鄧佑鋒 劉冬 張文強(qiáng) 單保慶

摘要?[目的]研究植物殘?bào)w腐解過(guò)程對(duì)沉積物-水界面理化性質(zhì)的影響及對(duì)重金屬釋放的影響。[方法]通過(guò)采用沉積物進(jìn)行室內(nèi)模擬試驗(yàn)的方式，研究植物殘?bào)w[浮萍（Lemma minor L.）]降解過(guò)程中，沉積物上覆水中pH、DO和ORP等環(huán)境因子和Ca、Pb、Fe、Ni、Cu、Cr、Al、Cd、Mg、Mn等重金屬平均釋放通量的變化規(guī)律，并探討上述重金屬釋放通量與pH、DO、ORP等環(huán)境因子之間的相關(guān)性。[結(jié)果]試驗(yàn)組pH、DO濃度和ORP含量變化幅度較大，含量變化分別為5.71～7.02，0.45～4.69 mg/L，-151.03～191.60 mV。pH、DO和ORP變化趨勢(shì)基本一致，先降低然后增加最后趨于穩(wěn)定;Ca、Pb、Fe、Ni、Cu、Cr、Al、Cd、Mg、Mn重金屬的平均釋放通量在浮萍?xì)報(bào)w降解初期下降較快，之后逐漸趨于穩(wěn)定，且試驗(yàn)組（DWS）變化幅度高于對(duì)照組（DW）。在浮萍降解過(guò)程中，重金屬的平均釋放通量與pH、DO、ORP等環(huán)境因子之間的相關(guān)性較高，pH、DO、ORP等環(huán)境因素會(huì)影響沉積物中重金屬的釋放。與對(duì)照組比較，試驗(yàn)組各種重金屬的釋放通量較高。通過(guò)分析表明，植物殘?bào)w腐解引起沉積物-水界面理化性質(zhì)變化，進(jìn)而引起表層沉積物中的重金屬向上覆水釋放。[結(jié)論]該研究為制定科學(xué)高效的淡水生態(tài)系統(tǒng)沉積物重金屬控制策略提供了科學(xué)支撐。

關(guān)鍵詞?重金屬;植物殘?bào)w;腐解;沉積物-水界面

中圖分類(lèi)號(hào)?X?52文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼?A

文章編號(hào)?0517-6611（2019）23-0088-05

doi：10.3969/j.issn.0517-6611.2019.23.027

開(kāi)放科學(xué)（資源服務(wù)）標(biāo)識(shí)碼（OSID）：

Heavy Metal Emission Flux at the Sediment?water Interface in Shallow Freshwater Ecosystems Caused by Decomposition of Plant Debris

DENG You?feng1，LIU Dong2，ZHANG Wen?qiang2 et al?（1.Water Supplies Bureau of Longhua District，Shenzhen，Guangdong 518109;2.State Key Laboratory of Environmental Aquatic Chemistry，Research Center of Eco?Environmental Sciences，Chinese Academy of Sciences，Beijing 100085）

Abstract?[Objective]To study the effects of decomposition of plant debris on physicochemical characteristic of sediment?water interface and the release of heavy metals.[Method]We adopted the method of indoor simulation experiment，the changes of environmental factors such as pH，DO and ORP in the sediment overlying water and the mean release fluxes of heavy metals such as Ca，Pb，F(xiàn)e，Ni，Cu，Cr，Al，Cd，Mg and Mn during the degradation of plant residues were studied，and the correlation between the release fluxes of these heavy metals and environmental factors such as pH，DO and ORP was discussed.[Result]The pH，DO and ORP varied greatly，with the variation range of 5.71～7.02，0.45～4.69 mg/L and -151.03～191.60 mV，respectively.pH，DO and ORP showed basically the same trend，first decreasing，then increasing，and finally stabilizing.The average release fluxes of Ca，Pb，F(xiàn)e，Ni，Cu，Cr，Al，Cd，Mg，Mn decreased rapidly at the initial stage of Lemna minor degradation，and then gradually stabilized.The change amplitude of DWS in the experimental group was higher than that in the DW.In the process of L.minor degradation，the average release flux of heavy metals was highly correlated with pH，DO，ORP and other environmental factors，pH，DO，ORP and other environmental factors can affect the release of heavy metals in sediments.Compared with the control group，the release fluxes of various heavy metals in the experimental group were higher，which indicated that the decomposition of plant residues can induce the changes in the physicochemical properties of the sediment?water interface，and then induced the release of heavy metals in surface sediments to the overlying water.[Conclusion]The study provides scientific support for the formulation of a scientific and efficient strategy for the control of heavy metals in freshwater ecosystem sediments.

Key words?Heavy metal;Plant debris;Decomposition;Sediment?water interface

水體沉積物是水生生態(tài)系統(tǒng)重要的組成部分，是污染物的主要匯[1-2]，可作為水環(huán)境污染狀況的指示劑，反映水體污染狀況[3-6]。近年來(lái)，農(nóng)業(yè)集約化、城鎮(zhèn)化及工業(yè)化進(jìn)程加快，重金屬通過(guò)點(diǎn)源或面源方式進(jìn)入河流和湖庫(kù)等[7]。作為水環(huán)境中危害最嚴(yán)重的污染物之一，重金屬難降解，且會(huì)通過(guò)食物鏈富集和放大，對(duì)水生態(tài)系統(tǒng)健康構(gòu)成危害[8-9]。重金屬易在沉積物中累積，一旦水體環(huán)境條件發(fā)生變化，沉積物中的重金屬就會(huì)重新釋放出來(lái)，進(jìn)入水體，污染上覆水水質(zhì)，形成二次污染的風(fēng)險(xiǎn)[10]。因此，沉積物中重金屬的累積、釋放及毒性引起越來(lái)越多的關(guān)注與研究。

營(yíng)養(yǎng)鹽的過(guò)量輸入會(huì)引起浮萍、藻類(lèi)等水生植物快速生長(zhǎng)繁殖。浮萍（Lemma minor L.）是一種常見(jiàn)的漂浮在水面上的水生植物，只有持續(xù)幾周的生命周期。隨著社會(huì)和經(jīng)濟(jì)的迅速發(fā)展，水體中的浮萍沒(méi)有被及時(shí)打撈作為家禽的餌料，導(dǎo)致大量浮萍?xì)報(bào)w滯留在水體中[11]。這些植物殘?bào)w隨著水溫的升高會(huì)發(fā)生腐解，由于浮萍等水生植物個(gè)體小、結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，不同于維管束植物，腐解過(guò)程往往比較快速。水生植物殘?bào)w腐解會(huì)對(duì)沉積物-水界面的理化性質(zhì)產(chǎn)生影響，進(jìn)而增加沉積物-水界面重金屬的釋放風(fēng)險(xiǎn)。探索影響沉積物中重金屬釋放的關(guān)鍵環(huán)境因子和釋放過(guò)程，對(duì)于揭示水環(huán)境中污染物的遷移規(guī)律、預(yù)測(cè)污染物可能產(chǎn)生的環(huán)境效應(yīng)具有實(shí)際意義和理論價(jià)值。

筆者選取我國(guó)東部淡水生態(tài)系統(tǒng)常見(jiàn)的水生植物——浮萍作為模式植物，研究其殘?bào)w腐解過(guò)程對(duì)沉積物-水界面重金屬釋放的影響。通過(guò)模擬研究，揭示植物殘?bào)w腐解過(guò)程引起的沉積物-水界面理化指標(biāo)的變化情況，探討腐解過(guò)程引起的重金屬釋放情況，以期為淡水生態(tài)系統(tǒng)沉積物中重金屬污染的控制提供理論依據(jù)和科學(xué)支撐。

1?材料與方法

1.1?樣品采集

沉積物與浮萍樣品采集自我國(guó)北部典型的淡水生態(tài)系統(tǒng)：北運(yùn)河，白洋淀和北大港濕地（圖1）。營(yíng)養(yǎng)鹽的大量輸入，導(dǎo)致水體富營(yíng)養(yǎng)化現(xiàn)象嚴(yán)重[12-13]。沉積物樣品采集于2016年7月，利用自重力沉積物采集器（Uwitec，奧地利）與PVC樣品采集管（管徑6.3 cm，管長(zhǎng)60 cm）采集沉積物樣品，將采集的沉積物樣品盡快帶回實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行處理。浮萍樣品通過(guò)孔徑為1 cm的篩網(wǎng)進(jìn)行采集，樣品裝在自封袋中，并在-4 ℃下冷凍保存。在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)，將浮萍樣品用去離子水清洗干凈，然后放在烘箱，烘干過(guò)程至少持續(xù)24 h。烘干的浮萍保持干燥，用于下一步試驗(yàn)[14]。

1.2?試驗(yàn)設(shè)計(jì)與樣品分析

沉積柱樣品靜置24 h后，小心地將上覆水抽干。然后，將600 mL去離子水注入上述PVC容器內(nèi)，加水樣時(shí)盡量避免擾動(dòng)底泥。樣品靜置24 h以后，將10 g浮萍干樣同樣放入PVC容器內(nèi)，進(jìn)行培養(yǎng)。試驗(yàn)擬持續(xù)46 d，采樣時(shí)間分別設(shè)定為第1、2、3、4、5、6、7、11、18、25、32、39、46天。為了系統(tǒng)地分析重金屬分解釋放過(guò)程，共設(shè)計(jì)2個(gè)處理：試驗(yàn)組，浮萍+上覆水+沉積物（DWS）;對(duì)照組，浮萍+上覆水（DW）。為最大限度模擬現(xiàn)場(chǎng)條件，PVC容器不進(jìn)行加蓋密封處理。通過(guò)空氣調(diào)節(jié)設(shè)備，將環(huán)境溫度控制在25～32 ℃。自然條件下，環(huán)境溫度最高點(diǎn)在14：00，白天與黑夜時(shí)長(zhǎng)分別為15 h與9 h?？紤]到蒸發(fā)損失，每次取樣結(jié)束后，補(bǔ)充適量蒸餾水以保持容器內(nèi)水量不變。為了模擬水環(huán)境，每天輕輕地?cái)噭?dòng)上覆水，過(guò)程持續(xù)大約1 min。

1.3?水和沉積物樣品分析

取水樣之前，利用YSI（YSI ProPlus;美國(guó)YSI）測(cè)定上覆水的物理、化學(xué)指標(biāo)，包括DO、pH和氧化還原電位（ORP）。上覆水中重金屬測(cè)定指標(biāo)包括Ca、Pb、Fe、Ni、Cu、Cr、Al、Cd、Mg、Mn，測(cè)定方法為取培養(yǎng)容器中上覆水過(guò)濾（0.45 μm 濾頭，Whatman，英國(guó)），利用電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀（ICP-OES，Agilent 5110，美國(guó)）和電感耦合等離子體質(zhì)譜儀（ICP-MS，Agilent 7900，美國(guó)）。

1.4?重金屬通量計(jì)算方法?沉積物重金屬釋放通量采用下式進(jìn)行計(jì)算：

Fp=M （t）/S（1）

M（t）=V[C（t）-D（t-1）]（2）

式中，F(xiàn)p為重金屬釋放通量[（mg/（m2·d）];M（t） 為由t-1到t時(shí)刻重金屬的質(zhì)量變化（mg/m2）; V為沉積物上覆水的體積（L）;S是PVC管的截面積（m2）;C（t）是t時(shí)刻直接測(cè)定的上覆水中重金屬的濃度（mg/L）;D（t-1） 是t-1時(shí)刻沉積物上覆水中重金屬的實(shí)際濃度（mg/L）。

值得注意的是，C（t） 是t時(shí)刻測(cè)定的沉積物上覆水中重金屬的濃度，而D（t-1） 是t-1時(shí)刻從沉積柱中取出Vo體積樣品后，又加入Vo體積去離子水后的實(shí)際濃度，即由t-1時(shí)刻到t時(shí)刻上覆水的初始濃度，計(jì)算式為：

D（t）=[（V-Vo）·C（t）]/V（3）

式中，D （t） 為t時(shí)刻沉積物上覆水中重金屬的實(shí)際濃度（mg/L）;Vo為每次取樣體積（L）;C（t） 是t時(shí)刻直接測(cè)得的沉積物上覆水中重金屬的濃度（mg/L）[15]。

1.5?統(tǒng)計(jì)分析

數(shù)據(jù)采用SPSS 19.0與OriginPro 8.5進(jìn)行分析。在Microsoft Excel中，所有分析過(guò)程均使用標(biāo)準(zhǔn)程序。所有數(shù)據(jù)經(jīng)過(guò)正態(tài)檢驗(yàn)，符合正態(tài)分布。

2?結(jié)果與分析

2.1?上覆水基本理化性質(zhì)

上覆水的pH、DO濃度、ORP如表1所示。pH、DO濃度、ORP呈現(xiàn)先減小再增加最后逐漸穩(wěn)定的變化規(guī)律。最初，試驗(yàn)組上覆水pH為7.02，隨著試驗(yàn)的進(jìn)行，pH逐漸降低，并在第3天達(dá)到最低值5.71，隨后，pH逐漸升高，并在第25天時(shí)穩(wěn)定在6.60左右;DO的起始濃度為4.69 mg/L，隨著培養(yǎng)時(shí)間的增加，DO濃度在第7天達(dá)到最低值0.45 mg/L，并最終穩(wěn)定在3.50 mg/L左右;ORP的起始值為191.60 mV，且在培養(yǎng)初期，ORP驟降至-105.07 mV，并在試驗(yàn)第4天達(dá)到最小值-151.03 mV，隨后，ORP逐漸增加，最終穩(wěn)定在160 mV左右。對(duì)照組上覆水的pH、DO濃度、ORP與試驗(yàn)組遵循相似的變化規(guī)律。對(duì)照組的pH、DO濃度、ORP變化分別為5.62～6.94，0.45～4.15 mg/L，-160.03～163.10 mV。

2.2?重金屬釋放通量

試驗(yàn)組上覆水中重金屬的變化規(guī)律如圖2所示。隨著培養(yǎng)時(shí)間的增加，

Ca、Pb、Fe、Ni、Cu、Cr、Al、Cd、Mg、Mn等重金屬的平均釋放通量呈現(xiàn)一定的規(guī)律性。在釋放初期，重金屬釋放通量迅速減小，然后逐漸趨于穩(wěn)定。培養(yǎng)初期，試驗(yàn)組Ca、Pb、Fe、Ni、Cu、Cr、Al、Cd、Mg、Mn的平均釋

放通量分別為2 414.76、473.68、1 859.80、1 009.70、236.06、18.11、109.21、38.47、3 210.46、1 951.06 mg/（m2·d）。隨著浮萍?xì)報(bào)w的降解，Pb、Ni、Cu、Al、Cd、Mg、Mn的平均釋放通量在試驗(yàn)進(jìn)行到第5天時(shí)逐漸穩(wěn)定在0左右，Ca的平均釋放通量在初期下降較快，在第7天時(shí)降至429.49 mg/（m2·d），然后有所浮動(dòng)，并在第30天時(shí)逐漸穩(wěn)定在150 mg/（m2·d）左右，F(xiàn)e的平均釋放通量下降速度較緩慢，在試驗(yàn)進(jìn)行到第25天時(shí)，釋放通量逐漸穩(wěn)定在0左右。

對(duì)照組上覆水中重金屬的變化規(guī)律如圖3所示。隨著培養(yǎng)時(shí)間的增加，Ca、Pb、Fe、Ni、Cu、Cr、Al、Cd、Mg、Mn等重金屬的平均釋放通量呈現(xiàn)相似的規(guī)律性，即在浮萍降解初期，重金屬的平均釋放通量大幅度降低，在試驗(yàn)進(jìn)行到第5天時(shí)，上述所有重金屬的平均釋放通量均逐漸趨于穩(wěn)定。培養(yǎng)初期，對(duì)照組Ca、Pb、Fe、Ni、Cu、Cr、Al、Cd、Mg、Mn的平均釋放通量分別為2 684.97、324.79、184.98、853.09、893.15、-575.09、12.97、36.09、2 098.66、763.56 mg/（m2·d）。

2.3?重金屬與環(huán)境因子相關(guān)性分析

重金屬與沉積物-水界面環(huán)境因子相關(guān)性見(jiàn)表2。pH與Fe平均釋放通量呈顯著負(fù)相關(guān)（R2= -0.609，P<0.05），與Pb呈顯著正相關(guān)（R2=0501，P<0.05）。DO濃度分別與Mg、Mn、Pb平均釋放通量呈顯著正相關(guān)（R2=0.553，P<0.05;R2=0.538，P<0.05;R2=0.506，P<0.05）。ORP分別與Fe、Cd呈顯著負(fù)相關(guān)（R2= -0.746，P<0.01;R2= -0.563，P<0.05）。

3?討論

重金屬本身不僅會(huì)影響湖泊、河流生態(tài)系統(tǒng)，而且會(huì)影響其他重金屬和環(huán)境因子[16]。重金屬濃度可以被當(dāng)作判定沉積物污染程度的化學(xué)指標(biāo)[14]。水體質(zhì)量與人類(lèi)活動(dòng)會(huì)影響沉積物中重金屬的濃度，因?yàn)橹亟饘倏梢酝ㄟ^(guò)上覆水、懸浮顆粒物與沉積物進(jìn)行遷移[16]。重金屬可以通過(guò)食物鏈進(jìn)行富集，危害人類(lèi)健康，所以研究浮萍快速增長(zhǎng)而引起的重金屬釋放過(guò)程至關(guān)重要。

植物殘?bào)w降解會(huì)影響營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的循環(huán)、累積及重新釋放過(guò)程[17]。植物殘?bào)w降解通常劃分為3個(gè)階段：可溶性成分的浸出;有機(jī)物質(zhì)的微生物降解和水解物質(zhì)的浸出;難溶物質(zhì)的物理、生物、化學(xué)降解過(guò)程[18-19]。每個(gè)階段持續(xù)幾天或者幾周的時(shí)間，可溶性有機(jī)化合物，如糖類(lèi)、有機(jī)酸等會(huì)在第一個(gè)階段浸出，殘?jiān)鼞B(tài)N和P陸續(xù)在第二、三階段浸出。

該試驗(yàn)結(jié)果顯示，浮萍的降解影響了上覆水的物理化學(xué)性質(zhì)。經(jīng)過(guò)對(duì)上覆水物理化學(xué)性質(zhì)的持續(xù)監(jiān)測(cè)，發(fā)現(xiàn)浮萍在46 d內(nèi)已降解完全，第一階段發(fā)生在第1～7天，第二階段發(fā)生在第8～19天，第三階段發(fā)生在第20～46天。浮萍降解引起的上覆水物理化學(xué)性質(zhì)的變化會(huì)影響沉積物中重金屬的重新釋放，并在沉積物-水界面進(jìn)行傳遞。pH、DO和ORP在試驗(yàn)開(kāi)始的前幾天急劇下降，隨著浮萍降解過(guò)程的進(jìn)行，pH、DO和ORP逐漸升高。

數(shù)據(jù)分析結(jié)果顯示，沉積物-水界面物理化學(xué)性質(zhì)的變化（pH、DO、ORP）是引起表層沉積物中重金屬釋放的重要原因[20]。浮萍的降解引起pH、DO濃度、ORP發(fā)生變化，并最終導(dǎo)致重金屬釋放至孔隙水，進(jìn)入上覆水。Pb、Fe、Ni、Cr、Al、Cd、Mg、Mn等重金屬的釋放通量高于對(duì)照組（DW）的通量值，說(shuō)明在浮萍-上覆水-沉積物系統(tǒng)中，重金屬的釋放過(guò)程包括浮萍降解釋放和沉積物釋放過(guò)程[21]。通過(guò)試驗(yàn)組和對(duì)照組的對(duì)比研究表明，植物殘?bào)w腐解引起的沉積物-水界面變化會(huì)引起沉積物中重金屬元素的釋放，進(jìn)而對(duì)上覆水造成影響。上述分析表明，利用新興生態(tài)材料修復(fù)重金屬污染的河湖沉積物-水界面，阻止由于植物殘?bào)w腐解引起的理化性質(zhì)的改變，進(jìn)而控制表層沉積物重金屬向上覆水釋放將是十分有效的手段[22-24]。

4?結(jié)論

（1）在浮萍降解過(guò)程中，pH、DO濃度和ORP含量變化幅度較大，試驗(yàn)組含量變化分別為5.71～7.02，0.45～4.69 mg/L，-151.03～191.60 mV，pH、DO和ORP變化趨勢(shì)基本一致，先降低然后增加最后趨于穩(wěn)定，且試驗(yàn)組（DWS）變化幅度高于對(duì)照組（DW）。

（2）Ca、Pb、Fe、Ni、Cu、Cr、Al、Cd、Mg、Mn重金屬的平均釋放通量在浮萍?xì)報(bào)w降解初期下降較快，之后逐漸趨于穩(wěn)定，且試驗(yàn)組（DWS）變化幅度高于對(duì)照組（DW）。

（3）數(shù)據(jù)分析顯示，在浮萍降解過(guò)程中，重金屬的平均釋放通量與pH、DO、ORP等環(huán)境因子之間的相關(guān)性較高，可見(jiàn)，pH、DO、ORP等環(huán)境因素會(huì)影響沉積物中重金屬的釋放。

（4）與對(duì)照組比較，試驗(yàn)組各種重金屬的釋放通量較高，這一結(jié)果表明，植物殘?bào)w腐解引起沉積物-水界面理化性質(zhì)變化，進(jìn)而引起表層沉積物中的重金屬向上覆水釋放。

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