劉麗紅, 周新桂, 趙省民, 杜治利, 田亞， 韓淼

(1.中國地質調查局油氣資源調查中心，北京 100029； 2.北京大學石油與天然氣研究中心地球與空間科學學院，北京 100871)

0 引言

鄂爾多斯盆地發(fā)育巨厚沉積巖，同時發(fā)育4套烴源巖，即下古生界過成熟的海相碳酸鹽巖、上古生界海陸交互煤系、中生界內陸湖相碎屑巖及盆地邊緣湖相暗色泥巖[1]。前人對上古生界煤系烴源巖進行了較深入的研究，認為是上古生界碎屑巖的主要烴源巖[2-4]，然而對下古生界碳酸鹽巖的生烴潛力并未開展深入研究。就鄂爾多斯盆地而言，下古生界烴源巖的生烴潛力如何，是否具備形成大氣田的氣源條件，一直以來都是研究的熱點和關注的重點。另外，下古生界奧陶系馬家溝組天然氣的成因類型和氣源也存在較大爭議，部分學者認為下古生界天然氣大多數是油型氣和煤成氣的混合[5-7]，也有學者認為其主要來源于上古生界煤系地層[3,8]。早期研究表明，鄂爾多斯盆地下古生界奧陶系馬家溝組海相烴源巖可能為盆地主要氣源巖之一。明確下古生界烴源巖生烴潛力，對于理清下古生界天然氣成藏具有重要意義。

鄂爾多斯盆地東南部宜參1井獲得突破，最高日產天然氣為3.7×104m3，在主要產氣層取芯134 m，為本項研究提供了基礎。本次研究在宜參1井上古生界山西組和下古生界馬家溝組不同層段分別采集烴源巖樣品6塊和14塊。其中山西組烴源巖樣品巖性為煤巖(2塊)和泥巖(4塊),馬家溝組烴源巖樣品巖性為云(灰)質泥巖或含云質(灰質)泥巖(14塊)，對其進行巖石熱解、總有機碳(Total Organic Carbon,TOC)含量、生烴潛量等實驗測定，分析了其生排烴特征。同時對奧陶系產氣層氣體成分和同位素組成進行了測定，以確定其氣體來源。

1 研究區(qū)概況

鄂爾多斯盆地是在古元古代結晶基底的基礎上發(fā)育起來的大型疊合盆地，其演化過程主要經歷了中新元古代拗拉谷盆地發(fā)育期、古生代穩(wěn)定克拉通盆地發(fā)育期、中生代類前陸盆地發(fā)育期及新生代周邊斷陷盆地發(fā)育期。盆地構造演化的多階段性造就了上、下古生界兩套烴源巖和多套儲蓋組合[9]。根據已有勘探成果和前人研究成果，鄂爾多斯盆地上古生界具“廣覆式”生烴特征，其主要烴源巖為石炭系太原組—二疊系山西組的含煤地層，下古生界主要烴源巖為以奧陶系馬家溝組為主的海相泥質及碳酸鹽巖。

研究區(qū)位于鄂爾多斯盆地東南部宜川—黃龍地區(qū)，跨越陜北斜坡和渭北隆起兩大構造單元，局部地區(qū)穿過晉西撓褶帶(圖1)。盆地東南部目前已有鉆井53口，其中8口井獲得油氣顯示，其中宜參1井最高日產天然氣為3.7×104m3。產出層位位于奧陶系馬家溝組馬五1和馬五4亞段。

圖1 鄂爾多斯盆地構造單元劃分簡圖[10]Fig.1 Tectonic units division of Ordos Basin[10]

2 宜參1井烴源巖評價

鄂爾多斯盆地東南部地區(qū)上古生界烴源巖熱演化程度高，主體地區(qū)烴源巖鏡質體反射率(Ro)值超過2.0%，處于過成熟熱演化階段。在熱演化過程中，會有部分烴類排出有效烴源巖，所以需要對其有機質豐度進行恢復才能合理評價烴源巖的原始生烴潛力。有學者提出不同類型有機質不同階段的有機碳恢復系數，包括純實驗模擬法，如: 鄔立言等[11]利用泌陽盆地低成熟碳酸鹽巖進行模擬實驗得到了恢復圖版; 龐雄奇等[12]對不同KTI(干酪根類型指數)值的泥巖進行模擬實驗得到了經驗公式; 郝石生等[13]利用低成熟碳酸鹽巖進行模擬實驗得到了一組經驗公式。也有學者從干酪根生烴過程中反應物-生成物之間量的制約關系出發(fā)，采用理論計算法，如元素法、降解率法[14-15]、動力學法等[16]研究烴源巖的原始生烴潛力，如夏新宇等[17]通過不同熱演化階段干酪根的元素組成及烴產物的H/C用迭代法計算出不同階段的降解率及有機碳恢復系數，可信度較高。本研究選取表1相關參數進行有機碳含量的恢復，生烴潛力的恢復方法則按照降解率法進行。

按照夏新宇一文標準(表1)，泥巖按照Ⅱ型有機質進行恢復，其過成熟階段有機碳恢復系數為1.85； 碳質泥巖和煤巖按照Ⅲ型有機質進行恢復，在過成熟階段，其有機碳的恢復系數都為1.30。(S1+S2)的恢復系數利用宜參1井的分析測試數據進行計算，其中泥巖恢復系數為27，煤巖恢復系數為5.2，碳質泥巖按照經驗數值10進行恢復。

表1 不同類型有機質降解率及有機碳恢復系數[17]Tab.1 Degradation rate of different types of organic matter and recovery coefficient of organic carbon[17]

2.1 山西組

(1)泥巖。宜參1井山西組4個泥巖樣品的殘余TOC含量為0.54%～2.31%，均值為1.65%； (S1+S2)含量為0.12～0.46 mg/g，均值為0.34 mg/g(圖2、表2)。整體有機質豐度較高，其殘余TOC含量均值也落入了中等烴源巖范圍[18]。山西組幾個生烴潛量數值較高的樣品的Tmax值分布范圍為545～589 ℃，均值為572 ℃(圖2、表2)，達到過成熟熱演化階段[19]。由于受高的熱演化程度影響，(S1+S2)值較低。恢復后總有機碳(TOC′)含量為0.99%～4.27%，均值為3.05%； 恢復后總烴[(S1+S2)′]含量為3.24～12.42 mg/g，均值為9.05 mg/g(圖3)。根據恢復后的數據，綜合評價為中等—好烴源巖級別。由此可見，宜參1井山西組泥巖烴源巖有機質豐度較高，有機質類型主要為Ⅱ-Ⅲ型，生烴潛力較強。

圖2 宜參1井古生界烴源巖地球化學綜合柱狀圖Fig.2 Geochemical diagram of Paleozoic source rocks from well Yican 1

編號層位巖性深度/mTOC含量/%(S1+S2)/(mg·g-1)D/%HC/(mg·g-1)Tmax/℃15-YC1-4-S4山西組煤巖2 558.3067.4009.056.297357815-YC1-4-S3山西組煤巖2 562.7566.5008.233.153658915-YC1-3-S2山西組泥巖2 534.600.5350.122.931843615-YC1-3-S1山西組泥巖2 535.902.3100.306.0546545

(續(xù)表)

(a) TOC含量恢復前后對比 (b) (S1+S2)含量恢復前后對比

圖3 宜參1井山西組和馬家溝組泥巖有機質豐度恢復前后對比

Fig.3 Comparison of organic matter abundance before and after restored in

Shanxi and Majiagou Formations of well Yican 1

(2)煤巖。宜參1井山西組2個煤巖樣品殘余TOC含量分別為67.4%和66.5%，(S1+S2)含量分別為9.05 mg/g和8.23 mg/g，HC值分別為73 mg/g和36 mg/g(圖2、表2)，有機質類型為Ⅲ型，主要為生氣有機質類型。

2.2 馬家溝組

馬家溝組14個云(灰)質泥巖樣品的整體有機質豐度較低。其中殘余TOC含量分布范圍為0.09%～0.33%，均值為0.17%，(S1+S2)含量分布范圍為0.03～0.17 mg/g，均值為0.12 mg/g(圖2、表2)，評價為非烴源巖?；謴秃骉OC′含量分布范圍為0.17%～0.61%，均值為0.31%； 恢復后(S1+S2)′含量分布范圍為0.81～4.59 mg/g，均值為3.26 mg/g(圖3)。綜合評價為非—差烴源巖，生烴潛力有限。

綜合前面烴源巖有機質豐度研究成果，可以看出： 宜參1井上古生界山西組泥巖有機質豐度較高，生烴潛力較強，為中等—好烴源巖； 下古生界馬家溝組云(灰)質泥巖樣品有機質豐度較低，生烴潛力有限，為非—差烴源巖。

3 天然氣類型的判識

鄂爾多斯盆地東南部宜參1井馬五1、馬五4儲層中獲得了低產天然氣。測試結果顯示(表3)： 其CH4含量為84.7%； 乙烷C2+重烴體積分數僅為0.4%，為典型的干氣； 非烴氣體體積分數為14.82%，以CO2為主，體積分數達到13.27%。天然氣組分碳同位素組成分別為： CH4為-30.3‰，C2H6為-37.0‰，C3H8為-24.0‰(表4)。碳同位素存在倒轉，甲烷、乙烷和丙烷關系為δ13C1>δ13C2<δ13C3。而正常有機成因天然氣呈δ13C1<δ13C2<δ13C3分布[20]。對于天然氣烷烴氣碳同位素分布出現的倒轉現象，有些學者認為是成熟度高所致[21]，實際上，這種異常分布更可能是混源作用的結果[22]。前人[23-25]研究認為，δ13C2值小于-28.8‰的為油型氣,而富探1井和宜參1井的δ13C2值分布在-37.49‰～-36.11‰之間，落入了油型氣的范疇。然而一般認為，δ13C3值小于-25.5‰的為油型氣，富探1井2個樣品的δ13C3值分別為-25.9‰和-18.2‰，宜參1井天然氣樣品的δ13C3值為-24‰，判識應該以煤成氣為主。因此，宜參1井碳同位素倒轉現象可能為混源作用的結果。

表3 研究區(qū)宜參1井、富探1井奧陶系天然氣組分數據Tab.3 Ordovician natural gas composition of well Yican 1 and well Futan 1

表4 研究區(qū)宜參1井、富探1井奧陶系天然氣碳、氫同位素數據Tab.4 Ordovician natural gas carbon and hydrogen isotope composition of well Yican 1 and well Futan 1

根據有機質同位素分餾原理，隨熱演化程度的增加，天然氣碳同位素值變重，尤其是甲烷碳同位素值受熱演化作用影響較大[26]。

戴金星[23]提出了煤成氣和油型氣回歸方程，即

煤成氣δ13C1=14.12 lgRo-34.39，

(1)

油型氣δ13C1=15.80 lgRo-42.20，

(2)

金強等[27]利用我國主要產氣區(qū)自生自儲氣藏數據并結合勝利油田已知氣源的數據整理出Ⅰ型油型氣和Ⅲ型煤成氣的回歸方程，即

煤成氣δ13C1=26.83 lgRo-34.8

(Ro>0.9%) ，

(3)

油型氣δ13C1=27.05 lgRo-47.22 ，

(4)

對研究區(qū)富探1井、宜參1井以及研究區(qū)北部的靖邊氣田、西北部的吳起—華池等地的δ13C1>δ13C2天然氣樣品進行計算，結果見表5。根據戴金星公式(表5)，按照煤成氣回歸方程計算，這些樣品的Ro值分布范圍為1.0%～1.95%，均值為1.33%，整體為煤成熱解氣； 按照油型氣回歸方程計算，樣品的Ro值分布范圍為3.11%～5.66%，均值為4.02%。根據金強公式(表5)，按照煤成氣回歸方程計算，這些樣品的Ro值分布范圍為1.03%～1.47%，均值為1.20%，整體為煤成熱解氣； 按照油型氣回歸方程計算，樣品的Ro值分布范圍為2.98%～4.22%，均值為3.44%。

表5 鄂爾多斯盆地下古生界天然氣δ13C1>δ13C2倒轉樣品Ro計算表Tab.5 Ro results calculated from natural gas carbon isotope of Lower Paleozoic samples with inversed δ13C1>δ13C2

根據兩人的回歸方程，回歸得到的Ro值比較接近。由此可見，鄂爾多斯盆地下古生界的這些δ13C1>δ13C2倒轉的天然氣主要為煤成熱解氣，主體屬于煤系烴源巖在高成熟熱演化階段形成的天然氣。

根據胡安平等[28]的研究，鄂爾多斯盆地下古生界奧陶系烴源巖Ro值主要分布在2.07%～2.68%，而上古生界石炭系—二疊系煤系烴源巖Ro主要分布在1.2%～2.22%。根據前面烴源巖研究成果，研究區(qū)上古生界烴源巖現階段Ro值主要分布在2.0%～3.0%之間，下古生界烴源巖現階段Ro值主要分布在2.0%～3.4%之間，超過3.4%的區(qū)域非常有限。

根據油型氣回歸方程進行計算，戴金星公式和金強公式得到的Ro值平均值分別為4.02%和3.44%，超過了烴源巖現階段的熱演化程度。由此可見，根據成熟度的回歸分析，也可排除油型氣的可能性。對于宜參1井天然氣，用戴金星油型氣公式計算Ro達到了5.66%，用金強油型氣公式計算Ro也達到了4.22%，同樣排除油型氣的可能。

綜上所述，鄂爾多斯盆地東南部下古生界天然氣中δ13C1>δ13C2倒轉的天然氣主要為煤成熱解氣(部分可能為裂解氣)，主體屬于煤系烴源巖在高成熟熱演化階段形成的天然氣，部分可能達到了過成熟階段。宜參1井天然氣主要為煤成熱解氣，以煤成氣為主體，其中混入了少量δ13C2輕的油型氣，所以導致了δ13C1>δ13C2倒轉。

4 馬家溝組天然氣來源

鄂爾多斯盆地東南部下古生界天然氣，其成因類型為煤成氣為主的混合氣，其中煤成氣主要來自于上古生界煤系地層，混入的少量油型氣可能主要來自于上古生界太原組優(yōu)質海相烴源巖，也可能來自于下古生界奧陶系馬家溝組局部優(yōu)質烴源巖或研究區(qū)周邊地區(qū)平涼組形成的古油藏。

研究認為，油型氣可能主要來自于上古生界太原組優(yōu)質海相烴源巖。主要依據如下。

(1)上古生界太原組存在優(yōu)質的海相碳酸鹽巖烴源巖。戴金星[23]、胡安平等[28]研究表明，上古生界太原組碳酸鹽巖存在優(yōu)質烴源巖，其TOC值一般為0.5%～3%，均值為1.15%，其有機質類型也較奧陶系好，與風化殼匹配關系好，因此可以成為油型氣的氣源。戴金星[23]認為此碳酸鹽巖厚度不大，其生氣強度為煤層的1/10左右，據此認為，靖邊氣田的天然氣為煤成氣和油型氣的混合氣。

(2)現有分析測試資料表明，研究區(qū)下古生界烴源巖整體生烴潛力有限。前面烴源巖生烴潛力評價也表明，鄂爾多斯盆地東南部下古生界烴源巖生烴潛力十分有限。奧陶系泥巖TOC均值僅為0.17%，整體有機質豐度較低，生烴潛力有限。

全球海相含油氣盆地統(tǒng)計表明，形成大中型油氣田的烴源巖TOC值均較高，其碳酸鹽巖烴源巖TOC均值(0.67%)大大高于一般碳酸鹽巖TOC均值(0.2%)，19個重要的大油氣田的碳酸鹽巖烴源巖TOC均值則更高(平均3.10%)(表6)。據統(tǒng)計，大中型碳酸鹽巖油氣田海相烴源巖(包括泥頁巖)TOC含量平均值絕大多數大于0.5%，在全球122個大油氣田烴源巖中占到98.4%[30](圖4)。

表6 世界碳酸鹽巖烴源巖TOC平均含量[29]Tab.6 Average TOC content of carbonate source rocks around the world[29]

圖4 全球122個碳酸鹽巖大油氣田烴源巖TOC頻率分布圖[30]Fig.4 TOC frequency histogram of source rocks from 122 large carbonate oil and gas fields around the world[30]

我國海相油氣勘探實踐也進一步說明，高有機質豐度烴源巖層對于形成具有商業(yè)價值的油氣藏具有重要作用。目前認為四川盆地主要存在4套氣源巖： 中、下寒武統(tǒng)源巖，下志留統(tǒng)泥巖，二疊系煤系地層和三疊系。以上均為高有機質豐度(>0.5%)層段，是主力氣源巖。塔里木盆地高有機質豐度的中、上奧陶統(tǒng)源巖(TOC含量為0.5%～5.4%)，是古生界海相成因的商業(yè)性油藏形成的基礎，高有機質豐度的寒武系源巖(TOC含量為0.5%～5.52%)使臺盆區(qū)也相當富氣，發(fā)現了和田河氣田和克拉克氣藏[31]。

由此可見，下古生界烴源巖成為研究區(qū)油型氣主要提供者的可能性較低，但并不是說下古生界油型氣就不可能成為個別氣藏的氣源。下古生界也可能成為部分氣藏油型氣的氣源層位，主要依據如下。

(1)奧陶系個別局部次洼中可能發(fā)育有效烴源巖。雖然整體而言研究區(qū)下古生界奧陶系和寒武系烴源巖整體生烴潛力有限，但也有研究者認為，在個別有限的區(qū)域可能存在優(yōu)質烴源巖。黃正良等[32]研究表明，在城川1井的馬五6亞段發(fā)育的烴源巖TOC含量最高達到1.68%。TOC含量大于0.5%的烴源巖厚度達到了20 m，TOC含量大于1%的烴源巖厚度為4 m。由此可見，在研究區(qū)奧陶系個別局部洼陷缺氧環(huán)境中，也可能存在有機質豐度相對較高的烴源巖，甚至TOC含量大于1%的優(yōu)質烴源巖，能提供一定量的油型氣，成為下古生界氣藏中油型氣的來源。

(2)奧陶系儲層瀝青的存在，表明可能存在原油裂解氣的生成。馬春生等[33]研究表明，近年來隨著勘探開發(fā)工作的深入，在鄂爾多斯盆地中央隆起帶上，已有較多探井在奧陶系風化殼儲層內鉆遇了含瀝青層段(表7)，記錄了石油向天然氣轉化的歷史。

表7 鄂爾多斯盆地中央隆起帶部分探井含瀝青層厚度統(tǒng)計[33]Tab.7 Bitumen layer thickness of some wells in central uplift of Ordos Basin[33]

馬春生等[33]研究認為，該古油藏的主要烴源巖為主要分布在鄂爾多斯盆地西、南部的中奧陶統(tǒng)平涼組。平涼組發(fā)育優(yōu)質烴源巖，其中鄂7井平涼組泥巖TOC含量最高，平均值為2.17%，其他鉆井或露頭剖面取樣測定的TOC含量峰值在0.6%～0.8%之間。由此可見，下古生界也可能為奧陶系氣藏提供一定量的油型氣。

4 結論

(1)鄂爾多斯盆地東南部宜參1井獲得天然氣重大突破，主力烴源巖為山西組泥巖，馬家溝組云(灰)質泥巖評價為差—非烴源巖。天然氣組分碳同位素組成分別為： CH4為-30.3‰，C2H6為-37.0‰，C3H8為-24‰，碳同位素存在倒轉，為δ13C1>δ13C2<δ13C3。δ13C1>δ13C2倒轉的天然氣主要為煤成熱解氣，主體屬于煤系烴源巖在高成熟熱演化階段形成的天然氣，混入了少量δ13C2輕的油型氣，所以導致了δ13C1>δ13C2的倒轉。

(2)鄂爾多斯盆地東南部下古生界天然氣，其成因類型為煤成氣為主的混合氣，其中煤成氣主要來自于上古生界煤系地層，混入的少量油型氣可能主要來自于上古生界太原組優(yōu)質海相烴源巖，也可能來自于下古生界奧陶系馬家溝組局部優(yōu)質烴源巖或研究區(qū)周邊地區(qū)平涼組形成的古油藏。

致謝： 本文取樣和寫作過程中得到了長江大學文志剛教授的大力支持，同時評審專家為本文提出了非常寶貴的意見，在此一并致謝！