劉亞男,鐘連紅,韓力慧*,閆 靜

民用燃料煙氣中氣態(tài)污染物及水溶性無機離子的排放

劉亞男1,鐘連紅2*,韓力慧1*,閆 靜2

(1.北京工業(yè)大學環(huán)境與能源工程學院,區(qū)域大氣復合污染防治北京市重點實驗室,北京 100124；2.北京市環(huán)境保護科學研究院,北京 100037)

選取北京市地區(qū)典型生物質(zhì)燃料(玉米芯、玉米稈、黃豆稈、草梗、松木、栗樹枝、桃樹枝)以及民用煤(煙煤、蜂窩煤)在實驗室內(nèi)進行了模擬燃燒實驗,采用Thermo Fisher 42i型化學發(fā)光NO-NO2-NO分析儀、43i型脈沖熒光SO2分析儀、48i 型CO分析儀對煙氣中的NO、SO2、CO進行全程在線監(jiān)測;對燃燒產(chǎn)生的顆粒物樣品進行采集,采用ICS 90A、ICS2000離子色譜儀對不同粒徑段顆粒物中的水溶性無機離子進行測定.研究表明:3類民用燃料排放因子均值由大到小的順序,SO2為民用煤>薪柴>秸稈;CO為秸稈>民用煤>薪柴;NO為薪柴>民用煤>秸稈.薪柴燃燒產(chǎn)生的PM2.5中SO42-含量最高,占總水溶性無機離子的22%~30%;秸稈類燃燒產(chǎn)生PM2.5中的水溶性無機離子K+占絕對優(yōu)勢,占總水溶性無機離子的36%~49%,其次為Cl-或SO42-,兩者之和占總水溶性無機離子的35%~44%.3類民用燃料中秸稈類燃燒排放的顆粒物中水溶性無機離子的排放因子最高,其次為薪柴類燃料,民用煤最低.本實驗對不同粒徑段顆粒物中9種水溶性無機離子進行了分析(Na+、K+、Mg2+、Ca2+、NH4+、F-、Cl-、NO3-、SO42-),薪柴類燃料燃燒排放的顆粒物中,Na+、K+、NH4+、F-的排放因子在0~2.5μm粒徑段內(nèi)最大,Mg2+和Ca2+的排放因子在2.5~10μm粒徑段內(nèi)最大.秸稈類燃料除Ca2+、Mg2+外,其余離子的排放因子均在0~2.5μm粒徑段內(nèi)達到最大.對于煙煤而言,除了K+、Mg2+和Ca2+外,其余離子的排放因子均在0~2.5μm粒徑段內(nèi)達到最大;蜂窩煤中Na+、K+、Cl-、NO3-、SO42-的排放因子均在0~2.5μm粒徑段內(nèi)達到最大.

民用燃料；氣態(tài)污染物；水溶性無機離子

生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的污染物包括氣體及氣溶膠組分、無機水溶性離子和碳質(zhì)顆粒物.其中燃燒排放的CO、NO、非甲烷總烴(NMHC)參與大氣光化學反應,SO2、NO等污染氣體與酸雨的形成密不可分;此外,其排放的顆粒物中包含多種水溶性無機離子,其對大氣環(huán)境、生態(tài)系統(tǒng)及人體健康產(chǎn)生重要影響[1-3],這些組分直接或間接影響太陽輻射從而改變大氣的輻射平衡[4]、大氣光化學性質(zhì),引起大氣灰霾現(xiàn)象[5].

我國是一個農(nóng)業(yè)大國,薪柴和農(nóng)作物秸稈作為家庭炊事和取暖用的燃料被廣泛使用,收割后部分秸稈在田間直接焚燒.近幾年,由于生物質(zhì)及民用燃煤燃燒造成的區(qū)域性大氣污染事件屢見不鮮.梁云平等[6]以北京遠郊農(nóng)村居民常用的蜂窩煤、煤球、煙煤散煤為實驗用煤,開展燃燒實驗.研究了煙氣無機污染物排放因子、VOCs釋放情況,研究表明蜂窩煤、煤球、煙煤燃燒排放的氣態(tài)污染物中SO2排放因子分別為1.50, 1.91, 1.62kg/t; NO排放因子分別為0.420, 0.901, 2.20kg/t; CO排放因子分別為22.4,37.3, 87.3kg/t.朱佳雷等[7]利用長三角秸稈焚燒大氣污染物排放清單,通過區(qū)域大氣環(huán)境模擬系統(tǒng)對一次重霾污染天氣事件進行模擬,結(jié)果顯示秸稈焚燒可導致區(qū)域大氣中PM10、CO濃度上升30%以上,黑碳和有機物對消光的貢獻明顯增強.唐喜斌等[8]選取小麥、水稻、油菜、豆秸和薪柴等5類典型作物秸稈,分別采用露天焚燒和爐灶燃燒2種燃燒方式,實測其氣態(tài)污染物和顆粒物排放特征.結(jié)果表明,露天燃燒各類秸稈的CO、NO和PM2.5平均排放因子約為28.7,1.2和2.65g/kg.可見民用燃料燃燒會產(chǎn)生大量的無機、有機氣態(tài)污染物及顆粒物,對人體健康及環(huán)境造成了較大的影響.

為了研究顆粒物的物質(zhì)組成及其理化特性,洪蕾等[1]選取6種稻草及5種麥秸,測定的3種陰離子中,Cl-含量最高,明燃時麥秸與稻草中Cl-的排放因子均值分別為0.726和0.246g/kg,陰燃下分別為0.418 和0.301g/kg,明然條件下麥秸與稻草中K+的排放因子均值分別為0.514和0.11g/kg,陰燃時排放因子遠低于明燃時數(shù)值,分別為0.120和0.053g/kg.

以往的研究多是對生物質(zhì)或民用煤的單一物種研究,且對水溶性離子的粒徑分布特征研究較少.本研究選用薪柴(栗樹枝、桃樹枝、松木)、秸稈(玉米芯、玉米稈、黃豆稈、草梗)和民用煤(煙煤、蜂窩煤)作為燃燒研究對象,全程監(jiān)測燃燒過程中氣態(tài)污染物的濃度及變化,定量對比研究不同粒徑段顆粒物中水溶性離子的含量, 從而得出不同離子的粒徑分布特征,對顆粒物中離子的控制及去除提供可靠資料和科學依據(jù).

1 材料與方法

1.1 儀器

Thermo Fisher 42i型化學發(fā)光NO-NO2-NO分析儀、43i型脈沖熒光SO2分析儀、48i型CO分析儀(美國熱電);嶗應3012H型自動煙塵/氣測試儀(青島嶗應);雙極虛擬撞擊顆粒物采樣器;ICS 90A、ICS2000離子色譜儀(美國戴安).

1.2 燃燒實驗

表1 煤質(zhì)檢測結(jié)果

圖1 采樣系統(tǒng)示意圖

在北京地區(qū)采集7種當?shù)氐湫偷纳镔|(zhì)樣品,包括玉米芯、玉米稈、黃豆稈、草梗、松木、栗樹枝、桃樹枝,并選取2種民用煤(蜂窩煤、煙煤)進行燃燒實驗,實驗用的煤種煤質(zhì)檢測結(jié)果見表1.

國內(nèi)外對民用燃料燃燒排放污染物的檢測主要采用煙罩法和煙道采樣法[10].本研究基于稀釋通道原理建立了民用煤污染物檢測平臺,平臺包括集氣罩、稀釋管道、閥門、過濾設備、風機和排氣筒等,分別對7種生物質(zhì)樣品和2種民用煤進行室內(nèi)模擬燃燒實驗,如圖1所示.通過風機的引風作用將潔凈空氣與高濃度煙氣一同吸入煙氣集氣罩中,使其在煙道內(nèi)混合均勻,并在監(jiān)測段進行采樣.

1.3 氣體污染物及顆粒物樣品的采集與分析

本實驗采用民用爐具對7種生物質(zhì)和2種民用煤樣品分別進行模擬燃燒實驗.在監(jiān)測采樣段使用嶗應3012H型自動煙塵/氣測試儀測試煙氣流速;使用熱電42i、43i、48i分析儀對煙氣中的NO、SO2、CO進行全程在線監(jiān)測;調(diào)節(jié)雙極虛擬撞擊分級采樣器的相關參數(shù),選取相應采樣嘴對煙氣顆粒物樣品進行采集,粒徑范圍分別為:0~2.5,2.5~10, 10~100μm三個粒徑段,然后采用ICS 90A、ICS2000離子色譜儀對顆粒物中水溶性無機離子進行分析.

采樣前對儀器進行校正,且預先將采樣所用的石英膜置于馬弗爐中600℃焙燒4h,冷卻后置于干燥器平衡24h,稱重后放入鋁箔中待用.采樣結(jié)束后,將濾膜置于膜盒中,密封冷藏保存至分析.

本研究對各類氣態(tài)、顆粒物污染物的排放因子進行了計算分析,計算方法見式(1).

式中:EF為類污染物的排放因子,g/kg;為類污染物的排放量,g;為燃料質(zhì)量,kg.

2 結(jié)果與討論

2.1 無機氣態(tài)污染物排放特征

排放因子是表征氣態(tài)污染物排放特征的重要參數(shù),也是建立污染源排放清單的基礎數(shù)據(jù).測定固體燃料燃燒產(chǎn)生氣態(tài)污染物的排放因子是通過模擬燃燒實驗測定燃料的消耗量和氣態(tài)污染物的排放量來獲得的.本研究在實驗室內(nèi)模擬秸稈、薪柴、民用煤三類民用燃料在明火充分燃燒條件下燃燒產(chǎn)生的氣態(tài)污染物(SO2、NO、CO)的排放因子.

表2 3類民用燃料燃燒排放氣態(tài)污染物的排放因子(g/kg)

如表2所,薪柴類、秸稈類和民用煤在明火充分燃燒的狀態(tài)下,SO2的排放因子分別為0.305,0.158和1.021g/kg; NO的排放因子分別為2.481,0.882和2.199g/kg; CO的排放因子分別為51.585,194.362和66.144g/kg.

Zhang等[11]對小麥、灌木、木頭燃燒排放的氣態(tài)污染物進行了測定,其CO的排放因子分別為61.1,66.6,65.3.7g/kg,CO2的排放因子分別為1320, 1500,1500g/kg, NO的排放因子分別為1.14,1.95, 0.543g/kg,SO2的排放因子分別為0.031,0.005, 0.031g/kg. Sahai等[12]和Dhammapala等[13]均對小麥、玉米秸稈等生物質(zhì)進行了燃燒實驗,其氣態(tài)污染物的排放因子均與本實驗結(jié)果相近.Sinha等[14]應用火災中實測數(shù)據(jù)試驗及火災時空中直接采樣的方法,測定出非洲南部國家森林火災釋放SO2的排放因子為(0.35±0.16)g/kg;王書肖等[15]測得秸稈露天燃燒SO2的排放因子為0.56g/kg,王艷等[16]測得玉米、小麥、花生和棉花秸稈露天焚燒SO2的排放因子分別為(0.43±0.11),(0.6±0.26),(0.89±0.13),(0.11±0.04) g/kg,本文所測薪柴類和秸稈類SO2排放因子均在上述范圍內(nèi).

將民用煤燃燒排放的氣態(tài)污染物排放因子與以往研究結(jié)果對比,結(jié)果如表3所示,由于煤質(zhì)以及燃燒方式等的不同,導致污染物排放因子有較大的差異,CO的差異最為明顯.

表3 文獻報道的民用燃煤排放因子(g/kg)

由圖2可見,3類民用燃料SO2的排放因子均值大小順序為:民用煤>薪柴>秸稈.其中秸稈類SO2排放因子均值為0.158g/kg,玉米芯>玉米稈>草梗>黃豆稈;薪柴類SO2排放因子均值為0.305g/kg,栗樹枝>桃樹枝>松木;民用煤SO2排放因子均值為1.021g/kg,蜂窩煤>煙煤.

3類民用燃料燃燒排放的CO排放因子均值大小順序為:秸稈>民用煤>薪柴.其中秸稈類CO排放因子均值為194.362g/kg,黃豆稈>玉米芯>玉米稈>草梗;薪柴類CO排放因子均值為51.585g/kg,松木>桃樹枝>栗樹枝;民用煤CO排放因子均值為66.144g/kg,煙煤>蜂窩煤,這是因為蜂窩煤與空氣接觸面積大,燃燒較為充分.

圖2 民用燃料燃燒排放的氣態(tài)污染物的排放因子比較

NO的排放因子均值大小順序為:薪柴>民用煤>秸稈.其中秸稈NO排放因子均值為0.882g/kg,玉米稈>黃豆稈>玉米芯>草梗;薪柴類NO排放因子均值為2.481g/kg,栗樹枝>桃樹枝>松木;民用煤NO排放因子均值為2.199g/kg,煙煤>蜂窩煤.

2.2 水溶性無機離子

2.2.1 PM2.5中水溶性無機離子的占比 如圖3所示,薪柴類燃料燃燒產(chǎn)生的PM2.5中SO42-含量最高,占總水溶性無機離子的22%~30%;其次為K+、F-或NO3-,三者之和占總離子的35%~48%.秸稈類燃料燃燒產(chǎn)生的PM2.5中水溶性無機離子的組成都以K+占絕對優(yōu)勢,占總水溶性無機離子的36%~49%;其次為Cl-或SO42-,兩者之和占總水溶性無機離子的35%~44%.王玉玨等[21]針對玉米和小麥秸稈的燃燒模擬實驗也發(fā)現(xiàn),燃燒排放PM2.5中水溶性無機離子的組成以Cl-占主導,其次為K+,而Ca2+和Mg2+含量很低.王丹等[22]測得小麥、水稻、玉米和棉花秸稈燃燒排放煙塵中水溶性無機離子以K+和Cl-占主導,分別為33.1%和43.6%.民用煤類燃料中,煙煤燃燒排放的PM2.5中水溶性無機離子的百分含量依次為SO42->NO3->Cl->Ca2+>NH4+;蜂窩煤燃燒排放的PM2.5中水溶性無機離子的百分含量依次為Cl-> NH4+>SO42->NO3->Ca2+,且Cl-和NH4+二者之和占總離子的比例為61%.

2.2.2 不同粒徑段顆粒物中水溶性無機離子的排放因子 由圖4可知,3類民用燃料中秸稈類燃燒排放的總懸浮顆粒物中(TSP)水溶性無機離子的排放因子最高,在Na+、K+、Mg2+、Ca2+、NH4+5種陽離子中,K+的排放因子最高,玉米芯、玉米稈、黃豆稈、草梗4種秸稈中K+的排放因子分別為639.472,1065.278,827.668和1155.358mg/kg;其次為Ca2+,其排放因子分別為31.814,69.923,159.885和162.221mg/kg;NH4+、Na+和Mg2+的排放因子最低. F-、Cl-、NO3-、SO42-4種陰離子中,Cl-的排放因子最高,4種秸稈中Cl-的排放因子分別為648.888, 1025.511,269.905和724.098mg/kg,其次為F-和SO42-,NO3-的排放因子最低.洪蕾等[1]選取6種稻草及5種麥秸,測定的3種陰離子中, Cl-含量最高,明燃時麥秸與稻草中Cl-的排放因子均值分別為0.726和0.246g/kg,而5種陽離子中,明燃條件下麥秸中K+排放因子最高,均值為0.514g/kg,結(jié)果與本研究相似.Yisheng Zhang等[23]測定了稻桿燃燒排放顆粒物中NH4+、K+、Na+、Ca2+、Mg2+、F-、Cl-、NO3-、SO42-8種水溶性離子的排放因子,分別為0.44, 0.64,0.03,0.04,0.00,0.06,0.83,0.03,0.18g/kg,與本實驗結(jié)果相近.

其次為薪柴類燃料.在Na+、K+、Mg2+、Ca2+、NH4+5種陽離子中, Ca2+的排放因子最高,栗樹枝、桃樹枝、松木3種薪柴中Ca2+的排放因子分別為145.929, 203.453,211.338mg/kg;其次為K+,其排放因子分別為128.515,105.606,52.014mg/kg; Na+、Mg2+、NH4+的排放因子較低. F-、Cl-、NO3-、SO42-4種陰離子中, SO42-和Cl-的排放因子較高,其次為NO3-和F-.

民用煤燃燒排放的TSP中水溶性無機離子的排放因子最低,在Na+、K+、Mg2+、Ca2+、NH4+5種陽離子中,煙煤中Ca2+的排放因子最高,為109.195mg/kg;其次是NH4+和K+,排放因子分別為39.709和35.082mg/kg; Na+和Mg2+的排放因子較低.蜂窩煤中NH4+的排放因子最高,為96.892mg/kg,其次為Ca2+,排放因子為49.471mg/kg; Na+、K+、Mg2+的排放因子較低.F-、Cl-、NO3-、SO42-4種陰離子中, SO42-的排放因子最高,煙煤和蜂窩煤SO42-的排放因子分別為221.992和120.629mg/kg, Cl-、NO3-, F-的排放因子最低.

如圖4(a)所示,薪柴類燃料燃燒排放的顆粒物中Na+、K+、NH4+、F-的排放因子在0~2.5μm粒徑段內(nèi)達到最大; Mg2+和Ca2+的排放因子在2.5~10μm粒徑段內(nèi)達到最大;而Cl-、NO3-、SO42-則無明顯的粒徑分布特征.由圖4(b)可知,秸稈類燃料燃燒排放的顆粒物中,Ca2+的排放因子在2.5~10μm粒徑段內(nèi)達到最大; Mg2+無明顯的粒徑分布特征;其余離子的排放因子均在0~2.5μm粒徑段內(nèi)達到最大.由圖4(c)可知,煙煤除了K+、Mg2+和Ca2+外,其余離子的排放因子均在0~2.5μm粒徑段內(nèi)達到最大;蜂窩煤除Mg2+、Ca2+、NH4+、F-外,其余離子的排放因子均在0~2.5μm粒徑段內(nèi)達到最大.

3 結(jié)論

3.1 薪柴類、秸稈類、民用煤在明火充分燃燒的狀態(tài)下, SO2的排放因子分別為0.305,0.158和1.021g/kg; NO的排放因子分別為2.481,0.882和2.199g/kg;CO的排放因子分別為51.585,194.362和66.144g/kg.

3.2 3類民用燃料SO2的排放因子均值大小順序為:民用煤>薪柴>秸稈;CO的排放因子均值大小順序為:秸稈>民用煤>薪柴;NO的排放因子均值大小順序為:薪柴>民用煤>秸稈.

3.3 薪柴燃燒排放PM2.5中SO42-含量最高,占總水溶性無機離子的22% ~30% ;其次為K+、F-或NO3-,三者之和占總離子的35%~48%.秸稈燃燒產(chǎn)生的PM2.5中水溶性無機離子的組成都以K+占絕對優(yōu)勢, 占總水溶性無機離子的36%~49%;其次為Cl-或SO42-,兩者之和占總水溶性無機離子的35%~44%.

3.4 3類民用燃料中秸稈類燃燒排放的TSP中水溶性無機離子的排放因子最高,在Na+、K+、Mg2+、Ca2+、NH4+5種陽離子中,K+的排放因子最高,F-、Cl-、NO3-、SO42-4種陰離子中,Cl-的排放因子最高; 其次為薪柴類燃料,在陽離子中,Ca2+的排放因子最高,陰離子中,SO42-和Cl-的排放因子較高;民用煤燃燒排放的TSP中水溶性無機離子的排放因子最低.

3.5 薪柴類燃料燃燒排放的顆粒物中Na+、K+、NH4+、F-的排放因子在0~2.5μm粒徑段內(nèi)達到最大; Mg2+和Ca2+的排放因子在2.5~10μm粒徑段內(nèi)達到最大;而Cl-、NO3-、SO42-則無明顯的粒徑分布特征.秸稈類燃料燃燒排放的顆粒物中,Ca2+的排放因子在2.5~10μm粒徑段內(nèi)達到最大; Mg2+無明顯的粒徑分布特征;其余離子的排放因子均在0~2.5μm粒徑段內(nèi)達到最大.對于煙煤而言,除了K+、Mg2+和Ca2+外,其余離子的排放因子均在0~2.5μm粒徑段內(nèi)達到最大;蜂窩煤除Mg2+、Ca2+、NH4+、F-外,其余離子的排放因子均在0~2.5μm粒徑段內(nèi)達到最大.

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Emission of gaseous pollutants and water-soluble inorganic ions from civil fuel flue gas.

LIU Ya-nan1, ZHONG Lian-hong2*, HAN Li-hui1*,YAN Jing2

(1.Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control, College of Environmental and Energy Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.Beijing Municipal Research Institute of Environmental Protection, Beijing 100037, China)., 2019,39(8)：3225~3232

The typical biomass fuels (made of corn cob, corn stalks, soybean stalks, straw stalks, pine, chestnut branches, peach branches) and civil coal (bituminous coal, honeycomb coal) were selected in Beijing to carry out simulated combustion experiments in the laboratory. The whole-process online monitoring of NO, SO2and CO in flue gas was carried out using Thermo Fisher 42i chemiluminescence NO-NO2-NOanalyzer, 43i pulsed fluorescence SO2analyzer and 48i CO analyzer. The particle samples were collected and the water-soluble inorganic ions in the particles of different particle sizes were measured by ICS 90A and ICS2000ion chromatograph. The results showed that the average emission factors of SO2from three kinds of civil fuels were civil coal >fuelwood> straw; CO emission factors were straw > civil coal >fuelwood; and NOemission factors were fuelwood> Civil coal > straw.The content of SO42-in PM2.5of firewood combustion is the highest, accounting for 22%~30% of the total water-soluble ions. K+takes an absolute advantage in the composition of water-soluble ions in PM2.5of straw, accounting for 36%~49% of the total water-soluble ions. Among the three types of civil fuels, straw combustion has the highest emission factor of water-soluble inorganic ions, followed by fuelwood fuel and civil coal. Nine kinds of water-soluble inorganic ions (Na+, K+, Mg2+, Ca2+, NH4+, F-, Cl-, NO3-, SO42-) were analyzed in this experiment. The emission factors of Na+, K+, NH4+, F-from firewood combustion are the largest in the the range of 0~2.5μm, while those of Mg2+and Ca2+are the largest in the in the range of 2.5~10μm. Except Ca2+, Mg2+, the emission factors of other ions from straw fuels reached the maximum in the range of 0~2.5μm particle size. For bituminous coal, except K+, Mg2+and Ca2+, the emission factors of other ions reach the maximum in the particle size range of 0~2.5μm. The emission factors of Na+, K+, Cl-, NO3-, SO42-in honeycomb coal reach the maximum in the range of 0~2.5μm particle size.

civil fuels；gaseous pollutants；water-soluble inorganic ions

X51

A

1000-6923(2019)08-3225-08

劉亞男(1993-),女,河北張家口人,北京工業(yè)大學碩士研究生,主要研究方向為大氣污染控制工程.發(fā)表論文1篇.

2019-01-15

居民燃煤關鍵大氣污染物排放的檢測方法及污染控制效果的綜合評價方法研究(2017YFC0211404);國家重點研發(fā)計劃(2018YFC0213203)

* 責任作者, 研究員, Lianhongzhong@163.com; 副教授, hlh@bjut. edu.cn