安天下

(1.中國地質(zhì)大學(北京)，北京 100083；2.中國石化勝利油田分公司，山東 東營 257015)

0 引 言

沉積盆地地層水的形成、演化及遷移導(dǎo)致了盆地中物質(zhì)、能量的再分配[1-3]。地層水的演化影響了含油氣盆地儲層、油氣和地熱等資源的形成及富集[4-9]。明確其成因及演化過程對預(yù)測各類資源的分布乃至開采具有重要意義[10-11]。大量學者通過對全球不同地區(qū)地下水及地層水常量和微量元素、同位素等數(shù)據(jù)的研究，提出了一系列判斷地層水來源的指標[12-13]。但由于現(xiàn)階段中國含油氣盆地普遍缺乏針對地層水微量元素及同位素的測試結(jié)果，故而難以直接、準確恢復(fù)地層水的形成及演化過程。

渤南洼陷作為渤海灣盆地濟陽坳陷重要的油氣產(chǎn)區(qū)及地熱資源富集區(qū)[14]，前人針對研究區(qū)開展過地層水水化學特征及其常規(guī)離子系數(shù)的對比，探討了地下流體場的封閉性及其對油氣運聚過程的影響[15-16]，但對于地層水空間的有序分布特征、地球化學階段演化及其與儲層成巖過程的關(guān)系分析相對較少，一定程度制約了對儲層成因機制的認識。此次研究在系統(tǒng)收集研究區(qū)不同層位砂巖中地層水的水化學數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上，利用水化學Piper圖進行分類，分析不同類型地層水的分布及特征，結(jié)合地層水離子的虧損-富集圖版及砂巖儲層薄片觀察，明確不同類型地層水的來源、演化過程及其控制下的砂巖儲層的儲集空間發(fā)育機制及特征。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

渤南洼陷隸屬于渤海灣盆地濟陽坳陷北部的沾化凹陷，北靠埕東凸起，南鄰陳家莊凸起，西為義和莊凸起。在北部埕南斷裂控制下，形成了現(xiàn)今“北斷南超”的構(gòu)造格局，是中國東部典型的陸相斷陷湖盆[17]。古近系為裂陷期，自下而上發(fā)育孔店組、沙河街組和東營組?？椎杲M發(fā)育河流—淺湖相沉積，巖性主要為含礫砂巖、砂巖及粉砂巖。沙河街組包括沙四段、沙三段、沙二段和沙一段。其中，沙四段分為沙四上亞段和沙四下亞段，發(fā)育膏巖及碳酸鹽巖等鹽湖沉積；沙三段分為沙三下亞段、沙三中亞段及沙三上亞段，是研究區(qū)烴源巖主要發(fā)育層系，巖性主要為泥巖、碳酸鹽巖、油頁巖及少量粉砂巖；沙二段巖性主要為砂巖，沙一段發(fā)育白云巖和泥巖。東營組為湖相三角洲沉積，巖性以砂巖、粉砂巖為主。新近系為拗陷期，發(fā)育館陶組和明化鎮(zhèn)組，巖性組合為礫巖、砂巖、粉砂巖夾泥巖[18-19](圖1)。

2 地層水水化學特征及分類

2.1 地層水的水化學特征

現(xiàn)階段常用來表征地層水特征的參數(shù)有水型、礦化度、常量離子含量等各類水化學指標[20-23]。針對渤南洼陷Nm、Ng、Ed及Es砂巖中地層水，系統(tǒng)收集了65口重點井、163個地層水的水型、礦化度及主要常量離子(Na++K+、Ca2+、Mg2+、Cl-、SO42-、HCO3-、CO32-)數(shù)據(jù)，進行了地層水的水化學特征研究。

依據(jù)蘇林分類標準，研究區(qū)砂巖中地層水水型以CaCl2型水為主(138個樣品)，存在部分NaHCO3型水(25個樣品)，不存在Na2SO4、MgCl2型地層水。2類地層水的礦化度、分布深度及層位存在明顯差異：NaHCO3型水礦化度普遍較低，一般小于10.0 g/L，埋深小于1 800 m，分布于Ng、Nm的砂巖儲層中，少量分布于Ed砂巖儲層中；CaCl2型水礦化度分布區(qū)間較廣，為10.0～98.3 g/L，埋深大于1 200 m，分布于Es的砂巖儲層中，少量分布于Nm、Ed砂巖儲層中，并且礦化度隨埋藏深度呈逐漸增大趨勢(圖2)。

2.2 地層水分類

從研究區(qū)砂巖中地層水的Piper圖來看，各類地層水的礦化度、離子組成(圖3)及離子比值(圖4)存在明顯差異，據(jù)此可以將地層水劃分為3種類型。離子比值包括鈉氯系數(shù)r(Na++K+)/r(Cl-)、變質(zhì)系數(shù)[r(Cl-)-r(Na+)]/r(Mg2+)、脫硫酸系數(shù)r(SO42-)×100/r(Cl-)、碳酸鹽平衡系數(shù)[r(HCO3(+r(CO32-)]/r(Ca2+)。其中，r(i)代表i在地層水中的毫克當量濃度，為i離子的價態(tài)數(shù)與物質(zhì)量濃度的乘積，meq/L。

圖1 渤南洼陷構(gòu)造綱要及綜合柱狀圖

Fig.1 Structural outline and composite bar chart of South Bohai Depression

圖2 渤南洼陷砂巖儲層中地層水水型及礦化度與深度關(guān)系

2.2.1 Ⅰ類地層水特征

Ⅰ類地層水的礦化度較低，普遍小于18.0 g/L，主要賦存于Ng、Nm的砂巖儲層中，少量賦存于Ed及Es1砂巖儲層中，為NaHCO3型水，存在部分CaCl2型水，陰離子主要由Cl-和HCO3-組成，陽離子以Na+為主(圖3)。鈉氯系數(shù)為1.10～2.50，平均為1.63；變質(zhì)系數(shù)為-2.80～0.13，平均為-0.80；脫硫酸系數(shù)為1.20～29.10，平均為11.20；碳酸鹽平衡系數(shù)為0.12～8.90，平均為2.23(圖4)。

2.2.2 Ⅱ類地層水特征

Ⅱ類地層水的礦化度中等，為18.0～75.0 g/L，主要賦存于Ed、Es1、Es2及Es3的砂巖儲層中，為CaCl2型水，存在少量的NaHCO3型水，陰離子由Cl-組成，含有一定的HCO3-；陽離子主要為Na+，存在部分Ca2+(圖3)。鈉氯系數(shù)為0.85～1.12，平均為0.91；變質(zhì)系數(shù)為1.20～25.30，平均為9.60；脫硫酸系數(shù)為0.30～3.40，平均為1.70；碳酸鹽平衡系數(shù)為0.12～0.99，平均為0.41(圖4)。

圖3 渤南洼陷不同層位砂巖儲層中地層水Piper圖

2.2.3 Ⅲ類地層水特征

Ⅲ類地層水礦化度最高，普遍大于78.0 g/L，主要賦存于Es3和Es4砂巖儲層中，為CaCl2型水，陰離子主要為Cl-，含有部分SO42-及CO32-；陽離子為Na+及Ca2+(圖3)。鈉氯系數(shù)為0.67～0.90，平均為0.81；變質(zhì)系數(shù)為0.19～32.70，平均為9.80；脫硫酸系數(shù)為3.50～13.20，平均為8.90；碳酸鹽平衡系數(shù)為0.03～1.10，平均為0.52(圖4)。

3 不同類型地層水離子虧損-富集特征

現(xiàn)今地層水為原始沉積水經(jīng)歷復(fù)雜的水-巖反應(yīng)改造，并與大氣降水、幔源流體、盆地基底變質(zhì)流體或內(nèi)部非原層位的地層水等外源流體混合的結(jié)果[4,6,24]。地層水中Cl-離子具有來源相對單一、水-巖反應(yīng)過程中穩(wěn)定性高的特征，一般可用來衡量海水或湖水的濃縮程度，鹽溶液濃縮至鹽類沉淀之前，各類離子含量之間的比例維持恒定[25]。對研究區(qū)而言，富含Cl-的蒸發(fā)鹽類主要發(fā)育于Es4地層中，意味著Ⅰ、Ⅱ類地層水不存在Cl-的富集效應(yīng)。若濃縮過程中Cl-的虧損主要以石鹽的形式沉淀下來，此時溶液礦化度需要達到200.0 g/L，但渤南洼陷現(xiàn)今地層水礦化度最高不超過100.0 g/L(圖2)，故不存在石鹽的沉淀，即不存在Cl-的虧損效應(yīng)。利用其他常量離子與r(Cl-)的關(guān)系，判斷不同類型地層水在埋藏成巖過程中經(jīng)歷的離子虧損或富集過程。

3.1 陽離子虧損-富集特征

Ⅰ類地層水的r(Na++K+)隨r(Cl-)的變化曲線基本位于湖水蒸發(fā)線附近，表明其來源為湖水，并且隨著r(Cl-)的增加，r(Na++K+)的增加速率略有下降，存在Na++K+的微弱虧損。Ⅱ類地層水的r(Na++K+)隨r(Cl-)的的變化曲線接近Ⅰ類地層水的蒸發(fā)線及海水濃縮線；渤南洼陷為湖相沉積，海侵作用不明顯，說明Ⅱ類地層水只能為Ⅰ類地層水繼續(xù)經(jīng)歷水-巖作用改造的結(jié)果，與Ⅰ類地層水類似，隨r(Cl-)的增加，r(Na++K+)的增加速率略有下降，即經(jīng)歷了輕微的Na++K+的虧損。Ⅲ類地層水整體大幅度偏離湖水、海水及Ⅱ類地層水的濃縮線，但更接近Ⅱ類地層水的蒸發(fā)線，在無海侵效應(yīng)背景下，Ⅲ類地層水應(yīng)為Ⅱ類地層水演化的結(jié)果。此外，Ⅲ類地層水Na++K+虧損或Cl-富集特征明顯強于Ⅰ、Ⅱ類地層水(圖5a)。Es4砂巖儲層中發(fā)育大量的富含Cl-的蒸發(fā)鹽類，鹽類的溶解可能是Ⅲ類地層水大幅度偏離各類流體蒸發(fā)線的原因。

圖4 渤南洼陷不同類型地層水常用水化學參數(shù)特征

Ⅰ類地層水中的r(Ca2+)隨r(Cl-)的變化曲線位于湖水蒸發(fā)線附近，存在輕微的Ca2+虧損；Ⅱ類地層水相較于海水、湖水和Ⅰ類地層水的蒸發(fā)線Ca2+明顯富集；雖然Ⅲ類地層水相較于海水和湖水呈明顯的Ca2+富集，但相較于Ⅱ類地層水，則呈現(xiàn)Ca2+虧損或Cl-的富集(圖5b)。

相對于海水、湖水的濃縮線，Ⅰ、Ⅱ類地層水均具有Mg2+虧損的現(xiàn)象，Ⅲ類地層水為Mg2+虧損或Cl-離子的富集；相對于Ⅰ類地層水的濃縮線，Ⅱ類地層水部分表現(xiàn)出Mg2+富集的特征；相對于Ⅱ類地層水的濃縮線，Ⅲ類地層水部分表現(xiàn)出Mg2+富集的特征(圖5c)。

3.2 陰離子虧損-富集特征

Ⅰ類地層水的r(SO42-)隨濃縮程度增大(Cl-含量增加)明顯下降，說明演化過程中發(fā)生了SO42-虧損。相較于海水、湖水的濃縮線，Ⅱ類地層水同樣表現(xiàn)出明顯的SO42-虧損現(xiàn)象；Ⅲ類地層水現(xiàn)今的r(SO42-)相較于Ⅱ類地層水的濃縮線，則表現(xiàn)出SO42-相對富集的現(xiàn)象，可能是由于SO42-富集或Cl-的虧損造成(圖5d)。

Ⅰ類地層水的r(HCO3-)隨濃縮程度增大(Cl-含量增加)明顯下降，即Ⅰ類地層水演化過程中HCO3-虧損。相對于海水及湖水的蒸發(fā)線，Ⅱ類地層水明顯具有HCO3-富集的特征，Ⅲ類地層水相較于Ⅱ類地層水的濃縮線呈HCO3-虧損明顯現(xiàn)象(圖5e)。r(HCO3-)與r(CO32-)明顯負相關(guān)，表明地層水演化過程中，發(fā)生了HCO3-向CO32-的轉(zhuǎn)化(圖5f)。

圖5 渤南洼陷不同類型地層水離子虧損-富集圖版

Fig.5 Ion deficit-concentration plate of different formation water types in South Bohai Depression

4 砂巖儲層成巖特征

儲層中的成巖產(chǎn)物是成巖過程中水-巖反應(yīng)的結(jié)果[8]，不同成巖產(chǎn)物能夠反映成巖過程中地層水與巖石物質(zhì)交換的全過程，進而可以恢復(fù)地層水的離子虧損-富集過程[28]。選取不同類型地層水賦存的砂巖儲層樣品36塊，進行薄片觀察，確定了不同砂巖儲層的成巖過程，作為分析地層水演化過程的基礎(chǔ)。

Ⅰ類地層水賦存的Ng、Nm砂巖儲層埋藏較淺，成巖現(xiàn)象較為簡單，部分巖屑的黏土礦物化、泥晶方解石呈環(huán)邊狀發(fā)育于顆粒表面，泥晶方解石中存在細晶—微晶的黃鐵礦顆粒、原生孔隙中充填少量的方解石膠結(jié)物等(圖6a)。Ⅱ類地層水賦存于Ed、Es3砂巖儲層中，成巖現(xiàn)象相對復(fù)雜，主要為壓實作用、部分碳酸鹽膠結(jié)物充填殘余原生孔隙、各類長石及碳酸鹽膠結(jié)物的溶蝕(以方解石、鐵方解石為主)、長石顆粒次生加大、斜長石鈉長石化等(圖6b、c)。Ⅲ類地層水賦存于Es3、Es4砂巖儲層中，成巖現(xiàn)象主要包括壓實作用、長石顆粒溶蝕、部分碳酸鹽膠結(jié)物膠結(jié)、碳酸鹽膠結(jié)物溶蝕(以白云石、鐵白云石膠結(jié)為主)、斜長石的鈉長石化、石膏溶蝕和沉淀及黃鐵礦的膠結(jié)作用(圖6e、f)。

5 地層水演化過程及地質(zhì)意義

地層水作為水-巖反應(yīng)改造的產(chǎn)物，可以反映賦存砂巖的成巖過程，能夠預(yù)測儲集空間的形成及改造機制，指導(dǎo)有利儲層的預(yù)測。

5.1 Ⅰ類地層水演化過程及地質(zhì)意義

Ⅰ類地層水的鈉氯系數(shù)大于1.00，高于原始海水的0.85及石鹽溶解的1.00，表明其來源為湖水[9,20](圖4a)，但相對于湖水，Ⅰ類地層水演化過程中表現(xiàn)出輕微的Na++K+的虧損(圖5a)，變質(zhì)系數(shù)為負值，表明經(jīng)歷的水-巖反應(yīng)改造較弱[3](圖4c)。儲層成巖作用以泥晶方解石沉淀、黃鐵礦沉淀及巖屑顆粒的黏土礦物化等為主，并不發(fā)生消耗Na++K+的成巖作用；同時，賦存的深度較淺，淺埋藏過程中植物及微生物的活動會大量消耗K+，這可能是Na++K+虧損的成因。巖屑發(fā)生黏土礦物化，導(dǎo)致Ca2+富集(圖6a)，來源于大氣降水的高含量HCO3-，埋藏過程中與巖屑發(fā)生反應(yīng)，使其向CO32-轉(zhuǎn)化，最終以泥晶方解石形式沉淀下來，導(dǎo)致HCO3-含量與礦化度呈反比-[29]；SO42-也來自大氣降水，埋藏過程中經(jīng)歷細菌硫酸鹽還原(BSR)作用，轉(zhuǎn)化為S2-，最終以黃鐵礦形式沉淀下來，導(dǎo)致SO42-含量與礦化度呈反比。從Ⅰ類地層水演化過程可以看出，其賦存的Ng、Nm砂巖儲層水-巖反應(yīng)改造弱，未經(jīng)歷明顯的增、減孔作用，原生孔隙是主要的孔隙類型。

圖6 渤南洼陷不同類型地層水賦存的砂巖儲層中典型成巖現(xiàn)象

5.2 Ⅱ類地層水演化過程及地質(zhì)意義

相較于湖水，Ⅱ類地層水表現(xiàn)出明顯的Na++K+虧損(圖5a)。其賦存的儲層表現(xiàn)出明顯的斜長石的鈉長石化及較弱的長石次生加大等耗損Na++K+的成巖現(xiàn)象，但也表現(xiàn)出長石溶蝕等富集Na++K+的成巖現(xiàn)象(圖6b、c)，說明斜長石的鈉長石化強度要高于長石溶蝕。HCO3-+CO32-含量極高，且以HCO3-為主，表明地層水為酸性流體。鈉氯系數(shù)小于1.00，變質(zhì)系數(shù)大于0.00，表明其處于封閉狀態(tài)，即不受酸性大氣降水的影響。渤南洼陷幔源流體影響較少，有機質(zhì)成熟過程中排出的有機酸及CO2是地層水呈酸性的唯一成因，有機酸裂解生成的CO2的注入能夠?qū)е翲CO3-的富集[30-37]。酸性流體促進各類長石、碳酸鹽溶蝕，最終導(dǎo)致Ca2+、Mg2+等堿性離子富集(圖6b)。Ⅱ類地層水賦存層位中不發(fā)育蒸發(fā)鹽，封閉的堿性環(huán)境不存在S2-的氧化作用，故SO42-濃度較低(圖5d)。Ⅱ類地層水演化過程表明，其賦存的Ed、Es3砂巖儲層，受有機酸裂解生成的CO2注入，導(dǎo)致早期方解石溶蝕及后期碳酸鹽沉淀，但整體以方解石溶蝕為主；鈣長石的鈉長石化強度高于鉀長石和鈉長石的溶蝕強度，長石及方解石溶蝕是儲層的主要增孔機制。

5.3 Ⅲ類地層水演化過程及地質(zhì)意義

Ⅲ類地層水的鈉氯系數(shù)為0.67～0.90，部分樣品仍大于原始海水的0.85，故認為其來源為湖水，或者說是經(jīng)歷成巖改造的湖水(Ⅱ類地層水)。HCO3-+CO32-主要以CO32-的形式賦存，即流體呈堿性；由于Es4砂巖儲層中蒸發(fā)鹽發(fā)育，各類含氯礦物發(fā)育并發(fā)生溶解，導(dǎo)致Ⅲ類地層水演化偏離湖水蒸發(fā)線，呈明顯的Cl-的富集(圖5a、f)。而石膏溶蝕導(dǎo)致Mg2+、SO42-的富集；Mg2+的大量進入，導(dǎo)致Mg2+、Ca2+與CO32-結(jié)合并以白云石、鐵白云石的形式沉淀下來(圖6d、e)，最終形成相對Ⅱ類地層水蒸發(fā)線Ca2+虧損、Mg2+富集的現(xiàn)象(圖5b、c)。SO42-與烴類發(fā)生TSR反應(yīng)，導(dǎo)致SO42-轉(zhuǎn)化為S2-，并以黃鐵礦的形式沉淀下來(圖6f)。Ⅲ類地層水的SO42-含量相對Ⅱ類地層水蒸發(fā)濃縮線表現(xiàn)出明顯富集的特征，說明石膏的溶解量極為可觀(圖5d)。Ⅲ類地層水演化過程表明，其賦存的Es4砂巖儲層，經(jīng)歷明顯的蒸發(fā)鹽溶蝕，是主要的增孔機制；白云石及鐵白云石沉淀是主要的減孔機制，但溶蝕作用強于沉淀作用。此外，Es3部分儲層由于Es4砂巖中Ⅲ類地層水上涌侵入，導(dǎo)致了這些儲層中發(fā)育白云石及鐵白云石的沉淀，儲集物性下降。

6 結(jié) 論

(1)渤南洼陷古近系—新近系的地層水可劃分為3種類型，Ⅰ類地層水主要賦存于Ng、Nm砂巖儲層，陰陽離子組合類型為Cl-、HCO3-及Na+，為NaHCO3型水及少量CaCl2型水；Ⅱ類地層水主要賦存于Ed和Es1—Es3砂巖儲層，陰陽離子組合類型為Cl-、HCO3-、Na+和Ca2+，為CaCl2型水及少量NaHCO3型水；Ⅲ類地下熱水主要賦存于Es3、Es4砂巖儲層，陰陽離子組合類型為Cl-、CO32-、SO42-、Na+和Ca2+，為CaCl2型水。

(2)受水-巖反應(yīng)程度不斷增強的影響，研究區(qū)地層水具有隨埋深逐漸演變的規(guī)律，由Ⅰ類地層水逐漸演化為Ⅱ、Ⅲ類地層水，礦化度呈增大趨勢，水型也發(fā)生規(guī)律性變化；鈉氯系數(shù)、脫硫酸系數(shù)逐漸減小，變質(zhì)系數(shù)逐漸增大，地下水的封閉性增強，經(jīng)歷的水-巖反應(yīng)強度增大，類型增多。

(3)Ⅰ類地層水為原始沉積水體與滲入的大氣降水的混合成因，經(jīng)歷了較弱的水-巖反應(yīng)改造；Ⅱ類地層水為Ⅰ類地層水經(jīng)歷了蒸發(fā)濃縮、方解石的溶蝕沉淀、長石的溶蝕、斜長石的鈉長石化等水-巖反應(yīng)的改造；Ⅲ類地層水是Ⅱ類地層水進一步演化的結(jié)果，主要經(jīng)歷了各類蒸發(fā)巖的溶蝕、白云石及鐵白云石沉淀、SO42-還原及黃鐵礦沉淀等水-巖反應(yīng)。不同層系的砂巖儲層與賦存地層水的水-巖反應(yīng)過程控制了儲集空間發(fā)育機制及特征。