薛璧薇，韓振南，王超，許光文,3

固體熱載體煤熱解技術(shù)進(jìn)展與突破

薛璧薇1,2，韓振南1,2，王超1,2，許光文1,2,3

（1. 沈陽(yáng)化工大學(xué) 能源與化工產(chǎn)業(yè)技術(shù)研究院，遼寧 沈陽(yáng) 110142；2. 沈陽(yáng)化工大學(xué) 資源化工與材料教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，遼寧 沈陽(yáng) 110142；3. 中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所 多相復(fù)雜系統(tǒng)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100190）

介紹了低階煤利用現(xiàn)狀和典型固體熱載體技術(shù)特點(diǎn)，分析了現(xiàn)有技術(shù)難以大規(guī)模工業(yè)化的根源和瓶頸，并從化學(xué)反應(yīng)角度提出了實(shí)現(xiàn)熱解突破的關(guān)鍵技術(shù)問(wèn)題。內(nèi)構(gòu)件移動(dòng)床熱解技術(shù)利用內(nèi)構(gòu)件調(diào)控作用，將熱解油氣定向?qū)С龇磻?yīng)器，最小化初級(jí)熱解產(chǎn)物二次反應(yīng)，并實(shí)現(xiàn)熱解油氣原位過(guò)濾除塵和重質(zhì)組分選擇性裂解提質(zhì)，創(chuàng)新了熱解反應(yīng)調(diào)控，突破了傳統(tǒng)熱解局限性。而固體熱載體內(nèi)構(gòu)件移動(dòng)床熱解技術(shù)充分結(jié)合內(nèi)構(gòu)件調(diào)控與固體熱載體加熱，實(shí)現(xiàn)焦油高收率和高品質(zhì)，并有效抑制油氣粉塵夾帶，為固體熱載體熱解技術(shù)發(fā)展提供了新的研究思路和方向。

煤熱解；固體熱載體；內(nèi)構(gòu)件移動(dòng)床

我國(guó)長(zhǎng)煙煤、褐煤等低階煤儲(chǔ)量達(dá)5 752 億t，占總煤儲(chǔ)量55%以上[1]，低階煤清潔高效利用對(duì)我國(guó)“貧油、少氣”的能源結(jié)構(gòu)發(fā)展具有重要戰(zhàn)略意義。“十三五”能源規(guī)劃對(duì)低階煤的應(yīng)用給出了明確的定位，以低階煤熱解轉(zhuǎn)化為抓手、分級(jí)分質(zhì)利用為方向、環(huán)保能效循環(huán)經(jīng)濟(jì)為重點(diǎn)、油氣電熱化為目標(biāo)，實(shí)現(xiàn)煤炭使用價(jià)值和經(jīng)濟(jì)價(jià)值的最大化，既是國(guó)家能源戰(zhàn)略技術(shù)儲(chǔ)備和產(chǎn)能儲(chǔ)備的需要，也是推進(jìn)煤炭清潔高效利用和保障國(guó)家能源安全的重要舉措。

表1 煤化工路線技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析[2]

煤炭分級(jí)分質(zhì)利用是基于煤炭各組分的不同性質(zhì)和轉(zhuǎn)化特性，以煤炭同時(shí)作為原料和燃料，將煤的熱解與燃煤發(fā)電、煤氣化、煤氣利用、煤焦油深加工等多個(gè)過(guò)程有機(jī)結(jié)合的新型煤化工系統(tǒng)，充分發(fā)揮了低階煤揮發(fā)分含量高、反應(yīng)活性強(qiáng)的優(yōu)勢(shì)，是其利用的最佳途徑。相比于其他煤化工技術(shù)路線，煤的分級(jí)分質(zhì)利用是當(dāng)前煤化工產(chǎn)業(yè)的發(fā)展趨勢(shì)，在煤耗、水耗、碳排放比例、能效等多項(xiàng)指標(biāo)方面具有綜合優(yōu)勢(shì)[2]（如表1所示）。

1 典型固體熱載體煤熱解技術(shù)

針對(duì)煤熱解，國(guó)外20世紀(jì)中后期開發(fā)了系列技術(shù)，包括德國(guó)固體熱載體熱解Lurgi-Ruhr[3]、美國(guó)回轉(zhuǎn)爐熱解Toscoal[4,5]、前蘇聯(lián)粉煤快速熱解ETCH-75[6]等，國(guó)內(nèi)20世紀(jì)70年代以來(lái)也發(fā)展了眾多技術(shù)，包括大連理工大學(xué)半焦熱載體DG工藝[5]和中國(guó)科學(xué)院工程熱物理研究所熱解技術(shù)[7]等。以上熱解技術(shù)采用半焦和陶瓷球作為固體熱載體，熱解過(guò)程產(chǎn)物為焦油、熱解氣和半焦，其中，油氣產(chǎn)物經(jīng)過(guò)分離加工可直接作為煤化工產(chǎn)品，而半焦仍需要進(jìn)行燃燒或氣化轉(zhuǎn)化為熱、電、氣等。20世紀(jì)90年代初期，中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所的郭慕孫研究員提出“煤拔頭”[7]固體熱載體熱解技術(shù)（圖1所示），利用雙流化床系統(tǒng)將煤熱解和焦炭燃燒[3-7]相結(jié)合，采用高溫煤灰作為固體熱載體，實(shí)現(xiàn)油、氣、熱、電多聯(lián)產(chǎn)。該技術(shù)包括兩個(gè)反應(yīng)器，即煤熱解反應(yīng)器和半焦燃燒反應(yīng)器，原料煤進(jìn)入熱解反應(yīng)器與來(lái)自燃燒反應(yīng)器的高溫煤灰混合并快速加熱，熱解產(chǎn)生的氣體產(chǎn)物和焦油通過(guò)冷凝后分離，固體產(chǎn)物（半焦）經(jīng)過(guò)返料裝置進(jìn)入燃燒反應(yīng)器中燃燒產(chǎn)蒸汽或發(fā)電。焦油品質(zhì)和產(chǎn)率直接決定了“煤拔頭”技術(shù)的可行性和經(jīng)濟(jì)性，目前的研究主要致力于熱解反應(yīng)器選擇和優(yōu)化以及技術(shù)放大。表2展示了典型固體熱載體熱解和“煤拔頭”熱解技術(shù)特點(diǎn)和工藝運(yùn)行參數(shù)，以下僅針對(duì)“煤拔頭”固體熱載體技術(shù)研究與發(fā)展進(jìn)行詳細(xì)總結(jié)。

圖1 “煤拔頭”固體熱載體熱解技術(shù)工藝流程圖[15]

浙江大學(xué)采用鼓泡流化床和循環(huán)流化床作為熱解反應(yīng)器和半焦反應(yīng)器，形成了基于循環(huán)流化床的多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)，并建立1 MW多聯(lián)產(chǎn)中試平臺(tái)，熱解器和燃燒器溫度分別為600 ℃和950 ℃左右，焦油最大收率達(dá)到6.8%（wt），約為格金油收率75.4%。2009年浙江大學(xué)與淮南礦業(yè)集團(tuán)合作建立并運(yùn)行了12 MW工業(yè)示范裝置[9,10]，該系統(tǒng)熱解溫度維持在580 ℃，處理10 t/h煙煤可生產(chǎn)1 t/h焦油、68 t/h中壓蒸汽和1 100 m3/h煤氣。但高操作氣速的鼓泡床熱解器會(huì)造成嚴(yán)重的粉塵夾帶，導(dǎo)致焦油含塵率高、粉塵易與重質(zhì)組分粘結(jié)堵塞管路等，增加了工程運(yùn)行不穩(wěn)定性和焦油分離提質(zhì)難度，相比而言，低操作氣速的移動(dòng)床更適合作為熱解反應(yīng)器。2009年，中國(guó)科學(xué)院煤炭化學(xué)研究所建立了處理量為5 t/h煙煤的熱解中試裝置[11]，采用移動(dòng)床作為熱解反應(yīng)器并匹配75 t/h循環(huán)流化床鍋爐，穩(wěn)定運(yùn)行期間熱解器和燃燒器溫度分別穩(wěn)定在550~600 ℃和840~900 ℃，熱解氣和焦油的產(chǎn)率分別高達(dá)8 % （wt）和6 %（wt），但采用小顆粒循環(huán)煤灰作為熱載體仍不可避免存在粉塵夾帶問(wèn)題，除塵處理后焦油含塵量仍在3%~4%。

中科院過(guò)程工程研究所首次采用下行床作為熱解反應(yīng)器[10]，高溫固體熱載體顆粒和熱解氣體產(chǎn)物在反應(yīng)器內(nèi)并流下行時(shí)，氣固兩相流接觸時(shí)間短、軸向返混程度低，可在快速熱解條件下最小化揮發(fā)分二次反應(yīng)，提高焦油產(chǎn)率和品質(zhì)[12]。8 kg/h實(shí)驗(yàn)室裝置研究結(jié)果表明，熱解溫度為660 ℃時(shí)，半焦產(chǎn)率62.5 % (wt)，焦油產(chǎn)率12.0 %(wt)，其中輕質(zhì)油產(chǎn)率約5.6 % (wt)，煤氣產(chǎn)率10.8 % (wt)、熱解水14.7 % (wt)[13-14]。在此基礎(chǔ)之上，進(jìn)而建立了處理量為5 t/h褐煤的中試裝置，采用下行床熱解器耦合75 t/h循環(huán)流化床鍋爐，熱解焦油和熱解氣收率分別達(dá)到8.1% (wt)和7.4% (wt)[15]。2011年在廊坊開工建設(shè)10 t/d 熱解中試平臺(tái)，2013年12月實(shí)現(xiàn)連續(xù)運(yùn)轉(zhuǎn)，焦油產(chǎn)率10.5% (wt)，但熱解氣體產(chǎn)物除塵和粉塵夾帶問(wèn)題仍未解決。

綜上所述，對(duì)于固體熱載體加熱方式的煤熱解技術(shù)，冷熱顆粒的混合會(huì)帶入大量粉塵，因而必須經(jīng)過(guò)氣固分離過(guò)程，致使整個(gè)工藝流程過(guò)長(zhǎng)，同時(shí)重質(zhì)油極易與粉塵和灰粘附，形成高塵夾帶，使油中含塵量增加，夾帶粉塵的氣相產(chǎn)物易粘結(jié)在反應(yīng)器壁上，堵塞流通管道[17-18]，增加了設(shè)備運(yùn)行的不穩(wěn)定性風(fēng)險(xiǎn)。因此有些熱解技術(shù)雖已實(shí)現(xiàn)工業(yè)化，卻仍無(wú)法大規(guī)模商業(yè)化運(yùn)營(yíng)。

表2 典型固體熱載體熱解與“煤拔頭”熱解技術(shù)總結(jié)[16]

2 煤熱解技術(shù)瓶頸與突破

國(guó)內(nèi)外的技術(shù)研發(fā)與示范經(jīng)歷呈現(xiàn)的關(guān)鍵技術(shù)難題是：（1）幾乎所有處理碎煤的技術(shù)所產(chǎn)生的焦油含塵高、重質(zhì)組分含量高（50%~70 %)、管路堵塞，導(dǎo)致系統(tǒng)難以支持連續(xù)工業(yè)化運(yùn)行，而且所產(chǎn)焦油品質(zhì)差；（2）難以實(shí)現(xiàn)熱解油、氣產(chǎn)物同時(shí)高收率，現(xiàn)有技術(shù)均采用低溫?zé)峤猓?00~600 ℃）以最大化焦油產(chǎn)率，但熱解氣產(chǎn)率較低（僅100 m3/t干煤），導(dǎo)致整體技術(shù)經(jīng)濟(jì)性差，若提高熱解溫度又面臨焦油過(guò)度裂解、收率大幅降低。因此，目前煤炭熱解領(lǐng)域的技術(shù)要求與突破是：抑制熱解過(guò)程的粉塵攜帶，保證系統(tǒng)穩(wěn)定連續(xù)運(yùn)行；熱解油、氣同時(shí)高收率，且熱解油重質(zhì)組分低，保障其經(jīng)濟(jì)可行性。

從化學(xué)反應(yīng)角度分析，熱解過(guò)程始于大分子弱共價(jià)鍵斷裂，其首先生成自由基，自由基再聚合形成初級(jí)熱解產(chǎn)物，其導(dǎo)出過(guò)程必然經(jīng)歷在熱解反應(yīng)器中的流動(dòng)。針對(duì)大型工業(yè)反應(yīng)器，該初級(jí)熱解產(chǎn)物在反應(yīng)器中的流動(dòng)過(guò)程遠(yuǎn)遠(yuǎn)長(zhǎng)于煤分子斷裂和自由基聚合形成初級(jí)熱解產(chǎn)物的過(guò)程，致使初級(jí)產(chǎn)物必然發(fā)生再裂解、再聚合等二次反應(yīng)，直到在反應(yīng)器出口形成最終的熱解焦油和熱解氣產(chǎn)物。因此，基于上述反應(yīng)過(guò)程分析，為實(shí)現(xiàn)熱解技術(shù)突破需要：（1）采用高溫?zé)峤?，快速?shí)施煤炭中大分子弱共價(jià)鍵斷裂，以最大化初次熱解產(chǎn)物的生成；（2）在反應(yīng)器中定向調(diào)控初次熱解產(chǎn)物的二次反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)對(duì)重質(zhì)組分的選擇性裂解、避免對(duì)輕質(zhì)組分的破壞；（3）使用避免顆粒劇烈運(yùn)動(dòng)的移動(dòng)床反應(yīng)器，實(shí)現(xiàn)熱解油氣低含塵量和對(duì)小顆粒原料的適應(yīng)性。

2.1 內(nèi)構(gòu)件移動(dòng)床熱解，實(shí)現(xiàn)油、氣同時(shí)高收率

對(duì)于傳統(tǒng)移動(dòng)床熱解反應(yīng)器（圖2a），外部煤層先熱解形成疏松的半焦層，隨著熱量向反應(yīng)器內(nèi)傳遞，內(nèi)部煤層開始熱解生產(chǎn)初級(jí)熱解產(chǎn)物。相較于內(nèi)部煤層，外部半焦層更加疏松、氣體導(dǎo)出阻力更小，內(nèi)部熱解產(chǎn)生的初級(jí)熱解產(chǎn)物會(huì)通過(guò)外部高溫半焦層導(dǎo)出反應(yīng)器，并發(fā)生嚴(yán)重二次反應(yīng)，形成常規(guī)熱解規(guī)律：焦油收率隨熱解溫度升高而降低。

為突破傳統(tǒng)熱解技術(shù)瓶頸，中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所提出內(nèi)構(gòu)件移動(dòng)床熱解反應(yīng)器[18]（圖2b），通過(guò)內(nèi)構(gòu)件（中心集氣管）調(diào)控?zé)峤鈿庀喈a(chǎn)物向內(nèi)部低溫區(qū)流動(dòng)并導(dǎo)出反應(yīng)器，其中輕質(zhì)組分和小分子氣體會(huì)通過(guò)內(nèi)部低溫煤層，而重質(zhì)組分和夾帶的粉塵會(huì)被低溫煤層截留，隨著內(nèi)部煤層溫度逐漸增加，被截留的重質(zhì)組分進(jìn)而發(fā)生裂解形成輕質(zhì)組分和小分子氣體，最終形成的液體產(chǎn)物中輕質(zhì)組分含量增加。由于內(nèi)構(gòu)件熱解反應(yīng)器中氣相產(chǎn)物導(dǎo)出不經(jīng)過(guò)外部高溫半焦層，熱解過(guò)程可以采用較高反應(yīng)溫度促進(jìn)有機(jī)質(zhì)分解和初級(jí)產(chǎn)物生成，同時(shí)也避免輕質(zhì)組分破壞，實(shí)現(xiàn)對(duì)重質(zhì)組分的選擇性裂解，提高油品的同時(shí)確保油收率。因此，內(nèi)構(gòu)件移動(dòng)床熱解突破了對(duì)熱解的傳統(tǒng)認(rèn)知，可以做到：焦油收率隨熱解溫度增加而增加。

圖2 傳統(tǒng)熱解反應(yīng)器與內(nèi)構(gòu)件移動(dòng)床熱解反應(yīng)器示意圖[20]

圖3對(duì)比了有無(wú)內(nèi)構(gòu)件調(diào)控下焦油收率隨溫度變化，特別在1 000 ℃高溫?zé)峤鈼l件下，熱解焦油收率達(dá)到格金收率90%以上，遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)熱解反應(yīng)器油收率（約為格金收率40%），同時(shí)焦油中輕質(zhì)組分占50%以上，熱解氣收率約150 m3/t干煤，熱解氣中H2+CH4占70%以上，實(shí)現(xiàn)油、氣產(chǎn)物同時(shí)高收率、高品質(zhì)[19-20]。目前，該技術(shù)已完成千噸級(jí)中試驗(yàn)證，分別針對(duì)煤炭、油頁(yè)巖、廢輪胎等典型碳資源進(jìn)行了連續(xù)運(yùn)行試驗(yàn)，正逐步推動(dòng)工程放大和示范工程建設(shè)。

圖3 有無(wú)內(nèi)構(gòu)件熱解器焦油收率隨加熱溫度變化[20]

2.2 固體熱載體內(nèi)構(gòu)件移動(dòng)床熱解

基于內(nèi)構(gòu)件對(duì)熱解反應(yīng)器中揮發(fā)分二次反應(yīng)顯著的調(diào)控作用，并結(jié)合固體熱載體熱解工藝，中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所進(jìn)而提出了固體熱載體內(nèi)構(gòu)件移動(dòng)床熱解技術(shù)[21]，即采用內(nèi)構(gòu)件移動(dòng)床熱解反應(yīng)器耦合輸送床/循環(huán)流化床半焦燃燒反應(yīng)器（如圖4）。

原料與來(lái)自燃燒反應(yīng)器的高溫循環(huán)灰混合后進(jìn)入內(nèi)構(gòu)件熱解反應(yīng)器，設(shè)置于床層中的內(nèi)構(gòu)件可以調(diào)控?zé)峤庥蜌猱a(chǎn)物流動(dòng)，在床內(nèi)徑向穿過(guò)顆粒層快速導(dǎo)出反應(yīng)器，最小化熱解油氣停留時(shí)間、抑制焦油二次反應(yīng)。同時(shí)利用顆粒移動(dòng)床層自身作為過(guò)濾器，實(shí)現(xiàn)熱解油氣的床內(nèi)油塵分離和粉塵過(guò)濾，減少粉塵的生成和油氣夾帶。

為驗(yàn)證技術(shù)創(chuàng)新性和可行性，建立了10 kg/h油頁(yè)巖連續(xù)運(yùn)行的熱解模式裝置，對(duì)比了傳統(tǒng)熱解反應(yīng)器（無(wú)內(nèi)構(gòu)件）與內(nèi)構(gòu)件熱解反應(yīng)器對(duì)油頁(yè)巖固體熱載體熱解影響（如圖5）。

圖4 固體熱載體內(nèi)構(gòu)件移動(dòng)床熱解工藝流程[22-23]

圖5 傳統(tǒng)熱解反應(yīng)器（無(wú)內(nèi)構(gòu)件）與內(nèi)構(gòu)件反應(yīng)器結(jié)構(gòu)及其對(duì)固體熱載體熱解焦油影響[22-23]

中試結(jié)果表明：內(nèi)構(gòu)件的應(yīng)用有利于熱解產(chǎn)物由反應(yīng)器徑向快速導(dǎo)出，避免初級(jí)熱解產(chǎn)物在高溫環(huán)境下過(guò)度裂解，頁(yè)巖油收率接近鋁甑分析油收率的90%，而傳統(tǒng)熱解反應(yīng)器油收率則不到80%；同時(shí)，內(nèi)構(gòu)件移動(dòng)床中油氣產(chǎn)物經(jīng)過(guò)顆粒床層過(guò)濾，可有效抑制油氣粉塵夾帶，焦油中含塵不高于0.2%，遠(yuǎn)低于傳統(tǒng)反應(yīng)器焦油含塵（5%）[22-24]。內(nèi)構(gòu)件的應(yīng)用保證了高油收率和品質(zhì)、焦油含塵低，為固體熱載體煤熱解技術(shù)發(fā)展提供了新的研究思路和方向。

3 結(jié)束語(yǔ)

本論文立足于我國(guó)低階煤分級(jí)利用現(xiàn)狀和固體熱載體技術(shù)發(fā)展趨勢(shì)，從工藝和工程角度分析了現(xiàn)有固體熱載體煤熱解技術(shù)存在的焦油收率低、品質(zhì)差、高含塵量、設(shè)備難以穩(wěn)定運(yùn)行等問(wèn)題的根源，提出了煤熱解技術(shù)發(fā)展的瓶頸和實(shí)現(xiàn)技術(shù)突破的關(guān)鍵方法，即最大化初級(jí)熱解產(chǎn)物生成、定向調(diào)控初級(jí)熱解產(chǎn)物二次反應(yīng)、床層原位粉塵過(guò)濾。內(nèi)構(gòu)件移動(dòng)床熱解技術(shù)利用熱解床層中內(nèi)構(gòu)件調(diào)控作用，將熱解油氣定向?qū)С龇磻?yīng)器，最小化初級(jí)熱解產(chǎn)物二次反應(yīng)，并實(shí)現(xiàn)熱解油氣原位過(guò)濾除塵和重質(zhì)組分選擇性裂解提質(zhì)。該技術(shù)突破了傳統(tǒng)反應(yīng)器中焦油產(chǎn)率隨熱解溫度升高而降低的規(guī)律，可在高溫?zé)峤鈼l件下同時(shí)獲得高收率、高品質(zhì)油氣，創(chuàng)新了熱解反應(yīng)調(diào)控，突破了傳統(tǒng)熱解局限性?；趦?nèi)構(gòu)件對(duì)熱解反應(yīng)器中揮發(fā)分二次反應(yīng)顯著的調(diào)控作用，并結(jié)合固體熱載體熱解工藝，進(jìn)而形成了固體熱載體內(nèi)構(gòu)件移動(dòng)床熱解技術(shù)，保證焦油高收率和高品質(zhì)的同時(shí)，有效抑制油氣粉塵夾帶，其應(yīng)用極具創(chuàng)新性和前瞻性。

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Progress and Breakthrough in Solid Heat Carrier Coal Pyrolysis Technology

1,2,1,2,1,2,1,2,3

（1. Institute of Industrial Chemistry and Energy Technology, Shenyang University of Chemical Technology, Liaoning Shenyang 110142，China; 2. Key Laboratory of Resources Chemicals and Materials of Ministry of Education, Shenyang University of Chemical Technology, Liaoning Shenyang 110142, China; 3. State Key Laboratory of Multi-phase Complex System, Institute of Process Engineering, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, China）

The utilizationstatus of low-rank coal and typical solid heat carrier pyrolysis technology were introduced, and the essentialissues and bottlenecks which resulted indifficult-to-industrializationfor those technologies were also analyzed systematically.According to the analysis above, the key technical problems to make breakthroughs in coal pyrolysis from the viewpoints of chemical reaction were proposed. The moving bed pyrolysis with internals could export the volatiles from reactor rapidly withminimized secondary reaction of the primary pyrolysis products and realize in-situ filtration of dust and selective cracking of the heavy components in tar, thus breaking through the limitations of traditional pyrolysis. Anovel technology combininginternal-structured moving bed pyrolyzerwithsolid heat carrier heating was put forward, and it could provide a new research approach and development tendency for coal pyrolysistoobtainhigh-yield and high-quality tar and inhibit dust entrainmenteffectively.

coal pyrolysis; solid heat carrier; moving bed with internals

2019-11-22

薛璧薇（1994-），女，碩士研究生，遼寧省錦州人，研究方向：煤、油頁(yè)巖等碳資源熱解。

韓振南（1989-），男，講師，博士，研究方向：流態(tài)化與多相流，能源熱轉(zhuǎn)化。

許光文（1967-），男，教授，博士，研究方向：流態(tài)化與多相流，能源熱轉(zhuǎn)化，工程熱化學(xué)。

TQ530.2

A

1004-0935（2020）02-0199-05