李雁宇, 李 杰, 曾勝蘭, 朱莉莉, 王 威

1.成都信息工程大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院, 四川 成都 610225

2.中國科學(xué)院大氣物理研究所, 大氣邊界層物理和大氣化學(xué)國家重點實驗室, 北京 100029

3.中國科學(xué)院大學(xué), 北京 100049

4.中國科學(xué)院區(qū)域大氣環(huán)境研究卓越創(chuàng)新中心, 福建 廈門 361021

5.中國環(huán)境監(jiān)測總站, 北京 100012

近年來，在經(jīng)濟高速發(fā)展的背景下，我國頻繁發(fā)生持續(xù)時間久、污染程度高的空氣污染過程，使空氣污染問題成為社會各界普遍關(guān)注的熱點問題[1-3]. 大氣污染已經(jīng)成為區(qū)域性問題，污染性質(zhì)也逐漸向復(fù)合型污染轉(zhuǎn)變[4-6]. 國內(nèi)外研究者已經(jīng)對京津冀、長三角、珠三角等發(fā)達地區(qū)的空氣污染問題進行了深入的分析[7-9]. 大氣污染物濃度變化受多種因素的影響，污染物排放是最直接的因素[10-12]. 在污染源相對穩(wěn)定的情況下，局地氣象條件是空氣污染過程最直接的外因，風(fēng)速、風(fēng)向、相對濕度及降水均對污染物濃度的變化有重要影響[13-15]. 大尺度環(huán)流形勢和局地環(huán)流不僅影響著污染物的匯聚和清除，也是影響污染物區(qū)域輸送的重要條件[16-18]. 邊界層內(nèi)大氣層結(jié)狀況也是影響污染物稀釋和擴散的重要因素[19-21]. 目前，通過對大氣污染的深入研究和科學(xué)調(diào)控治理，京津冀、長三角、珠三角等地區(qū)的空氣質(zhì)量持續(xù)改善. 孟曉艷等[22]研究表明，京津冀地區(qū)PM2.5污染整體較為嚴峻，但治理成果顯著，2013—2017年區(qū)域內(nèi)ρ(PM2.5)年均值達《大氣污染防治行動計劃》中ρ(PM2.5)下降25%左右的目標. 蔣超等[23]研究表明，2013—2016年珠三角地區(qū)ρ(PM2.5)年均值減少15.39 μgm3，降幅達32.8%.

汾渭平原能源結(jié)構(gòu)以煤炭為主，工業(yè)結(jié)構(gòu)偏重，衍生出一系列的高耗能、高污染產(chǎn)業(yè)鏈. 姜磊等[24]研究表明，2017年全國污染最嚴重的城市包括汾渭平原11個城市中的臨汾市和咸陽市. 汾渭平原東部包括三門峽市、運城市、渭南市和洛陽市等城市，污染源類型多樣且排放強度高[25-27]；同時其北靠呂梁山，南依秦嶺，內(nèi)部涵蓋中條山、伏牛山和黃河，不利于污染物擴散，使得該區(qū)域污染成為一個亟待解決的問題，被列入國家大氣環(huán)境重點管理區(qū)域. 楊樂超等[28]統(tǒng)計了2006—2015年汾渭平原PM2.5變化特征，發(fā)現(xiàn)在三省交界的運城市、渭南市、三門峽市和洛陽市等地區(qū)ρ(PM2.5)較高. 該研究基于汾渭平原東部的空氣污染數(shù)據(jù)、氣象數(shù)據(jù)等相關(guān)資料，分析汾渭平原東部污染物質(zhì)量濃度的時空演變特征，并與北京市進行對比，以期深入挖掘污染形勢較為嚴峻的汾渭平原東部的污染特點.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

汾渭平原東部包括三門峽市、運城市、渭南市和洛陽市，地理位置及地形如圖1所示. 三門峽市座落在黃河南岸階地上，海拔較高，地形復(fù)雜，北靠中條山，南依伏牛山，處在兩座東北—西南走向山脈之間的峽谷地帶；運城市地形復(fù)雜，北依呂梁山，南靠中條山和三門峽市毗鄰，西邊與渭南市隔黃河相望；渭南市北靠橋山，南倚秦嶺，東瀕黃河與運城市、三門峽市毗鄰，地勢南北高，中間地，東西比較開闊；洛陽市地勢西高東低，其東北部為平原，其余大部分屬于豫西山區(qū).

圖1 汾渭平原東部地理位置及地形Fig.1 Geographical location and topography in the eastern Fenwei Plain

汾渭平原東部能源結(jié)構(gòu)以煤炭為主，隨著第二產(chǎn)業(yè)的極速發(fā)展，鋼鐵、焦化、電解鋁等重工業(yè)成為能源消耗的主角. 在交通運輸方面，汾渭平原東部公路比重大，而且重型貨車、散貨車較多.

1.2 數(shù)據(jù)與來源

空氣污染數(shù)據(jù)來源于中國環(huán)境監(jiān)測總站的全國城市空氣質(zhì)量實時發(fā)布平臺(http:113.108.142.147:20035emcpublish)，包括三門峽市、運城市、渭南市、洛陽市和北京市的PM2.5、PM10、SO2小時質(zhì)量濃度. 2017年風(fēng)速、風(fēng)向等氣象數(shù)據(jù)來源于中國氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)(http:data.cma.cn). 使用的排放清單數(shù)據(jù)來源于清華大學(xué)開發(fā)的2016年MEIC(multi-resolution emission inventory for China)排放清單，包括SO2、NO2、PM2.5和PM10等污染物的人為源排放數(shù)據(jù)(http:www.meicmodel.orgindex.html).

1.3 WRF模擬參數(shù)設(shè)置

采用WRF模式3.6版本，WRF模式所需的氣象初始場數(shù)據(jù)采用美國國家環(huán)境預(yù)報中心發(fā)布的FNL再分析數(shù)據(jù)，空間分辨率為1°×1°，時間間隔為6 h. 設(shè)置兩層嵌套模擬，空間分辨率分別為15 km×15 km、3 km×3 km，其中，外層網(wǎng)格覆蓋了東亞大部分區(qū)域，內(nèi)層網(wǎng)格覆蓋了汾渭平原地區(qū)，模擬區(qū)域中心點位于31°N、102°E，垂直方向分成不等距的30層.

2 結(jié)果與討論

2.1 汾渭平原東部的季節(jié)性演變特征

注： 黑色虛線為GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》中ρ(PM2.5)或ρ(PM10)的二級標準限值.

圖2為2017年汾渭平原東部和北京市顆粒物月均質(zhì)量濃度變化趨勢. 由圖2可見：2017年汾渭平原東部ρ(PM2.5)和ρ(PM10)年均值分別為70和126 μgm3，北京市ρ(PM2.5)和ρ(PM10)年均值分別為57和89 μgm3，汾渭平原東部ρ(PM10)和ρ(PM2.5)年均值比北京市分別高42%和23%. 其中，渭南市污染程度最重，ρ(PM2.5)和ρ(PM10)年均值分別為75和130 μgm3，分別是GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》二級標準限值的2.1和1.9倍；三門峽市污染最輕，ρ(PM2.5)和ρ(PM10)年均值分別為61和106 μgm3. 與北京市相似，汾渭平原東部顆粒物污染在秋冬季最嚴重，ρ(PM2.5)的峰值出現(xiàn)在1月，ρ(PM10)的峰值出現(xiàn)在1月和5月.ρ(PM2.5)ρ(PM10)是反映顆粒物特性的重要指標. 三門峽市、運城市、渭南市和洛陽市ρ(PM2.5)ρ(PM10)年均值分別為0.57、0.57、0.47和0.56，遠低于北京市的0.66，說明2017年汾渭平原東部一次顆粒物的貢獻更為顯著，特別是在渭南市. 在季節(jié)性變化方面，汾渭平原東部ρ(PM2.5)ρ(PM10)平均值呈冬季(0.66)>秋季(0.55)>夏季(0.52)>春季(0.51)的趨勢. 霾天氣發(fā)生時，汾渭平原東部ρ(PM2.5)ρ(PM10)平均值為0.66，明顯高于無霾天氣(0.50).

圖3、4為2017年汾渭平原東部顆粒物質(zhì)量濃度. 由圖3、4可見：汾渭平原東部秋冬季ρ(PM2.5)和ρ(PM10)較高，重度及以上污染過程較多. 2017年三門峽市、運城市、渭南市、洛陽市PM2.5達重度及以上污染的天數(shù)分別為19、21、31、26 d，在秋冬季重污染的持續(xù)時間一般為3～5 d，遠高于春季的1～2 d. 2017年三門峽市、運城市、渭南市、洛陽市PM10達重度及以上污染的天數(shù)分別為5、6、8、5 d，全年P(guān)M10重度及以上污染過程的持續(xù)時間為1～2 d. 渭南市出現(xiàn)PM2.5和PM10重度及以上污染過程的天數(shù)最多，三門峽市最少. 北京市2017年P(guān)M2.5和PM10達重度及以上污染的天數(shù)分別為20和4 d，與北京市相比，汾渭平原東部重污染天數(shù)明顯偏多，但持續(xù)時間較短. 北京市在2017年1月出現(xiàn)了一次持續(xù)7 d的以PM2.5為首要污染物的重度及以上污染過程[29]，該現(xiàn)象在汾渭平原東部未出現(xiàn)過.

2.2 汾渭平原東部不同污染等級下顆粒物質(zhì)量濃度的演變特征

將2017年汾渭平原東部和北京市的顆粒物質(zhì)量濃度按不同污染等級進行統(tǒng)計(見表1). 由表1可見：2017年汾渭平原東部空氣質(zhì)量以良為主，汾渭平原東部PM2.5和PM10在空氣質(zhì)量等級為良時的平均有效時數(shù)占比分別為43.43%和64.45%；而2017年北京市PM2.5在空氣質(zhì)量等級為優(yōu)時的平均有效時數(shù)占比(46.74%)最大，PM10在良時的平均有效時數(shù)占比(53.71%)最大. 三門峽市、運城市、渭南市和洛陽市全年出現(xiàn)PM2.5重度及以上污染過程的時間占比分別為6.56%、8.91%、9.23%和9.10%，除三門峽市外，其他城市均高于北京市(6.55%)，其中渭南市是汾渭平原東部4個城市中占比最大的.

圖3 2017年汾渭平原東部PM2.5污染等級Fig.3 Pollution level of PM2.5 in the eastern Fenwei Plain in 2017

圖4 2017年汾渭平原東部PM10污染等級Fig.4 Pollution level of PM10 in the eastern Fenwei Plain in 2017

表1 2017年汾渭平原東部和北京市不同污染等級出現(xiàn)的有效時數(shù)及顆粒物平均質(zhì)量濃度

圖5為渭平原東部城市及北京市在不同污染等級下顆粒物質(zhì)量濃度占比情況，即不同污染等級下顆粒物質(zhì)量濃度平均值與顆粒物質(zhì)量濃度年均值的比值. 由圖5可見，三門峽市、運城市、渭南市、洛陽市、北京市PM2.5重度及以上污染過程ρ(PM2.5)平均值在ρ(PM2.5)年均值中的占比分別為23.18%、26.51%、30.37%、27.22%、27.03%，三門峽市、運城市、渭南市、洛陽市、北京市PM10重度及以上污染過程ρ(PM10)平均值在ρ(PM10)年均值中的占比分別為7.78%、9.04%、14.33%、8.97%、9.22%. 綜上，雖然汾渭平原東部PM2.5和PM10重度及以上污染過程的有效時數(shù)相對較多，但是由于重度及以上污染過程中污染物質(zhì)量濃度的平均值較低，因此，汾渭平原東部和北京市重度及以上污染過程顆粒物質(zhì)量濃度平均值在顆粒物質(zhì)量濃度年均值中的占比基本相當(dāng).

圖5 汾渭平原東部城市及北京市在不同污染等級下顆粒物質(zhì)量濃度占比情況Fig.5 The proportion of particulates mass concentration under different pollution levels in the eastern Fenwei Plain and Beijing

顆粒物(PM2.5和PM10)污染是汾渭平原東部地區(qū)面臨的主要環(huán)境問題，雖然空氣質(zhì)量為優(yōu)和良時ρ(PM2.5)和ρ(PM10)占比較大，但是顆粒物污染依舊嚴重，汾渭平原東部4個城市嚴重污染時ρ(PM2.5)和ρ(PM10)日均值分別高達417和837 μgm3，分別是世界衛(wèi)生組織(WHO)《空氣質(zhì)量準則》推薦24 h平均濃度準則值〔ρ(PM2.5)和ρ(PM10)分別為25和50 μgm3)〕的16.6和16.7倍. 汾渭平原東部城市顆粒物污染嚴重，會嚴重危害人類身體健康.

圖6 2017年P(guān)M2.5重度及以上污染等級下汾渭平原東部和北京市污染物質(zhì)量濃度的日變化特征Fig.6 Daily variation characteristics of pollutant mass concentrations in eastern Fenwei Plain and Beijing under severe and serious PM2.5 pollution level in 2017

圖6為2017年P(guān)M2.5重度及以上污染等級下汾渭平原東部和北京市污染物質(zhì)量濃度的日變化特征. 由圖6可見：汾渭平原東部城市ρ(SO2)日變化特征與北京市類似，均呈白天高、夜間低的特征；但ρ(PM2.5)和ρ(PM10)變化特征與北京市不同，重度及以上污染期間汾渭平原東部城市ρ(PM2.5)和ρ(PM10)的日變化特征與ρ(SO2)日變化較為一致，均呈白天高、夜間低的特征. 原因有以下兩個方面：①通過MEIC排放清單和《河南省統(tǒng)計年鑒》[25]發(fā)現(xiàn)，汾渭平原東部SO2、PM2.5和PM10呈較好的同源性，電廠和工業(yè)等高架源是其主要排放源，對三門峽市、運城市、渭南市、洛陽市SO2排放的貢獻率分別為75%、61%、80%和87%，對一次PM2.5的貢獻率分別為86%、82%、82%、89%；②利用WRF模擬PM2.5重度及以上污染等級下汾渭平原東部垂直風(fēng)場和邊界層高度的日變化(見圖7)發(fā)現(xiàn)，垂直風(fēng)分量正值為上升運動，負值為下沉運動. 由圖7可見：夜間邊界層高度較低，邊界層高度從09:00開始升高，08:00—12:00低層的垂直風(fēng)分量也發(fā)生了由上升運動到下沉運動的轉(zhuǎn)變；09:00—19:00邊界層高度升高，此時垂直風(fēng)場以下沉運動為主. 由于電廠和工業(yè)等高架點源的排放高度多在150～260 m以上，高于夜間邊界層高度，因此夜間地面顆粒物濃度較低；在白天，受到太陽輻射增強的影響，邊界層高度上升，高架點源的排放高度低于邊界層高度，而且垂直風(fēng)場以下沉運動為主，導(dǎo)致上層SO2、PM2.5和PM10輸送至地面觀測站點. 因此，汾渭平原東部ρ(PM2.5)、ρ(PM10)和ρ(SO2)的日變化較為一致，均呈白天高、夜間低的特征.

圖7 PM2.5重度及以上污染等級下垂直風(fēng)速和邊界層高度的日變化Fig.7 Daily variation of planetary boundary layer height and vertical wind speed under severe and serious PM2.5 pollution level

圖8 三門峽市重度及以上PM2.5污染等級下逐時局地風(fēng)緯向風(fēng)分量和逐時局地風(fēng)經(jīng)向風(fēng)分量的日變化Fig.8 Daily variation of the hourly local zonal and meridional wind components of local wind field under severe and serious PM2.5 pollution level in Sanmenxia City

除了邊界層動力演變外，復(fù)雜地形導(dǎo)致的局地環(huán)流有利于高架點源污染物影響地面顆粒物濃度. 由于局地環(huán)流相對較弱，在分析山谷風(fēng)時，要先去除大尺度背景風(fēng)場. 利用曹漸華等[30]研究方法，首先將2017年逐時風(fēng)向風(fēng)速數(shù)據(jù)分解為緯向風(fēng)分量和經(jīng)向風(fēng)分量，分別代表東西方向和南北方向的風(fēng)，計算PM2.5重度及以上污染日24 h的平均緯向風(fēng)分量和平均經(jīng)向風(fēng)分量，視為背景風(fēng)；用逐時實際風(fēng)減去背景風(fēng)，得到逐時局地風(fēng)緯向風(fēng)分量和逐時局地風(fēng)經(jīng)向風(fēng)分量，用于分析和定義山谷風(fēng). 以三門峽市為例，圖8為PM2.5重度及以上污染等級下三門峽市逐時局地風(fēng)緯向風(fēng)分量和逐時局地風(fēng)經(jīng)向風(fēng)分量的日變化特征. 逐時局地風(fēng)緯向風(fēng)分量正值時為西風(fēng)，負值時為東風(fēng)；逐時局地風(fēng)經(jīng)向風(fēng)分量正值時為南風(fēng)，負值時為北風(fēng). 三門峽市座落在黃河南岸階地上，北靠中條山，南依伏牛山，城區(qū)處在兩座東北—西南走向山脈之間的峽谷地帶. 由圖8可見，三門峽市白天以偏西風(fēng)為主，夜晚以偏東風(fēng)為主，有明顯的山谷風(fēng)特征. 白天在偏西風(fēng)和下沉氣流的作用下，三門峽市西部工業(yè)園區(qū)產(chǎn)生的大量SO2、PM2.5和PM10隨西風(fēng)被輸送至城區(qū)觀測站點，導(dǎo)致ρ(SO2)、ρ(PM2.5)和ρ(PM10)的升高. 通過MEIC排放清單也可以發(fā)現(xiàn)，電廠和工業(yè)對三門峽市SO2、PM2.5和PM10的貢獻率分別為75%、86%和85%.

2.3 汾渭平原東部和北京市污顆粒物質(zhì)量濃度的周變化特征

由圖9可見：與北京市相同，汾渭平原東部城市ρ(PM2.5)和ρ(PM10)均從05:00—07:00開始上升，在10:00—12:00達到峰值后下降，在16:00—18:00達到谷值，之后又升高，在21:00—22:00達另一個峰值，工作日和周末ρ(PM2.5)和ρ(PM10)的日變化均表現(xiàn)出該特征；然而，在ρ(PM2.5)和ρ(PM10)周變化上，汾渭平原東部城市顯著區(qū)別與北京市，北京市周末ρ(PM2.5)和ρ(PM10)明顯高于工作日. 石雪穎[31]研究發(fā)現(xiàn)，因北京市周末機動車不限行，ρ(PM2.5)表現(xiàn)出明顯的“周末效應(yīng)”，即北京市周末ρ(PM2.5)平均值大于工作日，這是由于北京市實施工作日高峰時段區(qū)域限行的交通管理措施所致. 而汾渭平原東部城市中只有洛陽市在2017年12月實施機動車限行，其余3個城市均未實施機動車限行. 汾渭平原東部周末ρ(PM2.5)和ρ(PM10)比工作日分別高0.2%和1.6%，而北京市周末ρ(PM2.5)和ρ(PM10)比工作日分別高8.5%和6.9%，說明汾渭平原東部的污染特征及交通出行習(xí)慣與北京市不同.

圖9 汾渭平原東部和北京市PM2.5和PM10的日變化和周變化曲線Fig.9 Diurnal and weekly variation curves of PM2.5 and PM10 in the eastern Fenwei Plain and Beijing

3 結(jié)論

a) 2017年汾渭平原東部顆粒物污染較為嚴峻，渭南市、運城市、洛陽市和三門峽市ρ(PM2.5)年均值分別達70、75、74和61 μgm3，是GB 3095—2012二級標準限值的1.7～2.2倍，高于北京市的58 μgm3；汾渭平原東部出現(xiàn)重度及以上污染的天數(shù)為19～31 d，高于北京市的20 d，但單個重污染過程僅持續(xù)1～2 d，低于北京市的7 d.

b) 2017年汾渭平原東部顆粒物重污染最嚴重的城市是渭南市，其次是運城市和洛陽市，三門峽市污染最輕. 重污染過程主要集中在秋冬季取暖期，三門峽市、運城市、渭南市和洛陽市ρ(PM2.5)ρ(PM10)平均值分別為0.57、0.57、0.47和0.56，遠低于北京市的0.66，這說明2017年汾渭平原東部一次顆粒物的貢獻較為顯著.

c) 三門峽市、運城市、渭南市和洛陽市出現(xiàn)PM2.5重度及以上污染過程的時數(shù)分別占全年總時數(shù)的6.56%、8.91%、9.23%和9.10%，除三門峽市外，其他城市均高于北京市(6.55%). 但由于污染發(fā)生時汾渭平原東部顆粒物的平均質(zhì)量濃度低于北京市，導(dǎo)致汾渭平原東部與北京市重度及以上污染過程ρ(PM2.5)平均值在ρ(PM2.5)年均值中的占比基本一致，為23%～30%.

d) 汾渭平原東部特殊的能源結(jié)構(gòu)、邊界層動力演變和局地環(huán)流造成高架點源對重污染期間顆粒物質(zhì)量濃度的影響非常顯著，表現(xiàn)為ρ(PM2.5)和ρ(PM10)的日變化特征與ρ(SO2)相同，均呈白天高、晚上低的特征. 而在北京市，ρ(PM2.5)和ρ(PM10)的日變化與ρ(SO2)相反，呈白天低、晚上高的特征. 這說明汾渭平原東部應(yīng)針對自己的特點制定治理策略，應(yīng)加強重污染期間對高架點源的管控.

e) 汾渭平原東部顆粒物質(zhì)量濃度的周變化特征與北京市有顯著區(qū)別. 由于北京市實施工作日高峰時段區(qū)域限行的交通管理措施，顆粒物質(zhì)量濃度呈明顯的“周末效應(yīng)”；汾渭平原東部周末ρ(PM2.5)和ρ(PM10)比工作日分別高0.2%和1.6%，而北京市周末ρ(PM2.5)和ρ(PM10)比工作日分別高8.5%和6.9%. 這說明汾渭平原東部的污染特征及與交通出行習(xí)慣與北京市不同.