宋子陽(yáng)，劉建忠，王明霞，唐量華，陳 建

煤化工廢水對(duì)水煤漿氣化合成氣影響模擬計(jì)算

宋子陽(yáng)1，劉建忠1，王明霞2，唐量華2，陳 建2

（1.浙江大學(xué)能源清潔利用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，浙江 杭州 310027；2.浙江豐登化工股份有限公司，浙江 金華 321100）

我國(guó)煤化工廢水具有排放量大、污染濃度高，處理困難且成本高昂的特點(diǎn)。本文利用 FactSage熱力學(xué)模擬軟件的Equilib模塊，運(yùn)用Gibbs自由能最小化方法，對(duì)煤化工廢水制備所得水煤漿的氣化過(guò)程進(jìn)行了模擬計(jì)算，研究了廢水煤漿的質(zhì)量分?jǐn)?shù)和氣化氧煤比對(duì)水煤漿氣化結(jié)果的影響，結(jié)合實(shí)際工業(yè)氣化爐的運(yùn)行情況，將模擬結(jié)果和實(shí)際值進(jìn)行對(duì)比分析。模擬結(jié)果顯示：隨廢水煤漿質(zhì)量分?jǐn)?shù)和氧煤比上升，氣化溫度上升，有效合成氣產(chǎn)率隨二者的上升分別上升和下降；同一工況下，廢水煤漿氣化的有效合成氣產(chǎn)率均高于普通水煤漿，煤化工廢水能增加水煤漿氣化有效氣比例；氣化過(guò)程模擬結(jié)果與實(shí)際工況符合良好。該結(jié)論提供了一種新型清潔高效的廢水處理方式，為進(jìn)一步研究工業(yè)廢水制煤漿并進(jìn)行氣化利用提供了理論依據(jù)。

煤化工廢水；水煤漿；氣化；合成氣；氧煤比；模擬；FactSage軟件

我國(guó)能源結(jié)構(gòu)中煤炭資源占據(jù)主導(dǎo)地位，石油及天然氣資源較為貧乏。石化產(chǎn)品是國(guó)民經(jīng)濟(jì)發(fā)展的重要基礎(chǔ)原料，市場(chǎng)需求大，但受油氣資源約束，對(duì)外依存度較高[1]。煤化工產(chǎn)品能夠部分替代石油、天然氣和石化原料[2]，煤化工產(chǎn)業(yè)的發(fā)展對(duì)國(guó)家能源安全有重大意義。煤化工行業(yè)生產(chǎn)過(guò)程復(fù)雜、工藝路線(xiàn)長(zhǎng)，資源消耗尤其是水資源消耗巨大[3-5]。與煤化工行業(yè)生產(chǎn)水耗高對(duì)應(yīng)的是產(chǎn)生大量的煤化工廢水，其含有大量氨氮、酚類(lèi)、氰化物、石油類(lèi)、鹽類(lèi)等污染物，化學(xué)需氧量（COD）大，成分較為復(fù)雜且毒性強(qiáng)，會(huì)帶來(lái)嚴(yán)重的環(huán)境問(wèn)題。煤化工廢水處理流程一般包括物化預(yù)處理、生化處理、深度處理等，但由于廢水水質(zhì)極為復(fù)雜，這些常規(guī)處理方式難以達(dá)到理想效果，而且處理成本高昂[6-7]。因此，尋找新型清潔、高效、低成本的廢水處理方式對(duì)煤化工行業(yè)具有重要意義。

水煤漿是一種新型漿體燃料，由60%~70%的煤粉、30%~40%的水以及約1%的添加劑混合而成。水煤漿氣化是一種先進(jìn)成熟的潔凈煤技術(shù)，因具有運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)豐富、煤種適應(yīng)性廣等優(yōu)點(diǎn)，近年來(lái)得到大規(guī)模工業(yè)化推廣應(yīng)用，其合成氣主要有效成分為CO和H2。利用有機(jī)工業(yè)廢水取代清潔水制備水煤漿，具有良好的成漿特性、燃燒特性和氣化特性，是近期發(fā)展起來(lái)的一種有效的廢水資源化利用方式[8-9]。

Berglin等人[10]通過(guò)造紙黑液煤漿氣化的一系列實(shí)驗(yàn)，證明利用造紙行業(yè)的黑液制漿氣化進(jìn)行熱電聯(lián)產(chǎn)的可行性。洪詩(shī)捷等[11]采用工業(yè)廢液堿對(duì)無(wú)煙煤做了水蒸氣氣化實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)工業(yè)堿對(duì)氣化過(guò)程有較好的催化作用，且廢液中的有機(jī)質(zhì)在氣化過(guò)程中可以得到充分利用，使產(chǎn)氣量和熱值大大增加。向軼[12]采用油田廢水制備水煤漿，發(fā)現(xiàn)油田廢水的摻入使得氣化反應(yīng)速率有所增大，提高了氣化反應(yīng)活性，促使氣化反應(yīng)的進(jìn)行。周俊虎等[13]利用CO2對(duì)黑液水煤漿焦和普通水煤漿焦進(jìn)行了催化氣化實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)黑液水煤漿焦氣化反應(yīng)的碳轉(zhuǎn)化率要明顯高于普通水煤漿焦，黑液中的Na及其化合物、有機(jī)物都對(duì)氣化過(guò)程起到了催化作用，并測(cè)定出堿金屬催化劑的飽和度為10%，而黑液中有機(jī)物的催化機(jī)理有待研究。周志軍等[14]使用K2CO3作為催化劑，對(duì)黑液水煤漿和普通水煤漿焦進(jìn)行了氣化研究，發(fā)現(xiàn)黑液中鈉、鉀化合物可以在煤焦表面形成活化中心。

由此可見(jiàn)，利用廢水制水煤漿用以氣化是可行的，但廢水對(duì)水煤漿氣化合成氣成分的具體影響還有待進(jìn)一步研究。本文使用熱力學(xué)軟件FactSage模擬煤化工廢水對(duì)水煤漿氣化合成氣結(jié)果的影響，以期為煤化工廢水制備水煤漿氣化提供理論依據(jù)。

1 原料分析檢測(cè)

實(shí)驗(yàn)用煤為神華煤，工業(yè)分析和元素分析見(jiàn)表1。煤化工廢水取自浙江豐登化工股份有限公司煤氣化聯(lián)產(chǎn)合成氨流程，包括洗氣水、脫硫貧液、硫磺水和碳化廢水。洗氣水為氣化爐合成氣的洗滌、冷凝過(guò)程中產(chǎn)生的高濃度有機(jī)廢水；脫硫貧液為脫硫劑與合成氣反應(yīng)后剩余的廢液；硫磺水為硫回收工藝中硫磺壓濾洗滌后的工業(yè)廢水；碳化廢水為CO2與NH3反應(yīng)生產(chǎn)NH4HCO3過(guò)程中產(chǎn)生的廢水。在制備水煤漿過(guò)程中，這些廢水按一定比例摻混，混合廢水主要成分見(jiàn)表2。

表1 煤樣質(zhì)分析

Tab.1 The coal quality analysis

表2 煤化工廢水主要成分

Tab.2 Main components of the coal chemical wastewater mg/L

2 氣化過(guò)程模擬方法

FactSage是化學(xué)熱力學(xué)領(lǐng)域中完全集成數(shù)據(jù)庫(kù)最大的計(jì)算系統(tǒng)之一。本文利用FactSage軟件對(duì)普通水煤漿（coal water slurry，CWS）和廢水煤漿（coal wastewater slurry，CWWS）的氣流床氣化結(jié)果進(jìn)行了模擬計(jì)算，以研究煤化工廢水對(duì)水煤漿氣化合成氣的影響。本文通過(guò)改變水煤漿氣化爐運(yùn)行工況，模擬實(shí)際運(yùn)行中水煤漿氣化爐的工作情況。

本文模擬計(jì)算假設(shè)：煤氣化過(guò)程中所有反應(yīng)均達(dá)到了熱力學(xué)平衡，實(shí)現(xiàn)了系統(tǒng)Gibbs自由能最小化[15]；煤分解為基本元素（C、H、O、N、S）獨(dú)自進(jìn)行反應(yīng)[16]。模擬計(jì)算選用的Equilib模塊是FactSage軟件Gibbs自由能最小的、也是最常用 的模塊，以計(jì)算給定元素或者化合物反應(yīng)尤其是達(dá)到化學(xué)平衡時(shí)各物種的質(zhì)量分?jǐn)?shù)。該模塊適用于達(dá)到完全化學(xué)反應(yīng)平衡，碳轉(zhuǎn)化完全，即所有C元素都轉(zhuǎn)化完全的情況。由于氣化爐在實(shí)際運(yùn)行情況下，合成氣的碳轉(zhuǎn)化率已經(jīng)足夠高，因此產(chǎn)生的誤差足夠小。

熱力學(xué)計(jì)算采用FactSage 5.2軟件進(jìn)行，將工藝流程產(chǎn)生的各類(lèi)煤化工廢水與煤樣、氧氣按照一定比例以軟件數(shù)據(jù)庫(kù)系統(tǒng)可識(shí)別的化合物形式輸入。模擬計(jì)算流程：1）煤樣以元素形式輸入，作為氣化反應(yīng)物；2）在熱力學(xué)模擬中設(shè)定溶液種類(lèi)（solution species），即在FACT數(shù)據(jù)庫(kù)中設(shè)定廢水所涉及的溶液數(shù)據(jù)庫(kù)；3）選擇可能出現(xiàn)的所有氣體物質(zhì)作為產(chǎn)物組成，以研究合成氣組分含量；4）輸入反應(yīng)平衡條件（壓力和溫度），最后使用normal算法進(jìn)行模擬計(jì)算。

3 模擬結(jié)果與分析

水煤漿氣化過(guò)程受溫度、壓力、煤種、煤漿質(zhì)量分?jǐn)?shù)、氧煤比等因素的影響，在壓力確定的情況下，氣化結(jié)果主要由煤漿質(zhì)量分?jǐn)?shù)、氧煤比決定。本文就煤漿質(zhì)量分?jǐn)?shù)、氧煤比2個(gè)因素對(duì)普通水煤漿和廢水煤漿氣化結(jié)果的影響進(jìn)行模擬計(jì)算和分析。

3.1 煤漿質(zhì)量分?jǐn)?shù)

煤漿質(zhì)量分?jǐn)?shù)是水煤漿氣化技術(shù)特有的重要工藝參數(shù)。煤漿質(zhì)量分?jǐn)?shù)越大，其帶入氣化爐的水分越少，氣化溫度就越高。

實(shí)驗(yàn)用水煤漿灰的流動(dòng)溫度為1 138 ℃，工業(yè)上控制氣化溫度一般高于此溫度50 ℃以上。為保證氣化爐的正常運(yùn)行與液態(tài)排渣的安全性，模擬計(jì)算設(shè)置氧煤比為0.86 kg/kg，氣化壓力為5.0 MPa。在入爐干煤量固定的情況下，用減少水分的方法來(lái)提高煤漿質(zhì)量分?jǐn)?shù)，煤漿質(zhì)量分?jǐn)?shù)每增加1%，氣化溫度提高約25 ℃[17]。表3列出了不同煤漿質(zhì)量分?jǐn)?shù)下合成氣組分的模擬計(jì)算結(jié)果。

表3 不同煤漿質(zhì)量分?jǐn)?shù)下合成氣組分

Tab.3 The components of the syngas under conditions with different coal slurry mass fractions

從表3可以看出：煤漿質(zhì)量分?jǐn)?shù)從58%上升到64%的過(guò)程中，氣化爐內(nèi)平均溫度從1 250 ℃上升到1 400 ℃；氣化有效氣成分H2與CO摩爾分?jǐn)?shù)之和逐漸增大，H2摩爾分?jǐn)?shù)略有下降，CO2和H2O摩爾分?jǐn)?shù)下降。煤漿質(zhì)量分?jǐn)?shù)增大即水分的減少，可使氣化溫度升高，促進(jìn)水煤氣反應(yīng)，但水分的減少同時(shí)會(huì)削弱水與碳的反應(yīng)，二者綜合作用導(dǎo)致了H2摩爾分?jǐn)?shù)略有下降。CO摩爾分?jǐn)?shù)增多，一方面是因?yàn)闅饣瘻囟壬邔?dǎo)致CO2的還原性增強(qiáng)，另一方面水分的減少導(dǎo)致了反應(yīng)平衡點(diǎn)向CO一側(cè)移動(dòng)。相同工況下，CWWS的氣化有效氣成分摩爾分?jǐn)?shù)均大于CWS。這是由于廢水中的有機(jī)成分成為氣化原料，導(dǎo)致氣化合成氣中有效氣H2、CO摩爾分?jǐn)?shù)增大，非有效氣體CO2、H2O等摩爾分?jǐn)?shù)相應(yīng)降低，這也減少了后期去除非有效氣的費(fèi)用，降低了運(yùn)行成本。

3.2 氧煤比

氧煤比也是水煤漿氣化技術(shù)的重要參數(shù)之一。在其他條件不變時(shí)，氧煤比決定了氣化爐的耗氧量，進(jìn)而決定了氣化溫度，氧煤比越大，氣化溫度越高。

在煤漿質(zhì)量分?jǐn)?shù)為60%，氣化壓力為5.0 MPa條件下，模擬計(jì)算不同氧煤比下合成氣組分。在入爐干煤量固定的情況下，通過(guò)增大氧氣流量的方法來(lái)提高氧煤比，氧煤比每增加0.01 kg/kg，氣化溫度約升高30 ℃[17]。表4列出了不同氧煤比下合成氣組分的模擬計(jì)算結(jié)果。從表4可以看出：相同工況下，CWWS的氣化有效氣成分均大于CWS；隨著氧煤比的增大，H2摩爾分?jǐn)?shù)下降，CO摩爾分?jǐn)?shù)略有降低，CO2、H2O的摩爾分?jǐn)?shù)上升，有效氣摩爾分?jǐn)?shù)略有減少。氧煤比的增大即氧氣流量的增大，會(huì)使燃燒反應(yīng)加劇，導(dǎo)致氣化溫度的升高，從而使氣化反應(yīng)加劇。但另一方面，燃燒反應(yīng)加劇更多的消耗了有效氣組分H2和CO，導(dǎo)致生成產(chǎn)物H2O和CO2增加。所以，氧煤比的增大雖然會(huì)加劇氣化反應(yīng)，但也會(huì)降低氣化有效合成氣產(chǎn)率。但同時(shí)，為保證氣化溫度，氧煤比也不能太低。

表4 不同氧煤比下合成氣組分

Tab.4 The components of the syngas under conditions with different oxygen to coal ratios

3.3 模擬結(jié)果與實(shí)際運(yùn)行結(jié)果對(duì)比

為了驗(yàn)證模擬的準(zhǔn)確性，選取浙江豐登化工股份有限公司的水煤漿工業(yè)氣化爐實(shí)際運(yùn)行結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。該氣化爐為德士古氣化爐，由上部的氣化室、中部的激冷室和下部的集渣罐3部分構(gòu)成，各項(xiàng)參數(shù)見(jiàn)表5。將幾種廢水制備成水煤漿，并通過(guò)高壓料漿泵送入氣化噴嘴，廢水水煤漿中的煤、有機(jī)物、氧氣及水之間發(fā)生一系列復(fù)雜的氣化反應(yīng)，最終轉(zhuǎn)化成以CO和H2為主的合成氣；粗合成氣與煤渣從氣化室下部進(jìn)入激冷室經(jīng)水冷卻至150~160 ℃，進(jìn)入氣水分離器進(jìn)行氣、水分離；渣從激冷室底部進(jìn)入集渣罐，間斷排出；合成氣經(jīng)進(jìn)一步降溫、除塵、脫硫等工藝后，進(jìn)入合成氨系統(tǒng)，得到最終產(chǎn)品—合成氨。

表5 氣化爐結(jié)構(gòu)參數(shù)

Tab.5 Structural parameters of the gasifier

廢水煤漿實(shí)際工業(yè)爐運(yùn)行和模擬計(jì)算結(jié)果對(duì)比見(jiàn)表6。

表6 廢水煤漿實(shí)際工業(yè)爐參數(shù)和模擬計(jì)算結(jié)果

Tab.6 The actual industrial furnace parameters and simulation results for the wastewater coal slurry

從表6可以看出，模擬計(jì)算結(jié)果與實(shí)際爐運(yùn)行結(jié)果較為吻合，相同工況下合成氣干基組成中H2與CO計(jì)算誤差在9.38%以?xún)?nèi)，CO2計(jì)算誤差在只有4.3%。相比使用其他軟件的水煤漿氣化模擬計(jì)算結(jié)果[18-19]，F(xiàn)actSage軟件無(wú)需設(shè)置復(fù)雜反應(yīng)模型，可以更為快捷、準(zhǔn)確地得到氣化反應(yīng)產(chǎn)物。FactSage軟件具有操作簡(jiǎn)便、計(jì)算準(zhǔn)確的優(yōu)點(diǎn)，但同時(shí)存在無(wú)法得知具體反應(yīng)機(jī)理等局限性。

綜上：堿性氧化物加劇了爐膛的沾污結(jié)渣，這種影響十分有限；堿性氧化物能改善灰渣的黏溫特性，有利于爐膛的液態(tài)排渣。

4 結(jié) 論

1）利用煤化工廢水替代潔凈水制備水煤漿并進(jìn)行氣化的過(guò)程中，隨煤漿質(zhì)量分?jǐn)?shù)增大，氣化溫度升高，有效合成氣比例上升。相同工況下，CWWS的氣化有效氣成分含量均大于CWS，即煤化工廢水能夠增加水煤漿氣化合成氣中有效氣的比例。

2）隨氧煤比增大，氣化溫度升高，但由于燃燒反應(yīng)消耗了更多的合成氣，使得有效合成氣比例略有下降。

3）對(duì)比模擬計(jì)算結(jié)果與實(shí)際工業(yè)氣化爐運(yùn)行參數(shù)結(jié)果表明，該模型快捷、準(zhǔn)確。本文模擬方法具有普適性，可適用于煤、水煤漿以及生物質(zhì)等多種形式的碳源氣化過(guò)程，且模擬計(jì)算精度較高，過(guò)程簡(jiǎn)便，可為煤化工廢水制備水煤漿氣化提供理論依據(jù)。

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DONG He, ZHANG Yuzhu, LIU Jinchang, et al. Influence of steam-to-coal ratio and oxygen-cement ratio on GSP pulverized coal gasification and GE coal slurry gasification process: comparative study based on Aspen Plus simulation[J]. Computers and Applied Chemistry, 2015, 32(10): 1158-1162.

Simulation calculation of effect of coal chemical wastewater on coal water slurry gasification syngas

SONG Ziyang1, LIU Jianzhong1, WANG Mingxia2, TANG Lianghua2, CHEN Jian2

(1. State Key Laboratory of Clean Energy Utilization, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China;2. Zhejiang Fengdeng Chemical Industry Co., Ltd., Jinhua 321100, China)

China’s coal chemical wastewater has characteristics of large discharge, high pollution concentration, difficult treatment and high cost. By adopting the Equilib module of FactSage thermodynamic simulation software, the Gibbs free energy minimization method was used to simulate the gasification process of coal water slurry prepared from coal chemical wastewater. The effects of the concentration of wastewater coal slurry and oxygen-to-coal ratio on the gasification results of coal water slurry were studied. Based on the operation of the actual industrial gasifier, the simulation results were compared with the actual values. The simulation results show that, with the increase of wastewater coal slurry concentration and oxygen-to-coal ratio, the gasification temperature increases, while the effective syngas yield increases and decreases respectively. Under the same working conditions, the effective syngas yield of coal chemical wastewater slurry gasification is higher than that of the ordinary water coal slurry. Coal chemical wastewater can increase the proportion of effective gas in coal slurry gasification. The simulation results of gasification process are in good agreement with the actual working conditions. The research results provide a new clean and efficient coal chemical wastewater treatment method, which provides a theoretical basis for further research on industrial wastewater and coal gasification.

coal chemical wastewater, coal water slurry, gasification, synthesis gas, oxygen/coal ratio, simulation, FactSage software

National Key Research and Development Program of China(2016YFB0600505)

宋子陽(yáng)(1993)，男，碩士研究生，主要研究方向?yàn)樗簼{氣化，453507907@qq.com。

TQ546

A

10.19666/j.rlfd.201812235

宋子陽(yáng), 劉建忠, 王明霞, 等. 煤化工廢水對(duì)水煤漿氣化合成氣影響模擬計(jì)算[J]. 熱力發(fā)電, 2019, 48(12): 82-86. SONG Ziyang, LIU Jianzhong, WANG Mingxia, et al. Simulation calculation of effect of coal chemical wastewater on coal water slurry gasification syngas[J]. Thermal Power Generation, 2019, 48(12): 82-86.

2019-03-25

國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目(2016YFB0600505)

劉建忠(1965)，教授，博士生導(dǎo)師，主要研究方向?yàn)槊喝紵碚撆c燃燒污染物排放與控制，jzliu@zju.edu.cn。

（責(zé)任編輯 楊嘉蕾）