趙超櫻 譚維翰

1) (杭州電子科技大學(xué)理學(xué)院,杭州 310018)

2) (山西大學(xué)光電研究所,量子光學(xué)與光量子器件國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,太原 030006)

3) (上海大學(xué)物理系,上海 200444)

利用投影切片定理、傅里葉位移定理和誤差函數(shù)給出三能級(jí)鉀原子氣體三維傅里葉變換頻譜在T=0界面的解析解.固定均勻線寬,非均勻展寬和對(duì)角線相關(guān)系數(shù)可以定量地識(shí)別,通過在適當(dāng)方向上擬合三維傅里葉變換頻譜譜峰的切片來確定.結(jié)果表明,非均勻展寬增大,頻譜圖沿著對(duì)角線方向延伸,對(duì)角線相關(guān)系數(shù)增大,頻譜圖逐漸變圓,振幅也逐漸變小.

1 引 言

基于三脈沖瞬態(tài)四波混頻技術(shù)[1]的多維傅里葉變換光譜學(xué)的誕生是超快光譜學(xué)的一個(gè)重要進(jìn)展.多維光譜學(xué)的概念最初是從20世紀(jì)核磁共振發(fā)展起來的[1],最常見的是二維相干譜[2],2010年,Siemens等[3]應(yīng)用投影切片定理首次解析求解了二維傅里葉變換光譜中任意非均勻的對(duì)角線和交叉對(duì)角線切片共振線型,其結(jié)果可用于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中多個(gè)共振的均勻和非均勻展寬的定量測(cè)量.二維光譜具有的特點(diǎn)也使它成為了研究各種結(jié)構(gòu)和動(dòng)態(tài)的重要工具,例如,水中的氫鍵動(dòng)力學(xué)[4]、半導(dǎo)體量子阱[5?8]的多體動(dòng)力學(xué)等.2013 年,Li等[9]首次在實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)了鉀原子氣體的三維傅里葉變換譜,該變換譜能清晰地揭示每條路徑的躍遷能、弛豫速率和偶極矩.2015 年,Bell等[10]應(yīng)用投影切片定理首次解析求解了二維傅里葉變換譜.其結(jié)果可用于任意非均勻共振的二維相干譜實(shí)驗(yàn).二維光譜具有分解不同的量子激發(fā)路徑的能力,所以用二維光譜研究堿金屬原子體系.2017 年,Titze和Li[11]計(jì)算了激發(fā)脈沖序列在特定相位匹配方向上的三階非線性光學(xué)響應(yīng),其結(jié)果與文獻(xiàn)[9]在 T=0 截面的實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致.國(guó)內(nèi),清華大學(xué)戴星燦課題組[12?14]使用多維傅里葉光譜的方法對(duì)堿金屬分子量子系統(tǒng)中的動(dòng)力學(xué)過程進(jìn)行了詳細(xì)的研究.南京大學(xué)肖敏課題組[15,16]采用超短脈沖,并在其基礎(chǔ)上發(fā)展了對(duì)抽運(yùn)的相關(guān)探測(cè)、時(shí)間分辨熒光等超快光譜學(xué)方法.近幾年,陜西師范大學(xué)的李曉輝課題組[17?20]開展了石墨烯等二維材料的非線性光學(xué)和超快光子學(xué)的研究工作.考慮到文獻(xiàn)[12]只給出了鉀原子氣體三維傅里葉變換譜的數(shù)值解,沒有給出頻域譜的解析解,因此,本文給出了鉀原子氣體三維傅里葉變換譜在 T=0 截面的解析解,其結(jié)果與文獻(xiàn)[9,11]的數(shù)值解一致.

2 三維傅里葉變換譜

早期的三維相干光譜的實(shí)驗(yàn)[21,22]是基于樣品對(duì)5個(gè)激發(fā)場(chǎng)的五階非線性響應(yīng)的,但是為了獲得更完整的電子躍遷信息,研究三維光譜時(shí)對(duì)電子躍遷主要集中在了三階非線性響應(yīng)上.本文選用能級(jí)系統(tǒng)簡(jiǎn)單的堿金屬原子蒸氣研究三維傅里葉變換譜[12?14],如圖1 所示.

圖1 四波混頻原理圖Fig.1.Four wave mixing schematic.

在 t1,t2,t3時(shí)刻分別發(fā)射第一個(gè)、第二個(gè)、第三個(gè)脈沖信號(hào),其中τ為第一個(gè)脈沖和第二個(gè)脈沖之間的時(shí)間延遲,T為第二個(gè)脈沖和第三個(gè)脈沖之間的時(shí)間延遲,t為發(fā)射時(shí)間.四波混頻起因于非線性光學(xué)中的三階非線性極化[23],滿足動(dòng)量守恒k4=k1-k2-k3和能量守恒ω4=ω1+ω2+ω3.頻率為 ω4的光波產(chǎn)生的三階非線性極化強(qiáng)度為

基于密度矩陣公式,光與物質(zhì)相互作用的Bloch方程為

其中,矩陣元Hij=?ωiδij-μijE(t),? ωi為i態(tài)的能量,μij為i,j兩能級(jí)躍遷電偶極矩;弛豫算符 Γ的矩陣元Γij=1/2(γi+γj),γi,γj為i,j能級(jí)能級(jí)的布居數(shù)衰減率.

躍遷頻率有一個(gè)二維高斯函數(shù)的非均勻分布[11]:

非均勻線寬和關(guān)聯(lián)函數(shù)是

利用費(fèi)曼圖,可以得到圖譜中6個(gè)峰對(duì)應(yīng)的量子路徑.例如,T=0 時(shí),A 路徑為[11]

為了分析三維傅里葉頻譜的線形,重新定義新變量t′=t+τ為時(shí)域中的對(duì)角線方向,τ′=t-τ 為時(shí)域中的交叉對(duì)角線方向[3].通過時(shí)域中對(duì)交叉對(duì)角線上的投影進(jìn)行傅里葉變換來計(jì)算頻域中交叉對(duì)角線的切片,稱之為投影切片定理[10].也就是說,切片沿著ωt′,位移沿著ωτ′;切片沿著ωτ′,位移沿著ωt′.二維頻域沿 ωx方向上的位移Δωx相當(dāng)于在二維時(shí)域中乘以e-iΔωxt,如圖2所示.

利用誤差函數(shù):

圖2 (a) 二維時(shí)域;(b) 光子回波信號(hào)的頻率坐標(biāo);(c) 二維時(shí)域投影在對(duì)應(yīng)于沿的切片的對(duì)角線上;(d) 沿 的切片對(duì)應(yīng)的交叉對(duì)角線上的二維時(shí)域投影Fig.2.(a) 2D time;(b) frequency coordinates for photon echo signals;(c) 2D time projection onto the diagonal corresponding to a slice along (d) 2D time projection onto the cross diagonal corresponding to a slice along.

在時(shí)域中,將A路徑[11]下對(duì)應(yīng)的三階非線性極化方程形式簡(jiǎn)化如下:

其中,均勻線寬為 Γ10和Γ20,非均勻線寬為 δ ω10變?yōu)?δ ω20.

對(duì)其進(jìn)行傅里葉變換,將圖像從空間域轉(zhuǎn)換到頻率域.A路徑[10]下對(duì)應(yīng)的頻域形式為

根據(jù)投影切片定理,通過如下坐標(biāo)變換[10]:

A路徑下對(duì)應(yīng)的頻域譜的解析解為

同理可得,將 δ ω10變?yōu)?δ ω20,將 Γ10變?yōu)?Γ20,就是B路徑的解析結(jié)果[11].

根據(jù)參考文獻(xiàn) [11],C-F 路徑中含有 tτ 交叉項(xiàng),時(shí)域的解析解可簡(jiǎn)寫為

第1種情況,當(dāng)δ ω10=δω20,R=1 時(shí),頻域譜SC1(ωt,ωτ),SD1(ωt,ωτ),SE1(ωt,ωτ),SF1(ωt,ωτ)能夠得到和A路徑(7)式一致的解析解.

第2種情況,當(dāng)δω10=δω20,R /=1 時(shí),頻域譜的解析解變?yōu)?/p>

由于δω10=δω20,所以頻域譜SD2(ωt,ωτ),SE2(ωt,ωτ),SF2(ωt,ωτ) 能夠得到和 C路徑一致的解析解.

第3種情況,當(dāng)δω10=mδω20,R=1 時(shí),頻域譜的解析解為

表1 非均勻展寬和對(duì)角線相關(guān)系數(shù)之間的關(guān)系Table 1.The relation between in-homogeneous line-width and the diagonal correlation coefficient.

第4種情況,當(dāng)δω10=mδω20,R /=1 時(shí),頻域譜的解析解為

同理可得,將 δω10變?yōu)棣摩?0,E,F 分別與 C,D 路徑的解析解一致.

從(10)—(17)式中可以看出,路徑差別僅僅與Γ和δω有關(guān).接下來,通過數(shù)值模擬觀察 Γ和δω 分別對(duì)光譜的影響.

3 數(shù)值模擬

數(shù)值模擬中,取如下參數(shù) :ω10=386THz,ω20=388THz.根據(jù) (9),(10)式,路徑A不含對(duì)角線相關(guān)系數(shù)R的交叉項(xiàng),B路徑所得三維傅里葉變換頻譜圖與A路徑的圖是一樣的.根據(jù)(11),(12)式,路徑C-F含對(duì)角線相關(guān)系數(shù)R的交叉項(xiàng).比較圖3 和圖4,固定 m=1.5,改變 R,隨著R的減小,SC2(ωt,ωτ) 譜形逐漸變圓,振幅逐漸變小.比較圖3和圖5,當(dāng) R=1 時(shí),即對(duì)角線相關(guān)系數(shù)相同,m的變化可以看作是非均勻線寬的變化,隨著m 的減小,SC3,E3(ωt,ωτ) 譜線范圍向兩邊延長(zhǎng),頻譜圖變細(xì)長(zhǎng).比較圖4和圖6,改變非均勻線寬,隨著m的減小,SC4,E4(ωt,ωτ) 譜線范圍向兩邊延長(zhǎng),頻譜圖變細(xì)長(zhǎng).比較圖5和圖6,改變對(duì)角線相關(guān)系數(shù),SC4,E4(ωt,ωτ) 圖像變得更圓.

固定均勻線寬Γ10,Γ20,與非均勻展寬相關(guān)的參數(shù) R,m,δ ω10,δ ω20可以定量地識(shí)別,通過在適當(dāng)方向上擬合三維譜峰的切片來確定[3].為了能更清楚地觀察到對(duì)角峰和非對(duì)角峰隨著參數(shù)的變化而發(fā)生的變化,將A-F路徑的頻譜圖畫在一張圖中,進(jìn)一步得到 T=0 界面完整的三維傅里葉變換頻譜圖.如圖7、圖8所示,左上角為A路徑模的圖譜,右下角為B路徑模的圖譜,右上角為C路徑模的圖譜,左下角為 D路徑模的圖譜,根據(jù)(13)式和(15)式,E路徑所得三維傅里葉變換頻譜圖與 C路徑的圖是一樣的.根據(jù)(14)式和(16)式,F路徑所得三維傅里葉變換頻譜圖與D路徑的圖是一樣的.這樣就得到了 T=0 界面各個(gè)路徑完整的截面圖.但是對(duì)于A,B兩條路徑來說,改變對(duì)角線相關(guān)系數(shù)并不會(huì)影響它們的圖譜,由于A,B兩路徑的頻譜圖位于整體圖的對(duì)角峰位置,對(duì)角峰不受R的影響,因?yàn)樗鼈兪怯蓡我坏能S遷分別決定的.C,D兩路徑的頻譜圖位于整體圖的非對(duì)角峰位置,非對(duì)角峰會(huì)受到R的影響,因?yàn)榉菍?duì)角峰與兩個(gè)躍遷都有關(guān)系,因此受到它們之間相關(guān)性的影響.比較圖7(a)和圖(b),得到的結(jié)果與參考文獻(xiàn)[11]里的圖5(a)完全一致.

圖3 當(dāng)δω10=δω20=0.2THz,Γ 10=Γ20=0.05THz,R=1時(shí) S C1(ωt,ωτ) 頻譜圖 (a)實(shí)部;(b)虛部;(c) 模Fig.3.The three-dimensional Fourier transform spectrum S C1(ωt,ωτ) with δ ω10=δω20=0.2THz,Γ 10=Γ20=0.05THz,R=1:(a) Real part;(b) imaginary part;(c) module.

圖4 當(dāng)δω10=δω20=0.2THz,Γ 10=Γ20=0.05THz,R=0.5時(shí)SC2(ωt,ωτ) 頻譜圖 (a) 實(shí)部;(b) 虛部;(c) 模Fig.4.The three-dimensional Fourier transform spectrum S C2(ωt,ωτ) with δ ω10=δω20=0.2THz,Γ 10=Γ20=0.05THz,R=0.5:(a) Real part;(b) imaginary part;(c) module.

圖5 當(dāng)δω10=0.3THz,δ ω20=0.2THz,Γ 10=Γ20=0.05THz,R=1時(shí)S C3,E3(ωt,ωτ) 頻譜圖 (a) 實(shí)部;(b) 虛部;(c) 模Fig.5.The three-dimensional Fourier transform spectrum S C3,E3(ωt,ωτ) with δ ω10=0.3THz,δ ω20=0.2THz,Γ10=Γ20=0.05 THz,R=1 :(a) Real part;(b) imaginary part;(c) module.

圖6 當(dāng) δ ω10=0.3THz,δ ω20=0.2THz,Γ 10=Γ20=0.05THz,R=0.5 時(shí) S C4,E4(ωt,ωτ) 頻譜圖 (a) 實(shí)部;(b) 虛部;(c)模Fig.6.The three-dimensional Fourier transform spectrum S C4,E4(ωt,ωτ) with δ ω10=0.3THz,δ ω20=0.2THz,Γ10=Γ20=0.05 THz,R=0.5 (a) Real part;(b) imaginary part;(c) module.

圖7 三維傅里葉轉(zhuǎn)換頻譜圖(a)參考文獻(xiàn)[11]中的圖5(a),Γ 10=Γ20=0.05THz,δ ω10=δω20=0.2THz,(b) R=1 ;(c) R=0.5 Fig.7.Three-dimensional Fourier transform spectrum:(a) Fig.5(a) in Ref.[11],Γ 10=Γ20=0.05THz,δ ω10=δω20=0.2 THz;(b) R=1 ;(c) R=0.5.

圖8 R不同時(shí),三維傅里葉轉(zhuǎn)換頻譜,Γ 10=Γ20=0.05THz,δ ω10=0.3THz,δ ω20=0.2THz (a) R=1 ;(b)R=0.5Fig.8.The three-dimensional Fourier transform spectrum with Γ 10=Γ20=0.05THz,δ ω10=0.3THz,δ ω20=0.2THz for different R:(a) R=1 ;(b) R=0.5.

通過比較圖7(b)和圖8(a),頻譜圖會(huì)隨著非均勻線寬的增大而沿對(duì)角線方向有一定的延伸,對(duì)角峰的圖譜也伸長(zhǎng)了,一般來說,A,B 兩路徑對(duì)應(yīng)躍遷的非均勻線寬不相等,對(duì)角峰在對(duì)角方向上具有不同的線寬,C,D兩路徑圖譜對(duì)應(yīng)的延伸較為明顯.

4 結(jié) 論

首先利用投影切片定理對(duì)三能級(jí)鉀原子氣體三維傅里葉變換譜進(jìn)行降維;其次利用誤差函數(shù)將三階非線性極化方程進(jìn)行簡(jiǎn)化,傅里葉位移理論將譜從時(shí)域轉(zhuǎn)換到頻域,研究了三能級(jí)鉀原子氣體三維傅里葉變換譜與非均勻線寬、對(duì)角線相關(guān)系數(shù)R和m之間的關(guān)系.改變R,隨著R的減小,譜形逐漸變圓,振幅逐漸變小.改變m,隨著m的減小,頻譜圖變細(xì)長(zhǎng).最后,將A-F路徑的三維傅里葉變換頻譜圖畫在一張圖中,得到 T=0 界面的完整的三維傅里葉變換頻譜圖.其解析解與文獻(xiàn)[11]的圖5(a)數(shù)值模擬圖完全吻合.三維光譜中光譜峰的線形顯示了非均勻展寬的重要性信息,通過對(duì)角峰的伸長(zhǎng)表明存在非均勻展寬,兩個(gè)躍遷的相對(duì)非均勻線寬由對(duì)應(yīng)的對(duì)角線峰值的對(duì)角線寬揭示.此研究結(jié)果可進(jìn)一步推廣至任意截面的情況,最終給出三維光譜的完整的三維圖.這有助于構(gòu)建一套完整的體系來解釋三維傅里葉頻譜.

感謝美國(guó)佛羅里達(dá)國(guó)際大學(xué)物理系李鶴檳助理教授的討論.