宋 盼，王小偉，孟從森，呂治輝，張棟文，趙增秀，袁建民，2

（1.國防科技大學(xué)物理系，長沙 410073；2.中國工程物理研究院研究生院，北京 100193）

1 引言

激光鎖模技術(shù)的發(fā)明，促進(jìn)了超短飛秒激光脈沖的誕生［1］，為人們在飛秒尺度的時間分辨上研究超快動力學(xué)提供了可能.飛秒激光脈沖被廣泛應(yīng)用于分子超快動力學(xué)時間分辨的實(shí)驗(yàn)中，揭示了化學(xué)反應(yīng)過渡態(tài)的詳細(xì)動力學(xué)過程［2］，并且成功控制了化學(xué)鍵的成鍵與斷裂［3，4］.而原子內(nèi)部的電子運(yùn)動時間尺度在阿秒量級，若要在時間上分辨原子分子內(nèi)部電子的超快動力學(xué)過程就需要比飛秒更短的阿秒脈沖.

阿秒脈沖的出現(xiàn)使人們的視野從分子動力學(xué)過程拓展到原子內(nèi)部電子超快動力學(xué).雖然紅外飛秒脈沖可以借由光譜展寬技術(shù)壓縮至百阿秒量級［5，6］，但受光學(xué)周期的限制，百阿秒幾乎已經(jīng)達(dá)到了紅外/可見光波段脈沖的極限長度，很難進(jìn)一步壓縮.因此，在極紫外甚至波長更短的軟X射線波段產(chǎn)生阿秒脈沖是更為可行的方案.人們提出了多種產(chǎn)生阿秒脈沖的方案，包括受激拉曼散射［7］，自由電子激光［8］，等離子體鏡［9］和高次諧波.相比之下，高次諧波產(chǎn)生阿秒脈沖具有極大的優(yōu)勢.首先，這種技術(shù)不僅在理論上有著清晰的物理圖像，在實(shí)驗(yàn)上也能通過簡單的方式實(shí)現(xiàn)；其次，高次諧波本質(zhì)上是一系列時間上周期排列的阿秒脈沖串［10］，通過適當(dāng)?shù)墓鈱W(xué)選通技術(shù)［11，12］，借助高次諧波過程，人們已經(jīng)能從中獲得小于100 as的脈沖［13，14］，最短的阿秒脈沖已達(dá)到43 as［15］.中科院物理研究所在2013 年獲得了中心波長為82 eV，脈寬為160 as的孤立阿秒脈沖［16］；近期國防科技大學(xué)王小偉等人通過雙光學(xué)選通門技術(shù)使用4.2 飛秒的激光脈沖在不要求CEP穩(wěn)定的情況獲得了88 as的阿秒脈沖［17］.另一方面，基于高次諧波產(chǎn)生的極紫外光束是相干的［18］，光子能量通常在十幾到上百個電子伏特，很多分子光吸收的能量在這個范圍內(nèi)［19］，這個光譜范圍也包含了大量的電子躍遷、電離及解離等動力學(xué)過程發(fā)生所需要的光子能量，因此基于高次諧波產(chǎn)生的阿秒脈沖對分子的激發(fā)是理想的光源.高次諧波非常短的脈沖持續(xù)時間和其與驅(qū)動激光脈沖完美的同步性顯示出在飛秒甚至是阿秒時間分辨和埃的空間分辨下研究電子和核的動力學(xué)成為可能［20］.

目前，以高次諧波技術(shù)產(chǎn)生的阿秒脈沖光源在實(shí)驗(yàn)的應(yīng)用上主要分為兩種，分別是孤立的阿秒脈沖（IAP）和阿秒脈沖串（APT）［21］.孤立的阿秒脈沖時間分辨好且能譜寬，對需要大帶寬的態(tài)的相干激發(fā)是理想的光源.2010 年Steve Gilbertson等人［22］首次使用孤立的阿秒脈沖（100 as）對自電離的電子動力學(xué)過程進(jìn)行了研究，展示了阿秒XUV泵浦—紅外飛秒激光探測的手段可以測量和控制氦原子直接電離與自電離的干涉過程.而阿秒脈沖串由許多脈沖組成，在XUV諧波中的窄譜結(jié)構(gòu)可以激發(fā)特定的態(tài)，并且保持較好的時間分辨.Paul等人［23，24］提出的基于雙光子躍遷干涉的阿秒脈沖串重建技術(shù)，簡稱RABBITT，可以對阿秒脈沖串進(jìn)行測量.以阿秒脈沖串為XUV光源，基于雙光子躍遷干涉對自電離和Fano共振開展了廣泛的實(shí)驗(yàn)研究.Gruson等人［25］測量了氦的Fano自電離共振產(chǎn)生的光電子波包的幅值和相位，看到了自電離共振在阿秒時間尺度上的增強(qiáng)；M.Kotur測量了Ar原子自電離和直接光電離之間振幅和相位的變化［26］；而Ranitoric等人［27］在D2分子上通過控制中性和單電離分子中被激發(fā)的電子波包的干涉途徑，實(shí)現(xiàn)了在阿秒時間尺度上轉(zhuǎn)換激發(fā)的電子態(tài)和引導(dǎo)核波包來決定中性分子振動的方式，并且控制和操縱電離解離通道.另外，利用阿秒脈沖串作為XUV光源，在單光子直接電離和自電離態(tài)之間的雙路徑干涉方面也是實(shí)驗(yàn)研究的熱點(diǎn)問題［28，29］.Johnsson等人［30］通過相位鎖定的諧波梳展示了He原子通過阿秒脈沖串電離的幾率依賴于紅外激光和APT的相對相位，并首次觀測到了強(qiáng)驅(qū)動場下的阿秒波包干涉.

利用阿秒脈沖進(jìn)行電子超快動力學(xué)探測的常用實(shí)驗(yàn)技術(shù)主要有兩種，分別是阿秒瞬態(tài)吸收光譜技術(shù)和阿秒光電子譜技術(shù).阿秒瞬態(tài)吸收光譜技術(shù)測量原子或分子體系在飛秒脈沖作用后一定延時下對阿秒脈沖的瞬態(tài)吸收光譜，根據(jù)不同延時吸收譜的改變能夠得到原子或分子結(jié)構(gòu)及其內(nèi)部電子狀態(tài)隨時間的演化.阿秒瞬態(tài)吸收光譜技術(shù)在2010 年被第一次應(yīng)用，Goulielmaskis等人［31］利用這種技術(shù)觀測到了氪原子的價(jià)電子在亞飛秒尺度上的運(yùn)動.隨后稀有氣體原子的阿秒瞬態(tài)吸收光譜研究被多個小組相繼報(bào)道［32-34］.王小偉等人設(shè)計(jì)并搭建了高分辨率極紫外譜儀，提出了精確的原位標(biāo)定方法，在氦原子、氬原子、氖原子的瞬態(tài)吸收光譜上做了大量的工作［35-37］，并且在氫分子的瞬態(tài)吸收譜中同時觀測到了電子及原子核的動力學(xué)過程，是瞬態(tài)吸收光譜技術(shù)在分子體系中的首次嘗試［38］.而阿秒光電子譜技術(shù)是早于阿秒瞬態(tài)吸收光譜技術(shù)的，阿秒脈沖作用到原子或分子上會產(chǎn)生一個或多個電子，并且電離之后的離子往往處于非平衡態(tài)并將在短時間內(nèi)演化，不同的靶發(fā)生的動力學(xué)形式不同.現(xiàn)在有很多種方法獲取阿秒XUV脈沖電離原子或分子產(chǎn)生的電子和離子產(chǎn)物的信息，最簡單的方法是通過測量帶電粒子在漂移管中的飛行時間而獲得它們的動能，這種探測技術(shù)被稱作飛行時間（TOF）譜儀.TOF譜儀是高計(jì)數(shù)率粒子探測器的典型裝備［39］，包括測量光電子動能分布的電子TOF譜儀和測量光離子質(zhì)譜的離子質(zhì)譜儀.而早期的阿秒光電子譜技術(shù)正是基于TOF譜儀設(shè)置的，早在2002年Krausz小組就運(yùn)用阿秒光電子譜技術(shù)實(shí)現(xiàn)了氪原子俄歇電子發(fā)射的實(shí)驗(yàn)測量［40］，他們用900 as的極紫外脈沖把氪原子M殼層的一個電子剝離而形成空穴，同時使用一束紅外飛秒激光探測俄歇電子發(fā)射過程，實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示氪原子的M殼層空穴的壽命為7.9 fs.隨后他們用同樣的技術(shù)，通過探測光離子的方式，觀測到了氖離子（Ne+）電離速率在紅外光場亞周期內(nèi)的改變［41］.更為復(fù)雜的電子-離子成像譜儀在阿秒實(shí)驗(yàn)時也被使用，比如速度成像譜儀（VMI）.速度成像譜儀可以測量高計(jì)數(shù)率下的電子或離子的動能及其角分布［42］，能夠分辨出二維投影動量分布，并且已經(jīng)成功與阿秒脈沖光源相結(jié)合，例如在D2分子中通過少周期的CEP相位穩(wěn)定的激光脈沖研究電子的局域化［43］.雖然VMI譜儀與分子的準(zhǔn)直和定向相結(jié)合可以測量分子系下的光電子分布，但是實(shí)驗(yàn)中更為細(xì)致的動力學(xué)信息僅能在光碎片的符合測量中被獲得.冷靶反沖離子動量成像譜儀（COLTRIMS）的出現(xiàn)使得多電子和離子的符合測量成為了可能，它能夠記錄所有碎片離子和電子的三維動量矢量，對特定反應(yīng)通道可以全微分符合測量而提供精確的動力學(xué)數(shù)據(jù).最近發(fā)展的阿秒脈沖光源與冷靶反沖離子動量成像譜儀結(jié)合的實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，簡稱AttoCOLTRIMS 系統(tǒng)［44］.使得在阿秒時間尺度和埃的空間分辨下同時研究電子和核的運(yùn)動成為可能.早在2007 年，Etienne Gagnon 等人首次將高次諧波作為軟X射線源與COLTRIMS系統(tǒng)結(jié)合起來［45］，并使用軟X射線泵浦和IR探測手段測量了氮?dú)夥肿与婋x-解離過程中電子和原子核的超快動力學(xué)，實(shí)驗(yàn)表明，解離發(fā)生的機(jī)制是電子的振激（shake up）過程.隨后他們發(fā)現(xiàn)氧分子在軟X射線電離之后的自電離是一個復(fù)雜的多級過程，并通過插入一束飛秒的紅外激光脈沖成功的調(diào)控了氧分子的自電離［46］.雖然他們使用的高次諧波產(chǎn)生的軟X射線只是選出43 eV光子能量的阿秒脈沖串，持續(xù)時間在幾個飛秒，但是依然開啟了在阿秒時間分辨和埃的空間分辨下電子和原子核的動力學(xué)的研究.

近些年被廣泛實(shí)驗(yàn)研究的阿秒電離時間延遲始于Schultze等人在2010 年的工作，利用阿秒條紋相機(jī)（streaking）觀測Ne原子2p 和2s軌道之間電離延遲為21 as［47］.Wigner時間延遲在上世紀(jì)六十年代與激光在同一時期首次被提出［48］，得益于阿秒科學(xué)的發(fā)展最近才在實(shí)驗(yàn)上廣泛研究，主要包括雙電離延遲［49］，同一原子不同軌道電子電離時間延遲［50，51］，不同分子間價(jià)電子電離時間延遲［52］，稀有氣體之間相同軌道光電離延遲［53，54］，光電離時間對角度的依賴［55］，光電離時間延遲中的共振效應(yīng)［56］等等.不同原子間最外層軌道電子電離相對時間延遲這樣的研究需要采用原位測量，即不同的靶原子同時受到阿秒脈沖的作用并且同時采集數(shù)據(jù)才能保證數(shù)據(jù)的有效性，而不能將不同的靶原子分別單獨(dú)測量.針對這種需求，可以利用COLTRIMS 的符合測量功能分辨出同一組實(shí)驗(yàn)中不同靶原子出射的光電子.在阿秒超快電子動力學(xué)研究中利用AttoCOLTRIMS系統(tǒng)的研究還包括同時研究電子和核的動力學(xué)，比如氫分子中根據(jù)核的動力學(xué)提取電離時間延遲信息，并考慮核運(yùn)動對分子電離時間延遲的影響［57］；探索雙原子分子中多尺度的電子和核的量子調(diào)控［58］等等.另外，阿秒雙電離，阿秒超快電子動力學(xué)角度分辨，探索快速的電荷再分配和局域化等實(shí)驗(yàn)都可以在AttoCOLTRIMS系統(tǒng)上完成.

目前，國際上基于高次諧波技術(shù)的阿秒脈沖光源的應(yīng)用已經(jīng)非常廣泛，包括與COLTRIMS 系統(tǒng)的結(jié)合.在國內(nèi)，中科院蘭州近代物理研究所，華東師范大學(xué)，北京大學(xué)，華中科技大學(xué)，吉林大學(xué)等實(shí)驗(yàn)室都在相繼建設(shè)各自實(shí)驗(yàn)設(shè)備.COLTRIMS系統(tǒng)要求分子冷靶足夠稀薄，導(dǎo)致單位時間內(nèi)事件數(shù)少，符合測量采集時間長，這個缺點(diǎn)使得將COLTRIMS 系統(tǒng)應(yīng)用在同步輻射、自由電子激光等X射線光源上，由于這些大型光源設(shè)備機(jī)時受限，很難滿足研究者的需求.而桌面型的阿秒XUV光源成本低、系統(tǒng)靈活性高、并且作為相干光源與COLTRIMS系統(tǒng)的結(jié)合優(yōu)勢明顯.我們利用高次諧波技術(shù)產(chǎn)生單個阿秒脈沖或阿秒脈沖串作為阿秒XUV光源，結(jié)合COLTRIMS系統(tǒng)的符合測量功能，設(shè)計(jì)研制了AttoCOLTRIMS 系統(tǒng)，本文將詳細(xì)介紹這個系統(tǒng)的構(gòu)成、設(shè)計(jì)技術(shù)細(xì)節(jié)和功能，并給出一些初步的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，檢驗(yàn)系統(tǒng)運(yùn)行和數(shù)據(jù)分析的正確性和實(shí)驗(yàn)精度.為在阿秒時間分辨上研究電子動力學(xué)，分析原子分子在阿秒脈沖驅(qū)動、紅外激光輔助下的電離解離過程等研究奠定基礎(chǔ).

2 符合測量技術(shù)

冷靶反沖離子動量成像譜儀（簡稱COLTRIMS；有文獻(xiàn)中與反應(yīng)顯微成像譜儀（REMI）不作區(qū)分）是符合測量技術(shù)的載體，所謂符合測量包含兩層含義，從探測的角度講是探測器探測到的粒子來自同一個母體粒子；從物理的角度講是對特定反應(yīng)通道實(shí)現(xiàn)全微分測量并且提供精確的動力學(xué)數(shù)據(jù).

如圖1 所示，COLTRIMS系統(tǒng)的基本原理是：在超高真空環(huán)境下聚焦的激光光束、電子束或離子束等作用于超聲分子束流冷靶上，超聲束流冷靶［60，61］是由幾個大氣壓的氣體經(jīng)過30 μm的噴嘴進(jìn)入高真空腔體內(nèi)再經(jīng)過三級Skimmer層層過濾和準(zhǔn)直得到，這樣可以控制超聲束流的數(shù)密度并能保證反沖離子的動量探測不受靶分子熱運(yùn)動的影響，進(jìn)而提高探測精度.與冷靶氣體碰撞產(chǎn)生的碎片離子和電子在譜儀內(nèi)部設(shè)置的勻強(qiáng)電場的牽引及勻強(qiáng)磁場的約束下分別到達(dá)位于真空腔體兩端的離子探測器和電子探測器.MCP-delayline位置靈敏探測器可以探測到帶電粒子打在探測器上的位置，再根據(jù)帶電粒子在譜儀中的飛行時間，就可以重構(gòu)出探測到的碎片粒子的三維動量.COLTRIMS系統(tǒng)具有超高的動量分辨和全立體角探測能力：可以探測碰撞過程中電子、離子的全部產(chǎn)物，通過設(shè)置合適的加速電場和約束磁場可以對全部的離子和電子進(jìn)行4π立體角的探測［62］，在飛行時間方向上動量分辨精度可達(dá)0.02 a.u.甚至更高.它既具有時間分辨又具有位置分辨，可以記錄下反應(yīng)碎片的全部動力學(xué)信息［63］.COLTRIMS系統(tǒng)最大的優(yōu)點(diǎn)是具有符合測量的能力，在實(shí)驗(yàn)過程中，根據(jù)提取特定反應(yīng)通道數(shù)據(jù)的需要設(shè)置事件數(shù)、碎片粒子動量守恒、粒子出射角度等條件進(jìn)行篩選，可以進(jìn)行離子—離子、電子—電子、電子—離子等符合測量，其中電子—離子符合是COLTRIMS 系統(tǒng)獨(dú)有的探測能力.換言之，COLTRIMS系統(tǒng)探測過程中能夠知道碰撞產(chǎn)物中電子來自于哪個母體離子，這是COLTRIMS系統(tǒng)符合測量能力區(qū)別于以往任何探測器的本質(zhì).如圖2所示，我們展示了Ar原子單電離過程中光電子與離子通過動量守恒進(jìn)行的符合測量，進(jìn)而能夠重構(gòu)出來自母體離子Ar+的電子的三維動量.

圖1 COLTRIMS系統(tǒng)的原理圖［59］.Fig.1 Schematic diagram of COLTRIMS［59］.

圖2 波長790 nm、脈寬25 fs的圓偏振紅外激光光電離Ar原子實(shí)驗(yàn)結(jié)果.（a）反應(yīng)通道Ar+nhν →Ar+ +e-產(chǎn)生的電子和離子在Z方向上的動量符合譜.（b）COLTRIMS符合測量獲得的此反應(yīng)通道產(chǎn)生的電子三維動量分布.Fig.2 Experimental results of the ionization of Ar atom by circular polarized laser with wavelength of 790 nm and pulse duration of 25 fs.（a）The Z-direction momentum coincidence spectrum of the electrons and ions generated from the channel of Ar+nhν →Ar+ +e-.（b）Threedimensional momentum distributions of electrons obtained through coincidence technique in COLTRIMS.

3 AttoCOLTRIMS系統(tǒng)

3.1 阿秒脈沖光源與COLTRIMS系統(tǒng)的結(jié)合

AttoCOLTRIMS系統(tǒng)的原理圖如圖3 所示.我們實(shí)驗(yàn)室與COLTRIMS 系統(tǒng)相結(jié)合使用的是奧地利Femtolaser公司制造的Femtopower Compact激光器.這臺激光器通過摻鈦藍(lán)寶石激光脈沖放大系統(tǒng)輸出載波包絡(luò)相位（CEP）穩(wěn)定的飛秒激光脈沖，中心波長為790 nm，脈寬是25 fs，重復(fù)頻率是10 KHz，輸出脈沖能量為0.8 mJ.我們在后期考慮將25 fs的紅外激光脈沖經(jīng)過空芯光纖的展寬及啁啾鏡的壓縮，得到脈沖長度為～7 fs的超短脈沖，以便于產(chǎn)生孤立的阿秒脈沖.

如圖3 所示，光路圖中紅色線表示紅外激光脈沖，這束激光脈沖首先經(jīng)過一個寬帶的分束鏡將光束分為兩部分用于泵浦-探測實(shí)驗(yàn).透射部分作為驅(qū)動光產(chǎn)生阿秒脈沖，通過焦距為550 mm的反射聚焦鏡聚焦于真空腔體內(nèi)的氣體池上并且產(chǎn)生高次諧波（圖中藍(lán)色線），氣體池由內(nèi)徑為1 mm并且充滿氬氣的玻璃管組成.產(chǎn)生的高次諧波與紅外激光一起被鋁膜過濾單元過濾，由于紅外激光不能透過金屬膜而高次諧波能夠透過，從而達(dá)到阻擋紅外激光的目的.透過鋁膜的高次諧波由反射面鍍金的雙曲面鏡聚焦與超聲束流冷靶相互作用.需要說明的是高次諧波的全部傳播路徑均在真空腔體內(nèi).反射部分作為探測光，經(jīng)過延遲系統(tǒng)1 和延遲系統(tǒng)2 之后由銀反射鏡M10 反射進(jìn)入真空腔體并由平凸透鏡聚焦，通過空芯鏡（小孔直徑為4 mm）與高次諧波束合束一起進(jìn)入COLTRIMS主腔，探測光與作為泵浦光的高次諧波在空間上重合作用于與超聲分子束冷靶.兩個延遲系統(tǒng)能夠保證兩束光在時間也重合，其中延遲系統(tǒng)1 是由精度不太高的平移臺組成，采用Newport壓電線性促動器驅(qū)動，行程2 英寸，精度30 nm，能夠在大范圍內(nèi)調(diào)節(jié)泵浦-探測兩路光臂的光程差.延遲系統(tǒng)2 采用高精度納米級定位平移臺Physik Instrumente（PI）P-752，行程15 μm，閉環(huán)分辨率0.1 nm，能夠在100 fs延遲內(nèi)提供精確地延遲控制.泵浦-探測兩束光共同作用于超聲分子束冷靶，產(chǎn)生的光電子、光離子動量信息被COLTRIMS符合測量譜儀探測，從而得到阿秒光源泵浦紅外激光探測下反應(yīng)動力學(xué)的精確數(shù)據(jù).

3.2 AttoCOLTRIMS系統(tǒng)的真空配置

圖3 AttoCOLTRIMS系統(tǒng)的原理圖.其中，紅色線表示紅外激光束，藍(lán)色線表示阿秒XUV脈沖，綠色線表示532 nm連續(xù)激光束.BS是分束鏡，M1 -M12是銀反射鏡.M5與M6 組成延遲系統(tǒng)1，M7組成延遲系統(tǒng)2.Fig.3 Schematic diagram of the AttoCOLTRIMS system.The red lines correspond to the infrared laser beam，the blue lines correspond to the attosecond XUV，the green lines correspond to the continuous laser beam at 532 nm.BS：beam splitter；M1 -M12：silvered mirror.M5 and M6：delay stage 1，M7：delay stage 2.

COLTRIMS系統(tǒng)符合測量的探測能力是建立在超高真空環(huán)境的基礎(chǔ)上的，因此阿秒光源與COLTRIMS系統(tǒng)的結(jié)合的前提是不能夠影響主腔在實(shí)驗(yàn)條件下超高真空的獲得.如圖4 所示，我們設(shè)計(jì)的阿秒光源的真空裝置主要分為放置氣體池的氣源腔，放置輪胎鏡的諧波腔，放置合束鏡（空芯鏡）的合束腔以及腔體間的連接裝置，并且采用了真空差分的原理以保證主腔的超高真空環(huán)境.其中，鋁膜安裝在真空閥門上，除了作為過濾單元還能夠有效隔絕氣源腔內(nèi)氣體分子擴(kuò)散進(jìn)入諧波腔內(nèi)，起到主要的真空差分作用.實(shí)驗(yàn)條件下，氣源腔真空度在10-4mbar量級，諧波腔內(nèi)真空度可達(dá)10-8～10-9mbar量級.我們在諧波腔與合束腔之間以及合束腔與主腔之間的連通上只設(shè)置幾個毫米的小孔，這樣既能透過光束又能盡量減少腔體之間真空度不同而造成的影響，最大可能保證主腔的超高真空環(huán)境不受阿秒光源裝置的影響.實(shí)驗(yàn)過程中合束腔真空度接近10-10mbar量級，而COLTRIMS 系統(tǒng)主腔真空度優(yōu)于5 ×10-10mbar，滿足符合測量的要求.

3.3 主動光學(xué)穩(wěn)定裝置

阿秒科學(xué)的研究需要精密的光學(xué)元件和穩(wěn)定的實(shí)驗(yàn)環(huán)境.而COLTRIMS符合測量實(shí)驗(yàn)往往需要幾個小時甚至幾十個小時的數(shù)據(jù)采集，這對整個系統(tǒng)尤其對光學(xué)系統(tǒng)的穩(wěn)定性提出較高的要求.對于非共線的泵浦—探測光路，兩個光臂上光學(xué)器件不同，傳播路徑也不同，光學(xué)器件振動，環(huán)境溫濕度變化引起的機(jī)械形變，空氣流動對光束的擾動等都會對兩個光臂的光程差造成嚴(yán)重的影響，從而影響相對時間延遲（相對相位）.控制光路穩(wěn)定最直接的方法是全部選用機(jī)械穩(wěn)定性高的光學(xué)元件，將整個光路放置在一塊光學(xué)平臺上然后放入真空腔里并且保證恒定的溫度.這種穩(wěn)定方式稱為被動穩(wěn)定，穩(wěn)定時間較短，調(diào)節(jié)相對時間延遲的重復(fù)性無法保證，不利于COLTRIMS符合測量實(shí)驗(yàn)長時間的數(shù)據(jù)采集和阿秒時間尺度的精密測量.

圖4 阿秒光源與COLTRIMS 系統(tǒng)結(jié)合的真空腔體示意圖.腔體設(shè)計(jì)采用了真空差分的原理，主要包括氣源腔、諧波腔和合束腔以及腔體間的連接裝置.Fig.4 Schematic diagram of the vacuum chamber of combining attosecond pulses with COLTRIMS.The chamber is designed as a set of multistage differential vacuum system consisting of the gas cell chamber，the HHG chamber，the combiner chamber，and the connecting devices between them.

相對于被動穩(wěn)定方式，Michael Chini等人提出一種對環(huán)境要求不太高的光學(xué)主動穩(wěn)定裝置［64］.我們采取類似的方式，如圖3 所示除了泵浦-探測光束之外又引入了一束532 nm連續(xù)激光束（圖中綠色線）.綠光經(jīng)過擴(kuò)束之后經(jīng)分束鏡反射部分沿泵浦光臂傳播，經(jīng)分束鏡透射的部分與探測光一起傳播，兩束光在合束鏡處再次相遇并發(fā)生干涉，兩路光束從初始分束器到這一點(diǎn)的路徑形成Mach-Zehnder干涉儀.由于綠光在Mach-Zehnder干涉儀內(nèi)與泵浦-探測光束路徑一致，因此通過穩(wěn)定干涉條紋的相位就能對泵浦-探測延時進(jìn)行調(diào)節(jié).需要指出的是，沿泵浦光臂傳播的綠光會受到鋁膜過濾單元的阻擋，為避免綠光不能到達(dá)合束鏡，我們采用如圖5（b）所示的鋁膜安裝方式，將厚度為400 nm，直徑為5 mm的鋁膜覆蓋在中心帶孔的石英玻璃片上，這樣阿秒光束可以經(jīng)過玻璃片中心的鋁膜從小孔穿出，并且產(chǎn)生阿秒光束的紅外驅(qū)動光束的中心部分也能被鋁膜阻擋，再與合束鏡組合使用，阿秒光束可以進(jìn)入COLTRIMS 主腔，而紅外驅(qū)動光被完全過濾，光束經(jīng)過鋁膜過濾單元的示意圖如圖5（a）所示.另一方面綠激光束比阿秒光束直徑大許多，盡管其中心光束被鋁膜阻擋，但外側(cè)光束環(huán)仍可以直接透過固定鋁膜的玻璃基底達(dá)到合束鏡，這束綠激光將被合束鏡的背面反射出真空腔體與穿過合束鏡小孔的探測光路中的綠激光束合束.但探測光路中紅外激光也能透過合束鏡小孔混雜在綠光中，需要使用帶通濾波片濾除，如圖5（c）所示.合束的綠激光會產(chǎn)生干涉條紋，并由CCD相機(jī)探測，當(dāng)兩臂的長度發(fā)生改變時，這種干涉條紋會發(fā)生移動，對應(yīng)的相對相位也隨之改變.我們設(shè)置了延遲系統(tǒng)2 采用高精度納米級定位平移臺，根據(jù)CCD相機(jī)的信號傳輸給納米平移臺壓電信號實(shí)時調(diào)節(jié)兩路光臂的光程差，保證泵浦-探測相對相位的穩(wěn)定.反過來，我們可以根據(jù)干涉條紋的移動掃描泵浦-探測的時間延遲.

圖5 （a）光束經(jīng)過鋁膜過濾單元示意圖，（b）400 nm厚的鋁膜覆蓋在中心孔徑為5 mm的石英玻璃片上.（c）光束經(jīng)過合束鏡傳播的示意圖，其中兩個光臂上的綠光被引出產(chǎn)生的干涉條紋被CCD相機(jī)探測.Fig.5 （a）Schematic diagram of the laser beam passing through the Al film filter unit.（b）The hole of quartz glass has a diameter of 5 mm and is covered by an Al film of 400 nm thickness.（c）A schematic diagram of the laser beam traveling through a holey mirror，where the green lines on both arms is extracted to produce interference fringes detected by a CCD camera.

4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

4.1 高次諧波光譜的重構(gòu)

我們在AttoCOLTRIMS 系統(tǒng)中沒有設(shè)置X射線CCD相機(jī)，不能直接通過測量光譜的方式獲得阿秒XUV的光譜.但是可以根據(jù)光電子譜重構(gòu)高次諧波的光譜.首先，我們使用25 fs的紅外激光作為驅(qū)動光作用到充滿Ar氣的氣體池上，驅(qū)動光強(qiáng)約為1.0 ×1014W/cm2，產(chǎn)生的高次諧波作為光源直接電離氣體分子.為了使幾種氣體的光電子譜重構(gòu)出的高次諧波譜相互參考，我們使用氦、氖、氬、氪四種稀有氣體按體積1：1：1：1 混合的氣體.COLTRIMS 系統(tǒng)具有符合測量能力，能夠辨別光電子來自哪個母體粒子.來自四種稀有氣體原子的光電子能譜如圖6（a）所示，光電子能譜分立的結(jié)構(gòu)是不同階的諧波電離的結(jié)果.根據(jù)氣體的電離能以及不同光子能量下的光電離截面就可以得到諧波的光譜.如圖6（b）是由光電子能譜直接加上電離能平移得到的高次諧波光譜.

圖6 （a）氦、氖、氬、氪在高次諧波XUV作用下產(chǎn)生的光電子動能譜.（b）根據(jù)光電子動能譜得到的高次諧波XUV光譜.Fig.6 （a）Photoelectron kinetic energy spectra of He，Ne，Ar and Kr ionized with high harmonic generation.（b）The high harmonic spectrum is obtained from the photoelectron kinetic energy spectrum.

4.2 稀有氣體的XUV光電離角分布

如圖7 所示，在同一次實(shí)驗(yàn)中測得的XUV電離四種稀有氣體產(chǎn)生的光電子相對激光偏振方向的角分布.圖7（a）（b）（c）（d）依次對應(yīng)氦、氖、氬、氪，四種氣體的角分布都表現(xiàn)為顯著的各向異性分布，并且沿激光偏振方向最大.這次實(shí)驗(yàn)中，我們的裝置產(chǎn)生的高次諧波XUV能量低于35 eV，對稀有氣體氦、氖、氬、氪僅能電離最外層電子.最外層電子單電子躍遷的通道不同導(dǎo)致四種原子角分布的差別.He原子最外層軌道1s電子在XUV光子作用下單電子躍遷至p軌道，這個最主要的通道決定光電子角分布.同樣的Ne原子、Ar原子、Kr原子最外層電子分別由2p、3p、4p軌道單電子躍遷至s或d 軌道，這兩個最主要的通道決定光電子角分布.

圖7 氦、氖、氬、氪四種氣體在高次諧波XUV作用下產(chǎn)生的光電子角分布，（a）（b）（c）（d）分別對應(yīng)于He、Ne、Ar和Kr.Fig.7 Angular distributions of photoelectron generated using highharmonic generation for（a）He，（b）Ne，（c）Ar and（d）Kr.

4.3 N2分子多軌道電離

高次諧波XUV脈沖作用到氮?dú)夥肿由媳憩F(xiàn)出與氦、氖、氬、氪以及二氧化碳分子不同的現(xiàn)象，如圖8（a）所示，高次諧波XUV電離N2得到的光電子能譜，圖中紫色箭頭標(biāo)注的序號表示不同階的諧波光子單電離N2分子最高占據(jù)軌道HOMO產(chǎn)生的光電子，由于N2分子HOMO軌道電離能為15.56 eV，而HOMO-2 軌道電離能為18.76 eV，兩者的差值正好與相鄰奇次諧波的能量差相近，因此紫色箭頭標(biāo)注每個能譜峰值又可能是高階的諧波電離HOMO-2 軌道產(chǎn)生的光電子.圖中綠色標(biāo)注的序號表示不同階的諧波光子單電離N2分子HOMO-1 軌道產(chǎn)生的光電子.為了弄清HOMO、HOMO-1 和HOMO-2 軌道的電離，我們分析了總的光電子角分布如圖8（b），HOMO軌道和HOMO-1 軌道電離光電子角分布分別在圖8（c）和圖8（d）中，以及每個光電子能譜峰對應(yīng)的光電子的角分布如圖8（e）-（n）所示.總的光電子角分布呈現(xiàn)沿激光偏振方向各向異性分布，而在每個峰值對應(yīng)的角分布中呈現(xiàn)低階諧波電離的光電子角分布傾向于各向同性分布，隨著階數(shù)增大光電子角分布沿激光偏振方向各向異性分布，更為詳細(xì)的分析將另外給出.

圖8 （a）高次諧波XUV電離N2得到的光電子能譜.（b）總的光電子角分布.（c）和（d）分別是HOMO和HOMO-1軌道電離的光電子對應(yīng)的角分布.（e）-（i）依次表示（a）中第偶數(shù)個峰對應(yīng)的光電子角分布.（j）-（n）依次表示（a）中第奇數(shù)個峰對應(yīng)的光電子角分布.Fig.8 （a）Photoelectron kinetic energy spectra obtained by ionization N2with high harmonic generation.（b）Angular distributions of all photoelectron.（c）and（d）The angular distributions of the photoelectrons ionized by HOMOand HOMO-1 orbitals，respectively.（e）-（i）The photoelectron angular distribution corresponding to the eventh peak in（a），respectively.（j）-（n）The photoelectron angular distribution corresponding to the uneventh peak in（a），respectively.

5 結(jié)論

本文介紹了已成功搭建的AttoCOLTRIMS 系統(tǒng)的設(shè)計(jì)原理和相關(guān)的實(shí)驗(yàn)技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了阿秒光源與冷靶反沖離子動量成像譜儀的結(jié)合.這套實(shí)驗(yàn)裝置可以在長時間相對相位鎖定的情況下用于阿秒XUV-IR的泵浦-探測實(shí)驗(yàn).我們展示了在不進(jìn)行光譜測量時如何利用光電子譜重構(gòu)高次諧波的光譜；稀有氣體光電子角分布；以及氮?dú)夥肿佣嘬壍赖碾婋x等相關(guān)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果.AttoCOLTRIMS技術(shù)兼具符合測量及阿秒時間分辨的優(yōu)點(diǎn)，能以前所未有的時空分辨能力對原子分子內(nèi)部的電子動力學(xué)過程進(jìn)行測量，是目前強(qiáng)場超快物理領(lǐng)域國際上的前沿?zé)狳c(diǎn)研究方向之一.阿秒到飛秒尺度的超快過程測量有望革新人們對微觀世界的認(rèn)識，增進(jìn)人們對原子分子的操控能力，推動物理、化學(xué)及生物等學(xué)科的發(fā)展.