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桂西大新-欽甲地區(qū)輝綠巖脈地球化學與鋯石U-Pb同位素年代學及對碳硅泥巖型鈾礦床成因的啟示

2019-10-11 02:27:30宋昊徐爭啟宋世偉倪師軍張成江晏文權程發(fā)貴李亞平
巖石學報 2019年9期
關鍵詞:輝綠巖鈾礦床成巖

宋昊 徐爭啟 宋世偉 倪師軍 張成江 晏文權 程發(fā)貴 李亞平

1. 成都理工大學,地學核技術四川省重點實驗室,成都 6100592. 中國地質科學院礦產資源研究所,自然資源部成礦作用與資源評價重點實驗室,北京 1000373. 廣西305核地質大隊,柳州 5450054. 自然資源部放射性與稀有稀散礦產重點實驗室,韶關 512026

華南白堊紀基性巖脈分布廣泛,前人曾對基性巖脈的時空分布與鈾礦化關系做過較多的論述,這些基性巖脈在時、空分布上與花崗巖型-熱液型鈾多金屬礦床具有密切的空間關系及可能的成因聯(lián)系(Huetal., 1993, 2008, 2009; 李獻華等, 1997; 左躍明等, 2001; 胡瑞忠等, 2004, 2015; 馮海生等, 2009; 曹豪杰等, 2011; Zhangetal., 2019)。華南地區(qū)碳硅泥巖型鈾礦床分布較廣,發(fā)現(xiàn)了多個有工業(yè)價值的礦床(杜樂天和王玉明, 1984; 涂光熾,2002; 倪師軍等,2014)。作為我國四大鈾礦類型之一,碳硅泥巖型鈾礦床是我國鈾礦地質工作者依據其產出的賦礦圍巖特征總結和建立的鈾礦床類型(趙鳳民, 2009),指產于未變質或弱變質海相碳酸鹽、硅質巖、泥巖及其過渡型巖類中的鈾礦床(張待時, 1994; 劉興忠等, 1997(1)劉興忠, 張待時, 羅長本. 1997. 中國鈾礦找礦指南. 北京: 中國核工業(yè)總公司地質總局, 207-269; 蔡煜琦等, 2015)。中國碳硅泥巖型鈾礦床包括的主要類型有風化殼型、沉積-成巖型、淋積型和熱液疊加改造型鈾礦床(張待時, 1994; 曾天柱, 2002; 趙鳳民, 2009; 張成江和陳友良, 2010; 漆富成等, 2012)。但從碳硅泥巖型鈾礦床成礦理論及其代表性礦床來看,很少見有關于碳硅泥巖型鈾礦床與輝綠巖有明確的成因聯(lián)系的研究。

桂西大新373鈾礦床是我國西南一個典型的碳硅泥巖型鈾礦床(倪師軍等, 2012; 徐爭啟等, 2012;羅超等, 2013; Songetal., 2014; 宋昊等, 2015; 李治興等, 2018),不僅鈾品位較富,還伴生有鉬等多種金屬元素可供綜合利用。自20世紀60年代初發(fā)現(xiàn)以來,至今已有50余年的勘探和研究歷史。因該鈾礦床在華南地區(qū)具有較大的規(guī)模和獨特的地質特征,引起了眾多學者的興趣,但是有關礦床成因眾說紛紜,未形成統(tǒng)一的認識(張待時, 1992; 閔茂中, 1995; 李治興等, 2011a, b, 2012; 宋昊等, 2011, 2012; 徐爭啟等, 2012)。從發(fā)現(xiàn)至今,關于大新鈾礦床的成因,前人提出過多種觀點:如“淋積型”(廣西305核地質大隊,1964(2)廣西305核地質大隊. 1964. 大新鈾礦床儲量報告. 柳州: 廣西305核地質大隊)、“熱造型”(張待時, 1982)、“巖溶型”(閔茂中, 1995)、沉積-熱液疊加改造(Minetal., 2002; 李治興等, 2011a)、“多期熱液疊加”成礦(倪師軍等, 2012; 徐爭啟等, 2015)等多種成因觀點。而流體來源問題是這些不同觀點爭論的焦點,對大新地區(qū)出露的輝綠巖的成巖時代和與成礦的關系目前尚未見系統(tǒng)的研究。前人在討論本區(qū)鈾礦床成礦理論時,一般認為輝綠巖與鈾礦沒有成因聯(lián)系,同時由于該地區(qū)基性巖脈規(guī)模較小、出露較少,僅零星分布,因此,前人在對該地區(qū)鈾、鉛鋅等眾多的礦床成礦理論研究中,沒有將礦床的成因與輝綠巖脈體相聯(lián)系,輝綠巖一直沒有被重視,也未對輝綠巖群作過深入研究,至今鮮見輝綠巖成巖年齡的報導(徐爭啟等, 2012; Songetal., 2014)。

圖1 桂西大新-欽甲地區(qū)區(qū)域地質及主要鈾礦床分布簡圖(據徐爭啟等,2015;李治興等,2018改繪)Fig.1 Geological sketch map of the uranium deposits in Daxin-Qinjia, western Guangxi (modified after Xu et al., 2015; Li et al., 2018)

事實上,大新373鈾礦床中有多期熱液活動跡象,顯示該區(qū)鈾礦床與傳統(tǒng)的受地層巖性控制的碳硅泥巖型鈾礦床有很大的差異,通過礦床的微量元素、巖石學及礦物學研究,顯示出成礦作用確有熱液活動和巖漿作用影響(李治興等, 2011a, b;羅超等, 2013;徐爭啟等, 2015),具有熱液礦床的一些特征,且有深部流體參與成礦的跡象;同時有關輝綠巖與鈾成礦的關系也被嘗試性地進行過討論(宋昊等, 2012; 徐爭啟等, 2012; Songetal., 2014)。區(qū)域上輝綠巖脈與鈾礦床在空間分布上具有相關性,雖然礦體在空間分布上與輝綠巖群沒有密切共生關系,但區(qū)域上看,礦段周圍或附近常有輝綠巖的出露,區(qū)域上受到東西-北西走向斷層控制而分布其兩側,兩者常常相伴甚至密切伴生,說明礦床形成可能與輝綠巖侵入有關。因此研究輝綠巖與礦床成因的聯(lián)系,對重新認識礦床成因有重要意義。為了研究桂西大新-欽甲地區(qū)輝綠巖的特征及其與鈾成礦的關系,本論文對大新地區(qū)及其區(qū)域出露的輝綠巖脈進行了系統(tǒng)采樣,分析該區(qū)域輝綠巖的鋯石U-Pb同位素年齡,系統(tǒng)研究輝綠巖地質特征、地球化學特征以及年代學特征,在此基礎上,探討輝綠巖的成巖與成礦間的關系,試圖為輝綠巖的產出及其與鈾礦床的關系提供有力的元素地球化學和同位素年代學證據。

1 地質背景及礦床地質

我國華南地區(qū)賦存著一系列與鈾有關的礦床類型,其中碳硅泥巖型鈾礦床分布較廣,前人已發(fā)現(xiàn)了多個有工業(yè)價值的礦床(涂光熾,2002; 胡瑞忠等,2004; Zhaoetal., 2014; 倪師軍等,2014)。其中,廣西西部的大新(373)碳硅泥巖型鈾礦床大地構造位于華南板塊的南華活動帶右江褶皺系那嶺-俸屯背斜北東端,屬于西大明山鈾成礦帶(圖1)。區(qū)域地層單元由元古宙-早古生代基底、晚古生代-中三疊世蓋層和中新生代陸盆沉積地層組成。

大新373鈾礦床位于那嶺-俸屯背斜北東端。該背斜呈東西向橫臥的“A”字型分布,核部為寒武系,兩翼為泥盆系,兩翼不對稱,地層南緩北陡,其邊界即為F2正斷層,總體走向近東西,傾向北,傾角30°~80°,上陡下緩,礦床分布在北東端的F2斷層的上盤,構成地壘式構造(圖1)。鈾礦體呈似層狀、透鏡狀、串珠狀分布于大斷裂上盤的泥盆系構造破碎巖中。礦體產狀總體上與斷裂破碎帶產狀基本一致,礦石具角礫狀構造和浸染狀構造等。礦石中鈾主要呈吸附狀態(tài),其次呈顯微、超顯微狀的瀝青鈾礦存在。研究區(qū)位于桂西大新-欽甲(化峒鎮(zhèn))之間,除大新373鈾礦床外,區(qū)域上還有幾處鈾礦點和銅、鉛鋅礦床(如德保銅礦床及巴江、普井屯、雷屯、化峒等碳硅泥巖型鈾礦點),使桂西地區(qū)構成一個重要的鈾多金屬成礦遠景區(qū)(表1)。

研究區(qū)及附近出露最老的地層是寒武系,巖性主要為厚層狀長石石英砂巖、中厚層細砂巖、粉砂質頁巖、頁巖夾炭質頁巖。上覆蓋層以泥盆紀碎屑巖、炭質泥巖和碳酸鹽巖為主(該區(qū)的礦產主要產于泥盆系底部),其次是石炭系、二疊系、三疊系、古近系和第四系。礦區(qū)內下泥盆統(tǒng)蓮花山組(D1l),與寒武系不整合接觸;中泥盆統(tǒng)四排組(D2s),分上下段,上段D2s2為下含礦構造巖帶的原巖;郁江組(D1y),該組亦為下含礦構造巖帶(Fy)原巖;東崗嶺組(D2d),下段為中含礦構造巖帶(Fd1g)原巖,上段為上含礦構造巖帶(Fd2)原巖。礦區(qū)主要由硅化巖、灰?guī)r,泥巖和少量白云巖組成,巖性組合反應鈾成礦為淺海陸棚沉積環(huán)境。

區(qū)域上巖漿巖不發(fā)育,分布較少,有微弱巖漿巖侵入,主要是一些輝綠巖脈和橄欖巖脈體。規(guī)模較大的僅有德保和靖西等縣市交界處的欽甲花崗巖體,成巖時代為412.4~442.4Ma (王永磊等,2011),巖體侵位于寒武紀地層中,出露面積達45km2。其他巖漿巖規(guī)模均較小,主要是零星出露的輝綠巖和橄欖巖等基性、超基性脈體(圖1)。輝綠巖在湖潤鎮(zhèn)-向都鎮(zhèn)靠近北邊的一線分布,橄欖巖則分布在南邊。此外,在大新地區(qū)全茗鎮(zhèn)及普井屯一帶有數(shù)條輝綠巖脈分布于北東6.5km處的東崗嶺灰?guī)r中。研究區(qū)輝綠巖的出露位置如圖1所示。

表1桂西大新-欽甲地區(qū)主要碳硅泥巖型鈾礦床(點)地質特征對比

Table 1 Main uranium deposits and occurrences in Daxin-Qinjia and adjacent region

礦床/點大新373礦床巴江礦床普井屯礦點雷屯礦點賦礦地層郁江組、唐家灣組郁江組、黃猄山組郁江組、蓮花山、那高嶺組唐家灣組下部、郁江組上部與構造關系礦化賦存在F2斷層上盤的次級斷裂F3中礦化主要分布在F1破碎帶內,并與F15密切相關礦化受F1及層間破碎帶控制,F3的次級斷層、節(jié)理、裂隙礦化主要賦存在F3有關的次一級構造F1、F2及南部F4層間構造帶巖漿活動礦區(qū)周邊有輝綠巖脈分布,與礦床形成有一定關系礦區(qū)外面有輝綠巖脈分布礦區(qū)西部見沿NW向F3斷裂充填的灰綠色中-基性巖脈礦區(qū)周邊有輝綠巖脈,出露面積小,分布零星圍巖蝕變硅化、黃鐵礦化、白云石化等硅化、黃鐵礦化、白云石化等方解石化、紅化(赤鐵礦化、褐鐵礦化)、硅化、黃鐵礦化等。硅化、黃鐵礦化、絹云母化、白云石化礦體特征似層狀、透鏡狀,與底層產狀、構造破碎帶產狀一致透鏡狀、似層狀、團塊狀,柱狀透鏡狀、似層狀、呈串珠狀展布似層狀、透鏡狀,與底層產狀、構造破碎帶產狀一致

圖2 大新-欽甲地區(qū)輝長輝綠巖單偏光(a)和正交偏光(b)鏡下照片Pl-斜長石; Px-輝石; Hb-角閃石Fig.2 The micrographs of the samples for the diabase dykes in Daxin-Qinjia

2 樣品采集和分析方法

2.1 樣品采集及礦物巖石學特征

為了系統(tǒng)研究輝綠巖巖脈的成巖時間、區(qū)域演化特征及分析輝綠巖與鈾礦化的關系,經詳細的野外地質觀察,筆者系統(tǒng)采集大新373鈾礦區(qū)附近輝綠巖巖脈中代表性樣品4個(采集位置及編號見圖1),其樣品編號分別為Dx01、Dx02-4、Dx02-5、Dx03及區(qū)域內其他鈾礦點附近輝綠巖。其中,Dx01號樣品采于全茗鄉(xiāng)-靖西公路沿線,該處巖脈總體呈北西向串珠狀分布,沿線約有5處出露位置。每個巖脈長約20~30m,寬約10~15m。輝綠巖已基本風化,呈紫褐色、砂狀,土壤中可見風化較弱的巖石殘塊,部分呈現(xiàn)輝綠巖的原始輝綠結構特征。該處輝綠巖脈侵入于泥盆系東崗嶺組。Dx02-4、Dx02-5樣品的采樣位置位于普井屯一帶,所出露輝綠巖脈整體呈北西向沿斷裂斷續(xù)分布,出露寬度約15~20m,長度出露約1km,樣品采于該輝綠巖脈體的北端;樣品呈現(xiàn)灰白色,塊狀構造,蝕變現(xiàn)象明顯,見有黃鐵礦化、高嶺石化、硅化等,采樣點出露有一定數(shù)量的硅質脈和細粒黃鐵礦,輝綠巖樣品中局部具有鈾礦化顯示。Dx03樣品采于該輝綠巖脈南端,普井屯村橋下,出露寬度約10m,基本未風化,巖石呈灰綠色,塊狀構造。J1201及DB12等輝綠巖樣品采集于化峒鎮(zhèn)西南附近,可見105°∠55°的侵入界面,與地層產狀近于一致。其他輝綠巖樣品采樣位置及編號見圖1所示。

圖3 大新-欽甲地區(qū)輝綠巖鋯石CL圖像Fig.3 Cathodoluminescence (CL) images of zircon for the diabase dykes in Daxin-Qinjia

本區(qū)輝綠巖樣品為塊狀構造,部分樣品受區(qū)域變質、動力變質和成礦熱液作用而蝕變,見有變余原生礦物殘晶,具有明顯的變余輝長輝綠結構(圖2)。礦物組成主要為原巖礦物及變成、蝕變礦物,由隱晶質-顯微鱗片狀高嶺石、綠泥石及少量金屬礦物、絹云母等組成。其中隱晶質-顯微鱗片狀的高嶺石、絹云母礦物集合體呈粒度0.3~1mm板條狀,具長石假像,偶見長石殘余其中,雜亂排列。綠泥石主要呈片狀,染鐵質顯黃綠色,集合體呈柱粒狀,具輝石假像;二者混雜分布,局部可見假象輝石充填在假像斜長石格架之間,個別輝石為變余的原生輝石殘晶,產于變余斑晶的核部。金屬礦物主要是褐鐵礦,具磁鐵礦假像,稀疏浸染狀分布于巖石中,構成變余輝長輝綠結構。巖石發(fā)育裂隙,被次生石英及高嶺石充填??傊?,后期的變質作用將輝綠結構轉變成變余輝長輝綠結構,而后期的蝕變作用則造成了礦物組合的改變。樣品中見有輝石、黑云母等礦物經綠泥石化蝕變?yōu)榫G泥石,基性斜長石經高嶺石化蝕變?yōu)楦邘X石等等,使得該區(qū)的輝綠巖礦物特征有別于新鮮輝綠巖特征。

2.2 樣品分析測試方法

經人工破碎后,巖漿巖樣品采用無污染瑪瑙球磨技術磨至200目。采用常規(guī)重-磁選方法,除去長石、石英、云母等輕比重礦物和磁黃鐵礦、磁鐵礦等磁性礦物,最后在雙目鏡下挑選出晶形完好,色澤及透明度較好的鋯石單礦物。之后按照宋彪等(2002)描述的方法進行制靶。對分離出來的鋯石在雙目鏡下挑選出結晶好、透明度好、無裂隙、無包裹體的顆粒,將待測樣品鋯石顆粒置于環(huán)氧樹脂中制靶,用環(huán)氧樹脂固定并拋光至顆粒一半露出,用于陰極發(fā)光(CL)圖像(圖3)和LA-ICP-MS U-Pb同位素分析。鋯石樣品在測定之前用濃度為3%的稀HNO3清洗樣品表面,以除去樣品表面的污染物。在顯微鏡觀察的基礎上,選擇合適的樣品進行了CL圖像研究。對待測的鋯石進行透射光及反射光顯微照相,并進行陰極發(fā)光掃描電鏡圖像分析,以檢查鋯石的內部結構,從而進一步選定最佳待測鋯石部位并有利于數(shù)據解釋與分析。結合反射光和透射光下的鋯石圖像,研究鋯石顆粒內部結構和成因類型,特別避開內部裂隙多以及富集有包裹體的樣品顆粒,以開展進一步的LA-ICP-MS U-Pb同位素分析測試。

LA-ICP-MS鋯石U-Pb定年測試分析在中國地質科學院礦產資源研究所MC-ICP-MS實驗室完成,鋯石定年分析所用儀器為Finnigan Neptune型MC-ICP-MS及與之配套的Newwave UP 213激光剝蝕系統(tǒng)。激光剝蝕所用斑束直徑為25μm,頻率為10Hz,能量密度約為2.5J/cm2,以He為載氣。信號較小的207Pb,206Pb,204Pb(+204Hg),202Hg用離子計數(shù)器(multi-ion-counters)接收,208Pb、232Th、238U信號用法拉第杯接收,實現(xiàn)了所有目標同位素信號的同時接收并且不同質量數(shù)的峰基本上都是平坦的,進而可以獲得高精度的數(shù)據。LA-MC-ICP-MS激光剝蝕采樣采用單點剝蝕的方式,數(shù)據分析前用鋯石GJ-1進行調試儀器,使之達到最優(yōu)狀態(tài),鋯石U-Pb定年以鋯石GJ-1為外標,U、Th含量以鋯石M127 (U: 923×10-6; Th: 439×10-6;Th/U: 0.475) (Nasdalaetal., 2008)為外標進行校正。測試過程中在每測定10個樣品前后重復測定兩個鋯石GJ1對樣品進行校正,并測量一個鋯石Plesovice,觀察儀器的狀態(tài)以保證測試的精確度。數(shù)據處理采用中國地質大學劉勇勝編寫的ICPMSDataCal程序(Liuetal., 2010),測量過程中絕大多數(shù)分析點206Pb/204Pb>1000,未進行普通鉛校正,204Pb由離子計數(shù)器檢測,204Pb含量異常高的分析點可能受包體等普通Pb的影響,對204Pb含量異常高的分析點在計算時剔除,鋯石年齡諧和圖用Isoplot 3.0程序(Ludwig, 2001)進行分析和作圖獲得。詳細實驗測試過程可參見侯可軍等(2009)。樣品分析過程中,Plesovice標樣作為未知樣品的分析結果為337.11±0.21Ma(n=28,2σ),對應的年齡推薦值為337.13±0.37Ma(2σ)(Slámaetal., 2008),兩者在誤差范圍內完全一致。

另外,對采集的輝綠巖進行了全巖成分常量元素(儀器AB-104L,PW2404 X射線熒光光譜儀,誤差<0.5%;X熒光光譜儀(XRF)分析及滴定法測試FeO)、微量元素及稀土元素分析(Finnigan Element II型電感耦合等離子體質譜ICP-MS測定,誤差一般5%~10%),分析測試由核工業(yè)北京地質研究院分析測試研究中心分析。

3 輝綠巖的地球化學特征

主量元素及微量元素的分析結果如表2所示。大新-欽甲地區(qū)輝綠巖具如下特征:輝綠巖大多數(shù)樣品的燒失量LOI大于5%,顯示一定程度的弱風化??鄢裏Я浚瑢⒅餮趸锟偭恐匦?lián)Q算到100%之后,巖石中SiO2質量分數(shù)主要集中于44.52%~47.21%,平均45.86%,與洋中脊玄武巖SiO2質量分數(shù)(49.56%)(Sun and McDonough, 1989)和OIB玄武巖SiO2質量分數(shù)(48.28%)接近;SiO2的含量變化較為明顯,弱蝕變輝綠巖Dx01、Dx03的含量分別為47.21%和44.52%,屬于基性巖范圍內,而蝕變輝綠巖Dx02-4、Dx02-5的SiO2分別為63.14%和78.68%,含量明顯高于另外2個樣品,也遠超出基性巖范圍,根據野外特征及鏡下鑒定,認為主要是由于巖石部分硅化而形成。Al2O3質量分數(shù)為12.92%~15.86%,平均14.39%,低于洋島玄武巖Al2O3質量分數(shù)(16.27%),接近洋中脊玄武巖(MORB)Al2O3質量分數(shù) (15.97%)。Na2O及K2O的含量相對較低,其堿質程度(Na2O+K2O)較貧,K2O的含量高于Na2O,K2O/Na2O比值較大,巖石含鉀相對偏高。CaO質量分數(shù)為0.121%~0.815%,平均0.3955%,CaO較大的變化范圍可能與碳酸鹽化有關。

表2主量(wt%)及微量(×10-6)元素分析結果表

Table 2 The analysis results of major element (wt%), trace and rare earth elements (×10-6)

樣品號Dx01Dx02-4Dx02-5Dx03J1201-1J1201-2DB1205DB1206SiO247.2163.1478.6844.5251.4649.7952.6348.13Al2O312.9222.7413.3015.8617.2717.6016.768.44Fe2O322.230.701.0011.9414.0713.769.0915.67MgO5.100.2640.1813.935.245.754.235.35CaO0.480.170.120.8150.210.511.9819.11Na2O0.0280.0160.060.050.0180.3115.990.13K2O0.0990.0990.1870.2790.220.301.490.24MnO0.1260.010.0050.0320.1690.1790.1150.416TiO22.944.420.6083.201.531.441.851.35P2O50.090.060.030.2720.6810.9010.4570.056LOI8.798.355.779.299.039.455.312.07FeO1.250.450.356.25.04.952.3511.73Ta1.282.261.111.463.654.149.626.88Rb6.783.738.67.468.9910.2015.6012.90Sr10.181.137.7371.041.221.771.50Nb19.230.71421.24.014.405.905.15Ba59.212179.71070.891.081.451.27Th3.353.5711.43.750.260.330.430.38U3.993.734.1324.30.910.921.201.06Zr2193521752440.130.160.190.17Hf6.149.725.016.550.660.860.900.88Pb7.927.5114.503.409.1916.703.9926.30Y18.413.412.220.70.100.110.150.13La23.32340.522.50.210.300.390.34Ce42.643.774.344.60.040.050.060.05Pr7.336.38.046.420.170.310.220.26Nd31.425.928.827.90.020.030.030.03Sm6.685.094.836.040.351.230.140.69Eu1.921.710.9271.820.511.352.441.90Gd5.193.683.255.6810.7014.3032.8023.55Tb0.8960.6430.5290.9912.5513.3714.2913.83Dy4.293.422.694.8313.1019.3013.569.83Ho0.7610.5530.4380.7333.437.5926.4017.00Er1.91.551.332.030.911.191.461.33Tm0.2760.2520.2410.2860.200.290.330.31Yb1.821.491.61.67132.0142.0111.8122.1Lu0.2330.2140.2510.2585.208.7910.054.64ΣREE128.6117.5167.7125.821.0724.0937.9031.00LREE113.2105.7157.4109.318.8421.3734.7728.07HREE15.3711.8010.3316.482.232.733.132.93LREE/HREE7.378.9615.26.638.467.8411.19.58(La/Yb)N9.1811.118.29.6615.29.5831.718.7δEu0.961.150.670.940.871.001.001.00δCe0.790.870.950.901.131.110.930.99

圖4 輝綠巖球粒隕石標準化稀土元素配分圖(a)及原始地幔標準化微量元素蛛網圖(b)(標準化值據據Sun and McDonough, 1989)Fig.4 Chondrite-normalized rare earth element patterns (a) and primitive mantle-normalized trace element spider diagrams of the diabase dykes (normalization values after Sun and McDonough, 1989)

圖5 輝綠巖微量元素比值圖解(a) Zr/TiO2-Nb/Y圖解,Zr以重量百分比計算(Winchester and Floyd, 1977); (b) Zr/Nb-Zr/Y-Y/Nb圖解(Fodor and Vetter, 1984)Fig.5 Diagrams of trace elements ratios of daibase dykes

表2表明,大新-欽甲地區(qū)未蝕變的輝綠巖具有較高的稀土元素總量,LREE/HREE比值介于6.63~7.37,稀土分布型式呈明顯的右傾型(圖4a),總體上Eu未見明顯的異常(δEu平均為0.95),反映出在巖漿演化過程中,分離結晶作用并不明顯;不同輝綠巖的輕稀土元素富集程度類似、微量元素原始地幔標準化蛛網圖(圖4b)也具有基本相同的曲線走勢,表明它們由同源巖漿形成,其中,受到后期蝕變改造的輝綠巖(Dx02-4、Dx02-5)則稀土變化較大。在輝綠巖微量元素原始地幔標準化蛛網圖中(圖4b)可以明顯的看出,大離子親石元素中除了Sr元素含量(1.04×10-6~81.1×10-6)相比明顯虧損,低于MORB值(90×10-6)(Sun and McDonough, 1989)外,其余元素(Rb、U、Th、Ba等)的含量都高于MORB值,特別是部分輝綠巖樣品U、Pb等兩個元素呈顯著升高現(xiàn)象,這可能與桂西大新-欽甲地區(qū)普遍存在鈾礦化和部分樣品不同程度的蝕變作用有一定的關系;高場強元素Ta、Nb、Zr、Hf等均相對于MORB有所富集,而 HREE元素中等虧損。

圖6 輝綠巖大地構造環(huán)境判別圖解A1+A2-板內堿性玄武巖;A2+C-板內拉斑玄武巖;B-P型MORB;D-N型 MORB;C+D-火山弧玄武巖(a,據Pearce, 1982; b,據Meschede, 1986)Fig.6 The tectonic setting discrimination diagrams for the diabase dykes from Daxin

可以用變質和蝕變過程中不活潑的氧化物(MgO、A12O3、TiO2)、相容元素(Ni、Cr)、高場強元素(Nb、Th、Ta、Zr及Hf)和稀土元素(REE,除Eu)來指示本區(qū)受到風化和部分蝕變的輝綠巖的地球化學特性。將所有樣品投點于蝕變惰性元素Zr/TiO2-Nb/Y圖和TiO2-Zr大地構造環(huán)境判別圖解以便消除蝕變影響(圖5、圖6),在圖中可見所有樣品均投點于堿性玄武巖(Alk-Bas)范圍之中及其附近,屬于堿性系列,巖石類型屬堿性玄武巖類。另外,基性脈巖源區(qū)性質是巖石學成因研究中的重要部分;Zr/Nb-Zr/Y-Y/Yb圖解(圖5b)中,樣品顯示富集地幔的特征,暗示大陸地殼物質在巖漿形成中的重要作用(Fodor and Vetter, 1984)。根據弱蝕變輝綠巖微量元素分析結果做出構造環(huán)境判別圖(圖6b),輝綠巖位于板內玄武巖區(qū)內或邊緣,判斷輝綠巖的構造環(huán)境為板內玄武巖(WPB)。因此,本區(qū)輝綠巖屬于富集地幔特征的鉀質板內堿性玄武巖系列類型。

4 輝綠巖鋯石測試結果

圖7 大新-欽甲地區(qū)輝綠巖中鋯石Th-U含量對數(shù)相關圖Fig.7 The U-Th concentrations of zircon from the diabase dykes in Daxin-Qinjia

輝綠巖樣品鋯石U-Pb分析測試結果見表3、表4、表5,己有研究表明,鋯石Th/U比值是區(qū)分鋯石成因及指示鋯石形成環(huán)境的重要指標,一般而言巖漿結晶成因的鋯石具有較高的Th/U比值(>0.1),且Th和U之間具有明顯的正相關,而變質或熱液鋯石則一般具有相對較低的Th/U比值(<0.1) (Rubattoetal., 1999; Hoskin and Black, 2000;吳元保和鄭永飛,2004)。樣品鋯石Th/U比值基本>0.5,大部分介于0.5~1.5之間,顯示出巖漿鋯石U、Th成分特征,且Th和U含量之間具有明顯的正相關關系(圖7)。鋯石的CL特征是其內部元素分布規(guī)律的外在表現(xiàn),結合CL成像結晶環(huán)帶(圖3)和Th/U值特征同樣表明本次測試的鋯石主要為巖漿成因。

表3大新-欽甲地區(qū)輝綠巖Dx01中鋯石的LA-ICP-MSU-Pb年齡測定結果

Table 3 LA-ICP-MS U-Pb dating result of zircons from diabase dyke (Sample Dx01) in Daxin-Qinjia

測點號含量(×10-6)PbThUTh/U207Pb/235U206Pb/238U比值(1σ)比值(1σ)誤差相關系數(shù)207Pb/235U年齡206Pb/238U年齡208Pb/232Th年齡(Ma)(1σ)(Ma)(1σ)(Ma)(1σ)Dx01-16.88 281.6 350.70.803 0.1686 0.0146 0.0149 0.000495 0.3837 158.2 12.71 95.14 3.14 116.38.73 Dx01-22.87 85.23 171.70.497 0.0841 0.0129 0.0144 0.000557 0.2533 82.03 12.05 92.02 3.54 91.85 13.07 Dx01-35.34 251.5 270.60.929 0.1349 0.0161 0.0139 0.000458 0.2761 128.5 14.44 88.74 2.91 116.28.09 Dx01-424.60 62.92 149.50.421 1.2426 0.0618 0.1405 0.002445 0.3502 820.1 27.97 847.313.82 749.3 36.69 Dx01-52.95 291.1 684.50.425 0.0251 0.0041 0.0036 0.000171 0.2937 25.16 4.06 23.00 1.10 18.43 2.64 Dx01-650.58 233.5246.20.948 1.4462 0.0771 0.1540 0.003130 0.3816 908.3 31.99 923.317.49 794.8 31.91 Dx01-7237.3 89.80 108.00.832 54.7825 7.0514 0.8845 0.060573 0.5320 4083.3 129.1 4085207.3 128321382 Dx01-83.19 243.6 554.10.440 0.0403 0.0046 0.0050 0.000161 0.2817 40.12 4.47 32.41 1.03 26.42 3.45 Dx01-9178.8 1171 14490.808 1.2531 0.0397 0.1067 0.001857 0.5498 824.8 17.87 653.8 10.82 247.59.66 Dx01-1047.60 268.7 180.21.491 1.8723 0.0741 0.1837 0.003259 0.4484 1071.3 26.19 1087.317.75 968.9 36.25 Dx01-1178.96 206.9372.20.556 1.9756 0.0659 0.1792 0.003080 0.5157 110722.48 1062 16.84 1020 31.23 Dx01-1286.00 666.2 992.10.671 0.6119 0.0205 0.0697 0.001012 0.4342 484.8 12.89 434.3 6.10 460.615.29 Dx01-1315.41 29.78 128.80.231 0.9972 0.0512 0.1092 0.002177 0.3885 702.4 26.03 668.1 12.65 609.637.26 Dx01-1413.11 181.1 500.80.362 0.1715 0.0108 0.0231 0.000417 0.2863 160.8 9.36 147.4 2.63 127.07.95 Dx01-15123.3 348.5 407.70.855 3.0834 0.1421 0.2314 0.004845 0.4544 1428.6 35.34 134225.36 1386 50.17 Dx01-169.71 214.5 281.60.762 0.2249 0.0146 0.0269 0.000784 0.4486 206.0 12.10 171.14.92 176.7 9.33 Dx01-1730.20 75.83 405.20.187 0.6254 0.0365 0.0674 0.001559 0.3958 493.2 22.83 420.59.42 596.247.44 Dx01-1831.24 108.0154.90.697 1.5925 0.0694 0.1632 0.002901 0.4081 967.327.18 974.516.08 985.3 39.95 Dx01-1928.54 33.71 78.70.429 4.6331 0.1954 0.3092 0.006429 0.4930 1755.3 35.23 1737 31.66 182094.36 Dx01-207.02 80.75 138.40.584 0.2948 0.0277 0.0428 0.001175 0.2920 262.3 21.72 270.3 7.26 274.5 21.92

表4大新-欽甲地區(qū)輝綠巖Dx03中鋯石的LA-ICP-MSU-Pb年齡測定結果

Table 4 LA-ICP-MS U-Pb dating result of zircons from diabase dyke (Sample Dx03) in Daxin-Qinjia

測點號含量(×10-6)PbThUTh/U207Pb/235U206Pb/238U比值(1σ)比值(1σ)誤差相關系數(shù)207Pb/235U年齡206Pb/238U年齡208Pb/232Th年齡(Ma)(1σ)(Ma)(1σ)(Ma)(1σ)Dx03-139.35 114.3216.40.528 1.8838 0.1264 0.1449 0.002261 0.2326 1075.444.52 872.3 12.73 108766.83 Dx03-212.10 89.11 279.80.318 0.2935 0.0219 0.0409 0.001050 0.3441 261.33 17.19 258.46.50 229.216.71 Dx03-369.96 82.77 336.80.246 1.9361 0.0718 0.1854 0.002583 0.3757 1093.624.84 1096 14.05 109249.58 Dx03-420.83 248.7260.80.954 0.5301 0.0307 0.0596 0.001221 0.3536 431.85 20.37 373.47.43 362.117.56 Dx03-54.22 164.4 252.30.652 0.1043 0.0163 0.0130 0.000469 0.2303 100.78 14.98 83.54 2.98 94.24 7.56 Dx03-65.24 464.0547.20.848 0.0479 0.0047 0.0074 0.000324 0.4411 47.47 4.60 47.53 2.07 48.44 3.77 Dx03-76.85 343.3375.10.915 0.1184 0.0107 0.0135 0.000388 0.3177 113.61 9.73 86.34 2.46 95.96 5.94 Dx03-85.13 206.4306.90.673 0.0979 0.0120 0.0141 0.000491 0.2853 94.80 11.06 90.13 3.12 84.70 6.23 Dx03-104.67 200.8 282.20.711 0.1100 0.0124 0.0138 0.000445 0.2867 106.00 11.35 88.04 2.83 85.46 6.63 Dx03-114.21 171.7 256.60.669 0.1193 0.0120 0.0136 0.000557 0.4047 114.45 10.93 87.21 3.54 88.25 6.36 Dx03-124.89 208.4 292.40.713 0.1198 0.0121 0.0135 0.000416 0.3063 114.85 10.94 86.34 2.65 98.51 6.89 Dx03-135.47 220.0322.40.682 0.1117 0.0104 0.0135 0.000346 0.2755 107.55 9.52 86.33 2.20 93.65 5.96 Dx03-1421.09 22.04 36.40.605 10.3292 0.3808 0.4440 0.009927 0.6065 2464.734.14 236844.32 2540119.9 Dx03-1536.97 46.07 585.20.079 0.5006 0.0256 0.0620 0.001974 0.6224 412.08 17.33 387.7 11.98 529.340.03 Dx03-1613.07 95.87 220.70.434 0.4162 0.0215 0.0510 0.001158 0.4384 353.33 15.45 320.87.10 307.217.63 Dx03-1761.80 311.2 809.80.384 0.6146 0.0279 0.0656 0.001136 0.3818 486.46 17.52 409.86.87 535.9 24.85 Dx03-181.68 132.2 183.90.719 0.0656 0.0116 0.0067 0.000310 0.2621 64.54 11.01 43.21 1.99 55.98 5.43 Dx03-199.80 78.14 131.20.596 0.4884 0.0411 0.0596 0.001480 0.2949 403.84 28.08 373.2 9.01 411.722.94

表5大新-欽甲地區(qū)DX02-4輝綠巖脈中鋯石的LA-ICP-MSU-Pb年齡測定結果

Table 5 LA-ICP-MS U-Pb dating result of zircons from diabase dyke (Sample Dx02-4) in Daxin-Qinjia

測點號含量(×10-6)PbThUTh/U207Pb/235U206Pb/238U比值(1σ)比值(1σ)誤差相關系數(shù)207Pb/235U年齡206Pb/238U年齡208Pb/232Th年齡(Ma)(1σ)(Ma)(1σ)(Ma)(1σ)Dx02-4-14.59 179.8293.30.613 0.0901 0.0127 0.0130 0.000529 0.2876 87.63 11.87 83.34 3.37 88.57 7.12 Dx02-4-24.60 147.8 277.60.532 0.0806 0.0390 0.0143 0.002187 0.3168 78.70 36.69 91.22 13.90 106.857.08 Dx02-4-32.55 77.62 168.20.461 0.1081 0.0124 0.0134 0.000419 0.2723 104.3 11.40 85.66 2.67 108.47.95 Dx02-4-43.68 119.3234.30.509 0.1274 0.0190 0.0135 0.000644 0.3192 121.817.12 86.57 4.10 74.79 14.22 Dx02-4-54.15 180.1 246.10.732 0.0921 0.0116 0.0137 0.000471 0.2738 89.47 10.75 87.75 3.00 77.17 8.80 Dx02-4-62.79 84.72 171.50.494 0.0883 0.0122 0.0139 0.000466 0.2427 85.92 11.37 89.05 2.96 92.89 8.63 Dx02-4-75.71 230.7 340.20.678 0.1086 0.0205 0.0139 0.000767 0.2928 104.7 18.74 89.03 4.88 103.218.53 Dx02-4-83.84 797.8 861.30.926 0.0972 0.0230 0.0139 0.001076 0.3264 94.15 21.30 89.09 6.84 109.0 27.79 Dx02-4-94.15 143.2 248.60.576 0.0795 0.0313 0.0145 0.001875 0.3277 77.63 29.41 93.07 11.91 110.749.53 Dx02-4-105.53 298.0 310.20.961 0.0231 0.0075 0.0034 0.000348 0.3146 23.18 7.43 21.99 2.24 25.88 8.91 Dx02-4-116.44 225.3334.90.673 0.1749 0.0125 0.0140 0.000340 0.3394 163.610.80 89.81 2.16 136.2 7.40 Dx02-4-122.99 92.30 167.50.551 0.1549 0.0117 0.0142 0.000392 0.3662 146.210.27 90.90 2.49 116.7 7.67 Dx02-4-134.48 150.4 262.30.574 0.0974 0.0090 0.0147 0.000381 0.2816 94.41 8.30 94.10 2.42 103.45.23 Dx02-4-14205.2253.1 372.80.679 9.4602 0.2565 0.4336 0.005096 0.4335 2384 24.90 2321.822.92 2176 70.69 Dx02-4-154.11 155.1 252.80.613 0.0883 0.0082 0.0139 0.000329 0.2569 85.93 7.61 88.73 2.09 86.31 5.03 Dx02-4-163.98 186.3 228.10.817 0.0831 0.0090 0.0142 0.000348 0.2250 81.01 8.47 90.92 2.21 82.76 4.96 Dx02-4-174.72 204.9286.80.715 0.0944 0.0066 0.0139 0.000309 0.3167 91.56 6.15 88.96 1.96 84.17 5.44 Dx02-4-185.31 232.5306.70.758 0.1124 0.0079 0.0140 0.000290 0.2945 108.17.20 89.78 1.84 86.12 4.94 Dx02-4-193.70 133.3203.60.655 0.1291 0.0110 0.0147 0.000359 0.2866 123.3 9.89 94.00 2.28 104.97.06 Dx02-4-204.97 218.7298.30.733 0.1057 0.0078 0.0138 0.000377 0.3697 102.17.17 88.47 2.40 74.79 4.99 Dx02-4-212.94 111.0185.30.599 0.1132 0.0104 0.0134 0.000427 0.3470 108.99.47 85.88 2.72 82.36 5.59 Dx02-4-226.43 306.8374.30.820 0.0947 0.0068 0.0140 0.000343 0.3427 91.87 6.29 89.47 2.18 83.24 4.82 Dx02-4-233.91 136.8237.90.575 0.0868 0.0070 0.0141 0.000353 0.3089 84.51 6.58 90.01 2.24 87.60 5.75 Dx02-4-245.53 220.6335.80.657 0.1007 0.0073 0.0139 0.000278 0.2758 97.41 6.75 88.95 1.77 84.86 5.80 Dx02-4-2515.18 183.3335.60.546 0.2825 0.0153 0.0397 0.000819 0.3817 252.6 12.09 250.87 5.08 247.912.54 Dx02-4-265.08 202.2 298.00.679 0.1351 0.0126 0.0138 0.000361 0.2811 128.711.27 88.13 2.29 101.68.38 Dx02-4-275.25 407.8277.11.472 0.1195 0.0149 0.0136 0.000472 0.2784 114.6 13.51 87.09 3.00 97.97 10.05 Dx02-4-282.62 66.92 163.60.409 0.0943 0.0111 0.0149 0.000513 0.2920 91.51 10.30 95.63 3.26 84.80 9.36 Dx02-4-298.87 337.1 369.20.913 0.1280 0.0079 0.0185 0.000358 0.3132 122.3 7.12 118.12 2.27 130.6 7.76

圖8 桂西大新-欽甲地區(qū)輝綠巖鋯石U-Pb諧和圖(a)Dx01樣品;(b)Dx03樣品;(c)Dx02-4樣品Fig.8 The zircon U-Pb concordia diagram of the diabase dykes in Daxin-Qinjia

樣品Dx01鋯石U含量變化范圍在78.65×10-6~1449×10-6,Th/U比值變化于0.19~1.49之間,主要為0.2~0.6之間(表3)。將獲得的年齡數(shù)據投在207Pb/235U與206Pb/238U一致曲線圖上(圖8),幾乎所有的點落在和諧曲線上及附近;206Pb/238U年齡值有較大跨度,變化于20~1400Ma之間,這些數(shù)據分成4個集中區(qū)(圖8a)。第一組年齡集中區(qū)有5個年齡數(shù)據,變化于809~885Ma之間,測年時給出的Th/U比值變化于0.420~1.50,由陰極發(fā)光圖像(圖3)可見,雖是巖漿成因鋯石,但屬于捕獲鋯石,并不能代表巖體的真實年齡。另外一組年齡集中區(qū)為450~700Ma,共4個年齡數(shù)據,這些測點數(shù)據有1個落在一致曲線上,另外3個則落在一致曲線的下方附近,表明有一定程度Pb丟失(Kr?neretal., 1994),該組年齡為捕獲鋯石的年齡,并不能代表巖體的真實年齡。第三組年齡集中區(qū)有3個數(shù)據,加權平均年齡值為91.6±8.3Ma。另外測點Dx01-5、Dx01-8年齡分別為23.0Ma、32.41Ma,可能代表另一期構造熱事件。

Dx02-4樣品25個鋯石測點的206Pb/238U諧和年齡為89.05±0.96Ma(95%可信度),其MSWD=0.9(圖8c),交點年齡87.2±0.5Ma,較好代表了輝綠巖的結晶成巖年齡。需要說明的是,Dx02-4-14、Dx02-4-25等測點的年齡值分別為2321.78和250.87Ma,根據鋯石陰極發(fā)光圖像和現(xiàn)場測試情況,代表捕獲鋯石的年齡,并不能代表巖體的真實年齡。另外測點Dx02-4-10年齡分別為21.99Ma,可能代表另一期構造熱事件年齡。

樣品Dx03鋯石U含量變化范圍在36.43×10-6~809.8×10-6,Th/U比值變化于0.079~0.915之間,主要為0.5~0.9之間。幾乎所有的點落在和諧曲線上及附近(圖8b),并顯示206Pb/238U年齡較大跨度,變化于45~2400Ma之間,這些數(shù)據可以分成4個集中區(qū)。第一組年齡集中區(qū)有3個年齡數(shù)據,變化于700~1500Ma之間(該組還包括DX03-14所測得2368.3Ma),Th/U比值變化于0.2~0.6,結合陰極發(fā)光圖像可以看出,這些測點是捕獲鋯石的年齡(Hanchar and Miller, 1993; Vavraetal., 1996)。第二組年齡集中區(qū)的年齡變化于300~440Ma(n=5),加權平均年齡值為365±47Ma(MSWD=1.7)。第三組年齡集中區(qū)的加權平均年齡值為86.7±1.8Ma(n=7,MSWD=0.58)。另外測點Dx03-6、Dx03-18年齡分別為47.53Ma、43.21Ma,可能代表后期構造熱事件。

如前所述,本次對Dx01、Dx02-4、Dx03三個樣品進行了鋯石測年,分別完成測點20、29、19個;鋯石年齡值主要集中于750Ma、200Ma、90Ma、60Ma左右的年齡段,還可見750Ma、400Ma及其他的一些年齡值分布,代表的是捕獲鋯石的年齡;另外,巖體中小于60Ma的年齡是本區(qū)發(fā)生的喜山期構造和熱液活動的證據。3個鋯石樣品只有Dx02-4樣品測試結果最為集中(89.05±0.96Ma;n=25,95%可信度,MSWD=0.9),較好代表了輝綠巖的成巖年齡,其他兩個樣品Dx01和Dx03年齡數(shù)據變化范圍過大,但每個樣品仍有一部分測點的年齡接近Dx02-4所確定的成巖年齡,分別為91.6±8.3Ma和86.7±1.8Ma。由于3個輝綠巖樣品在野外的產出特征一致,屬同期次的產物,可以用Dx02-4的測試結果代表該區(qū)輝綠巖年齡。因此,通過3個樣品的鋯石測年結果表明,大新地區(qū)輝綠巖的主成巖時間為89.05±0.96Ma,屬于燕山晚期。綜上所述,通過LA-MC-ICP-MS定年方法對Dx01、Dx03和Dx02-04等3個輝綠巖樣品近100個測點鋯石微區(qū)原位U-Pb年齡測定,結果如下:(1) Dx01和Dx03測試結果很相似,年齡具有多期多階段特征;(2)根據3個樣品的鋯石LA-MC-ICP-MS近100個測點定年的分析,獲得其平均年齡值為89.05±0.96Ma,代表輝綠巖的成巖年齡;(3)本區(qū)發(fā)生過20~45Ma間的后期構造熱事件,而該構造熱事件是否與區(qū)域鈾礦化有關,需要進一步的研究。

5 討論

5.1 輝綠巖成巖時代及成因

成巖年齡是研究巖漿活動和構造演化的關鍵,研究區(qū)輝綠巖鋯石樣品的年齡數(shù)據表明其內的鋯石較為復雜,如樣品Dx01中的鋯石具有至少四個階段的年齡值,不少測點為捕獲鋯石或鋯石的內部殘留核。盡管如此,經過綜合分析,我們依然能夠推測巖體的演化和形成時間。由大新鈾礦床輝綠巖鋯石定年結果綜合分析,可以發(fā)現(xiàn),3個輝綠巖樣品對應的主成巖年齡分別為91.6±8.3Ma、86.7±1.8Ma、89.05±0.96Ma,即成巖年齡為~89Ma的燕山運動第四幕晚期,3個樣品年齡在誤差范圍內一致。

前文所述的地球化學構造判別圖(圖6)也指示大新地區(qū)輝綠巖脈的形成環(huán)境為板內環(huán)境(WPB),屬于華南陸內伸展構造背景下軟流圈快速侵位上涌導致富集巖石圈地幔部分熔融的產物(徐夕生和謝昕, 2005; 徐夕生等, 2007),對應于華南白堊紀構造應力場中四次重要的拉張活動時代中的~90Ma一期(李獻華等, 1997),也與其他學者(王清河,1988;李獻華,1999;李子穎等,1999;謝桂青,2003;胡瑞忠等,2004,2015;毛景文等,2004;張貴山等,2004;陸建軍等,2006;Huetal., 2008, 2009;朱捌等,2008;曹建勁等,2009;夏宗強和李建紅,2009;秦社彩等,2010;Maoetal., 2013)所研究及統(tǒng)計的華南地區(qū)主要鈾礦區(qū)基性脈巖年代數(shù)據所反映的晚中生代以來巖石圈伸展的期次(145~135Ma、125~115Ma、110~100Ma、97~87Ma)相對應。本區(qū)輝綠巖脈形成于晚白堊紀早期,與華南地區(qū)廣泛分布的中生代基性巖脈時代一致,這一時期處于太平洋板塊由向歐亞大陸邊緣北西向的斜向俯沖轉變?yōu)閹缀跗叫写箨戇吘壍钠叫凶呋A段(134~80Ma),伴隨著華南板塊大規(guī)模巖石圈伸展和軟流圈上涌(Maoetal., 2013;邢集善等,2019);也與東南沿海地區(qū)燕山晚期巖漿活動同期,東南沿海地區(qū)分布有一套94~85Ma非造山背景下低鈦雙峰式玄武巖-英安巖和基性巖脈群(毛建仁等,2014),可能均與太平洋板塊的正向俯沖構造體系有關。那么大新地區(qū)輝綠巖脈成巖與鈾成礦關系及在鈾礦成礦過程中的作用機制如何值得進一步的討論。

根據前人研究,大新373鈾礦床具多期成礦的特點,角礫巖中黃鐵礦Rb-Sr同位素年齡140~120Ma(晚侏羅世-白堊紀);郁江組泥質粉砂巖中黃鐵礦Rb-Sr同位素年齡380Ma(泥盆紀),方解石年齡為65Ma(早第三紀)(廣西305核地質大隊,1964),另外,瀝青鈾礦U-Pb年齡為140Ma、120Ma、60Ma等3個數(shù)據(王清河, 1988),即鈾成礦年齡主要集中于140~120Ma和65~60Ma等2個年齡段;值得一提的是,本區(qū)輝綠巖成巖年齡也與前人對鄰區(qū)的廣西貴港大瑤山成礦帶內龍頭山金礦黃鐵礦化斑巖U-Pb同位素定年的結果(96.1±3.0Ma)及其鄰近的平天山侵入巖體(96.2±0.4Ma)年齡在誤差范圍內近于一致(段瑞春等,2011);此外,根據前人研究,東南沿海地區(qū)武夷成礦帶仁差鈾礦田278鈾礦床輝綠巖成巖年齡為96.2±2.8Ma(LA-ICP-MS鋯石U-Pb年齡),并認為是巖石圈伸展-減薄事件的產物(夏菲等,2017),這也為華南該期構造巖漿事件與鈾的成礦提供了實例,表明白堊紀巖漿巖對區(qū)內成礦流體的積極影響是較為廣泛的。也進一步表明,本區(qū)主要的成巖-成礦作用時代與前人研究(胡瑞忠等, 2004; Huetal., 2008)中統(tǒng)計的基性脈巖年代數(shù)據反映的晚中生代以來華南地區(qū)巖石圈伸展的期次相對應,同時本區(qū)主要鈾成礦階段與華南地區(qū)和中基性巖脈有關的鈾礦床成礦時代具有較好的對應關系(胡瑞忠等, 2004; 夏宗強和李建紅, 2009)。值得一提的是,雖然可能來源于不同的地幔源區(qū),大新地區(qū)輝綠巖脈與中國東南沿海廣泛發(fā)育的~90Ma左右的巖墻群帶及海南島同時代的巖墻群可能均經歷了強烈區(qū)域性拉張作用,與俯沖流體交代作用有關(唐立梅等,2010;毛建仁等, 2014),具有相似的成巖背景和動力學特征。

5.2 輝綠巖脈成巖與鈾成礦關系

根據前述測年結果,本區(qū)輝綠巖脈年齡主要集中于86~92Ma左右,與礦床各期主成礦年齡均不一致;這種的不一致性引起筆者對輝綠巖成巖作用與鈾礦成礦作用相關性的思考。野外考察及綜合研究發(fā)現(xiàn),區(qū)域上看礦床(點)附近常出露有輝綠巖,即區(qū)域上輝綠巖與鈾礦床(點)具有一定的空間聯(lián)系(圖1),但礦區(qū)范圍內輝綠巖與礦床(體)在空間分布上卻沒有非常明顯一致性,那么輝綠巖與鈾礦富集成礦是否存在物質聯(lián)系和流體聯(lián)系,是否是成礦物質的提供者,還是僅僅為成礦提供熱動力?一般認為碳硅泥巖型鈾礦床與巖漿巖,特別是基性巖沒有成因聯(lián)系。碳硅泥巖型鈾礦床,如四川若爾蓋和廣西大新鈾礦床的成礦物質來源都有深部流體(部分地幔來源)加入的證據,在礦床成因方面,都有成巖預富集-表生改造-熱液疊加的共同特點(陳友良, 2008; 張成江和陳友良, 2010; 倪師軍, 2012; Songetal., 2014);綜合本次研究及國內外研究進展,筆者認為大新地區(qū)鈾礦與輝綠巖有著較密切的關系,輝綠巖有利于U成礦主要表現(xiàn)在以下幾個方面:

輝綠巖產出的斷裂是區(qū)域成礦構造。從地質特征來看,大新地區(qū)輝綠巖產出于北西向斷裂帶中,由于受后期熱流體改造作用影響,部分輝綠巖蝕變明顯,說明在輝綠巖形成后有明顯的熱液作用及成礦作用。輝綠巖在平面上產狀為脈狀,沿構造展布,巖脈與兩側圍巖的接觸面多為斷層面,部分近脈圍巖明顯破碎,巖脈明顯為充填斷裂而成。如上所述,形成輝綠巖的巖漿來源較深,斷裂應為深斷裂,是深部物質向上運移的通道。同時,結合野外構造兩側圍巖黃鐵礦化相對較強,也是有成礦熱液運移通過的表現(xiàn)。輝綠巖是一種相對致密的巖石,對成礦熱液起屏蔽作用,有利于在輝綠巖脈上下盤圍巖中成礦。另外,本區(qū)斷裂傾角較陡,當兩側圍巖滿足成礦條件時,成礦物質即在離巖脈不遠的圍巖中形成礦體。如普井屯鈾礦體下盤不遠即為輝綠巖脈,緊靠輝綠巖脈下盤圍巖中也產出礦體。因此,輝綠巖脈是找礦的良好標志,這在普井屯一帶尤為明顯。

輝綠巖有關的巖漿活動提供部分礦源。本區(qū)鈾礦區(qū)外圍所發(fā)現(xiàn)的輝綠巖的U背景值較高(3.5×10-6,是正?;詭r的3倍多),個別輝綠巖如Dx03中的U為24.3×10-6,顯示出明顯的U異常(圖4b)。從前述地球化學特征來看,輝綠巖為板內伸展環(huán)境下由富集地幔部分熔融形成,大離子親石元素除Sr具有明顯虧損外,Rb、U、Th、Ba等相對于MORB富集,其中U、Pb最為明顯;高場強元素Ta、Nb、Zr、Hf等元素相對于MORB有所富集,而 HREE元素呈現(xiàn)中等虧損(圖4)。進一步表明輝綠巖與該區(qū)的鈾等元素成礦作用有一定的關系;即可以推測伴隨著地殼拉張、巖漿已經分異演化、基性巖漿的侵入,巖漿在上升侵入的過程中將地層或地殼深部中的部分鈾活化、帶入地表從而為成礦提供部分礦源。

桂西地區(qū)形成輝綠巖的玄武質巖漿的形成和上侵,為鈾多金屬成礦過程提供了熱能,促進了圍巖中成礦物質活化運移,在有利地段成礦。本區(qū)的基底地層是寒武紀地層,主要由一套淺變質的砂頁巖組成,輝綠巖巖漿的活動,促進基底中的U活化遷移,在上覆的巖層中成礦,這種作用也可能是由于輝綠巖巖漿活動引入地幔來源CO2加入成礦流體并通過巖石圈伸展致使地幔去氣作用而實現(xiàn)的(Huetal., 2008, 2009)。另外,地層中普遍具明顯的星點狀-粒狀黃鐵礦化,尤其是近期廣西305核地質大隊提供的深部鉆探資料顯示礦區(qū)深部仍然存在的黃鐵礦化,表明礦床深部仍然存在熱液流體活動。從年代學分析來看,本區(qū)輝綠巖脈的侵入時間為90Ma左右,形成于晚白堊世,同時部分鋯石測年結果還反映了輝綠巖形成后仍經受了多次后期熱事件??梢酝茰y即使輝綠巖巖漿本身不含礦,在巖漿從深部上移侵位的過程中將含鈾礦源層中部分成礦物質活化并運移,從而使鈾脫離礦源層再次富集。值得注意的是,大新地區(qū)晚白堊世的輝綠巖脈(90Ma)僅代表著區(qū)內巖漿活動的開始,形成這些輝綠巖脈的高溫鐵鎂質巖漿底侵至淺部地殼時釋放的大量熱量很可能會導致淺部地殼物質部分熔融,形成“淺源深就位”的花崗質巖體;另一方面,一旦地殼物質發(fā)生部分熔融,形成的熔融帶將會形成一層幾乎無法穿越的韌性障礙帶,有效地阻礙地幔起源的基性巖漿繼續(xù)上侵至更淺部的地殼(Huppert and Sparks, 1988; Annenetal., 2006);從而可能導致了大新地區(qū)在90Ma以后不再形成出露于地表的基性巖體。此外,鑒于礦床最后一期成礦年齡為60Ma(王清河, 1988),因此,可以明確90Ma的輝綠巖形成之后,大新地區(qū)發(fā)生了后期熱液流體成礦作用,鈾成礦與后期熱液疊加改造程度密切相關(羅超等,2013);在該階段形成的鈾礦過程中,輝綠巖顯而易見未起內在作用,但不排除可能為鈾礦化提供物理化學條件的變化界面而使鈾元素富集成礦;桂西地區(qū)鈾成礦示意圖見圖9所示。

圖9 桂西大新-欽甲地區(qū)輝綠巖與鈾成礦關系示意圖1-中泥盆統(tǒng)唐家灣組;2-下泥盆統(tǒng)郁江組;3-寒武系;4-輝綠巖;5-花崗巖;6-斷層;7-深部流體/大氣降水;8-鈾礦床:(A)大新式鈾礦;(B)巴江式鈾礦Fig.9 Schematic diagram of the relationship between diabase dykes and uranium mineralization in Daxin-Qinjia, western Guangxi

5.3 對華南碳硅泥巖型鈾礦床成因的啟示

國內對碳硅泥巖型鈾礦床的研究始于20世紀50年代,不同專家學者從不同角度對礦床特征及成因進行了研究(張待時, 1982; Minetal., 2000, 2002; 陳友良, 2008; 趙鳳民, 2009; 李治興等, 2011a, b; 倪師軍等, 2012; Songetal., 2013,2014; Zhaoetal., 2014; 徐爭啟等, 2015);對該類礦床的認識也經歷了許多反復和曲折,隨著研究程度的增高,認識也不斷提高。20世紀60年代初涂光熾院士首次提出南秦嶺地區(qū)硅質巖、灰?guī)r中的碳硅泥巖型鈾礦床為沉積再造型礦床;60年代末至70年代初,原核工業(yè)中南地勘局和核工業(yè)北京地質研究院(原北京鈾礦地質研究所)研究人員運用鈾源層的概念,探討了淋積成礦的規(guī)律性,70年代末,先后提出“鈾源層”和“儲鈾層”的概念。隨后,部分學者曾對我國的碳硅泥巖型鈾礦床進行了系統(tǒng)總結,初步查明了該類礦床在中國的時空分布規(guī)律,建立了“沉積成巖”、“淋積型”、“熱液型”和“沉積-熱液疊加型”等碳硅泥巖型鈾礦床成礦模式(張待時, 1982; 趙鳳民, 2009)。近年來,胡瑞忠等在華南陸塊陸內成礦作用的研究過程中,認為華南地區(qū)碳硅泥巖型鈾礦床絕大部分為熱液成因,與地幔流體的關系十分密切,而且主成礦期為燕山晚期到喜山早期(Huetal., 2008, 2009; Hu and Zhou, 2012; 胡瑞忠等, 2015)。

胡瑞忠等(2004)在對我國華南花崗巖型、火山巖型和碳硅泥巖型3類鈾礦床的研究中指出,鈾礦床的成礦主要集中在因地殼強烈拉張而形成的廣泛發(fā)育的斷陷盆地并伴有幔源基性巖漿活動的白堊-第三紀,地殼拉張通過控制向熱液提供幔源CO2,富CO2熱液浸取鈾源巖石中的鈾并形成了包括華南地區(qū)碳硅泥巖型鈾礦床在內的三類鈾礦床類型(胡瑞忠等, 2004);華南許多花崗巖型鈾礦床中,例如廣東北部產鈾巖體——貴東復式巖體中較早階段的基性巖脈K-Ar和Ar-Ar年齡顯示纖閃石化輝綠巖為103~110Ma,而較晚的NNE向中基性巖脈拉輝煌斑巖、閃長玢巖、輝綠玢巖為88~93Ma(李獻華等, 1997),這類基性巖脈被認為與華南鈾礦床的形成有密切聯(lián)系(胡瑞忠等, 2004;Zhangetal., 2019);而具體到桂西地區(qū)大新及巴江等碳硅泥巖型鈾礦床(點),綜合前人研究,既有認為鈾礦床屬于多期多階段疊加的復成因礦床(倪師軍等, 2012);也有認為后期熱液及蝕變作用和鈾多金屬礦(化)體可能與地幔來源的深部成礦流體的參與成礦作用有關(徐爭啟等, 2015)。

綜上所述,從前人研究成果(李治興等, 2011a, b;徐爭啟等, 2015)和礦床特征可知,桂西373鈾礦床的形成是與成巖后期的熱液流體密切相關的。此外,雖然礦區(qū)內輝綠巖本身含礦性較差,與礦床的形成并無直接空間和物質關系,但是通過本文研究認為區(qū)域上輝綠巖群和鈾礦體在空間、時間分布上的聯(lián)系,指示了鈾礦床形成和輝綠巖之間很可能存在著熱動力聯(lián)系。區(qū)域上輝綠巖可能間接為鈾礦床的形成提供一定的物質來源,同時成巖流體(可能的地幔柱)在上升過程中,其蘊涵的大量熱量促使區(qū)域變質作用的發(fā)生,促成了泥盆系那高齡組-郁江組(D1n-D1y)等(礦源層)內成礦元素的進一步活化、富集,雖然并未直接形成成礦熱液,但對鈾的二次預富集(沉積期為首次預富集)和在有利部位形成賦礦層具有重要作用;這種多期成礦作用,即“沉積期首次預富集、輝綠巖作用下再次預富集、后期熱液鈾富集成礦”,可能是該類型礦床成礦作用的重要形式。由此可見,桂西地區(qū)大新-欽甲地區(qū)碳硅泥巖型鈾礦床的多期成礦的特點,包括輝綠巖成巖作用下二次預富集成礦過程中,代表深部地質過程的輝綠巖成巖熱事件對該區(qū)鈾元素活化聚集具有重要的成礦熱動力作用;輝綠巖成巖作用及過程中所攜帶的熱量和含礦物質與沉積期鈾礦首次預富集地層發(fā)生“助動-活化”的相互作用,為成礦元素的重新活化、遷移、富集提供了強大的熱動力。因而,輝綠巖成巖過程對本區(qū)鈾礦的富集成礦具有驅動及活化的重要作用,對形成本區(qū)鈾元素的活化、富集、成礦具有重要意義。

6 結論

(1)桂西地區(qū)輝綠巖脈形成于晚白堊紀早期,與華南地區(qū)和中基性巖脈有關的鈾礦床成礦時代具有較好的對應關系,也與華南地區(qū)廣泛分布的中生代基性巖脈時代一致。區(qū)內碳硅泥巖型鈾礦床受構造-流體-巖漿活動-巖性共同控制,具有較為明顯的熱液礦床的特征,并有多期次熱液活動特征,輝綠巖有關的巖漿活動可能對礦床的形成有重要的貢獻,“沉積期鈾預富集、輝綠巖作用下二次預富集、后期熱液再次富集成礦”可能是該類型礦床成礦作用的重要形式。

(2)輝綠巖成巖過程對本區(qū)碳硅泥巖型鈾礦成礦過程起了礦質活化及遷移富集的作用,對形成本區(qū)鈾元素的富集成礦具有重要意義。針對“地殼厚度大、沉積蓋層厚度大、深部流體活動的淺表層表現(xiàn)弱”的特點,加強桂西為代表的華南傳統(tǒng)碳硅泥巖型鈾礦區(qū)巖漿巖與鈾礦成礦理論和關系研究,將區(qū)域巖漿巖及其相關的地質作用、現(xiàn)象與鈾成礦作用聯(lián)系起來進行研究,對提升碳硅泥巖型鈾礦理論研究和找礦勘查具有重要意義。

致謝野外期間得到成都理工大學廣西項目組多名師生及廣西305核地質大隊的大力支持和幫助;鋯石LA-ICP-MS U-Pb測年得到中國地質科學院礦產資源研究所辛洪波博士、侯可軍博士的幫助;野外工作得到成都理工大學胡庭先、孫嬌等碩士生幫助;在此一并致謝!

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