□劉志遠(yuǎn)

一、引言

傳熱管材料減薄是影響核電廠安全可靠經(jīng)濟(jì)高效運(yùn)行的重要隱患，而其減薄的現(xiàn)象是無法避免的。某電廠在一回路的在役設(shè)備檢查中，并無法對(duì)材料在μm級(jí)以下的減薄速率進(jìn)行評(píng)估，但充分了解燃料循環(huán)周期的材料減薄速率對(duì)于評(píng)估電站材料水化學(xué)環(huán)境、探討超期服役可行性具有深遠(yuǎn)的意義。當(dāng)前研究核電廠材料減薄問題的方向中，尚沒有根據(jù)通過腐蝕活化產(chǎn)物活度的方法來對(duì)一回路金屬材料的減薄速率進(jìn)行定量評(píng)估。

二、60Co評(píng)估SG傳熱管一次側(cè)減薄速率的分析與探討

(一)計(jì)算的前提與假設(shè)。穩(wěn)定核素59Co俘獲中子生成感生放射性核素60Co，中子通量的大小直接影響60Co的生成率，而堆內(nèi)的中子通量要比堆外周圍空間的通量大一百億倍以上[1]，因此只有被一回路冷卻劑攜帶至堆芯的腐蝕的59Co才能夠被活化產(chǎn)生60Co，離開堆芯后的59Co不會(huì)被活化。研究數(shù)據(jù)表明，60Co半衰期為5.26年，核電站一回路管道與設(shè)備的內(nèi)外部氧化膜中60Co的平衡建立也需要5年以上[2]。假設(shè)冷卻劑中的腐蝕產(chǎn)物的沉淀-溶解、金屬內(nèi)部氧化膜與外部沉積層到溶液中的溶解-沉積-侵蝕-結(jié)晶為動(dòng)態(tài)平衡，即外部沉積層溶解多少量，金屬就要進(jìn)一步形成新的平衡，所以將所得的60Co釋放量歸為金屬的腐蝕量,腐蝕產(chǎn)物在一回路的狀態(tài)轉(zhuǎn)變?nèi)鐖D1所示。凈化系統(tǒng)去除掉的腐蝕產(chǎn)物不再返回冷卻劑；在堆功率、水化學(xué)控制參數(shù)維持平衡的條件下，從經(jīng)過凈化系統(tǒng)后腐蝕產(chǎn)物的平衡濃度到下一次取樣前的變化速率忽略不計(jì)。

圖1 腐蝕產(chǎn)物在一回路的狀態(tài)轉(zhuǎn)變示意圖

(二)60Co在一回路生成的機(jī)理。59Co(n,γ)60Co,半衰期5.26y,主要輻射類型、能量(分支比)如下：β-0.315 MeV(99.7%)；γ 1.173 MeV(100%)；γ 1.332 MeV(100%)[3]。機(jī)組臨界后，水中攜帶的含鈷元素的雜質(zhì)和堆芯固有的含鈷雜質(zhì)在堆芯被活化，堆內(nèi)的活化產(chǎn)物以“溶解—沉積”方式重新溶解到冷卻劑中，并在堆外設(shè)備和管道上再次沉積下來。機(jī)組次臨界熱停堆后，腐蝕產(chǎn)物的活化終止，在酸性還原的化學(xué)環(huán)境中，堆芯包括堆芯外的設(shè)備和管道內(nèi)壁沉積的60Co活化腐蝕產(chǎn)物開始釋放，釋放的大部分60Co活化腐蝕產(chǎn)物被過濾器去除。開蓋后，在酸性氧化階段活化產(chǎn)物也會(huì)有一次集中的釋放。

(三)數(shù)學(xué)建模計(jì)算燃料循環(huán)周期內(nèi)60Co總釋放量。60Co在凈化過程中，放射性比活度基本按照如下公式呈指數(shù)函數(shù)下降，并與冷卻劑總量、凈化床效率和流量有關(guān)：

(1)

式中：M0——反應(yīng)堆冷卻劑總量；tL——凈化系統(tǒng)床凈化流量，t/h；ε——凈化床效率；t——時(shí)間，h；C0——凈化前放射性比活度，MBq/m3；C1——凈化后放射性比活度，MBq/m3。

根據(jù)一回路腐蝕產(chǎn)物分析結(jié)果進(jìn)行數(shù)據(jù)擬合，如：將第一周的數(shù)據(jù)進(jìn)行理論凈化計(jì)算，用第二周的數(shù)據(jù)乘以間隔的時(shí)間相減，即為一周內(nèi)60Co腐蝕活化產(chǎn)物的釋放量，依次類推，計(jì)算出功率運(yùn)行期間60Co的釋放量J(功率)。

根據(jù)燃料循環(huán)末期凈化系統(tǒng)的運(yùn)行流量、時(shí)間，可計(jì)算出J(凈化系統(tǒng)停運(yùn))；若存在小修、硼酸價(jià)值實(shí)驗(yàn)，需要額外考慮釋放量，計(jì)算出J(小停)、G(小停臨界)、G(小停次臨界)之后，再算出釋放量S。計(jì)算得出某電廠第六燃料循環(huán)周期60Co的釋放量為9.64E4MBq。

(四)計(jì)算推導(dǎo)蒸汽發(fā)生器傳熱管減薄速率。根據(jù)查閱核素與質(zhì)量轉(zhuǎn)換關(guān)系常數(shù)，計(jì)算得出1克60Co對(duì)應(yīng)的放射性比活度為1.13E3Ci。

根據(jù)60Co有關(guān)核特性數(shù)據(jù)表所示，天然混合物中59Co的豐度為100%，根據(jù)靶核的微觀活化截面以及輻照的中子通量密度等參數(shù)可以反算出受中子輻照的非放射性靶原子59Co的原子核數(shù)目，進(jìn)而計(jì)算出含Co材料的腐蝕量。天然混合物中59Co的豐度也說明了本文為何采用60Co來衡算材料腐蝕量，該核素統(tǒng)計(jì)最具有代表性，計(jì)算更簡(jiǎn)潔。

在受中子輻照的靶材料中，由所關(guān)心的非放射性靶原子核所產(chǎn)生的活化比放射性核的數(shù)量，滿足下列微分方程：

式中：Nm——單位體積受中子輻照靶材料中所關(guān)注的非放射性靶原子核數(shù)，1/cm3；Np——單位體積受中子輻照靶材料中，由靶原子核活化生成的放射性核數(shù)，1/cm3；σm——靶原子核的微觀活化截面，10-24cm2；λp——活化所生成放射性核的衰變常數(shù)，S-1；φ——輻照中子通量密度，1/cm2·s。而σmφ就為所關(guān)心的非放射性靶原子核所產(chǎn)生的活化比放射性核的活化幾率。假設(shè)φ和Nm均為常數(shù)，視為不隨輻照時(shí)間而變化，在“t=0，Np(t)=0”的初始條件下，積分可得：

三、結(jié)語

通過比活度與質(zhì)量的轉(zhuǎn)換關(guān)系，中子活化幾率與天然母核素的豐度等參數(shù)，可計(jì)算得出某電廠蒸汽發(fā)生器傳熱管一次側(cè)的堆年減薄速率。由于目前蒸汽發(fā)生器渦流檢查以及壓力容器在役檢查的技術(shù)手段均無法評(píng)估nm(納米)級(jí)別的材料減薄，通過本文的方法可以進(jìn)行檢查結(jié)果的比對(duì)驗(yàn)證并對(duì)傳熱管減薄程度進(jìn)行計(jì)算。