郭旭升，李宇平，騰格爾，王強，袁桃，申寶劍，馬中良，魏富彬

（1.中國石化勘探分公司，成都 610041；2.中國石化石油勘探開發(fā)研究院無錫石油地質研究所，江蘇無錫 214126）

0 引言

上奧陶統(tǒng)五峰組—下志留統(tǒng)龍馬溪組頁巖是中國唯一實現頁巖氣商業(yè)開發(fā)的頁巖層系，四川盆地及周緣地區(qū)已發(fā)現涪陵、威榮、威遠、長寧、昭通等頁巖氣田[1-5]，累計探明頁巖氣地質儲量10 455×108m3，建成150×108m3產能。其中，涪陵頁巖氣田是中國首個實現商業(yè)開發(fā)的頁巖氣田，氣田具有超壓特征[6]。五峰組—龍馬溪組頁巖厚度約90 m，其中氣藏優(yōu)質頁巖儲集層段（TOC≥2%）厚度為30～40 m，熱演化程度高，Ro值為2.0%～3.5%，頁巖儲集層孔隙度高，為1.85%～8.32%，平均為5.22%，且以有機孔為主；總含氣量為3.52～8.90 m3/t，平均達5.96 m3/t；頁巖儲集層壓裂改造效果好，產量高，313口井平均測試產量為24.2× 104m3/d。前人針對四川盆地五峰組—龍馬溪組這套深水陸棚相頁巖發(fā)育的沉積環(huán)境、儲集層特征、富集高產主控因素等多方面的研究，取得諸多成果[7-14]，提出了南方海相頁巖氣“二元富集”規(guī)律等認識[14]，對于深水陸棚相頁巖生烴、儲集機理的研究也取得了一定的認識，但大多只是針對生烴機理或儲集機理進行分析研究[6,10-11,15-16]，并未對這二者之間的動態(tài)演化過程和內在關系進行深入地分析探討。本文從四川盆地五峰組—龍馬溪組頁巖氣儲集層特征分析入手，通過實驗模擬，開展五峰組—龍馬溪組深水陸棚相頁巖生（成烴）、儲（成儲）機理及其內在關系的研究，探討不同埋藏深度深水陸棚相優(yōu)質頁巖成烴、成儲的主控因素，以期揭示高演化深層優(yōu)質頁巖（埋深為4 000～5 000 m）儲集層富集高產/穩(wěn)產的內在機制。

1 研究區(qū)概況

四川盆地位于中國西南部，可劃分為川西低陡構造帶、川北低緩構造帶、川中平緩構造帶、川西南低陡構造帶、川東高陡構造帶和川南低陡構造帶 6個構造帶。四川盆地及周緣地區(qū)已發(fā)現涪陵、威榮、威遠、長寧、昭通等頁巖氣田，主要分布在川東高陡構造帶、川南低陡構造帶和川西南低陡構造帶（見圖1）。上奧陶統(tǒng)—下志留統(tǒng)富有機質泥頁巖（TOC＞ 0.5%）主要發(fā)育在五峰組—龍馬溪組一段，為陸棚相沉積，優(yōu)質泥頁巖（TOC＞2%）發(fā)育在五峰組—龍馬溪組一段一亞段，為深水陸棚相沉積，厚度一般為20～40 m，主要發(fā)育在川西南、川南、川東地區(qū)，以含鈣硅質頁巖和硅質頁巖兩種類型為主，前者主要分布在川西南、川南地區(qū)威遠—長寧—仁懷—林灘場一帶，后者則分布在川東南焦石壩以北和川東北地區(qū)。

圖1 四川盆地及周緣構造特征及構造單元劃分圖

2 深水陸棚頁巖具有高TOC值、高硅質的耦合規(guī)律

五峰組—龍馬溪組深水陸棚相頁巖具有較高的有機碳含量和硅質含量，TOC值為1.04%～5.89%，平均值為 3.50%，硅質含量為 31.00%～70.60%，平均為44.57%（見圖2），兩者存在明顯的正相關關系，總體表現出優(yōu)質頁巖層段高TOC值、硅質含量高的良好耦合特征（見圖3）。分析其原因主要為兩方面：一是優(yōu)質頁巖富含筆石、硅質放射蟲和海綿骨針等生物化石，具有高有機質生產力，安靜、缺氧、強還原的深水陸棚環(huán)境有利于有機質富集和保存，對有機質富集保存具有明顯的控制作用；二是放射蟲、海綿骨針大量發(fā)育，能夠形成高含量的內生硅質礦物[1]。

淺水陸棚相頁巖陸源碎屑物質供給相對充足，對有機質具有一定的破壞和稀釋作用，總體表現為TOC值和硅質礦物含量較低（見圖2），且硅質以陸源碎屑石英為主，硅質含量與TOC值相關性差（見圖3）。

3 原油裂解氣為五峰組—龍馬溪組頁巖氣的主要氣源

圖2 涪陵頁巖氣田五峰組—龍馬溪組一段頁巖氣儲集層綜合柱狀圖

圖3 淺水陸棚（a）和深水陸棚（b）TOC值與硅質含量相關關系圖

不同成因類型的干酪根具有不同的生烴能力和降解產物[16]。五峰組—龍馬溪組有機質類型以Ⅰ—Ⅱ1型為主，泥頁巖TOC值高，熱演化程度高。不同學者及單位采用不同的測試手段實測Ro值主要為 2.2%～3.4%[17-19]，按照生烴理論，通過TOC值、優(yōu)質頁巖厚度、Ro值等參數模擬計算結果表明，五峰組—龍馬溪組頁巖產烴率高。以JY1井為例，淺水陸棚相頁巖厚度為51 m，生烴強度為25×108m3/km2；深水陸棚相優(yōu)質頁巖厚度為38 m，生烴強度為35×108m3/km2，生烴潛力大[14]。

涪陵頁巖氣田五峰組—龍馬溪組頁巖干酪根和天然氣δ13C值與四川盆地各層系烴源巖干酪根對比表明，天然氣來源于自身層系烴源[13]。涪陵頁巖氣田氣體碳同位素值完全倒轉，δ13C1＞δ13C2＞δ13C3，同源不同期生成的天然氣混合是造成這種現象的主要原因[20-23]。

根據JY1井五峰組—龍馬溪組早期持續(xù)深埋生烴（見圖4），最大埋深裂解生氣及晚期氣藏調整、破壞的三階段成烴演化史，選取與涪陵地區(qū)五峰組—龍馬溪組頁巖類似的海相深水陸棚烴源巖——云南祿勸泥盆系泥頁巖，TOC值為2.64%，Ⅱ1型干酪根，Ro值為0.48%，在中國石化石油勘探開發(fā)研究院無錫石油地質研究所油氣成藏重點實驗室進行實驗模擬生烴過程，實驗模擬原理及儀器詳見文獻[24]。模擬實驗結果表明：干酪根裂解生氣具有階段性，3個Ro高峰值分別為1.0%、2.1%、3.2%，Ro值為1.0%是生油高峰期（見圖5a），有機質熱解生油的同時，一部分活化能較低的小分子脫落生成氣；Ro值為2.1%時，由于熱裂解能量較高，生氣能力最強，之后可能由于有機質的縮聚反應生成固體瀝青，產率下降；Ro值為 3.2%后由于水的作用又產生部分烴氣，但從累計生烴產率趨勢來看（見圖5b），后續(xù)生氣量不大。干酪根累計生氣能力為2 m3/t巖石，滯留油對高—過熱演化階段天然氣量貢獻較大，生油高峰期排油效率 68%的頁巖（原始TOC值為2.64%）滯留油累計最大生氣能力為6 m3/t。

圖4 JY1井五峰組—龍馬溪組一段成烴演化圖

圖5 干酪根生烴產率和累計生烴產率

以實驗結果為基礎，計算出生油高峰期之后不同演化階段干酪根裂解氣和滯留油裂解氣的比例，見圖5b所示，高—過成熟階段后，滯留油裂解氣約占70%，干酪根裂解氣約占30%。

涪陵地區(qū)五峰組—龍馬溪組頁巖氣層頂底板厚度大、展布穩(wěn)定、巖性致密、突破壓力高，封隔性好[21]。頁巖氣層頂板為龍馬溪組二段灰色—深灰色中—厚層粉砂巖、泥質粉砂巖，厚度約為50 m；底板為上奧陶統(tǒng)臨湘組深灰色含泥瘤狀灰?guī)r、灰?guī)r等，總厚度為30～40 m，區(qū)域上分布穩(wěn)定。涪陵焦石壩龍馬溪組二段粉砂巖孔隙度平均值為2.4%，滲透率平均值為0.001 6×10-3μm2；成都理工大學國家重點實驗室特殊巖石物理實驗室采用 TS-100突破壓力試驗儀分析測試表明，在80 ℃條件下，地層突破壓力為69.8～71.2 MPa；下伏臨湘組孔隙度平均值為1.58%，滲透率平均值為0.001 7×10-3μm2，在 80 ℃條件下，地層突破壓力為 64.5～70.4 MPa，高頂底板突破壓力對頁巖氣的聚集起到重要作用[17]。其中，頂底板的封存作用有利于早期生成的原油大量滯留，也有利于后期裂解生氣階段頁巖氣的滯留保存?；诖罅績蓚€端元氣即干酪根與原油裂解氣按照不同演化階段、不同比列混合并測定其甲烷、乙烷等烷烴氣同位素值的實驗研究和碳同位素組成分餾的理論計算，建立了一種預測兩種端元混合氣在某一演化階段某種比例條件下的烷烴氣碳同位素值的圖版[23]；反之，也可以根據兩種端元混合氣的甲烷、乙烷實測值來預測其成熟度和混合比例范圍，判識該混合氣中是否存在原油裂解氣貢獻。將現今焦石壩地區(qū)頁巖氣甲烷和乙烷同位素組成投點到干酪根和原油裂解氣同位素組成的定量判別圖版上發(fā)現，原油（滯留油）裂解氣含量占比為 60%～80%（見圖6），進一步驗證了模擬實驗結果的可信度。

4 優(yōu)質頁巖生儲機理及其主控因素分析

4.1 生物成因硅對頁巖孔隙形成的作用

圖6 焦石壩五峰組—龍馬溪組頁巖氣干酪根和原油裂解氣同位素組成的定量判別（底圖據文獻[23]）

一般地，常見富硅的浮游生物主要包括硅藻、硅鞭毛藻、放射蟲和海綿等 4類生物群，其硅質殼體為蛋白石A，而蛋白石A是一種非晶質礦物，高度無序，為無定形結構[25]。在埋藏成巖早期，內部充填的硅質會比硅質殼體優(yōu)先溶解，形成多孔結構，而硅質殼體蛋白石A會轉化為晶態(tài)結構，形成高硬度結構，前人研究認為，現代和古代的海洋中沉積及成巖轉化形成生物硅頁巖孔隙的平均直徑一般為5～10 nm，孔隙度可達35%～50%[25]。

五峰組—龍馬溪組優(yōu)質頁巖發(fā)育于深水陸棚相環(huán)境，頁巖層中見大量筆石、有孔蟲、放射蟲、海綿骨針等生物化石，硅質含量高，且有機質含量與硅質含量呈明顯的正相關性，另外在Al-Fe-Mn三角圖上，絕大多數測量值落在了生物成因區(qū)（見圖7a），因此認為，五峰組—龍馬溪組深水陸棚相優(yōu)質頁巖的硅質礦物主要以生物成因為主[1]。通過分析DYS1井五峰組—龍馬溪組頁巖孔隙度與硅質礦物含量的關系表明，孔隙度與硅質含量具有正相關性（見圖7b）。由此推斷生物成因的硅質含量是影響優(yōu)質頁巖孔隙度的一個重要影響因素。

4.2 生物成因硅對頁巖孔隙保存的作用

隨著埋深不斷增加，溫度、壓力以及有機質熱演化程度迅速增大，在大規(guī)模生烴之前（Ro＜1.3），蛋白石轉化形成了石英微晶，并形成大量由石英微晶顆粒構成的剛性格架孔，有機質自身（煤層）硬度小，一般在1.5～3.0，容易被壓實，而石英硬度達7.0，石英顆粒的格架孔易保持，不易被壓實。一方面深水陸棚相早期結構不穩(wěn)定的生物硅質（蛋白石）不斷脫水轉變成剛性的晶態(tài)石英（見圖8），主要以斑塊狀、團塊狀的石英集合體產出，還會形成大量剛性石英粒間孔，抗壓實作用強（見圖9a）；而淺水陸棚相黏土礦物頁巖缺乏剛性石英粒間孔，抗壓實作用弱（見圖9b）。另一方面生物硅質溶蝕和黏土礦物蝕變過程中釋放出的硅質重結晶后形成自生石英，以疊置的片狀、卵狀和橢球狀產出，形成黏土礦物粒間孔（見圖9c、圖9d），也能形成相對剛性礦物粒間孔。上述兩方面的成巖作用，使得生物成因硅質頁巖具有多孔、網狀結構，原始孔隙度高（見圖9e—圖9f、表1），為后期烴類演化原油充注、有機孔的發(fā)育及保持提供了空間。對此，在諸多含油氣盆地石英砂巖孔隙演化中，孔隙得以有效保持也證實了這一點[26-27]。

圖7 Al-Fe-Mn三角判別圖（a）和硅質礦物含量與孔隙度相關關系圖（b）

圖8 蛋白石CT向石英晶體轉化演化階段圖

因此認為，在沉積成巖過程中，放射蟲、海綿骨針等硅質生物內礦物相態(tài)結構的轉化是五峰組—龍馬溪組優(yōu)質頁巖高孔隙度的重要原因，是大量粒間孔、有機孔得以保存的關鍵。

成巖早期形成剛性石英粒間孔的同時，頁巖熱演化程度逐步升高，進入生油階段，硅質礦物格架具有較高的抗壓實能力（見圖9a），生成的原油滯留于受硅質格架支撐的粒間孔內；隨著埋深增大，熱演化程度進一步升高，頁巖干酪根與滯留于格架孔內的原油進入裂解生氣階段，粒間孔內開始發(fā)育大量納米級有機孔，并得以保存?？梢姡钏懪锵囗搸r的剛性石英粒間孔與有機質生油期的動態(tài)耦合關系，使得五峰組—龍馬溪組優(yōu)質頁巖具有“高孔隙度、高比表面積”（見圖10），利于頁巖氣的儲集及吸附，從而表現出“高含氣性”。

圖9 頁巖氬離子拋光掃描電鏡照片

表1 硅質頁巖孔隙度、比表面積變化特征表

而淺水陸棚相黏土質頁巖石英粒間格架孔發(fā)育程度差，后期壓實作用強，不利于早期原油充注及有機孔形成與保持（見圖9b）。淺水陸棚相黏土質頁巖孔隙度、比表面積明顯降低（見圖9），不利于頁巖氣的儲集及吸附，從而表現出含氣性明顯降低的特征。

由此可見，生物成因硅是有機孔發(fā)育和保存的關鍵。

4.3 微米級粒間孔與納米級有機孔的共生耦合關系

通過薄片、氬離子掃描電鏡照片觀察發(fā)現，五峰組—龍馬溪組深水陸棚相優(yōu)質頁巖均質性好，不發(fā)育如五峰組—龍馬溪組淺水陸棚相、二疊系龍?zhí)督M、侏羅系頁巖的明顯層狀非均質性特征，有機質、硅質礦物呈分散狀產出（見圖11a、圖11b），且較高的硅質礦物含量增加了巖石脆性（見表2），壓裂過程中有利于形成復雜、網狀的孔-縫體系。另外，粒間孔內發(fā)育的有機孔大多為納米級孔，鏡下呈近球形、橢球形、凹坑狀、彎月形和狹縫形等多種形態(tài)，通常以似蜂窩狀的不規(guī)則橢圓形較為常見，內部連通性較好（見圖11c、圖11d）。

圖10 DYS1井五峰組—龍馬溪組頁巖儲集層物性縱向分布圖

圖11 五峰組—龍馬溪組頁巖微觀特征照片

綜上所述，五峰組—龍馬溪組深水陸棚相頁巖硅質礦物格架孔和有機孔具有共生耦合的特征。

頁巖中硅質礦物彈性模量高、泊松比低、脆性好，易于壓裂形成縫網；而黏土礦物、有機質自身的彈性模量低、泊松比高、脆性差，可壓性差（見表2）。

表2 不同礦物巖石力學參數對比表（有機質數據來源于[28]）

壓裂施工過程中，脆性好的硅質礦物顆粒首先易被壓開，形成網狀縫，從而連通相對分散、孤立的石英粒間孔，而有機質、黏土礦物與硅質礦物格架孔共生耦合，且有機孔、黏土礦物孔本身連通性好，從而實現石英壓裂縫網與存儲頁巖氣的有機孔、黏土礦物孔連通，使頁巖中孔-縫體系得以有效溝通，形成了有機孔-粒間孔-微裂縫的流通通道（見圖12），有利于頁巖氣的高效產出。

由此看來，雖然中國五峰組—龍馬溪組優(yōu)質頁巖在深埋作用下具有高演化的特征，深層頁巖（埋深大于4 000 m）相對中淺層頁巖大（歷史時期經歷過相似最大埋深，后期構造抬升、剝蝕造成現今埋深差異），但由于生物成因的剛性硅質礦物格架作用，深層優(yōu)質頁巖也能維持“高孔隙、高含氣量”，利于頁巖氣富集，四川盆地及周緣五峰組—龍馬溪組深層頁巖氣（埋深為4 000～5 000 m）資源量超7×1012m3，勘探潛力大。

5 結論

五峰組—龍馬溪組優(yōu)質頁巖熱演化程度高、生烴強度大、物質基礎好，良好的頂底板條件使得早期原油滯留效率高，氣源主要來自原油滯留裂解氣，為高豐度優(yōu)質頁巖氣的形成奠定了物質基礎。

五峰組—龍馬溪組深水陸棚相生物成因的硅質（蛋白石A），在埋藏成巖早期轉化成高硬度晶態(tài)石英，伴生形成大量微米級粒間孔，生物成因的硅質格架抗壓性強，為優(yōu)質頁巖儲集層早期原油充注及納米級蜂窩狀有機孔的發(fā)育和保存提供了空間和保護，是有機孔得以保存的關鍵因素。

五峰組—龍馬溪組深水陸棚相硅質頁巖脆性好，均質性強，微米級硅質粒間孔與納米級有機孔共生，是壓裂形成復雜縫網、有效溝通微米級硅質粒間孔，實現與硅質粒間內納米級有機孔高效連通的關鍵，從而利于頁巖氣高產、穩(wěn)產。