黎 瓊，歐光習(xí)，汪生秀，張 敏，吳 迪

(1. 核工業(yè)北京地質(zhì)研究院，北京 100029； 2. 重慶地質(zhì)礦產(chǎn)研究院 自然資源部頁巖氣資源勘查重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，重慶 401120； 3. 重慶地質(zhì)礦產(chǎn)研究院 頁巖氣勘探開發(fā)國家地方聯(lián)合工程研究中心，重慶 401120)

0 引 言

近年來，國內(nèi)外對油氣資源需求迅速增加，常規(guī)油氣早已不能滿足需求，非常規(guī)油氣的勘探與開發(fā)日益重要，其中頁巖氣的勘探開發(fā)已成為中國油氣勘探的重要領(lǐng)域。2014年中國石油在蜀南地區(qū)長寧區(qū)塊及昭通區(qū)塊啟動了頁巖氣資源的規(guī)模開發(fā)，2015年中國石化在重慶涪陵頁巖氣田進(jìn)行了頁巖氣的商業(yè)開發(fā)。而在與涪陵頁巖氣田緊鄰的渝東南地區(qū)也陸續(xù)鉆探了秀頁1井、渝頁1井等頁巖氣井，證明渝東南地區(qū)具有豐富的頁巖氣資源。渝東南地區(qū)主要發(fā)育下寒武統(tǒng)牛蹄塘組和上奧陶統(tǒng)五峰組—下志留統(tǒng)龍馬溪組兩套主力烴源巖，其中五峰組—龍馬溪組頁巖具有厚度大、分布廣和生烴能力強(qiáng)等特點(diǎn)。國內(nèi)眾多專家學(xué)者對渝東南地區(qū)及其鄰區(qū)五峰組—龍馬溪組頁巖的沉積環(huán)境與地球化學(xué)特征[1-5]以及頁巖氣的地球化學(xué)特征[6-7]、成藏保存條件[8-15]和資源潛力[14-16]等開展了很多研究工作，但對五峰組—龍馬溪組頁巖氣的成藏流體特征、成藏期次等未進(jìn)行過系統(tǒng)的探討與研究。

流體包裹體是在成巖過程中對古流體的捕獲，它保存了大量古流體的地質(zhì)信息，對流體包裹體的分析研究是研究古流體特征的重要手段[17-18]。油氣儲層中的流體包裹體特征直接反映油氣的成藏流體特征，為油氣成藏歷史的研究提供可靠依據(jù)[19-26]。渝東南地區(qū)五峰組—龍馬溪組頁巖中發(fā)育粉砂巖夾層與裂縫脈體。已有學(xué)者討論了頁巖裂縫脈體中流體包裹體的特征[27-30]，這些特征主要反映了頁巖氣成藏期后的構(gòu)造熱液活動。因此，討論渝東南地區(qū)五峰組—龍馬溪組粉砂巖夾層與裂縫脈體中的流體包裹體特征，對分析儲層中油氣的形成與成藏尤為重要。本文在調(diào)研渝東南地區(qū)頁巖氣勘探開發(fā)成果的基礎(chǔ)上，對酉參2井五峰組—龍馬溪組頁巖進(jìn)行了有機(jī)地球化學(xué)特征分析，以及對頁巖粉砂巖夾層和裂縫脈體進(jìn)行了顯微巖相學(xué)、流體包裹體特征分析，結(jié)合酉參2井的埋藏生烴史，深入探討了頁巖氣的形成與成藏，以期為渝東南地區(qū)頁巖氣資源潛力評價(jià)、勘探與開發(fā)提供依據(jù)。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

渝東南地區(qū)地理位置上主要包括重慶市東南部、湖北省西南部和湖南省西北部的部分地區(qū)(圖1)。研究區(qū)位于四川盆地東南部，屬于揚(yáng)子準(zhǔn)地臺臺內(nèi)坳陷構(gòu)造單元，位于齊岳山斷裂以東所在的湘鄂西斷褶帶中南段，由一系列被斷層切割的NE向復(fù)背斜和復(fù)向斜相間構(gòu)成?，F(xiàn)今地貌具有NNE向山脈及小型山間盆地相間的特征，地表構(gòu)造主要為NNE—NE向展布。渝東南地區(qū)所處的中上揚(yáng)子地塊是在前震旦紀(jì)變質(zhì)基底上發(fā)育的，在之后構(gòu)造演化過程中主要經(jīng)歷了加里東期、海西期、印支期、燕山期、喜山期等構(gòu)造運(yùn)動。加里東期—海西期，研究區(qū)以沉積間斷與剝蝕為主，缺失泥盆系、石炭系；印支期，區(qū)域整體抬升，三疊系地層遭受不同程度的剝蝕，研究區(qū)由持續(xù)海相沉積轉(zhuǎn)變?yōu)殛懴喑练e；燕山期—喜山期，晚三疊世—早白堊世以陸相碎屑巖沉積為主，晚白堊世以來出現(xiàn)大幅度的抬升和風(fēng)化剝蝕[31]。

圖1 渝東南地區(qū)地理位置Fig.1 Location of the Southeastern Chongqing

渝東南地區(qū)上奧陶統(tǒng)五峰組為薄層含有機(jī)質(zhì)、砂質(zhì)水云母頁巖，夾黑灰色薄層硅質(zhì)巖。下志留統(tǒng)龍馬溪組以碳質(zhì)頁巖、泥質(zhì)頁巖和粉砂質(zhì)頁巖為主，上部發(fā)育粉砂巖夾層和粉砂巖，富含筆石，局部可見放射蟲、骨針等硅質(zhì)生屑。龍馬溪組由下往上水體變淺，泥質(zhì)含量降低，砂質(zhì)含量增加。五峰組—龍馬溪組頁巖與下伏臨湘組、上覆新灘組呈整合接觸。酉參2井位于重慶市酉陽縣龔灘鎮(zhèn)楊柳村，其構(gòu)造位置位于龔灘向斜軸部，鉆遇地層依次為第四系，下三疊統(tǒng)大冶組，上二疊統(tǒng)長興組、吳家坪組，中二疊統(tǒng)茅口組、棲霞組、梁山組，中志留統(tǒng)韓家店組，下志留統(tǒng)小河壩組、新灘組、龍馬溪組，上奧陶統(tǒng)五峰組、臨湘組、寶塔組(表1)，其中寶塔組未鉆穿。

2 有機(jī)地球化學(xué)特征

有機(jī)質(zhì)豐度、類型和成熟度是油氣生成與富集成藏的基礎(chǔ)，不僅是常規(guī)油氣勘探中的重要烴源巖評價(jià)指標(biāo)，也是頁巖氣勘探中烴源巖評價(jià)的重要參數(shù)。其中，有機(jī)質(zhì)豐度是評價(jià)頁巖生烴潛力的重要指標(biāo)，有機(jī)質(zhì)成熟度可厘定頁巖所處的生烴階段。渝東南地區(qū)五峰組—龍馬溪組富有機(jī)質(zhì)頁巖中富含筆石，筆石的最大鏡質(zhì)體反射率隨深度的增加而增加，其最大鏡質(zhì)體反射率可作為評價(jià)有機(jī)質(zhì)成熟度的參數(shù)[32-33]。

選取酉參2井五峰組、龍馬溪組樣品進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。五峰組—龍馬溪組烴源巖總有機(jī)碳為0.30%～2.78%，平均值為1.49%(圖2)。五峰組—龍馬溪組頁巖的筆石表皮體最大鏡質(zhì)體反射率為2.88%～3.60%，通過換算可知等效鏡質(zhì)體反射率為2.17%～2.81%(表2)，平均值為2.38%。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明五峰組—龍馬溪組頁巖處在過成熟階段。

3 顯微巖相學(xué)與流體包裹體特征

3.1 顯微巖相學(xué)與油氣充注特征

顯微巖相學(xué)觀察(圖3)表明，龍馬溪組頁巖粉砂巖夾層和裂縫脈體中存在兩期油氣充注過程：第一期為粉砂巖夾層中充填的褐色、深褐色瀝青，顯示暗褐色的熒光或無熒光；第二期為粉砂巖夾層石英顆粒粒間孔隙中充注的輕質(zhì)油，顯示較強(qiáng)的淺藍(lán)色熒光。五峰組—龍馬溪組頁巖裂縫脈體主要為方解石脈與石英脈，顯微觀察發(fā)現(xiàn)方解石脈、石英脈晶間裂縫中不含油，無熒光顯示。

3.2 流體包裹體顯微特征

流體包裹體的形態(tài)、分布特征及其與成巖礦物的期次關(guān)系，能夠反映油氣的成熟度和運(yùn)聚歷史等信息，可用來分析油氣的成藏過程與運(yùn)聚期次[20-26]。酉參2井龍馬溪組頁巖粉砂巖夾層中石英顆粒的粒徑較小，未發(fā)現(xiàn)典型成巖次生加大邊，粒間孔隙中也未發(fā)現(xiàn)膠結(jié)物充填，因此，無法僅利用顯微特征劃分成巖期次及厘定油氣充注期次。粉砂巖夾層中油氣包裹體的發(fā)育豐度較高(含油包裹體顆粒指數(shù)(GOI)為3%～4%)，包裹體沿切穿石英顆粒的微裂縫成帶狀、線狀分布，主要呈深灰色的氣烴包裹體(圖4)，含少量褐色、深褐色的液烴包裹體。粉砂巖夾層石英顆粒中與頁巖氣包裹體共生的含烴鹽水包裹體發(fā)育較少。

樣品編號深度/m層位Rmin/%Rmax/%(Rmax-Rmin)/%測點(diǎn)數(shù)等效鏡質(zhì)體反射率/%YC2-42 115龍馬溪組1.592.881.29372.17YC2-72 126龍馬溪組1.522.971.45442.25YC2-152 177五峰組1.513.001.49552.28YC2-172 180五峰組1.453.602.15412.81

注：Rmin為最小鏡質(zhì)體反射率；Rmax為最大鏡質(zhì)體反射率；等效鏡質(zhì)體反射率計(jì)算方法詳見文獻(xiàn)[33]。

圖3 粉砂巖夾層和裂縫脈體中油氣充注特征Fig.3 Characteristics of Hydrocarbon Charging in Silty Sandstone Interlayers and Fracture Veins

五峰組—龍馬溪組頁巖中的裂縫脈體是地質(zhì)歷史時(shí)期多期古流體沉淀與結(jié)晶發(fā)育的結(jié)果。裂縫方解石脈/石英脈內(nèi)油氣包裹體發(fā)育豐度極高(GOI值約為15%)，主要發(fā)育于方解石脈/石英脈充填期間，包裹體成群、成帶狀分布于方解石、石英礦物內(nèi)(圖5)，以呈深灰色的氣烴包裹體為主。裂縫方解石脈/石英脈中與頁巖氣包裹體共生的含烴鹽水包裹體發(fā)育較多。方解石脈/石英脈中捕獲的油氣包裹體多為CH4包裹體，而未發(fā)現(xiàn)氣液烴包裹體與液烴包裹體，表明油氣包裹體被捕獲的時(shí)間為頁巖高成熟—過成熟演化階段之后，干酪根與液態(tài)烴均已裂解為干氣。

3.3 頁巖氣包裹體激光拉曼光譜特征

酉參2井五峰組—龍馬溪組頁巖裂縫方解石脈/石英脈中天然氣包裹體十分發(fā)育。激光拉曼測試結(jié)果表明，五峰組—龍馬溪組方解石脈/石英脈的氣包裹體中氣體成分均為CH4(圖6、7)。氣包裹體在顯微激光拉曼測試中未檢出CO2、N2等其他氣體成分，表明脈體里的CH4來源是本層系頁巖生氣，外來地質(zhì)流體的影響較小或無影響。

3.4 流體包裹體均一溫度特征

酉參2井五峰組—龍馬溪組粉砂巖夾層中的流體包裹體均一溫度代表了油氣被捕獲時(shí)的溫度。龍馬溪組粉砂巖夾層的石英顆粒中，與液烴包裹體、頁巖氣包裹體共生的含烴鹽水包裹體發(fā)育較少，其均一溫度為103 ℃～149 ℃(表3)，存在兩個(gè)高峰，分別為110 ℃～120 ℃和140 ℃～150 ℃ (圖8)。實(shí)驗(yàn)表明五峰組—龍馬溪組粉砂巖夾層中記錄了兩期油氣充注過程：第一期油氣充注均一溫度主要為110 ℃～120 ℃；第二期油氣充注均一溫度主要為140 ℃～150 ℃。

圖4 粉砂巖夾層中油氣包裹體的鏡下特征Fig.4 Microscopic Characteristics of Hydrocarbon Inclusions in Silty Sandstone Interlayers

圖5 裂縫脈體中油氣包裹體的鏡下特征Fig.5 Microscopic Characteristics of Hydrocarbon Inclusions in Fracture Veins

五峰組—龍馬溪組裂縫方解石脈/石英脈由多期脈體組成，方解石脈/石英脈中流體包裹體的均一溫度代表了脈體形成過程中以及脈體形成后古流體的溫度。方解石脈/石英脈中與頁巖氣包裹體共生的含烴鹽水包裹體發(fā)育較多，其均一溫度為103 ℃～193 ℃(表3)，也存在兩個(gè)高峰，分別為130 ℃～160 ℃和170 ℃～180 ℃ (圖9)。

圖6 方解石脈頁巖氣包裹體激光拉曼光譜Fig.6 Laser Raman Spectra of Shale Gas Inclusions in Calcite Veins

圖7 石英脈頁巖氣包裹體激光拉曼光譜Fig.7 Laser Raman Spectra of Shale Gas Inclusions in Quartzs Veins

表3 含烴鹽水包裹體均一溫度

注： 113(2)表示存在2個(gè)113 ℃均一溫度的含烴鹽水包裹體，其他依此類推。

圖8 粉砂巖夾層含烴鹽水包裹體均一溫度分布Fig.8 Distribution of Homogenization Temperatures of Hydrocarbon-bearing Saline Inclusions in Silty Sandstone Interlayers

4 儲層流體歷史綜合分析

4.1 頁巖埋藏生烴史

利用盆地模擬軟件Petromod-1D，選用古熱流法，采用Sweeney等提出的EASY%Ro有機(jī)質(zhì)熱演化動力學(xué)模型[34]，參考前人對鄰區(qū)鄂西—渝東、渝東南等地區(qū)的地層剝蝕厚度、大地?zé)崃髦档妊芯砍晒鸞35-38]，并利用酉參2井龍馬溪組—五峰組頁巖的等效鏡質(zhì)體反射率擬合校正，初步恢復(fù)了酉參2井的埋藏生烴史(圖10)。

從恢復(fù)的酉參2井埋藏生烴史(圖10)可以看出：五峰組—龍馬溪組頁巖在早泥盆世進(jìn)入低成熟階段；海西期發(fā)生抬升剝蝕，頁巖埋藏深度變淺，早二疊世早期地層開始重新埋深，至晚二疊世末期頁巖進(jìn)入成熟階段；在中三疊世末期，印支運(yùn)動導(dǎo)致地層發(fā)生第二次抬升剝蝕，之后地層持續(xù)沉降，下侏羅統(tǒng)五峰組—龍馬溪組頁巖進(jìn)入高成熟階段；地層繼續(xù)沉降，中侏羅世頁巖進(jìn)入過成熟階段，此階段為干氣階段。

4.2 儲層流體活動期次

頁巖在生烴過程中不斷生成油氣。頁巖氣具有自生自儲的特征，早期生成的頁巖氣主要以吸附氣的形式儲存在頁巖層系中。隨著頁巖成熟度的增加以及頁巖氣產(chǎn)量的增加，頁巖氣主要以游離氣的形式儲存在頁巖層系及其裂縫中，并隨著頁巖層系壓力的增加，游離氣不斷向周邊粉砂巖夾層及其他層位擴(kuò)散。因此五峰組—龍馬溪組粉砂巖夾層中可能存在多期油氣充注過程，頁巖層系中豐富的游離氣有利于方解石脈/石英脈中氣包裹體的發(fā)育。

從圖10可以看出，五峰組—龍馬溪組頁巖粉砂巖夾層中記錄了兩期油氣充注過程：第一期油氣充注時(shí)間為早三疊世，頁巖處在低成熟—成熟階段，形成少量低成熟—成熟油氣；第二期油氣充注時(shí)間為早侏羅世，頁巖處在成熟階段，處于生烴高峰。在實(shí)際地質(zhì)過程中，儲層中的烴類流體包裹體未記錄整個(gè)油氣成藏過程，更多記錄了油氣充注的早期過程[39]。在頁巖早—中期生烴時(shí)，生成的頁巖油氣運(yùn)移至粉砂巖夾層，此時(shí)比較容易形成油氣包裹體與含烴鹽水包裹體。早—中期油氣充注后，頁巖層系中的水逐漸被完全驅(qū)替，粉砂巖的成巖作用受到抑制，而流體包裹體的形成與成巖作用息息相關(guān)，成巖作用的抑制會導(dǎo)致流體包裹體難以形成。在五峰組—龍馬溪組頁巖達(dá)到高成熟—過成熟階段時(shí)，粉砂巖夾層中即使有頁巖油氣的持續(xù)充注，也很難形成包裹體。而粉砂巖夾層中的石英顆粒粒徑很小，也阻礙了流體包裹體的發(fā)育。因此，粉砂巖夾層中的兩期油氣充注均來源于頁巖層系早—中期生烴，即頁巖在低成熟—成熟階段生成的頁巖油氣運(yùn)移至粉砂巖夾層中，形成共生的油氣包裹體與含烴鹽水包裹體，其均一溫度反映的是早—中期油氣充注時(shí)的古流體溫度。

燕山期—喜山期構(gòu)造抬升過程中，五峰組—龍馬溪組產(chǎn)生一系列的構(gòu)造裂縫，古流體進(jìn)入裂縫中，裂縫中陸續(xù)充填方解石脈/石英脈[28-30]，而頁巖層系中賦存有豐富的游離氣，因此，在方解石脈/石英脈形成過程中捕獲大量的氣包裹體與含烴鹽水包裹體。隨著復(fù)雜的地質(zhì)構(gòu)造運(yùn)動，方解石脈/石英脈中形成次生微裂縫，可繼續(xù)捕獲氣包裹體。因此，方解石脈/石英脈中流體包裹體的均一溫度反映的是方解石脈/石英脈形成過程中以及形成后地層中古流體的溫度。五峰組—龍馬溪組方解石脈/石英脈中油氣包裹體的捕獲時(shí)間主要為白堊紀(jì)，部分為古近紀(jì)，兩個(gè)捕獲高峰期分別處在早白堊世與晚白堊世。

4.3 頁巖氣成藏與保存條件

粉砂巖夾層中記錄了頁巖早—中期生烴的兩期油氣充注過程，頁巖晚期生烴的油氣充注過程未被記錄在粉砂巖夾層中。五峰組—龍馬溪組裂縫脈體中發(fā)育的油氣包裹體主要是頁巖晚期生烴以及運(yùn)移充注的結(jié)果，而晚期油氣成藏對現(xiàn)今氣藏意義更為重要。

五峰組—龍馬溪組粉砂巖夾層與方解石脈/石英脈中發(fā)育的油氣包裹體，反映了五峰組—龍馬溪組頁巖經(jīng)歷了持續(xù)的生烴過程，豐富的頁巖氣包裹體表明頁巖層系曾生成大量的頁巖氣。五峰組—龍馬溪組頁巖中的成脈古流體主要來源于自身頁巖和下伏地層，外來古流體或地表水的影響不明顯[30]，且激光拉曼測試裂縫脈體中純氣包裹體的成分主要為CH4，均說明在方解石脈/石英脈形成過程中以及形成后，五峰組—龍馬溪組頁巖層系在局部區(qū)域仍具有良好的保存條件。

不同強(qiáng)度的構(gòu)造活動對頁巖氣成藏產(chǎn)生不同的影響。構(gòu)造活動導(dǎo)致頁巖中產(chǎn)生大量微裂縫，同時(shí)由于地層溫壓變化，地層中形成一系列的方解石脈/石英脈，微裂縫的形成有利于頁巖氣的聚集。但是強(qiáng)的構(gòu)造運(yùn)動也將導(dǎo)致斷裂的產(chǎn)生，甚至形成與地表溝通的斷層，或者導(dǎo)致地層直接出露地表，頁巖氣會沿著斷層與出露位置逸散，均不利于頁巖氣的儲集與成藏。燕山期—喜山期形成的龔灘向斜，雖遠(yuǎn)離與地表溝通的斷層，但向斜兩翼地層發(fā)生抬升剝蝕，五峰組—龍馬溪組沿地層側(cè)向出露地表(圖11)。五峰組—龍馬溪組頁巖層系中的頁巖氣順層向上散失，經(jīng)歷較長的地質(zhì)時(shí)間后，頁巖層系中的頁巖氣豐度降低，僅殘存部分頁巖氣。這對頁巖氣的保存產(chǎn)生不利影響，難以形成商業(yè)性頁巖氣藏。因此，渝東南地區(qū)五峰組—龍馬溪組頁巖雖具有良好的生烴條件，且局部地區(qū)具有良好的保存條件，但燕山期—喜山期的構(gòu)造運(yùn)動對渝東南地區(qū)頁巖氣成藏與保存影響巨大，在頁巖氣勘探的過程中需在考慮區(qū)域地質(zhì)構(gòu)造的基礎(chǔ)上討論頁巖氣成藏與保存的有效性。

圖11 龔灘向斜構(gòu)造剖面Fig.11 Structural Profile of Gongtan Syncline

5 結(jié) 語

(1)渝東南地區(qū)五峰組—龍馬溪組頁巖處于過成熟階段。早—中期油氣充注抑制了粉砂巖夾層的成巖作用，粉砂巖夾層中主要記錄了頁巖低成熟—成熟階段的油氣充注過程，未記錄頁巖高成熟—過成熟階段的油氣充注。五峰組—龍馬溪組粉砂巖夾層中記錄兩期油氣充注過程：第一期油氣充注時(shí)間為早三疊世，頁巖處在低成熟—成熟階段；第二期油氣充注時(shí)間為早侏羅世，頁巖處在成熟階段，頁巖進(jìn)入生烴高峰。

(2)五峰組—龍馬溪組方解石脈/石英脈中捕獲了大量頁巖氣包裹體，表明五峰組—龍馬溪組頁巖產(chǎn)生過大量的頁巖氣，主要成分為CH4，捕獲時(shí)間主要為白堊世。

(3)渝東南地區(qū)頁巖氣成藏與保存受燕山期—喜山期構(gòu)造運(yùn)動影響較大，五峰組—龍馬溪組頁巖雖具有良好的生烴條件，局部地區(qū)具有良好的保存條件，但在頁巖氣勘探過程中需在考慮區(qū)域地質(zhì)構(gòu)造的基礎(chǔ)上討論頁巖氣成藏與保存的有效性。