范圍為46.1%—80.8%，鹽基吸過程為19.0%—53.3%。采用“長期定位試驗+土壤緩沖曲線”相結(jié)合的方法驗證了本研究采用的H+產(chǎn)生量的計算方法，土壤pH的模擬值和實測值呈極顯著正相關(guān)，均方根誤差（RMSE）為0.15，兩者之間吻合度較高。【結(jié)論】氮循環(huán)過程是祁陽縣域土壤酸化的主控因素。土壤酸化過程總產(chǎn)酸量差異和致酸因素貢獻(xiàn)的大小主要取決于土地利用方式、農(nóng)作物種類和林地類型。

紅壤；土壤酸化；土地利用方式；氮循環(huán)過程；湖南祁陽縣

0 引言

【研究意義】土壤酸化是指土壤pH不斷降低、土壤交換性酸不斷增加的過程，主要受土壤植物體系中各種途徑產(chǎn)生的氫離子（H+）驅(qū)動[1]。近年來，我國南方紅壤大面積快速酸化，土壤pH下降了0.23—0.30個單位[2]。2017年公布的我國耕地質(zhì)量監(jiān)測報告也顯示，我國的區(qū)域性土壤酸化問題日益顯現(xiàn)，如：長江中游區(qū)土壤總體上呈強(qiáng)酸性（4.5＜pH＜5.5）和中度酸性（5.5＜pH＜6.5），兩者占比高達(dá)77%[3]。這種“酸上加酸”的狀況導(dǎo)致紅壤pH已逼近鋁、錳等毒性金屬大量活化的臨界閾值，嚴(yán)重威脅國家糧食安全和生態(tài)文明建設(shè)，引發(fā)了全社會的普遍關(guān)注。在區(qū)域性土壤酸化的大背景下，選擇我國典型縣進(jìn)行整縣域土壤酸化致酸因素解析和驗證將對我國其他大區(qū)域尺度乃至全國的土壤酸化研究將具有重大的借鑒意義?！厩叭搜芯窟M(jìn)展】由CO2溶解到土壤溶液中，其HCO3-淋洗出土壤，導(dǎo)致H+產(chǎn)生的碳循環(huán)過程，通常稱之為自然酸化，自然酸化對總氫離子產(chǎn)生量貢獻(xiàn)不足10%[4]。因此，無論是農(nóng)田中的各種作物體系還是森林等自然生態(tài)系統(tǒng)，自然酸化的產(chǎn)酸量大致相同，碳循環(huán)導(dǎo)致的自然酸化的影響可以不予考慮。除自然酸化以外，土壤植物系統(tǒng)中H+來源途徑包括：酸沉降（直接帶入H+）、銨態(tài)氮投入和植物吸收陽離子等[5-6]。1 mol銨態(tài)氮完全硝化時，會產(chǎn)生2 mol的H+，因此，長期銨態(tài)氮投入會導(dǎo)致土壤發(fā)生明顯酸化[7]。植物生長和收獲會從土壤中吸收和移除鹽基離子，根系每吸收1mol鹽基離子，會向土壤中釋放等當(dāng)量H+[5]。酸雨集中分布在我國南方地區(qū)，主要包括江西、湖南、福建等長江以南的省份[8]，研究上述區(qū)域的土壤酸化問題，酸沉降因素尤其重要。利用物質(zhì)平衡和電荷平衡的原理，理論計算各個途徑的H+產(chǎn)生量，定量化各個產(chǎn)酸途徑對土壤酸化的貢獻(xiàn)，已成為土壤酸化定量研究常用的重要方法[5,9]。ZHU等[10]采用此方法定量化了我國森林生態(tài)系統(tǒng)中大氣沉降與森林收獲和生長對土壤酸化貢獻(xiàn)。GUO等[2]同樣采用此方法定量比較了我國四大農(nóng)作物系統(tǒng)：小麥-玉米、小麥-水稻、雙季稻和保護(hù)地蔬菜的年度H+產(chǎn)生量。湖南省祁陽縣地處我國南部土壤酸化中度敏感區(qū)的中心地帶[11]，于1990年建站的國家土壤肥力與肥效長期監(jiān)測試驗站之一的祁陽長期定位試驗站就坐落在祁陽縣域的北部，該試驗站保存并積累了自建站到現(xiàn)在近30年的歷史土壤樣品和數(shù)據(jù)資料[12]。祁陽縣總土地面積為25.2×104hm2，其中，水田占17%，旱地農(nóng)田占3%，果園占1%，森林占59%，農(nóng)田和森林在祁陽縣都有廣泛分布，總面積占到祁陽縣土地面積的80%。姬鋼[13]對祁陽紅壤試驗站周邊的旱地農(nóng)田、自然林和人工林等11種土地利用方式的土壤采樣檢測分析結(jié)果表明，無論是施肥的農(nóng)田還是森林表層土壤都酸化嚴(yán)重。周曉陽等[14]對湖南等南方六省的水田系統(tǒng)研究表明水田土壤也發(fā)生顯著酸化，25年間（1988—2013年）土壤pH 下降0.59個單位。以上研究結(jié)果表明了祁陽縣域的旱地農(nóng)田、水田和森林的表層土壤均發(fā)生酸化，但對導(dǎo)致該區(qū)域土壤酸化的主要驅(qū)動因素卻未能進(jìn)一步定量化?！颈狙芯壳腥朦c(diǎn)】前人眾多的研究結(jié)果表明理論計算H+產(chǎn)生量是定量化研究土壤酸化致酸因素的可靠手段，但此前的許多研究都集中在某種自然生態(tài)系統(tǒng)或某些農(nóng)作物系統(tǒng)，關(guān)于自然生態(tài)系統(tǒng)和農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)同時廣泛分布較為復(fù)雜的整個區(qū)域（比如祁陽縣）土壤酸化驅(qū)動因素的定量研究則較少，并且也未能對所采用的理論H+產(chǎn)生量的計算方法的科學(xué)性進(jìn)行驗證?！緮M解決的關(guān)鍵問題】以我國南方土壤顯著酸化的典型縣域—祁陽作為研究區(qū)域，通過搜集大量公開發(fā)表的文獻(xiàn)、統(tǒng)計年鑒等，獲取施肥量、主要農(nóng)作物產(chǎn)量和林木生物量，以及地上部不同部位的養(yǎng)分含量等數(shù)據(jù)，基于經(jīng)典的H+產(chǎn)生量的計算方法，解析氮循環(huán)過程、鹽基離子吸收和酸沉降等3個關(guān)鍵過程的相對貢獻(xiàn)大小，深化對區(qū)域土壤酸化致酸因素貢獻(xiàn)率的認(rèn)識，為我國其他區(qū)域的酸化土壤防治提供理論依據(jù)，為保障國家糧食安全和生態(tài)文明建設(shè)提供科技支撐。

1 材料與方法

1.1 祁陽縣的基本概況

祁陽縣地處湖南省西南部，東經(jīng)110o35' —112o14'，北緯26o02' —26o51'。屬于亞熱帶氣候，年平均氣溫18.2℃，年平均降雨量1 276 mm[15]。主要土壤類型為紅壤，土壤緩沖能力較低。祁陽縣種植的農(nóng)作物復(fù)雜多樣，林木種類繁多，本文僅選擇主要農(nóng)作物和主要林木系統(tǒng)為研究對象。主要農(nóng)作物定義為：根據(jù)最新的（2013年）祁陽縣農(nóng)業(yè)統(tǒng)計數(shù)據(jù)[16]，常年播種面積大于2 500 hm2的農(nóng)作物。在本研究中的主要農(nóng)作物包括水稻、油菜、玉米、花生、大豆和甘薯6種。祁陽縣的總體的林木種植面積從1980年開始到現(xiàn)在較為穩(wěn)定，主要林木定義為：根據(jù)祁陽縣農(nóng)業(yè)統(tǒng)計數(shù)據(jù)，種植面積大于100 hm2的林木。按照此標(biāo)準(zhǔn)，本研究的主要林木包含馬尾松、濕地松、杉樹、竹林、油茶林、板栗和柑橘7種。

1.2 主要農(nóng)作物和柑橘的施肥量及其肥料形態(tài)和養(yǎng)分含量

本研究通過施肥量和肥料形態(tài)計算施肥帶入的養(yǎng)分量。目前我國化肥市場氮肥的形態(tài)主要為尿素（尿素占我國氮肥產(chǎn)量的64%—68%）和銨態(tài)氮（碳酸氫銨占我國氮肥產(chǎn)量的4%，氯化銨占6%，復(fù)合肥中的氮占18%），兩者占我國氮肥產(chǎn)品總用量的95%[17]，因此，本研究假設(shè)尿素態(tài)氮和銨態(tài)氮在各種農(nóng)作物的年度氮肥投入量中各占一半。磷肥形態(tài)主要有磷酸二銨、磷酸一銨和過磷酸鈣，占我國磷肥組成類型的90%以上[17]，因此，本研究假設(shè)施入的磷肥中磷酸二銨（N 19%，P2O546%）、磷酸一銨（N 12%，P2O551%）和過磷酸鈣（P2O512%，CaO 12%）的比例分別為45%、35%和20%，因為過磷酸鈣在磷肥施用總量中占比最低，且含有的游離酸的質(zhì)量分?jǐn)?shù)≤5.5%（GB/T 20413—2017），因此本研究不考慮由于施用過磷酸鈣直接帶入的游離酸。氯化鉀占所有消費(fèi)鉀肥形態(tài)的95%以上[18]，因此，為簡化計算，本研究假設(shè)施用的鉀肥均為氯化鉀。祁陽縣農(nóng)戶施用有機(jī)肥數(shù)量較少，本研究不考慮有機(jī)肥帶入的養(yǎng)分量。在農(nóng)田中，施入的氮肥是主要的氮源，因此，土壤中的有機(jī)氮礦化不予考慮。祁陽縣主要農(nóng)作物和柑橘通過施肥和大氣沉降帶入的氮磷鉀鈣鎂等養(yǎng)分的年度輸入量見表1。

1.3 氫離子（H+）產(chǎn)生量的計算方法

本研究基于經(jīng)典物質(zhì)和電荷平衡定量產(chǎn)酸量的方法，將土壤的H+產(chǎn)生（消耗）量分為4個獨(dú)立的部分，包括氮循環(huán)過程（N）、鹽基陽離子吸收（BC）、酸沉降（H）和磷吸收（P）過程，分別進(jìn)行計算。各種致酸因素的總產(chǎn)酸量等于N、BC和H這三個主要過程的H+產(chǎn)生量的總和。凈H+產(chǎn)生量等于總H+產(chǎn)生量減去P吸收過程的消耗H+量。主要是因為植物根系每吸收1 mol的H2PO4-，則產(chǎn)生1 mol的OH-，即消耗1 mol的H+[2]。本研究未考慮SO42-和Cl-的被植物根系吸收產(chǎn)生的OH-，主要是因為主要農(nóng)作物和林木對SO42-和Cl-吸收量較少。

1.3.1 氮循環(huán)過程的H+產(chǎn)生量的計算 農(nóng)田氮轉(zhuǎn)化過程包括氨揮發(fā)、硝化作用、反硝化、淋洗和農(nóng)作物根系吸收等。農(nóng)作物的吸氮量則采用籽粒和秸稈的產(chǎn)量分別乘以籽粒和秸稈氮的養(yǎng)分濃度（表2）計算得到。氨揮發(fā)、反硝化和淋洗這3個氮轉(zhuǎn)化過程是利用CUI等[19-20]建立旱地農(nóng)田和水田的施氮量（Nrate）與氮損失途徑間的經(jīng)驗?zāi)Ｐ陀嬎愕玫狡铌栔饕r(nóng)作物種植體系的氮輸出通量（表3）。祁陽縣氮沉降的總量為47.6 kg·hm-2·a-1[9]，銨態(tài)氮含量是硝態(tài)氮的3.5倍[28]，因此，祁陽作為一個縣級區(qū)域，無論是農(nóng)田還是林地使用同一套沉降量參數(shù)，銨態(tài)氮沉降量為37.1 kg·hm-2·a-1，硝態(tài)氮沉降量為10.5 kg·hm-2·a-1。

表1 主要農(nóng)作物和柑橘的年度養(yǎng)分輸入量

“-”表示此項數(shù)值為零 The “-” indicated that the value was zero

表2 祁陽縣主要農(nóng)作物籽粒秸稈的養(yǎng)分含量[21- 25]

面積指常年播種面積，即2009年到2013年5年播種面積的平均值?！?”表示從文獻(xiàn)中查找不到該數(shù)據(jù)數(shù)值，在氫離子產(chǎn)生量計算時，不予計算。各種作物的秸稈產(chǎn)量已將秸稈還田部分的秸稈數(shù)量扣除

The area represents sowing area for an average year, namely average sowing area in five years from 2009 to 2015. The “-” indicates that the data can’t be found in literatures, it is not considered when calculating hydrogen ion production. Straw yield of different crop is deducted from the quality of straw returning

表3 祁陽典型種植體系氮的輸入-輸出通量

*大豆的施氮量包括施用的化肥氮和生物固氮，其中，施用的化肥氮為85 kg·hm-2·a-1。根據(jù)文獻(xiàn)數(shù)據(jù)，大豆的生物固氮量為80 kg·hm-2·a-1 [26-27]，其余作物的生物固氮忽略不計

*N rate of soybean included fertilizer nitrogen and biological nitrogen fixation, the fertilizer nitrogen rate was 85 kg·hm-2·a-1. According to literature data, the biological nitrogen fixation of soybean was 80 kg·hm-2·a-1[26-27], biological nitrogen fixation of other crops were negligible

N過程是H+產(chǎn)生的關(guān)鍵途徑，其H+產(chǎn)生量為硝態(tài)氮的凈輸出和銨態(tài)氮的凈輸入之和[7, 29]（公式1）。

H+N=（NO3-out– NO3-in）+（NH4+in– NH4+out） （1）

式中，NO3-in、NH4+in分別表示硝態(tài)氮和銨態(tài)氮的輸入，NO3-out、 NH4+out分別表示硝態(tài)氮和銨態(tài)氮的輸出。

農(nóng)田和林地的氮輸入和輸出過程存在差異，需要分別進(jìn)行計算。

農(nóng)田：如果氮肥形態(tài)是銨態(tài)氮。則計算公式為2：

H+N-銨態(tài)氮=（NO3-淋洗?NO3-沉降）+（NH4+投入-NH4+out） （2）

式中，NO3-淋洗、NO3-沉降分別表示投入的氮形態(tài)為銨態(tài)氮時，硝態(tài)氮的淋洗量和沉降量；NH4+投入表示銨態(tài)氮的輸入量，包括來源于化肥和沉降兩部分的總量，NH4+out表示銨態(tài)氮的輸出。

農(nóng)田：如果氮肥形態(tài)是尿素。假設(shè)尿素施入后全部迅速轉(zhuǎn)化為銨態(tài)氮，僅以硝態(tài)氮形式淋洗。因此，尿素施入土壤后，1 mol尿素全部水解消耗1 mol的H+離子，水解產(chǎn)生的銨態(tài)氮發(fā)生氨揮發(fā)釋放1 mol的H+離子，則氨揮發(fā)途徑的凈氫離子產(chǎn)生量為0；水解產(chǎn)生的銨態(tài)氮發(fā)生硝化作用產(chǎn)生2 mol的H+離子和1 mol 的NO3-，NO3-離子被植物吸收則消耗1 mol的H+離子，因此，被農(nóng)作物吸收的N途徑的凈氫離子產(chǎn)生量為0，每1 mol的NO3-離子淋洗，則產(chǎn)生1 mol的H+離子，計算公式簡化為公式3：

H+N-尿素= NO3-淋洗? NO3-沉降（3）

式中，NO3-淋洗、NO3-沉降分別表示投入的氮形態(tài)為尿素時，硝態(tài)氮的淋洗量和沉降量。

林地：一年中進(jìn)入森林土壤中的總沉降氮是多次沉降的總和，而且森林土壤通常都處在氮不飽和的條件下，因此，假定大氣沉降中的NH4+被迅速吸收或硝化，僅以NO3-淋洗，剩余的N全部被地上部吸收?；谥懿牌降萚30]對我國森林生態(tài)系統(tǒng)的年有機(jī)氮礦化數(shù)量的量化研究結(jié)果，將祁陽區(qū)域林地的有機(jī)氮礦化量設(shè)定為110 kg·hm-2·a-1。因此，林木地上部吸收的總N主要來源于有機(jī)氮礦化和氮沉降，本研究中按照這兩種氮源分別進(jìn)行H+產(chǎn)生量的計算。根據(jù)ZHU等[10]的研究結(jié)果，將祁陽林地的氮淋洗系數(shù)設(shè)定為0.25，即N淋洗/ N總= 0.25。來源于氮沉降的銨態(tài)氮，被林木每吸收1 mol N，則產(chǎn)生1 mol H+；1 mol N發(fā)生淋洗，則產(chǎn)生2 mol H+。來源于有機(jī)氮礦化的氮，被林木吸收1 mol N，則不產(chǎn)生H+；1 mol N發(fā)生淋洗，則產(chǎn)生1 mol H+。氮沉降和有機(jī)氮礦化來源的氮的H+產(chǎn)生量計算公式分別為（4）和（5）：

H+N沉降=（NO3-out– NO3-in）+（NH4+in– NH4+out）（4）

式中，NO3-in、NH4+in分別表示沉降過程硝態(tài)氮和銨態(tài)氮的輸入，NO3-out、 NH4+out分別表示沉降過程硝態(tài)氮和銨態(tài)氮的輸出。

H+N有機(jī)氮礦化= NO3-淋洗（5）

式中，NO3-淋洗表示有機(jī)氮礦化過程的硝態(tài)氮淋洗量。

將柑橘作為一種特殊的林地類型處理，常年施N量為239kg·hm-2（近5年施氮量的平均值），因此，柑橘園的氮源主要是施用的化肥和沉降帶入的氮，兩者的總和為286.6 kg·hm-2。根據(jù)巨曉棠等[31]對農(nóng)田有機(jī)氮礦化的研究結(jié)果，農(nóng)田土壤的有機(jī)氮礦化量隨土壤施氮量的增加而顯著降低，施氮量達(dá)到300 kg·hm-2時，有機(jī)氮的凈礦化量幾乎為零。基于以上原因，不考慮有機(jī)氮礦化產(chǎn)生的氮。柑橘的管理和施肥措施與旱地農(nóng)田最為相近，因此，氮輸出通量按照旱地農(nóng)田[24-25]的計算方法進(jìn)行，具體結(jié)果見表3，氮磷鉀鈣鎂等各種養(yǎng)分的輸入通量詳見表1。

1.3.2 BC過程H+產(chǎn)生量的計算 根據(jù)電荷守恒，土壤溶液中的BC被植物吸收，植物體將釋放H+，因此，BC過程的H+產(chǎn)生量為農(nóng)作物籽粒和秸稈的收獲的BC凈移除量或林木的地上部（包括枝、干、果）BC吸收量。相比于Ca2+、Mg2+、K+等陽離子，植物對Na+的吸收量很少，因此，本研究不考慮Na+吸收產(chǎn)生的H+。主要農(nóng)作物的籽粒秸稈的產(chǎn)量及養(yǎng)分含量見表2。林木的樹葉通常認(rèn)為歸還土壤，不計算在內(nèi)，主要林木的地上部生物量及養(yǎng)分含量見表4和表5。計算公式為6。

H+BC= BCupt（6）

式中，BC = Ca2++Mg2++K+，BCupt表示森林生長吸收的鹽基離子數(shù)量，等于生物量與鹽基離子濃度的乘積。

1.3.3 酸沉降過程H+產(chǎn)生量的計算 祁陽地處我國南方酸雨較為嚴(yán)重的區(qū)域，因此，酸沉降不可忽略，主要由酸雨形式直接帶入，基于湖南省環(huán)境質(zhì)量狀況公報（2002—2016）[32-33]公布的數(shù)據(jù)，將酸雨pH和酸雨頻度分別取多年平均值，本研究假設(shè)整個祁陽縣域的酸雨降雨量和頻度是相同的，酸雨的pH為5.2，酸雨頻度為34.7%。土壤中H+通常不與NO3-等陰離子伴淋洗，植物也很少吸收H+，因此，假定H+out為零，H過程的產(chǎn)酸量為酸雨帶來的氫離子數(shù)量（公式7）。

表4 祁陽縣主要用材林木生物量及枝干皮養(yǎng)分含量[34-36]

竹同濕地松、杉木和馬尾松的基本結(jié)構(gòu)不同，地上部主要包括竹干和竹枝，沒有明顯的樹皮結(jié)構(gòu)，因此，生物量主要包含樹干和樹枝兩部分。祁陽縣濕地松、杉木、馬尾松的平均林齡為20年。竹的平均林齡為15年

The basic structure of bamboo was different from slash pine, fir and pine. The shoot mainly included stem and branch, without bark structure. Therefore, biomass mainly included stem and branch. The average age of slash pine, fir and pine were 20 years. The average age of bamboo was 15 years

表5 祁陽縣主要經(jīng)濟(jì)林生物量及枝干和果實養(yǎng)分含量[34-37]

祁陽縣板栗、油茶林和柑橘的平均林齡為20年The average age of chestnut, camellia and citrus were 20 years in Qiyang

H+H= H+in（7）

式中，H+in表示氫離子的直接輸入。

1.3.4 磷吸收過程H+產(chǎn)生量的計算 因為H2PO4-是土壤中常見的陰離子，也是植物吸收的主要磷形態(tài)。1 mol的H2PO4-被植物吸收，產(chǎn)生1 mol的OH-，即產(chǎn)生-1 mol H+（公式8）。

H+P= ?H2PO4-upt（8）

式中，H2PO4-upt分別表示H2PO4-的吸收量，為生物量（或產(chǎn)量）與養(yǎng)分濃度的乘積。

1.4 土壤緩沖性能的測定

土壤酸堿緩沖性能采用酸堿滴定法測定[13]。加入的酸堿量與對應(yīng)的土壤pH作圖得到紅壤近S型土壤緩沖曲線，其中，在土壤pH 4.0—6.0的區(qū)間范圍內(nèi)，土壤pH（）與加酸量（）之間呈現(xiàn)=-的直線關(guān)系（0＜＜10 mmol·kg-1；為數(shù)值型系數(shù)），利用此直線方程可以計算得到加入一定量酸后的土壤pH[38]。因此，如果要得到理論上土壤中加入一定酸后土壤pH變化情況，則直接把（H+凈產(chǎn)量，即加酸量）代入該直線方程計算得到，即土壤pH的模擬值。

1.5 理論H+產(chǎn)生量的計算方法的驗證

土壤pH的降低受到兩方面因素的影響，一是土壤的緩沖性能，緩沖能力越強(qiáng)的土壤，在外界酸輸入量一定的情況下，其土壤pH下降的越緩慢；二是外界酸的輸入量，已知土壤的緩沖性能和外界的酸輸入量即可計算得到土壤pH的下降量。因此，將外界理論計算得到的酸輸入量帶入土壤緩沖曲線方程，通過比較理論土壤pH與實測土壤pH的吻合程度，即可以判斷理論計算方法的準(zhǔn)確性。本研究利用國家土壤肥力與肥效長期監(jiān)測中的祁陽長期定位試驗站的實際觀測數(shù)據(jù)，對該H+產(chǎn)生量的計算方法進(jìn)行校驗。祁陽縣農(nóng)戶常規(guī)施肥措施以配合施用化肥為主，因此，我們選擇NPK處理作為研究對象，該處理與農(nóng)民常規(guī)施肥最為接近。本長期定位試驗從1990年開始，采用小麥-玉米一年兩熟輪作制，初始耕層土壤pH 5.7。肥料用量為每年施用N（尿素，N46%）300 kg·hm-2、P2O5（過磷酸鈣，P2O512%） 120 kg·hm-2、K2O（KCl，K2O 60%）120 kg·hm-2。小麥和玉米籽粒產(chǎn)量、秸稈產(chǎn)量，籽粒和秸稈中P、K、Ca、Mg等養(yǎng)分含量（表6）均來自專著和發(fā)表的文獻(xiàn)[4, 12-13, 39-40]。

1.6 數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析方法

本研究采用Microsoft Excel 2010軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)整理、統(tǒng)計和分析。采用國際上校驗?zāi)Ｐ偷木礁`差（RMSE）方法來評價模擬值與實測值之間的相對差異程度[41]。

表6 小麥-玉米長期試驗籽粒秸稈產(chǎn)量及養(yǎng)分含量

2 結(jié)果

2.1 不同土地利用方式致酸過程的H+產(chǎn)生量及貢獻(xiàn)率

3種土地利用方式中，旱地農(nóng)田單位面積的H+凈產(chǎn)量（產(chǎn)酸量）最高，達(dá)到19.0 kmol·hm-2·a-1，其次為水田，林地的產(chǎn)酸量最低，旱地農(nóng)田產(chǎn)酸量約為林地產(chǎn)酸量的6倍（表7）。對于整個祁陽縣域，氮循環(huán)過程的產(chǎn)酸貢獻(xiàn)率為66.5%，鹽基吸收為33.0%，酸雨則僅為0.5%。氮循環(huán)過程產(chǎn)酸貢獻(xiàn)率是鹽基吸收過程的2倍，更是酸雨直接帶入酸量的133倍，無論是旱地農(nóng)田、水田還是林地，氮循環(huán)過程都是產(chǎn)生H+的主要來源，是導(dǎo)致土壤酸化的主控因素。

表7 不同土地利用類型的關(guān)鍵致酸過程的H+產(chǎn)生量

*全縣的各種關(guān)鍵致酸過程H+產(chǎn)生量平均值為基于各種土地利用類型面積加權(quán)平均的結(jié)果；旱地、水田和林地的各種關(guān)鍵致酸過程H+產(chǎn)生量平均值是基于各種農(nóng)作物類型或林地類型面積的加權(quán)平均的結(jié)果。某致酸過程的貢獻(xiàn)率=（某致酸過程的H+產(chǎn)量 / 總H+產(chǎn)量）×100

*values of H+production in Qiyang were weighted average based on area of the four land use pattern; values of H+production in different land use were weighted average based on area of the crop or forest. Contribution of acidity-inducing = (H+production of acidity-inducing process / total H+production) ×100

2.2 不同農(nóng)作物體系致酸過程的H+產(chǎn)生量及貢獻(xiàn)率

在祁陽縣域的6種主要農(nóng)作物種植體系中，不同的農(nóng)作物體系產(chǎn)酸量存在差異，范圍從10.1 kmol·hm-2·a-1到30.0 kmol·hm-2·a-1（表8）。產(chǎn)酸量最高作物體系是大豆，其余由多到少依次為油菜、花生、水稻、玉米和甘薯，經(jīng)濟(jì)作物（油菜、花生和大豆，也屬于油料作物）的產(chǎn)酸量的平均值為23.5 kmol·hm-2·a-1，均明顯高于糧食作物（水稻和玉米的平均值11.9 kmol·hm-2·a-1）。從不同致酸過程對比來看，水稻、玉米、花生、油菜、大豆的土壤酸化的關(guān)鍵致酸過程是氮循環(huán)過程，致酸貢獻(xiàn)率從65.3%—78.3%。而甘薯卻不同，鹽基吸收與氮循環(huán)過程的致酸貢獻(xiàn)率基本相當(dāng)，甘薯屬于收獲塊根的農(nóng)作物，平均施氮量最低，僅為102 kmol·hm-2·a-1。從3種不同鹽基離子吸收導(dǎo)致的產(chǎn)酸量來看，水稻、玉米和油菜這3種農(nóng)作物，不同鹽基吸收產(chǎn)酸量K＞Ca＞Mg，K是鹽基吸收過程的主要致酸離子，而且水稻和油菜兩種作物的K吸收的產(chǎn)酸量大于鈣鎂兩者吸收產(chǎn)酸量之和?；ㄉ?、甘薯和大豆的不同鹽基吸收產(chǎn)酸量Ca＞K＞Mg，Ca是鹽基吸收過程主要致酸因子。

表8 不同農(nóng)作物體系的關(guān)鍵致酸過程的H+產(chǎn)生量

2.3 不同林地體系致酸過程的H+產(chǎn)生量及貢獻(xiàn)率

在7種林地類型中，柑橘是唯一進(jìn)行人為施肥的林地類型，產(chǎn)酸量最高，達(dá)27.8 kmol·hm-2·a-1，其余依次為板栗＞油茶林＞馬尾松＞杉木＞竹＞濕地松（表9），而且經(jīng)濟(jì)林（柑橘、板栗、油茶林）的平均產(chǎn)酸量13.8 kmol·hm-2·a-1高于用材林（馬尾松、杉木、竹、濕地松）的平均產(chǎn)酸量2.3 kmol·hm-2·a-1，經(jīng)濟(jì)林是用材林產(chǎn)酸量的6倍之多。比較不同林木體系的致酸因素貢獻(xiàn)率可以看出，濕地松、杉木、馬尾松、竹、油茶林和柑橘土壤酸化的關(guān)鍵致酸過程是氮循環(huán)過程，致酸貢獻(xiàn)率從62.8%—80.8%。而板栗與其他林地類型不同，鹽基吸收致酸貢獻(xiàn)率為（53.3%）稍高于氮循環(huán)過程致酸貢獻(xiàn)率（46.1%）。Ca是濕地松、杉木、馬尾松、竹和板栗的鹽基吸收過程的主要致酸因子，而柑橘的鹽基吸收過程的主要致酸因子是K。

表9 不同林地的關(guān)鍵致酸過程的H+產(chǎn)生量

2.4 土壤酸化H+產(chǎn)生量計算方法的驗證

根據(jù)本論文材料與方法中采用的理論H+產(chǎn)生量的計算方法得到祁陽小麥-玉米長期試驗的NPK處理的H+凈產(chǎn)量（表10），代入實測的土壤緩沖曲線直線段方程（表10）得到的土壤pH模擬值。將土壤pH實測值與模擬值做比較（圖1），土壤pH的模擬值能較好的反映土壤pH實測值的變化，兩者的吻合度較高，而且兩者存在極顯著的正相關(guān)（＜0.001），回歸線的斜率為0.9782，2為0.899（圖2），均方根誤差（RMSE）為0.15，說明本研究采用的計算氫離子產(chǎn)生量的方法科學(xué)準(zhǔn)確。

圖1 不同年份的土壤pH實測值及模擬值的變化

表10 祁陽小麥-玉米長期試驗田的土壤緩沖性能及年度理論氫離子產(chǎn)生量

1公頃0—20 cm表層土壤的重量為2 420 t，即：1 mmol·kg-1= 1/2.42 kmol·hm-2

Weight of topsoil (0 – 20 cm) per hectare was 2420 t, namely, 1 mmol·kg-1= 1/2.42 kmol·hm-2

圖2 土壤pH的實測值與模擬值的對比

3 討論

3.1 區(qū)域土壤酸化的主要驅(qū)動因素貢獻(xiàn)率

ZENG等[9]使用VSD+模型模擬了長期施肥（祁陽旱地、重慶、公主嶺長期定位試驗）農(nóng)田土壤pH、鹽基飽和度的變化，發(fā)現(xiàn)施用氮肥，硝酸根淋洗和銨態(tài)氮投入占質(zhì)子產(chǎn)生量的80%，與本研究研究結(jié)果一致，氮循環(huán)過程是導(dǎo)致土壤酸化的主控因素。氮肥的累積施用量較少時，氮循環(huán)與BC吸收的H+產(chǎn)生量相當(dāng)[9]，本研究中甘薯（甘薯的施氮量僅為102 kg·hm-2，僅為主要農(nóng)作物平均施氮量的一半）的研究結(jié)果印證了這一結(jié)論。

我國四大耕作系統(tǒng)（雙季稻、水稻-小麥、小麥-玉米和溫室大棚蔬菜）中，GUO等[2]發(fā)現(xiàn)我國酸化農(nóng)田三大糧食作物體系（小麥-玉米，水稻-小麥和雙季稻）一年兩季的氮循環(huán)過程的H+產(chǎn)生量20—33 kg·hm-2，換算為一年單季的H+產(chǎn)生量則為10—16 kmol·hm-2，與本研究的水稻、玉米一年單季的氮過程的H+產(chǎn)生量11.5 kmol·hm-2和12.2 kmol·hm-2基本相當(dāng)。

鹽基吸收產(chǎn)生的H+量存在偏好，K或Ca是鹽基吸收過程產(chǎn)酸最多的元素，宋文峰等[42]的研究結(jié)果也表明小麥對K或Ca的吸收是鹽基吸收過程產(chǎn)酸量最多的元素，因此，在實施土壤酸化改良調(diào)控時要注意補(bǔ)充K或Ca元素。

盡管酸雨是我國一個重要的區(qū)域性環(huán)境問題，出現(xiàn)酸雨（降雨pH達(dá)到4.0—5.6）的城市比例為38.8%[33]，但該研究區(qū)域每年通過酸雨帶入的酸量僅為0.056 kmol·hm-2，與氮循環(huán)和鹽基離子吸收產(chǎn)生的酸化潛勢相比，酸雨對農(nóng)田土壤酸化的貢獻(xiàn)相對較小，GUO等[2]對我國農(nóng)田的研究結(jié)果也表明酸雨的貢獻(xiàn)遠(yuǎn)低于氮循環(huán)過程和鹽基吸收的貢獻(xiàn)。

因此，減少氮循環(huán)過程的H+產(chǎn)生量（減少施用銨態(tài)氮肥，提高氮肥利用率）和維持土壤中鹽基離子庫的平衡是防治土壤酸化的有效措施。

3.2 不同土地利用方式下的植物系統(tǒng)產(chǎn)酸量

本研究中，不同農(nóng)作物種植體系或者不同森林類型下，產(chǎn)酸量表現(xiàn)出很大的差異（表8，表9），這個結(jié)果和以前的研究結(jié)果[2, 9-10]相一致，經(jīng)濟(jì)作物體系的產(chǎn)酸量明顯高于糧食作物體系，因此，種植經(jīng)濟(jì)作物的土壤pH下降幅度大，酸化程度要高于種植糧食作物的土壤[2]。

本研究區(qū)域林地體系的平均鹽基吸收貢獻(xiàn)的產(chǎn)酸量（0.97 kmol·hm-2）較全國森林土壤酸化貢獻(xiàn)中鹽基吸收每年貢獻(xiàn)的產(chǎn)酸量（0.52 kmol·hm-2）[10]相比有所提高，主要是因為全國尺度森林土壤酸化研究中包括了楊樹、落葉松、樺木和櫟樹等多種落葉樹種，與本研究的樹種差異較大，而且未將樹皮考慮在內(nèi)，樹皮的平均生物量占樹體總生物量的10%（表4，表5），樹皮同樹木枝干一起生長或砍伐時會帶走鹽基離子導(dǎo)致土壤酸化。

3.3 理論計算的H+產(chǎn)生量與土壤實際酸化程度之間的關(guān)系

土壤pH的降低受到兩方面因素的影響，一是土壤的緩沖性能，緩沖能力越強(qiáng)的土壤，在外界酸輸入量一定的情況下，其土壤pH下降的越緩慢；二是外界酸的輸入量，已知土壤的緩沖性能和外界的酸輸入量即可計算得到土壤pH下降量。因此，將外界理論計算得到的酸輸入量帶入土壤緩沖曲線方程，通過比較理論土壤pH與實測土壤pH的吻合程度，即可以判斷理論計算方法的準(zhǔn)確性。祁陽小麥-玉米長期定位試驗的土壤pH觀測值與模擬值之間的均方根誤差（RMSE）為0.15，模擬值與觀測值之間的一致性較好，表明本研究采用的H+產(chǎn)生量的理論計算方法科學(xué)可靠，本研究提供了另外一種可行的方法驗證理論計算的H+產(chǎn)生量與土壤實際酸化程度之間的匹配程度。

之前，有許多文獻(xiàn)都從我國農(nóng)田[2]或者森林[10]等主要生態(tài)系統(tǒng)角度分別評估了土壤酸化的H+產(chǎn)生量，采用模型[9]或者H+產(chǎn)生量與土壤pH降低幅度之間的相關(guān)分析[10, 42]等方法驗證了通過物質(zhì)循環(huán)過程理論計算的H+能夠準(zhǔn)確同土壤實際酸化量相匹配。而像植物類型多樣，旱地、水田和森林多種土地利用方式共存，既有人為干擾又有自然系統(tǒng)的這樣的全區(qū)域尺度土壤酸化研究，以往的單獨(dú)針對農(nóng)田或者森林的定量經(jīng)驗?zāi)Ｐ褪欠襁m用于多種植被類型和多種土地利用方式縣域尺度還不清楚。本研究很好的回答了這個問題，發(fā)現(xiàn)H+產(chǎn)生量的定量化的方法同樣也適用于土地利用方式多樣（3種）、農(nóng)作物類型多樣（6種）和林地植被類型多樣（7種）等多種土地利用方式和多種植被類型都廣泛分布的區(qū)域。

4 結(jié)論

祁陽縣域3種土地利用方式下，產(chǎn)酸量的大小依次為：旱地農(nóng)田＞水田＞林地；6種農(nóng)作物體系的產(chǎn)酸量大小依次為：大豆＞油菜＞花生＞水稻＞玉米＞甘薯；7種林地類型的產(chǎn)酸量大小依次為：柑橘＞板栗＞油茶＞馬尾松＞杉木＞竹＞濕地松，不同的農(nóng)作物和不同林地體系的產(chǎn)酸量存在很大差異，且主要農(nóng)作物的產(chǎn)酸量普遍高于用材林（馬尾松、杉木、竹、濕地松）。從3個關(guān)鍵致酸因素貢獻(xiàn)率來看，氮循環(huán)過程是土壤酸化的主控因素，產(chǎn)酸貢獻(xiàn)率高達(dá)66.5%，K或Ca吸收是鹽基吸收過程的主要致酸離子。

采用“長期定位試驗+土壤緩沖性”的方法驗證了經(jīng)典的H+產(chǎn)生量的計算方法同樣適用于多種植被類型和多種土地利用方式廣泛分布，既有人為干擾又有自然系統(tǒng)的全區(qū)域土壤酸化研究。

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Quantitative Analysis of Driving-Factors of Soil Acidification in Qiyang County, Hunan Province

ZHOU HaiYan, XU MingGang, CAI ZeJiang, WEN ShiLin, WU HongHui

(Institute of Agricultural Resources and Regional Planning, Chinese Academy of Agricultural Sciences/National Engineering Laboratory for Improving Quality of Arable Land, Beijing 100081)

【Objective】In Qiyang County, Hunan Province which is a typical county of China, quantifying key acidity inducing factors could provide theoretical bases for combating soil acidification, and provide scientific and technological supports for red soil acidification remediation in China. 【Method】To achieve our objective, data of fertilizer rate, biomass (or yield) of main crops and trees, and above-ground nutrient contents reported within the experimental site were obtained from a large number of published literatures and statistical yearbooks. We quantified the acidity-inducing factors (nitrogen cycling process, BC (base cation) absorption and acid deposition) based on classical mass and charge balance. Relative contributions of the three key processes were used to illustrate the dominant factor of the soil acidification in uplands, paddy fields and woodlands. 【Result】For the whole county, nitrogen cycling process accounted for 66.5% (65.3% - 68.8%) of the total H+production, base absorption accounted for 33.0% (30.1%-34.4%), and acid deposition accounted for 0.5% (0.3% - 1.7%). Regardless of the land use patterns, nitrogen cycling process was the main source of H+production and main controlling factor of soil acidification. Among the three land use patterns, H+net production of upland was the highest (19.01kmol·hm-2·a-1), followed by paddy field (16.5 kmol·hm-2·a-1), and woodland (3.2 kmol·hm-2·a-1) as the lowest. H+net production in dry farmland was about 6 times of woodland. H+net production of 6 main crop systems varies from 10.1 kmol·hm-2·a-1to 30.0 kmol·hm-2·a-1, and followed the order: soybean＞rape＞peanut＞rice＞corn＞sweet potato. Acidity production of the economic crops (rape, peanut and soybean) was generally higher than that of the grains (rice, corn, sweet potato); contribution rate of acidity-inducing of nitrogen cycling process among 6 main crop systems varied from 45.3% to 78.3%, contribution rate of acidity-inducing of base absorption varied from 21.4% to 54.2% . H+net production of 7 main woodland systems varied greatly from 1.96 kmol·hm-2·a-1to 27.8 kmol·hm-2·a-1, and followed the order: citrus＞chestnut＞camellia oleifera abel＞pine＞fir＞bamboo＞slash pine. Acidity production of economic forest (citrus, chestnut and camellia oleifera abel) was generally higher than that of timber forest (pine, fir, bamboo and slash pine) ; contribution rate of acidity-inducing of nitrogen cycling process among 7 main woodland systems varied from 46.1% to 80.8%, and contribution rate of acidity-inducing of base absorption varied from 19.0% to 53.3% . The long-term field experiment combined with soil buffering curve technique was used to verify reliability of the calculation method of H+production. The simulated value of soil pH was positively correlated with the measured value significantly, with root mean square error (RMSE) of 0.15, while anastomosis degree between the two was high. 【Conclusion】Nitrogen cycling process was the main controlling factor of red soil acidification in Qiyang County. The differences of total acidity production and contribution of acidity-inducing factors depended largely on land use patterns, crop types and tree species.

red soil; soil acidification; land use patterns; nitrogen cycling process; Qiyang County, Hunan Province

10.3864/j.issn.0578-1752.2019.08.010

2018-09-29；

2018-11-27

國家自然科學(xué)基金青年科學(xué)基金（41701338）、中國熱帶農(nóng)業(yè)科學(xué)院基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項資金（1630062018005）

周海燕，E-mail：zhouhaiyan321@cau.edu.cn。通信作者徐明崗，E-mail：xuminggang@caas.cn

（責(zé)任編輯 李云霞）